JP5616248B2 - 二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
このため、バリが発生しやすい正極金属箔における、正極リードが設けられた長手方向の一側辺と反対側の側辺を、隣接するセパレータを折り返して被覆するようにした構造とするものが知られている。このようにすれば、バリ等が2枚のセパレータを突き破る恐れがなくなり、内部短絡を防止することができる、とされている(例えば、特許文献1参照)。
上述した先行文献に記載された発明では、この現象により生じる内部短絡は解決しない。
請求項2の二次電池の製造方法に係る発明は、電池容器内に、正極および負極を含む電極群を収容し、電解液を注入して注入口を封口する工程と、前記負極に接続された金属部材に、前記電解液中に混入している導電性の異物を溶解させ、析出させる異物析出工程とを備え、前記金属部材は前記負極に接続された負極集電板であり、前記電池容器は、前記電池缶と、絶縁部材を介して前記電池缶に固定され、前記正極に接続された正極端子と、前記負極に接続された負極端子とを有する電池蓋を具備し、前記異物析出工程は、前記電池蓋を下向きにして、前記負極集電板に異物を析出させる工程を含むことを特徴とする。
請求項3の二次電池の製造方法に係る発明は、電池容器内に、正極および負極を含む電極群を収容し、電解液を注入して注入口を封口する工程と、前記負極に接続された金属部材に、前記電解液中に混入している導電性の異物を溶解させ、析出させる異物析出工程とを備え、前記金属部材は前記負極に接続された負極集電板であり、前記電池容器は、前記電池缶と、絶縁部材を介して前記電池缶に固定され、前記正極に接続された正極端子と、前記負極に接続された負極端子とを有する電池蓋を具備し、前記異物析出工程は、前記電池蓋を下向きにして、前記負極集電板に異物を析出させる工程を含むことを特徴とする。
−二次電池の構造−
以下、この発明の二次電池を、リチウムイオン円筒形二次電池を一実施形態として図面と共に説明する。
図1は、この発明の円筒形二次電池の一実施形態を示す断面図であり、図2は、図1に示された円筒形二次電池の分解斜視図である。
円筒形二次電池1は、例えば、外形40mmφ、高さ100mmの寸法を有する。この円筒形二次電池1は、上部が開口された有底円筒形の電池缶2および電池缶2の上部を封口するハット型の蓋3で構成される電池容器4の内部に、以下に説明する発電用の各構成部材が収容され、非水電解液5が注入されている。
10は、電極群であり、中央部に軸芯15を有し、軸芯15の周囲に、正極および負極が捲回されている。図3は、電極群10の構造の詳細を示し、一部を切断した状態の斜視図である。図3に図示されるように、電極群10は、軸芯15の周囲に、正極11、負極12、および第1、第2のセパレータ13、14が捲回された構成を有する。
WS>WC>WA(図3参照)
すなわち、正極合剤11bの幅WAよりも、常に、負極合剤12bの幅WCが大きい。これは、リチウムイオン二次電池の場合、正極活物質であるリチウムがイオン化してセパレータを浸透するが、負極側に負極活物質が形成されておらず負極金属箔12aが表出していると、この負極金属箔12aの表出した部分にリチウムが析出し、内部短絡を発生する原因となるからである。
図1および図3において、中空な円筒形状の軸芯15は軸方向(図面の上下方向)の上端部の内面に径大の溝15aが形成され、この溝15aに正極集電部材27が圧入されている。正極集電部材27は、例えば、アルミニウムにより形成され、円盤状の基部27a、この基部27aの内周部において軸芯15側に向かって突出し、軸芯15の内面に圧入される下部筒部27b、および外周縁において蓋3側に突き出す上部筒部27cを有する。正極集電部材27の基部27aには、電池内部で発生するガスを放出するための開口部27d(図2参照)が形成されている。
また、正極集電部材27をアルミニウムで形成することにより、正極金属箔11aの正極リード16を超音波溶接またはスポット溶接等により溶接することが可能となる。
絶縁板34は、円形の開口部34aを有する絶縁性樹脂材料からなるリング形状を有し、正極集電部材27の上部筒部27c上に載置されている。
