JP2011155002A - 有機el素子および有機elパネル - Google Patents
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Abstract
【課題】広い視野角範囲にわたって色の変化が少なく明るい表示が可能な有機EL素子を提供する。
【解決手段】反射層、陰極又は陽極である第1電極、発光層、陽極又は陰極である第2電極、及び反透過反射層をこの順に配置された状態で有し、発光層で発光した光のうち反射層と半透過反射層との間の光学的距離に応じた共振波長の光が増幅されて半透過反射層から出射される有機EL素子。この半透過反射層は第2電極の発光層側とは反対側の面に接して設けられた絶縁材料からなる光学調整層を含み、この光学調整層は、450nmの波長での屈折率が1.915以上であり、且つ、この屈折率と膜厚との積である光学膜厚が70.174nm以上140.347nm以下である。
【選択図】図1
【解決手段】反射層、陰極又は陽極である第1電極、発光層、陽極又は陰極である第2電極、及び反透過反射層をこの順に配置された状態で有し、発光層で発光した光のうち反射層と半透過反射層との間の光学的距離に応じた共振波長の光が増幅されて半透過反射層から出射される有機EL素子。この半透過反射層は第2電極の発光層側とは反対側の面に接して設けられた絶縁材料からなる光学調整層を含み、この光学調整層は、450nmの波長での屈折率が1.915以上であり、且つ、この屈折率と膜厚との積である光学膜厚が70.174nm以上140.347nm以下である。
【選択図】図1
Description
本発明は、有機EL素子および有機ELパネルに関するものである。
本願は、2009年12月28日に日本に出願された特願2009−297240に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
本願は、2009年12月28日に日本に出願された特願2009−297240に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
有機EL素子は、基板上に第1電極、発光層、および第2電極をこの順に積層して構成され、第1電極および第2電極から発光層に正孔および電子が注入されることで、所望の発光を実現する。有機EL素子は、発光層に用いる有機発光材料を変更することによって発光色を調節することができるが、有機発光材料は材料ごとに発光効率が大きくばらつくため、所望の色特性および輝度特性を兼ね備えた発光材料を得ることは容易ではない。そのため、非特許文献1では、発光層を反射層と半透過反射層との間に配置し、反射層と半透過反射層との間の光学的距離に応じた共振波長の光を増幅することで所望の色の光を取り出す、いわゆる微小共振器構造を備えた有機EL素子が提案されている。
しかしながら、微小共振器構造を備えた有機EL素子では、有機EL素子を正面方向(基板法線方向)から見た場合と広角方向(基板法線に対して斜めに傾いた方向)から見た場合とで色の変化が生じ、広い視野角範囲にわたって十分な色再現性を得ることが難しいという問題があった。すなわち、微小共振器構造を備えた有機EL素子では、広角方向から見た光の波長が短波長側にシフトし、広角方向から見た場合に表示が青っぽく見えることが知られている。このような波長シフトは特に青色で顕著であり、青色の波長シフトを如何に抑えるかが重要な課題となっている。そのため、特許文献1では、有機EL素子の光出射側にカラーフィルタを設けることで、特定の波長域の光だけを選択的に透過させ、このような波長シフトによる色の変化を抑制している。
「有機EL材料・デバイス研究の基礎から最前線まで」1993年12月16・17 応用物理学会有機分子・バイオエレクトロニクス分科会、JSAP Catalog Number:AP93 2376 P.135-143
しかしながら、特許文献1の方法では、追加的に設けるカラーフィルタの設置によって、有機EL素子ひいては有機ELパネルの製造プロセスが煩雑になり、パネル全体の小型化も難しくなるという問題があった。また、有機EL素子から出射した光の大部分がカラーフィルタに吸収されるため、斜めから見たときの明るさが大幅に低下してしまうという問題もあった。すなわち、微小共振器構造を備えた有機EL素子では、出射される光のスペクトルが鋭いピークを持つため、そのピークがカラーフィルタの透過波長域からずれてしまうと、カラーフィルタを透過する光の輝度が急激に低下してしまう。正面方向から出射する光についても、カラーフィルタを透過することで大幅な輝度の低下を招く。
本発明は、上記従来の事情に鑑みてなされたものであって、カラーフィルタを用いることなく、広い視野角範囲にわたって十分な色再現性を得ることができる有機EL素子および有機ELパネルを提供することを目的とする。
本発明は、反射層、第1電極、発光層、陽極又は陰極である第2電極、及び半透過反射層をこの順に配置された状態で有する有機EL素子であって、前記半透過反射層は、前記第2電極の前記発光層側とは反対側の面に接して設けられた絶縁材料からなる光学調整層を含み、前記光学調整層は、450nmの波長での屈折率が1.915以上であり、且つ、前記屈折率と膜厚との積である光学膜厚が70.174nm以上140.347nm以下である有機EL素子を提供する。
すなわち、本発明の有機EL素子は、微小共振器構造を備え、所定の光学特性を有する光学調整層を設けたものであり、光学調整層の屈折率および光学膜厚を調節することにより、広角方向の色の変化を抑制する。
