JP5610299B2 - 耐酸化消耗性白金合金、耐酸化消耗性白金合金皮膜および耐酸化消耗性金属部材 - Google Patents
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Description
白金は、高温では、雰囲気中の酸素と反応して白金酸化物(PtO2 )のガス体を形成し、逸散することによって、いわゆる酸化消耗が進行する。図26に各種貴金属の酸化消耗速度の温度依存性(非特許文献1参照。)を示す。また、図27に各種貴金属酸化物の蒸気圧の温度依存性(非特許文献1参照。)を示す。図26および図27に示すように、白金の酸化消耗は、他の貴金属、具体的にはオスミウム(Os)、ルテニウム(Ru)、イリジウム(Ir)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)に比較すると、それほど顕著ではないが、装置材料の重量の数%に及ぶ。局部的に揮発量の多い部位では、白金材料の強度、安定性を直接害する要因となる。また、ガラス製造装置においては、揮発した白金は、装置周囲に設置された耐火材や断熱材などに付着することから、白金を回収精製する必要があるだけでなく、高価な白金材料が回収困難な空間に揮散することによる損失も膨大である。
しかしながら、イリジウムやロジウムなどを添加した白金基合金では、添加元素であるイリジウムの酸化消耗速度は白金のそれに比べて桁違いに大きく、一方、ロジウムは白金の酸化消耗速度に近いが、比較的高価である。このため、現在は、止むなく、前述の欠点を内包した状態で、白金基合金が利用されているのが現状である。
これまで、白金または白金合金の酸化消耗を抑制するための技術として、いくつか提案されている。例えば、特許文献1、2には、白金または白金合金の表面にアルミナ(Al2 O3 )、シリカ(SiO2 )などを含む耐火材料をコーティングすることにより、白金の揮発損失を抑制する技術が提案されている。
非特許文献4には、Pt−67at%Al合金の酸化挙動を1100℃で調査し、形成されたAl2 O3 皮膜の電気伝導性を調査した結果が報告されている。
この発明が解決しようとする他の課題は、耐酸化消耗性の大幅な向上を図ることができる耐酸化消耗性白金合金皮膜、耐酸化消耗性白金合金皮膜の製造方法および耐酸化消耗性金属部材を提供することである。
白金とケイ素、チタン、ニッケル、ジルコニウムおよびニオブからなる群より選ばれた少なくとも一種の元素とからなることを特徴とする耐酸化消耗性白金合金である。
白金とアルミニウムとケイ素、チタン、ニッケル、ジルコニウムおよびニオブからなる群より選ばれた少なくとも一種の元素とからなることを特徴とする耐酸化消耗性白金合金である。
白金と10原子%以上12原子%以下のアルミニウムとからなることを特徴とする耐酸化消耗性白金合金である。
金属基材の表面に形成される耐酸化消耗性白金合金皮膜であって、
白金とケイ素、チタン、ニッケル、ジルコニウムおよびニオブからなる群より選ばれた少なくとも一種の元素とからなることを特徴とするものである。
金属基材の表面に形成される耐酸化消耗性白金合金皮膜であって、
白金とアルミニウムとケイ素、チタン、ニッケル、ジルコニウムおよびニオブからなる群より選ばれた少なくとも一種の元素とからなることを特徴とするものである。
金属基材の表面に形成される耐酸化消耗性白金合金皮膜であって、
白金と10原子%以上12原子%以下のアルミニウムとからなることを特徴とするものである。
少なくとも表面が、白金または白金とケイ素、チタン、クロム、ニッケル、ジルコニウム、ニオブ、ロジウムおよびイリジウムからなる群より選ばれた少なくとも一種の元素とからなる白金合金からなる金属基材の表面にアルミニウムを拡散させることを特徴とする耐酸化消耗性白金合金皮膜の製造方法である。
少なくとも表面が、白金または白金とアルミニウム、チタン、ニッケル、ジルコニウム、ニオブおよびイリジウムからなる群より選ばれた少なくとも一種の元素とからなる白金合金からなる金属基材の表面にケイ素を拡散させることを特徴とする耐酸化消耗性白金合金皮膜の製造方法である。