なお、蓋3が鉄で形成されている場合には、別の円筒形二次電池と直列に接合する際、鉄で形成された別の円筒形二次電池とスポット溶接により接合することが可能である。
以下、導電性の異物を析出する異物析出処理について説明する。
発電ユニット20が収容され、非水電解液5が注入された電池容器4を、蓋ユニット30側を下に向けると、金属等の導電性の異物P’が、自重により非水電解液5中を落下する。この際、異物P’は、負極電位を有する部材が近くに対峙していない正極電位を有する部材、例えば、正極金属箔11a、正極リード16、押え部材28、正極集電部材27等、蓋ユニット30の内面等に接触する。
図4においては、電池缶2の溝2aが内方に向かって突き出しており、この溝2a付近は、同図に図示される如く、プラスにイオン化された異物P’に近い負極電位を有する部材となり、主に、この溝2aの内面側付近に析出物Pとして析出される。
導電性の異物P’の溶解、および析出物Pの析出は、電池缶2を、表面元素分析を行うことにより確認することができる。
非水電解液5中に混在する異物P’をイオン化し、負極電位を有する部材に析出させるには、二次電池1を上下反転する方法以外にも、二次電池1を横向きにしたり、回転又は揺動したり、振動を与えたり、あるいはこれらの動作を組み合わせて行ったりする方法としてもよい。
図6は、図1に図示された二次電池の製造方法の一実施の形態を示す工程フロー図であり、以下、同図を参照して二次電池1の製造方法を説明する。
二次電池1は、大別して、工程K1〜K8までの二次電池構造作製工程KAと、工程K11〜K13までの異物析出工程KBと、工程K14およびK15の検査・エージング工程KCの3つの工程により作製される。
先ず、工程K1〜K8の二次電池構造作製工程KAについて説明する。
〔電極群作製〕
先ず、工程K1において、電極群10を作製する。
正極金属箔11aの両面に、正極合剤11bおよび正極合剤未処理部11cが形成され、また、多数の正極リード16が正極金属箔11aに一体に形成された正極11を作製する。また、負極金属箔12aの両面に負極合剤12bおよび負極合剤未処理部12cが形成され、多数の負極リード17が負極金属箔12aに一体に形成された負極12を作製する。
次に、工程K2において、工程K1で作製した電極群10を用いて、発電ユニット20を作製する。
電極群10の軸芯15の下部に負極集電部材21を取り付ける。負極集電部材21の取り付けは、負極集電部材21の開口部21bを軸芯15の下端部に設けられた段部15bに嵌入して行う。次に、負極集電部材21の外周筒部21cの外周の全周囲に亘り、負極リード17をほぼ均等に配分して密着し、負極リード17の外周に押え部材22をリング状に巻き付ける。そして、超音波溶接等により、負極集電部材21に負極リード17および押え部材22を溶接する。次に、軸芯15の下端面と負極集電部材21とに跨る負極通電リード23を負極集電部材21に溶接する。
次に、工程K3において、発電ユニット20を電池缶2に収容する。
発電ユニット20を収容可能なサイズを有する金属製の有底円筒部材に、上述の工程を経て作製された発電ユニット20を収容する。有底円筒部材は、電池缶2となるものである。以下において、説明を簡素にして明瞭にするために、この有底円筒部材を電池缶2として説明する。
次に、工程K4において、発電ユニット20の負極側を電池缶2に溶接する。
電池缶2内に収納した発電ユニット20の負極通電リード23を、電池缶2の底部内面に抵抗溶接等により溶接する。この場合、図示はしないが、電池缶2の外部から、軸芯15の中空軸に電極棒を挿通し、電極棒により負極通電リード23を電池缶2の底部内面に押し付けて溶接する。
電池缶2の溝2aは、発電ユニット20の上端部、換言すれば、正極集電部材27の上端部近傍に位置するように形成する。なお、この工程において形成する溝2aは、後述する如く、最終的な形状またはサイズではなく、仮の形状またはサイズのものである。
次に、工程K5において、電池缶2の内部に、非水電解液5を所定量注入する。
非水電解液5の一例としては、前述した如く、リチウム塩がカーボネート系溶媒に溶解した溶液を用いることが好ましい。リチウム塩の例として、フッ化リン酸リチウム(LiPF6)、フッ化ホウ酸リチウム(LiBF6)、等が挙げられる。また、カーボネート系溶媒の例として、エチレンカーボネート(EC)、ジメチルカーボネート(DMC)、プロピレンカーボネート(PC)、メチルエチルカーボネート(MEC)、或いは上記溶媒の1種類以上から選ばれる溶媒を混合したもの、が挙げられる。