光学調整層の屈折率および膜厚と広角方向の色の変化(本明細書においては、これを視野角特性ということがある)との関係は後述の実施例で詳しく説明するが、本発明者が行った時間領域有限差分法(FDTD法)を用いたシミュレーションによれば、光学調整層の屈折率を大きくするほど広角方向の観測される色の変化は小さくなり、光学膜厚を所定の範囲に設計することで、その効果を十分に発揮させることができる。光学調整層による色変化の抑制効果は、光学調整層の光学膜厚のみによって決まるものではなく、光学調整層が所定の屈折率以上の屈折率を有していなければ、このような効果は十分に発揮されない。すなわち、光学調整層の屈折率と光学膜厚との双方を適切に設計しなければ、広角方向の色の変化は抑制されず、抑制されたとしてもその効果は限定的なものとなる。
本発明において、「色の変化が抑制される」とは、後述の実施例で説明する方法によって算出されるMaxΔu’v’の値が0.081以下となることを意味する。この範囲にMaxΔu’v’の値が収まっていれば、有機ELディスプレイなどで求められる最も厳しい評価基準においても、実用上十分な視野角特性が得られる。
前記光学調整層の屈折率は2.078以上であることが望ましい。この構成によれば、MaxΔu’v’を0.07以下にすることができる。また、光学調整層の屈折率を2.078以上として光学調整層の光学膜厚を123.49nm以下とすると、MaxΔu’v’を0.061以下とすることができる。この構成によれば、さらに色の変化の少ない有機EL素子を提供することができる。
光学調整層は、例えば、一酸化ケイ素(SiO),酸化タングステン(WO3),硫化亜鉛(ZnS),N,N‘−ビス(ナフタレン−1−イル)−N,N’−ビス(フェニル)−ベンジジン(NPD)、二酸化チタン(TiO2)のうちのいずれかによって形成することができる。これらの材料は、屈折率が1.915以上であることから、色の変化を抑制する効果が高い。
前記反射層と前記半透過反射層との間の光学的距離は、青色の波長域に共振波長を有するように設定されていることが望ましい。前述のように、微小共振器構造を備えた有機EL素子では、青色の波長シフトが特に顕著である。そのため、青色の光を出射する有機EL素子に本発明を適用すれば、本発明の効果がよく発揮される。
前記発光層は、青色発光材料によって形成されていることが望ましい。
本発明の有機ELパネルは、上述した本発明の有機EL素子が基板上に複数配列された有機ELパネルである。この構成によれば、広い視野角範囲にわたって十分な色再現性を得ることができる有機ELパネルを提供することができる。
前記基板上には、互いに異なる色の光を前記半透過反射層から出射する複数の有機EL素子が設けられ、前記複数の有機EL素子の前記光学調整層の屈折率および光学膜厚は互いに等しいことが望ましい。この構成によれば、各有機EL素子に対して共通のプロセスで光学調整層を形成することができるため、製造プロセスを簡略化することができる。
本発明によれば、カラーフィルタを用いずに広い視野角範囲で色の変化の少ない有機EL素子を提供することができる。そのため、カラーフィルタを用いる特許文献1の構造に比べて、少ない消費電力で明るい表示を実現することができる。また、カラーフィルタを用いる場合には、カラーフィルタと有機EL素子との位置を合わせつつカラーフィルタの貼り付けを行う必要がある。しかし、本発明では光学調整層は有機EL素子の形成工程に付随して形成することができるので、プロセスが簡便であり、製造も容易である。したがって、本発明によれば、広い視野角範囲で色再現性に優れた小型で安価な有機EL素子および有機ELパネルを提供することができる。
図1は本発明の一実施形態に係る有機EL素子1および有機ELパネル100の概略断面図である。有機EL素子1は、反射層11と光学調整層19との間に発光層15が配置され、発光層15で発光した光のうち反射層11と光学調整層19との間の光学的距離に応じた共振波長の光が増幅されて光学調整層19から出射される、いわゆる微小共振器構造を備えた有機EL素子である。
光学調整層19は、発光層15で発光した光の一部を透過し、残りの一部を反射層11に向けて反射する半透過反射層として機能する。半透過反射層は、陰極又は陽極からなる第2電極18と接する絶縁材料からなる光学調整層19を含んでいれば良く、光学調整層19の表面を保護する保護層などを含んでいてもよい。すなわち、光学調整層19は、第2電極18上に配置される1つ又は複数の層のうち最も第2電極側に近い位置に配置される層であり、光学調整層19上には、必要に応じて保護層等の1つ又は複数の層が形成される。
有機ELパネル100は、基板10上に1つ又は複数の有機EL素子1を配置したものである。有機ELパネル100は、有機EL照明などの照明機器や有機ELディスプレイなどのディスプレイパネルとして利用される。
基板10は、電極12,18を形成し、また、有機物の層(例えば、発光層15)を形成する際に化学的に変化しないものであればよく、例えば、ガラス、プラスチック、高分子フィルム、シリコン基板、もしくは、これらを積層したものなどを用いて構成される。また、ガラスなどからなる基材上にTFTや配線などを含む回路層を形成したものを基板10としても良い。