白金とケイ素、チタン、ニッケル、ジルコニウムおよびニオブからなる群より選ばれた少なくとも一種の元素とからなる耐酸化消耗性白金合金皮膜を少なくとも表面の一部に有することを特徴とする耐酸化消耗性金属部材である。
白金とアルミニウムとケイ素、チタン、ニッケル、ジルコニウムおよびニオブからなる群より選ばれた少なくとも一種の元素とからなる耐酸化消耗性白金合金皮膜を少なくとも表面の一部に有することを特徴とする耐酸化消耗性金属部材である。
白金と10原子%以上12原子%以下のアルミニウムとからなる耐酸化消耗性白金合金皮膜を少なくとも表面の一部に有することを特徴とする耐酸化消耗性金属部材である。
また、この発明によれば、耐酸化消耗性の大幅な向上を図ることができる耐酸化消耗性白金合金皮膜、耐酸化消耗性白金合金皮膜の製造方法および耐酸化消耗性金属部材を得ることができる。
〈第1の実施の形態〉
第1の実施の形態においては、Pt−Al合金について説明する。
このPt−Al合金は、Ptと10at%以上12at%以下のAlとからなる。
このPt−Al合金によれば、1000℃以上の高温で酸化された場合、保護的酸化物であるAl2 O3 が合金表面に形成されるため、Ptの酸化消耗速度の大幅な低減を図ることができる。また、このPt−Al合金は、Alが10at%以上12at%以下と低濃度であるため、加工性および成型性が優れている。
四種類のPt−Al合金(Pt−1at%Al合金、Pt−4at%Al合金、Pt−8%Al合金およびPt−12at%Al合金)をアーク溶解法で作製し、1200℃、大気中で酸化実験を行った。これらの四種類のPt−Al合金の質量の時間変化を測定した結果を図1に示す。図1には、比較のために、純Ptを1200℃、大気中で酸化した時の質量の時間変化を測定した結果も併せて示す。
図1の縦軸の質量は、Al2 O3 の形成による質量(酸素)増加(+W)とPtの酸化消耗(−V)の差額として測定される。すなわち、酸化の初期では質量増加が酸化消耗を凌駕することから、全体的に質量の増加が観察されるが、時間の増加につれて、質量増加に比較して酸化消耗が多くなり、全体の質量は減少に転じることになる。これは、質量増加は放物線的時間依存性を示すのに対して、酸化消耗は直線的に減少するためである。
第2の実施の形態においては、Pt−Si合金について説明する。
このPt−Si合金においては、PtにSiが0.5at%以上、好適には1at%以上、より好適には1.5at%以上添加されている。
このPt−Si合金によれば、1000℃以上の高温で酸化された場合、保護的酸化物であるSiO2 膜が合金表面に形成されるため、Ptの酸化消耗速度の大幅な低減を図ることができる。また、このPt−Si合金は、加工性および成型性が優れている。
四種類のPt−Si合金(Pt−0.5at%Si合金、Pt−1.0at%Si合金、Pt−1.5at%Si合金およびPt−2.0at%Si合金)をアーク溶解法で作製した。1200℃、大気中でこれらの四種類のPt−Si合金の酸化実験を行い、質量の時間変化を測定した結果を図9に示す。図9には、比較のために純Ptを1200℃、大気中で酸化した時の質量の時間変化を測定した結果も併せて示す。また、1300℃、大気中でこれらの四種類のPt−Si合金の酸化実験を行い、質量の時間変化を測定した結果を図10に示す。図10には、比較のために、純Ptを1300℃、大気中で酸化した時の同様な結果も併せて示す。
第3の実施の形態においては、Pt−Ti合金について説明する。
このPt−Ti合金においては、PtにTiが2.0at%以上、好適には4at%以上、より好適には8.0at%以上添加されている。
このPt−Ti合金によれば、1000℃以上の高温で酸化された場合、保護的酸化物であるTiO2 が合金表面に形成されるため、Ptの酸化消耗速度の大幅な低減を図ることができる。また、このPt−Ti合金は、加工性および成型性が優れている。
三種類のPt−Ti合金(Pt−2.0at%Ti合金、Pt−4.0at%Ti合金、Pt−8.0at%Ti合金)をアーク溶解法で作製した。大気中でこれらの三種類のPt−Ti合金の酸化実験を行い、質量の時間変化を測定した結果を図13に示す。図13には、比較のために、純Ptを1300℃、大気中で酸化した時の同様な結果も併せて示す。