一方、工程K6において、上記工程K1〜K5とは別に、蓋ユニット30を作製しておく。
蓋ユニット30は、前述した如く、絶縁板34、絶縁板34に設けられた開口部34aに嵌入された接続板35、接続板35に溶接されたダイアフラム37およびダイアフラム37にかしめにより固定された蓋3により構成されている。
次に、工程K7において、発電ユニット20の正極側と蓋ユニット30とを電気的に接続する。
正極集電部材27の基部27aに接続部材33の一端部を、例えば、超音波溶接等により溶接する。そして、蓋3、ダイアフラム37、接続板35および絶縁板34が一体化された蓋ユニット30を、接続部材33の他端部に近接して配置する。次に、接続部材33の他端部を接続板35の下面に、レーザ溶接により溶接する。この溶接は、接続部材33の他端部における接続板35との接合面が、正極集電部材27に溶接された接続部材33の一端部の接合面と同じ面となるようにして行う。
次に、工程K8において、電池缶2に収容された発電ユニット20の正極集電部材27に電気的に接続された蓋ユニット30を電池缶2に固定することにより電池缶2を封口する。
先ず、電池缶2の上部にグルービングにより、U字形状の溝2aを形成する。そして、形成された電池缶2の溝2aの上にガスケット43を収容する。この状態におけるガスケット43は、図2に図示するように、リング状の基部43aの上方に、基部43aに対して垂直な外周壁部43bを有する構造となっている。この構造で、ガスケット43は、電池缶2の溝2a上部の内側に留まっている。ガスケット43は、ゴムで形成されており、限定する意図ではないが、1つの好ましい材料の例として、エチレンプロピレン共重合体(EPDM)またはフッ素系樹脂をあげることができる。
これにより、ダイアフラム37、蓋3、接続板35および絶縁板34が一体化された蓋ユニット30が、ガスケット43を介して電池缶2に固定され、また、正極集電部材27と蓋3が接続部材33、接続板35およびダイアフラム37を介して導電接続され、図1に図示された円筒形のリチウムイオン二次電池1が作製される。工程K8が完了すると、二次電池1の組立は完了し、この後、異物析出工程KBの処理が行われる。
先ず、工程K11において、二次電池構造作製工程KAで作成された二次電池1を、図5(A)および図5(B)に図示されるように、振動、回転または揺動させ、電池容器4内に注入された非水電解液5を、電池容器4内で流動させる。これにより、電極群10を作製する工程において、電極群10の構成部材に付着していた異物P’が非水電解液5中に混入する。
この状態では、正極金属箔11a、正極リード16、正極集電部材27等、蓋ユニット30の内面等、正極電位を有する部材と、負極金属箔12aに接続された電池缶2とが、同時に、非水電解液5中に浸されている。また、正極11は充電されている。
従って、非水電解液5中に混在している導電性の異物P’が正極電位を有する金属部材に接触し、プラスにイオン化される。プラスにイオン化された異物P’は、非水電解液5中を電気泳動して、電池缶2の内面において析出物Pとして析出する。
また、イオン化された異物P’は、粒子毎に電池缶2の内面に付着するものではなく、平滑化され、表面に薄く析出する傾向があり、しかも、付着力は決して小さくはない。従って、析出した析出物Pが正極11および負極12間に入り込むことはない。
工程K13が完了すると、異物析出工程KBが終了し、次に、検査・エージング工程KCの処理を行う。
工程K14においては、導電性の異物が析出物Pとして析出された二次電池1を、図1に図示する蓋3が上端面となる正規の姿勢に戻す。そして、工程K15において、エージングを行い、二次電池1の作製を終了する。
なお、エージング工程では、二次電池1が満充電になるまで充電し、充電が完了したら、放電終止電圧に達するまで放電を行い、一定時間放置する。そして、その後、例えば、電圧値および内部抵抗値等の電池性能の検査を行う。
図7は、本発明の二次電池の製造方法の実施形態2を示す工程フロー図である。