有機EL素子1は、一対の電極12,18の間に、低分子及び/又は高分子の有機発光材料からなる少なくとも1つの発光層を有する。発光層周辺の構成要素としては、第1電極12、第2電極18、発光層15以外の層として、第2電極18と発光層15との間に設けるもの、第1電極12と発光層15との間に設けるものが挙げられる。
第2電極18と発光層15との間に設けるものとしては、電子注入層17、電子輸送層16、正孔ブロック層等が挙げられる。電子注入層17および電子輸送層16は、第2電極18から発光層15への電子注入効率を改善する機能を有する層である。電子注入層17若しくは電子輸送層16が正孔の輸送を堰き止める機能を有する場合には、これらの層17,16を正孔ブロック層と称することがある。正孔の輸送を堰き止める機能を有することは、例えば、ホール電流のみを流す素子を作製し、その電流値の減少で堰き止める効果を確認することが可能である。
第1電極12と発光層15との間に設けるものとしては、正孔注入層13、正孔輸送層14、電子ブロック層等が挙げられる。正孔注入層13および正孔輸送層14は、第1電極11からの正孔注入効率を改善する機能を有する層である。正孔注入層13若しくは正孔輸送層14が電子の輸送を堰き止める機能を有する場合には、これらの層13,14を電子ブロック層と称することがある。電子の輸送を堰き止める機能を有することは、例えば、電子電流のみを流す素子を作製し、その電流値の減少で堰き止める効果を確認することが可能である。
ここで、正孔輸送層14とは正孔を輸送する機能を有する層であり、電子輸送層16とは電子を輸送する機能を有する層である。なお、電子輸送層16と正孔輸送層14とを総称して電荷輸送層と呼ぶことがある。発光層15、正孔輸送層14、電子輸送層16は、それぞれ独立に2層以上用いてもよい。また、電極12,18に隣接して設けた電荷輸送層14,16のうち、電極12,18からの電荷注入効率を改善する機能を有し、素子の駆動電圧を下げる効果を有するものは、特に電荷注入層(正孔注入層13、電子注入層17)と一般に呼ばれることがある。
電極12,18と発光層との密着性向上や電極12,18からの電荷注入の改善のために、電極12,18に隣接して電荷注入層13,17又は膜厚2nm以下の絶縁層を設けてもよく、また、界面の密着性向上や混合の防止等のために電荷輸送層14,16や発光層15の界面に薄いバッファー層を挿入してもよい。積層する層の順番や数、および各層の厚さについては、発光効率や素子寿命を勘案して適宜設定することができる。
第1電極12としては、たとえば透明電極または半透明電極として、電気伝導度の高い金属酸化物、金属硫化物や金属の薄膜を用いることができ、中でも透過率が高いものが好適に利用でき、隣接する有機層(正孔注入層など)に応じて適宜、選択して用いることができる。
具体的には、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、およびそれらの複合体であるインジウム・スズ・オキサイド(ITO)、インジウム・亜鉛・オキサイド等からなる導電性ガラスを用いて作製された膜(NESAなど)や、金、白金、銀、銅等が用いられ、ITO、インジウム・亜鉛・オキサイド、酸化スズが好ましい。作製方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法等が挙げられる。また、第1電極12として、ポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体などの有機の透明導電膜を用いてもよい。
具体的には、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、およびそれらの複合体であるインジウム・スズ・オキサイド(ITO)、インジウム・亜鉛・オキサイド等からなる導電性ガラスを用いて作製された膜(NESAなど)や、金、白金、銀、銅等が用いられ、ITO、インジウム・亜鉛・オキサイド、酸化スズが好ましい。作製方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法等が挙げられる。また、第1電極12として、ポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体などの有機の透明導電膜を用いてもよい。
第1電極12の膜厚は、光の透過性と電気伝導度とを考慮して、適宜選択することができるが、例えば10nm〜10μmであり、好ましくは20nm〜1μmであり、さらに好ましくは50nm〜500nmである。
反射層11は、アルミニウム(Al)や銀(Ag)などの高反射率の導電膜や、屈折率の異なる2以上の誘電体膜を交互に複数積層した高反射率の誘電体多層膜を用いることができる。反射層11は、第1電極12をアルミニウム(Al)や銀(Ag)などの高反射率の導電膜で形成した場合には、省略することができ、この場合、第1電極12が反射層として機能する。
正孔注入層13は、第1電極12と正孔輸送層14との間、または第1電極12と発光層15との間に設けることができる。正孔注入層13を形成する材料としては、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等の酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン、ポリチオフェン誘導体等が挙げられる。
正孔輸送層14を構成する材料としては、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体、ピラゾリン誘導体、アリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリピロール若しくはその誘導体、ポリ(p−フェニレンビニレン)若しくはその誘導体、又はポリ(2,5−チエニレンビニレン)若しくはその誘導体などが例示される。
これらの中で、正孔輸送層14に用いる正孔輸送材料として、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミン化合物基を有するポリシロキサン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリ(p−フェニレンビニレン)若しくはその誘導体、又はポリ(2,5−チエニレンビニレン)若しくはその誘導体等の高分子正孔輸送材料が好ましく、さらに好ましくはポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体である。低分子の正孔輸送材料の場合には、高分子バインダーに分散させて用いることが好ましい。
発光層15は、主として蛍光またはりん光を発光する有機物(低分子化合物および高分子化合物)を有する。発光層15はドーパント材料を含んでいてもよい。本発明において用いることができる発光層形成材料としては、例えば、以下のものが挙げられる。
(発光層形成材料1:色素系材料)
色素系材料としては、例えば、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、トリフマニルアミン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマーなどが挙げられる。
色素系材料としては、例えば、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、トリフマニルアミン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマーなどが挙げられる。
(発光層形成材料2:金属錯体系材料)
金属錯体系材料としては、例えば、イリジウム錯体、白金錯体等の三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロピウム錯体など、中心金属に、Al、Zn、BeなどまたはTb、Eu、Dyなどの希土類金属を有し、配位子にオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを有する金属錯体などを挙げることができる。
金属錯体系材料としては、例えば、イリジウム錯体、白金錯体等の三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロピウム錯体など、中心金属に、Al、Zn、BeなどまたはTb、Eu、Dyなどの希土類金属を有し、配位子にオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを有する金属錯体などを挙げることができる。
(発光層形成材料3:高分子系材料)
高分子系材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、上記色素体や金属錯体系発光材料を高分子化したものなどが挙げられる。
高分子系材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、上記色素体や金属錯体系発光材料を高分子化したものなどが挙げられる。
上記発光層形成材料のうち青色に発光する材料としては、ジスチリルアリーレン誘導体、オキサジアゾール誘導体、およびそれらの重合体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体やポリフルオレン誘導体などが好ましい。
また、上記発光層形成材料のうち緑色に発光する材料としては、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。
また、上記発光層形成材料のうち赤色に発光する材料としては、クマリン誘導体、チオフェン環化合物、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。
(発光層形成材料4:ドーパント材料)
発光層中に発光効率の向上や発光波長を変化させるなどの目的で、ドーパントを添加することができる。このようなドーパントとしては、例えば、ペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾロン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾンなどを挙げることができる。
発光層中に発光効率の向上や発光波長を変化させるなどの目的で、ドーパントを添加することができる。このようなドーパントとしては、例えば、ペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾロン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾンなどを挙げることができる。