実施形態2においても、工程K1〜K8の二次電池構造作製工程KAは、実施形態1の場合と同様であり、図7においては、工程K8の封口の後の工程のみが図示されている。
工程K8の封口が完了したら、次に、工程K21において、二次電池構造作製工程KAで作成された二次電池1を、振動、回転または揺動させ、電池容器4内に注入された非水電解液5を電池容器4内で流動させる。これにより、電極群10を作製する工程において、電極群10の構成部材に付着していた異物P’が非水電解液5中に混入する。
そして、次に、工程K23において、二次電池1を充電する。
図8は、工程K23におけるに二次電池1の状態を示す図である。
二次電池1は、蓋3が下端面となるように反転された状態で、定電圧充電装置のプラス電極を蓋3に、マイナス電極を電池缶2に接続して行われる。この状態では、正極金属箔11a、正極リード16、正極集電部材27等、蓋ユニット30の内面等、正極電位を有する部材と、負極金属箔12aに接続された電池缶2とが、同時に、非水電解液5中に浸されている。
従って、充電の進行に従って、非水電解液5中に混在している導電性の異物P’が正極電位を有する金属部材に接触し、プラスにイオン化される。プラスにイオン化された異物P’は、非水電解液5中を電気泳動して、電池缶2の内面において析出物Pとして析出する。
図9は、本発明の二次電池の製造方法の実施形態3を示す工程フロー図である。
実施形態3においても、工程K1〜K8の二次電池構造作製工程KAは、実施形態1の場合と同様であり、図9においては、工程K8の封口の後の工程のみが図示されている。
工程K8の封口が完了したら、次に、工程K31において、二次電池構造作製工程KAで作成された二次電池1を、定電圧充電する。
従って、充電の進行に従って、非水電解液5中に混在している導電性の異物P’が正極電位を有する金属部材に接触し、プラスにイオン化される。プラスにイオン化された異物P’は、非水電解液5中を電気泳動して、電池缶2の内面において析出物Pとして析出する。
図10は、本発明の実施形態4を示す要部の断面図である。
図10に図示された実施形態4の二次電池1Aにおいて、図4に図示される二次電池1と相違する点は、電極群10の最外周、すなわち、捲回された第1のセパレータ13の最外周の側面には、粘着テープ51が接着されている点である。
この構造は、図4に図示された構造と同様であり、同一部材には、同一の図面番号を付し、その説明を省略する。
粘着テープ51は、電池容器4内に混在されている異物を、粘着層53に付着して捕集するためのものである。つまり、粘着テープ51により、電池容器4内の浮遊異物が製造工程で空気中を移動する異物を捕集したり、電解液の注液工程以降の液を介して移動する異物を捕集することができる。
従って、非水電解液5中に混入された導電性の異物は、実施形態1〜3の場合よりも、一層、確実に低減され、導電性の異物の析出による内部短絡の発生をより確実に低減することができる。
--角形二次電池の構造--
実施形態1〜4は、二次電池を円筒形として説明した。しかし、本発明の二次電池は、角形であってもよい。
図11は、本発明の二次電池を角形リチウムイオン二次電池100とした場合の一実施の形態の分解外観斜視図である。図11において、絶縁袋71は、一部が破断された状態で図示されている。
角形リチウムイオン二次電池100は、捲回電極群90を電池蓋ユニット80に取り付けて絶縁袋71に収納し、電池缶72の上部側の開口部から収容することにより作製される。
捲回電極群90は、正極91と負極92とを、第1、第2のセパレータ93、94を介在して扁平状に捲回して形成されたものである。
正極91は、例えば、アルミニウム箔等からなる正極金属箔91aの表裏両面に正極合剤層91bが塗工されたものである。正極合剤層91bは、一側縁に、正極金属箔91aが露出された正極合剤未処理部91cが形成されるように塗工されている。
負極92は、例えば、銅箔等からなる負極金属箔92aの表裏両面に負極合剤層92bが塗工されたものである。負極合剤層92bは、正極合剤未処理部91cが配置された側縁と対向する側縁である他側縁に、負極金属箔92aが露出された負極合剤未処理部92cが形成されるように塗工されている。