電子輸送層16を形成する材料としては、公知のものが使用でき、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタン若しくはその誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、ナフトキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、テトラシアノアンスラキノジメタン若しくはその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレン若しくはその誘導体、ジフェノキノン誘導体、又は8−ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体等が例示される。
これらのうち、オキサジアゾール誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、又は8−ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体が好ましく、2−(4−ビフェニリル)−5−(4−t−ブチルフェニル)−1,3,4−オキサジアゾール、ベンゾキノン、アントラキノン、トリス(8−キノリノール)アルミニウム、ポリキノリンがさらに好ましい。
電子注入層17は、先に述べたように、電子輸送層16と第2電極18との間、または発光層15と第2電極18との間に設けられる。電子注入層17としては、発光層15の種類に応じて、Ca層の単層構造からなる電子注入層17、または、Caを除いた周期律表IA族とIIA族の金属であり且つ仕事関数が1.5〜3.0eVの金属およびその金属の酸化物、ハロゲン化物および炭酸化物の何れか1種または2種以上で形成された層とCa層との積層構造からなる電子注入層を設けることができる。仕事関数が1.5〜3.0eVの、周期律表IA族の金属、その酸化物、ハロゲン化物、及び炭酸化物の例としては、リチウム、フッ化リチウム、酸化ナトリウム、酸化リチウム、炭酸リチウム等が挙げられる。また、仕事関数が1.5〜3.0eVの、Caを除いた周期律表IIA族の金属、その酸化物、ハロゲン化物、及び炭酸化物の例としては、ストロンチウム、酸化マグネシウム、フッ化マグネシウム、フッ化ストロンチウム、フッ化バリウム、酸化ストロンチウム、炭酸マグネシウム等が挙げられる。
第2電極18としては、透明電極または半透明電極として、金属、グラファイトまたはグラファイト層間化合物、ZnO(亜鉛オキサイド)等の無機半導体、ITO(インジウム・スズ・オキサイド)やIZO(インジウム・亜鉛・オキサイド)などの導電性透明電極、酸化ストロンチウム、酸化バリウム等の金属酸化物などが挙げられる。金属としては、例えば、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム等のアルカリ金属;ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等のアルカリ土類金属;金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン等の遷移金属;錫、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウム;およびそれらのうち2つ以上の合金等があげられる。合金の例としては、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、インジウム−銀合金、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合金、カルシウム−アルミニウム合金などが挙げられる。また、陰極を2層以上の積層構造としてもよい。この例としては、上記の金属、金属酸化物、フッ化物、これらの合金と、アルミニウム、銀、クロム等の金属との積層構造などが挙げられる。
光学調整層19は、第2電極18の基板10上で露出する面(発光層側15とは反対側の面)を覆って形成されている。第2電極18の基板10上で露出する面は、第2電極18において発光層15からの光が出射する光出射面であり、光学調整層19は第2電極18の光出射面と接している。
光学調整層19を形成する材料としては、屈折率が高く、消光係数の小さい絶縁材料を好適に用いることができる。無機材料としては例えば、金属酸化物、金属複合酸化物、金属硫化物、金属複合硫化物などが挙げられ、金属酸化物としては酸化チタン(TiO2)、酸化タングステン(WO3)、酸化アルミニウム(Al2O3)、一酸化珪素(SiO)などが例示され、金属硫化物としては硫化亜鉛(ZnS)などが例示される。またこれらの材料群から選ばれる、少なくとも1種の材料を単独で用いてもよく、数種の材料を複合化して用いてもよい。
光学調整層19を形成する材料として、有機材料を使用する場合にも、屈折率が高く、消光係数の小さい絶縁材料を好適に用いることができる。例えば、N,N‘−ビス(ナフタレン−1−イル)−N,N’−ビス(フェニル)−ベンジジン(NPD)などが挙げられる。有機チタン化合物などを用いてもよい。また、光学調整層19を形成する有機材料を母材とし、これに屈折率の高い金属酸化物微粒子を分散させた材料なども好適に用いることができる。
光学調整層19に混入される高屈折率材料が微粒子状である場合は、層内に均一に分散することが好ましい。有機層内に混入される微粒子状の高屈折率材料は、有機層の界面を乱さないように層内にのみ分散させてもよいし、界面から層外へはみ出して界面に凹凸ができるように分散させてもよい。有機層の界面に凹凸が生じることによって、さらに屈折率の調整がなされるので、総合的な屈折率の制御性が向上できるという観点から、好ましい。
これらの材料群からなる光学調整層19を形成する方法としては、真空蒸着法、電子ビーム法、イオンプレーティング法、スパッタリング法、メッキ法などが挙げられ、ウェット成膜可能な材料である場合にはスピンコート法、バーコート法、印刷法などが用いられる。
なお、図1の有機EL素子1では、第1電極12を陽極とし、第2電極18を陰極としているが、これを逆に配置してもよい。すなわち、基板側から陰極、電子注入層、電子輸送層、発光層、正孔輸送層、正孔注入層、陽極の順に配置してもよい。また、図1の有機EL素子1では、基板10側から反射層11、発光層15、光学調整層19を配置し、基板10とは反対側から光を取り出すトップエミッション構造を採用しているが、基板10側から光学調整層、発光層、反射層を配置し、基板10側から光を取り出すボトムエミッション構造を採用してもよい。
以下に本発明の実施例を説明する。以下に示す実施例は、本発明を説明するための好適な例示であり、なんら本発明を限定するものではない。
図2および図3は、本実施例において用いた光学調整層を構成する材料の450nmの波長での屈折率および消光係数をエリプソメーター(Woolman社製 M−2000)によって測定した結果を示す図である。図4は、有機EL素子の発光層を構成する赤色有機発光材料、緑色有機発光材料、および青色有機発光材料の蛍光スペクトルの測定結果を示す図である。図5は、有機EL素子の視野角特性の評価結果を示す図である。視野角特性の評価には、電磁波解析の手法である時間領域有限差分法(FDTD法:Finite Difference Time Domain Method)を用いた。シミュレーションソフトは、FLUXiM社のSETFOSを用い、このソフトに各材料の光学定数、発光スペクトルデータを入力してFDTD計算した。
本実施例では、光学調整層の形成材料として一酸化ケイ素(SiO),酸化タングステン(WO3),硫化亜鉛(ZnS),N,N‘−ビス(ナフタレン−1−イル)−N,N’−ビス(フェニル)−ベンジジン(NPD),フッ化マグネシウム(MgF)、二酸化チタン(TiO2)を用い、それらの実膜厚を10nm〜100nmの間で10nmずつ変化させたものを構成例B1〜B60,G1〜G60,R1〜R60として、視野角特性の評価を行った。
構成例B1〜B60は、発光層に青色発光材料を適用し、反射層と半透過反射層との間の光学的距離を青色の波長域に共振波長を有するように設定した場合である。構成例G1〜G60は、発光層に緑色発光材料を適用し、反射層と半透過反射層との間の光学的距離を緑色の波長域に共振波長を有するように設定した場合である。構成例R1〜R60は、発光層に赤色発光材料を適用し、反射層と半透過反射層との間の光学的距離を赤色の波長域に共振波長を有するように設定した場合である。構成例B1〜B60,G1〜G60,及びR1〜R60は、発光層を異なる発光材料および実膜厚で形成した点、光学調整層を異なる材料および実膜厚で形成した点以外は、全て同じ構成である。
構成例B1〜B60において、光学調整層以外の構成は全て同じである。すなわち、ガラス基板上に、第1電極としてAg金属電極を100nm、ITO電極を15nm積層し、正孔注入層としてポリ(3,4)エチレンジオキシチオフェン/ポリスチレンスルフォン酸(PEDOTと称す)を15nm積層し、正孔輸送層として正孔輸送材料(サメイション社製、商品名 HT1100)を20nm積層し、青色発光層として青色発光材料(サメイション社製、商品名Lumation BP361)を45nm積層し、第2電極としてBa金属電極を5nm、Ag電極を20nm積層した。そして、第2電極の表面にSiO,WO3,ZnS,NPD,MgF,TiO2のいずれかの材料からなる光学調整層を10nm、20nm、30nm、40nm、50nm、60nm、70nm、80nm、90nm、100nmのいずれかの膜厚で積層し、構成例B1〜B60の有機EL素子とした。なお、第1電極は反射層を兼ねている。
構成例G1〜G60において、光学調整層以外の構成は全て同じである。すなわち、ガラス基板上に、第1電極としてAg金属電極を100nm、ITO電極を15nm積層し、正孔注入層としてポリ(3,4)エチレンジオキシチオフェン/ポリスチレンスルフォン酸(PEDOTと称す)を15nm積層し、正孔輸送層として正孔輸送材料(サメイション社製、商品名 HT1100)を20nm積層し、緑色発光層として緑色発光材料(サメイション社製、商品名Lumation G1304)を65nm積層し、第2電極としてBa金属電極を5nm、Ag電極を20nm積層した。そして、第2電極の表面にSiO,WO3,ZnS,NPD,MgF,TiO2のいずれかの材料からなる光学調整層を10nm、20nm、30nm、40nm、50nm、60nm、70nm、80nm、90nm、100nmのいずれかの膜厚で積層し、構成例G1〜G60の有機EL素子とした。なお、第1電極は反射層を兼ねている。
構成例R1〜R60において、光学調整層以外の構成は全て同じである。すなわち、ガラス基板上に、第1電極としてAg金属電極を100nm、ITO電極を15nm積層し、正孔注入層としてポリ(3,4)エチレンジオキシチオフェン/ポリスチレンスルフォン酸(PEDOTと称す)を15nm積層し、正孔輸送層として正孔輸送材料(サメイション社製、商品名 HT1100)を20nm積層し、赤色発光層として赤色発光材料(サメイション社製、商品名Lumation RP158)を78nm積層し、第2電極としてBa金属電極を5nm、Ag電極を20nm積層した。そして、第2電極の表面にSiO,WO3,ZnS,NPD,MgF,TiO2のいずれかの材料からなる光学調整層を10nm、20nm、30nm、40nm、50nm、60nm、70nm、80nm、90nm、100nmのいずれかの膜厚で積層し、構成例R1〜R60の有機EL素子とした。なお、第1電極は反射層を兼ねている。