正極合剤91bを正極金属箔91aに塗布する方法の例として、ロール塗工法、スリットダイ塗工法、等が挙げられる。正極合剤91bに分散溶液の溶媒例として、N−メチルピロリドン(NMP)や水等を添加し、混練したスラリを、厚さ20μmのアルミニウム箔の両面に正極合剤未処理部91cを残して塗布する。均一に塗布し、乾燥させた後、プレスし、裁断する。正極合剤91bの塗布厚さの一例としては片側約40μmである。
負極合剤92bは、負極活物質と、負極バインダと、増粘剤とからなる。負極合剤92bは、アセチレンブラックなどの負極導電材を有しても良い。負極活物質としては、黒鉛炭素を用いること、特に人造黒鉛を使用することが好ましい。黒鉛炭素を用いることにより、大容量が要求されるプラグインハイブリッド自動車や電気自動車向けのリチウムイオン二次電池が作製できる。負極合剤92bの形成方法は、負極金属箔92a上に負極合剤92bが形成される方法であれば制限はない。しかしその中でも次に記載する方法により優れた特性の負極合剤が得られる。負極合剤92bを負極金属箔92aに塗布する方法の例として、負極合剤92bの構成物質の分散溶液を負極金属箔92a上に塗布する方法が挙げられる。塗布方法の例として、ロール塗工法、スリットダイ塗工法等が挙げられる。
負極合剤92bを負極金属箔92aに塗布する方法の例として、負極合剤92bに分散溶媒としてN−メチル−2−ピロリドンや水を添加し、混練したスラリを、厚さ10μmの圧延銅箔の両面に負極合剤未処理部92cを残して塗布する。均一に塗布し、乾燥させた後、プレスし、裁断する。負極合剤92bの塗布厚さの一例としては片側約40μmである。
このような構造とする理由は、リチウムイオン二次電池の場合、正極活物質であるリチウムがイオン化してセパレータを浸透するが、負極側に負極活物質が形成されておらず負極金属箔92aが露出していると負極金属箔92aにリチウムが析出し、内部短絡を発生する原因となるからである。
負極集電板63には、プレス加工などにより折曲された接続片64が一体に形成されている。
正極集電板61および負極集電板63は、それぞれ、電池蓋73に固定された正極端子81および負極端子83にそれぞれ絶縁板(図視せず)を介して取り付けられており、これによって、捲回電極群90は、電池蓋73によって支持されるとともに、正極端子81および負極端子83からの充放電が可能となる。
レーザ溶接によって電池蓋73を鋼板により形成された電池缶72に溶接することにより、外部から封口される。
図13は、図11に図示された角形のリチウムイオン二次電池100を作製する一実施の形態を示す工程フロー図である。
以下、図13を参照して、二次電池100の製造方法の一例を説明する。
先ず、工程K51において、電池蓋73を作製する。
電池蓋73の材料は、アルミニウム金属板に限られるものではなく、例えば、SUS鋼板や樹脂板等、密閉可能な薄板であればよい。
このようにして、電池蓋ユニット80を作製する工程K52が完了する。
工程K58が完了すると、二次電池構造作製工程KAが終了する。
異物析出工程KBでは、先ず、工程K61において、二次電池100を、正極集電板61を下方にして横倒しにする。換言すれば、図11において、時計方向に90度回転させる。これにより、捲回電極群90の一側縁部側における正極91および負極92が同時に非水電解液に浸される。
この状態では、正極91および負極92の一部が非水電解液に浸されており、充電により、正極91が正極電位となる。このため、非水電解液中に混在している導電性の異物が正極電位を有する金属部材に接触し、プラスにイオン化される。
プラスにイオン化された異物は、非水電解液中を電気泳動して、接続片64を含む負極集電板63の表面に接触し、図11に二点鎖線で示すように、その表面の所定領域に析出物Pとして析出する。また、負極92の負極金属箔92aの負極合剤未処理部92cの側面に析出物Pとして析出する。
図14に図示されるように、イオン化された異物は、超音波溶接により接合された負極金属箔92aの負極合剤未処理部92cの側端面および接続片64を含む負極集電板63の外表面に析出物Pとして析出する。
工程K64においては、導電性の異物が析出物Pとして析出された二次電池100を、図11に図示する電池蓋73が上面となる正規の姿勢に戻す。そして、工程K65において、エージングを行い、二次電池100の作製を終了する。