上記構成例の有機EL素子に対し、正面方向(基板法線方向)に取り出される輝度の大きさ、および、0度から85度まで5度間隔で、各視野角における発光スペクトルをFDTD法によって計算し、その発光スペクトルからxy色度図(CIE1931)における色度座標(x、y)を算出した。色度の視野角依存性は、各視野角における色度座標(x、y)から(式1)によって、uv色度図(CIE1976)における色度座標(u’,v’)へ変換した後、5度と10度、10度と15度、15度と20度…というように5度ずつずれた各二視野角ごとのuv色度図における色度座標(u’1,v’1)と(u’2,v’2)との距離である色度差Δu’v’を(式2)によって算出し、色度差Δu’v’のうち、最大となる色度差であるMaxΔu’v’を色の視野角依存性として評価した。
(式1)
u’ = 4x / (−2x + 12y + 3)
v’ = 6y / (−2x + 12y + 3)
(式2)
Δu’v’={(u’1−u’2)2+(v’1−v’2)2}1/2
u’ = 4x / (−2x + 12y + 3)
v’ = 6y / (−2x + 12y + 3)
(式2)
Δu’v’={(u’1−u’2)2+(v’1−v’2)2}1/2
図5は、光学調整層に用いる材料とMaxΔu’v’との関係を構成例B1〜B60について調べた結果を示す図である。図5において横軸は光学調整層の実膜厚であり、縦軸はMaxΔu’v’の値である。表1〜6は、各構成例B1〜B60,G1〜G60,R1〜R60における光学調整層の屈折率、光学膜厚、正面方向から出射される光の輝度比率、正面方向(視野角0°)における表示色(色度図上の座標CIEx、CIEy)、MaxΔu’v’をまとめたものである。なお、「屈折率」は450nmの波長での屈折率であり、「輝度比率」は、光学調整層を設けない構成例B0,G0,R0の有機EL素子の正面方向の輝度を1とした場合の輝度比率である。
図5に示すように、MaxΔu’v’の値は、光学調整層の実膜厚によって変化し、いずれの光学調整層においても実膜厚が30nm〜90nmの範囲でMaxΔu’v’は最小値となる。すなわち、光学調整層の実膜厚を所定の範囲に制限することで、色の変化を最も小さくすることができることがわかる。
各光学調整層の屈折率は、MgFが1.33、NPDが1.915、SiOが2.078、WO3が2.138、ZnSが2.4698、TiO2が2.339であり、MgFにおいてMaxΔu’v’が最小値となる実膜厚は90nm、NPDにおいてMaxΔu’v’が最小値となる実膜厚は50nm、SiOにおいてMaxΔu’v’が最小値となる実膜厚は50nm、WO3においてMaxΔu’v’が最小値となる実膜厚は40nm、ZnSにおいてMaxΔu’v’が最小値となる実膜厚は30nm、TiO2においてMaxΔu’v’が最小値となる実膜厚は40nmである。
このことから、屈折率が大きくなるほどMaxΔu’v’が最小値となる実膜厚の値は小さくなることがわかる。したがって、光学調整層の屈折率と実膜厚との積である光学膜厚に基づいて評価した場合に、MaxΔu’v’が最小値を取る光学調整層の光学膜厚は、光学調整層の材料によらず概ね一定となることがわかる。また、屈折率が最も小さいMgFにおいては、光学調整層の実膜厚を変化させてもMaxΔu’v’は大きく変化しないことから、広角方向の色の変化を抑制するためには、光学調整層の屈折率はMgFの屈折率1.33よりも大きくする方がよいことがわかる。
以上のように、有機EL素子の視野角特性は光学調整層の屈折率および光学膜厚によって大きく変化し、光学調整層の屈折率を大きくするほど広角方向の色の変化は小さくなる。光学調整層による色の抑制効果は、光学調整層の光学膜厚のみによって決まるものではなく、光学調整層が所定の屈折率以上の高い屈折率を有していなければ、このような効果は十分に発揮されない。すなわち、光学調整層の屈折率と光学膜厚との双方を適切に設計しなければ、広角方向の色の変化は抑制されず、抑制されたとしてもその効果は限定的なものとなる。
図5から明らかなように、光学調整層による色の抑制効果を発生させるためには、光学調整層として屈折率が1.915以上の材料を用いればよい。また表1〜6によれば、観測される色の変化を十分に抑制するためには、光学調整層の屈折率と実膜厚との積である光学膜厚を70.174nm以上140.347nm以下とすればよい。
ここで、「色の変化が抑制される」とは、MaxΔu’v’が0.081以下となることを意味する。この範囲にMaxΔu’v’が収まっていれば、例えば、有機EL素子を画素毎に形成してフルカラー有機ELディスプレイを作製する場合でも、実用上十分な視野角特性が得られる。
表1〜2によれば、構成例B4〜B7,B24〜B26,B33〜B36,B44〜B46,B53〜B55は、いずれも光学膜厚が70.174nm以上140.347nm以下であり、MaxΔu’v’は0.081以下となっている。また、表3〜6によれば、構成例G1〜G60,R1〜R60のMaxΔu’v’は全て0.039以下であり、広角方向の色の変化は殆ど生じていない。よって、青色の色の変化が最も重要な課題であり、この色の変化を抑制すれば、有機ELディスプレイなどで求められる最も厳しい評価基準においても、実用上十分な視野角特性が得られることがわかる。
光学調整層の屈折率は、好ましくは、2.078以上であることが望ましい。表1によれば、光学調整層の屈折率を2.078以上とすることで、MaxΔu’v’を0.07以下にすることができる。例えば表1の構成例B24〜B26,B33〜B36,B44〜B46,B53〜B55は、いずれも屈折率が2.078以上であり、MaxΔu’v’は0.07以下となっている。この構成によれば、さらに色づきの少ない有機EL素子を提供することが可能である。
さらに好ましくは、屈折率を2.078以上とし、更に光学膜厚を74.094nm以上123.49nm以下とすると、MaxΔu’v’を0.061以下とすることができる。例えば表1の構成例B24〜B25,B34〜B35,B44〜B45,B53〜B55は、いずれも光学膜厚が74.094nm以上123.49nm以下であり、MaxΔu’v’は0.061以下となっている。この構成によれば、さらに色づきの少ない有機EL素子を提供することが可能である。
以上説明したように、本実施形態の有機EL素子1によれば、カラーフィルタを用いずに広い視野角範囲で色の変化の少ない有機EL素子を提供することができる。そのため、カラーフィルタを用いる特許文献1の構造に比べて、少ない消費電力で明るい表示を実現することができる。また、カラーフィルタを用いる場合には、カラーフィルタと有機EL素子との位置を合わせつつカラーフィルタの貼り付けを行う高度な貼り付け工程が必要となる。これに対して、本実施形態では光学調整層19は有機EL素子1の形成工程に付随して、例えば、第2電極18と光学調整層19とを同一の成膜装置内で連続的に成膜することにより形成することができるので、プロセスが簡便であり、製造も容易である。したがって、広い視野角範囲で色再現性に優れた小型で安価な有機EL素子1および有機ELパネル100を提供することができる。
上述の有機EL素子1は、有機ELディスプレイや有機EL照明などの種々のデバイスに適用することができる。例えば、基板10上に1つ又は複数の有機EL素子1を配置し、各有機EL素子1の反射層と光学調整層との間の光学的距離を互いに等しくすることで、単色の照明光を出射する有機EL照明を提供することができる。また、基板10上にそれぞれ赤色、緑色、青色の発光を行う3種類の画素をマトリクス状に配置し、赤色画素、緑色画素、青色画素に形成する有機EL素子の反射層と光学調整層との間の光学的距離をそれぞれ赤色、緑色、青色の光が増幅されるように設計することで、フルカラー表示が可能な有機ELディスプレイを提供することができる。
有機ELディスプレイを作製する場合には、赤色画素、緑色画素、青色画素に形成する有機EL素子の発光層をそれぞれ赤色発光材料、緑色発光材料、青色発光材料のみによって形成することが望ましい。これにより、発光層で発光した光の利用効率を高めることができる。また、光学調整層の実膜厚は各色の発光を行う有機EL素子について全て同一にすることが望ましい。これにより、色の不均一の少ない有機ELパネルが提供できると共に、各有機EL素子に対して共通のプロセスで光学調整層を形成することができるため、製造プロセスも簡略化される。
本発明は、新規な有機EL素子を提供し、産業上有用である。
1…有機EL素子、10…基板、11…反射層、12…第1電極(陽極)、15…発光層、18…第2電極(陰極)、19…光学調整層、100…有機ELパネル
Claims (9)
- 反射層、第1電極、発光層、第2電極、及び半透過反射層をこの順に配置された状態で有する有機EL素子であって、前記半透過反射層は、前記第2電極の前記発光層側とは反対側の面に接して設けられた絶縁材料からなる光学調整層を含み、前記光学調整層は、450nmの波長での屈折率が1.915以上であり、且つ、前記屈折率と膜厚との積である光学膜厚が70.174nm以上140.347nm以下である有機EL素子。
- 前記光学調整層の前記屈折率は2.078以上である請求項1に記載の有機EL素子。
- 前記光学調整層の光学膜厚は123.49nm以下である請求項2に記載の有機EL素子。
- 前記光学調整層は、一酸化ケイ素(SiO),酸化タングステン(WO3),硫化亜鉛(ZnS),N,N‘−ビス(ナフタレン−1−イル)−N,N’−ビス(フェニル)−ベンジジン、二酸化チタン(TiO2)のうちのいずれかによって形成されている請求項1に記載の有機EL素子。
- 前記反射層と前記半透過反射層との間の光学的距離は、青色の波長域に共振波長を有するように設定されている請求項1ないし4のいずれか1項に記載の有機EL素子。
- 前記発光層は、青色発光材料によって形成されている請求項5に記載の有機EL素子。
- 請求項1ないし5のいずれか1項に記載の有機EL素子が基板上に複数配列された有機ELパネル。
- 請求項6に記載の有機EL素子が基板上に複数配列された有機ELパネル。
- 前記基板上には、互いに異なる色の光を前記半透過反射層から出射する複数の有機EL素子が設けられ、前記複数の有機EL素子の前記光学調整層の屈折率および光学膜厚は互いに等しい請求項7に記載の有機ELパネル。
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Legal Events
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