図15は、本発明の二次電池の製造方法の実施形態6を示す工程フロー図である。
実施形態6は、実施形態5における工程K63を省略した方法である。
すなわち、実施形態6では、異物析出工程KBは、実施形態5における工程K61、工程K62および工程K64で構成される。
工程K62において、正極91および負極92が同時に非水電解液に浸され、正極91が正極電位となる。このため、非水電解液中に混在している導電性の異物が正極電位を有する金属部材に接触し、プラスにイオン化される。
この場合、検査・エージング工程KCは、工程K65のエージングのみとなる。
図16は、本発明の二次電池の製造方法の実施形態7の工程フロー図である。
実施形態7では、異物析出工程KBは工程K71とK72からなり、検査・エージング工程KCは工程K73と工程K74とからなる。
封口工程K58が完了した二次電池100は、工程K71において、反転される。換言すれば、図11において、二次電池100を上下反転して、電池蓋73を下面側にする。この状態では、正極91および負極92の下端部が非水電解液に同時に浸される。
これにより、非水電解液中に混在している導電性の異物が正極電位を有する金属部材に接触し、プラスにイオン化される。そして、非水電解液中をプラスにイオン化された異物は、非水電解液中を電気泳動して、接続片64を含む負極集電板63の表面に接触し、その表面の所定領域に析出物Pとして析出する。また、負極92の負極金属箔92aの負極合剤未処理部92cの側面に析出物Pとして析出する。
2 電池缶
3 蓋
4 電池容器
5 非水電解液
10 電極群
11 正極
12 負極
20 発電ユニット
21 負極集電部材
27 正極集電部材
30 蓋ユニット
51 粘着テープ
52 ベースフィルム
53 粘着層
61 正極集電板
62 接続片
63 負極集電板
64 接続片
71 絶縁袋
72 電池缶
73 電池蓋
90 捲回電極群
KA 二次電池構造作製工程
KB 異物析出工程
KC 検査・エージング工程
P 析出物
P’ 異物
Claims (5)
- 電池容器内に、正極および負極を含む電極群が収容され、電解液が注入された二次電池であって、前記負極に電気的に接続された金属部材に析出した導電性の異物が付着し、前記電池容器内に異物を捕集する粘着層が、少なくとも一部を前記電解液に接触可能に収容されていることを特徴とする二次電池。
- 電池容器内に、正極および負極を含む電極群を収容し、電解液を注入して注入口を封口する工程と、
前記負極に接続された金属部材に、前記電解液中に混入している導電性の異物を溶解させ、析出させる異物析出工程とを備え、
前記金属部材は前記電池容器の一部を構成する電池缶であり、前記電池容器は、前記電池缶と、シール部材を介して前記電池缶に固定され、前記正極に接続された電池蓋とを有し、前記異物析出工程は、前記電池蓋を下向きにして、前記電池缶の内面に異物を析出させる工程を含むことを特徴とする二次電池の製造方法。 - 電池容器内に、正極および負極を含む電極群を収容し、電解液を注入して注入口を封口する工程と、
前記負極に接続された金属部材に、前記電解液中に混入している導電性の異物を溶解させ、析出させる異物析出工程とを備え、
前記金属部材は前記負極に接続された負極集電板であり、前記電池容器は、前記電池缶と、絶縁部材を介して前記電池缶に固定され、前記正極に接続された正極端子と、前記負極に接続された負極端子とを有する電池蓋を具備し、前記異物析出工程は、前記電池蓋を下向きにして、前記負極集電板に異物を析出させる工程を含むことを特徴とする二次電池の製造方法。 - 請求項2または3に記載の二次電池の製造方法において、前記異物析出工程は、二次電池を充電する工程と、この後、前記正極の少なくとも一部と前記金属部材の少なくとも一部とを同時に電解液中に浸す工程とを含むことを特徴とする二次電池の製造方法。
- 請求項2または3に記載の二次電池の製造方法において、前記異物析出工程は、前記二次電池を充電する工程の前または後に、電極群が収容され、電解液が注入された前記電池容器を回転、振動または揺動のいずれか1つの動作または組み合わせの動作をさせる工程を含むことを特徴とする二次電池の製造方法。
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