第4の実施の形態においては、Pt−Si−Ti合金について説明する。
このPt−Si−Ti合金においては、PtにSiが2at%、Tiが2at%以上、好適には4at%以上、より好適には8at%以上添加されている。
このPt−Si−Ti合金によれば、1000℃以上の高温で酸化された場合、保護的酸化物であるSiO2 およびTiO2 が合金表面に形成されるため、Ptの酸化消耗速度の大幅な低減を図ることができる。また、このPt−Si−Ti合金は、加工性および成型性が優れている。
Pt−2at%Si−2at%Ti合金、Pt−2at%Si−4at%Ti合金およびPt−2at%Si−8at%Ti合金をアーク溶解法で作製した。1200℃、大気中でこれらの三種類のPt−Si−Ti合金の酸化実験を行い、質量の時間変化を測定した結果を図15に示す。図15には、比較のために、純Ptを1200℃、大気中で酸化した時、および、Pt−2at%Si合金を1200℃、大気中で酸化した時の同様な結果も併せて示す。
第5の実施の形態においては、Pt−Ni合金について説明する。
このPt−Ni合金においては、PtにNiが2.0at%以上、好適には4at%以上、より好適には8.0at%以上添加されている。
このPt−Ni合金によれば、1000℃以上の高温で酸化された場合、保護的酸化物であるNiOが合金表面に形成されるため、Ptの酸化消耗速度の大幅な低減を図ることができる。また、このPt−Ni合金は、加工性および成型性が優れている。
Pt−10at%Ni合金をアーク溶解法で作製した。図17は、Pt−10at%Ni合金を1300℃、9時間、大気中でサイクル酸化した時の質量変化のサイクル数(酸化時間)依存性を示す。図17には、比較のために、純Ptを1300℃、大気中でサイクル酸化した時の同様な結果も併せて示す。
第6の実施の形態においては、Pt−Zr合金について説明する。
このPt−Zr合金においては、PtにZrが2.0at%以上、好適には4at%以上、より好適には8.0at%以上添加されている。
このPt−Zr合金によれば、1000℃以上の高温で酸化された場合、保護的酸化物であるZrO2 が合金表面に形成されるため、Ptの酸化消耗速度の大幅な低減を図ることができる。また、このPt−Zr合金は、加工性および成型性が優れている。
PtにZrを10at%添加したPt−Zr合金(Pt−10at%Zr合金)からなる金属基材を作製した。図17は、Pt−10at%Zr合金を1300℃、9時間、大気中でサイクル酸化した時の質量変化のサイクル数(酸化時間)依存性を示す。
第7の実施の形態においては、Pt−Nb合金について説明する。
このPt−Nb合金においては、PtにNbが2.0at%以上、好適には4at%以上、より好適には8.0at%以上添加されている。
このPt−Nb合金によれば、1000℃以上の高温で酸化された場合、保護的酸化物であるNbO2 が合金表面に形成されるため、Ptの酸化消耗速度の大幅な低減を図ることができる。また、このPt−Nb合金は、加工性および成型性が優れている。
Pt−10at%Nb合金をアーク溶解法で作製した。図17は、Pt−10at%Nb合金を1300℃、9時間、大気中でサイクル酸化した時の質量変化のサイクル数(酸化時間)依存性を示す。
第8の実施の形態においては、Pt−Al−Nb合金について説明する。
このPt−Al−Nb合金においては、PtにAlが10at%以上30at%以下、Nbが2.0at%以上、好適には4at%以上、より好適には8.0at%以上添加されている。
このPt−Al−Nb合金によれば、1000℃以上の高温で酸化された場合、保護的酸化物であるAl2 O3 およびNbO2 が合金表面に形成されるため、Ptの酸化消耗速度の大幅な低減を図ることができる。また、このPt−Al−Nb合金は、加工性および成型性が優れている。
Pt−10at%Nb合金にAlをそれぞれ10at%、30at%添加した二種類のPt−Al−Nb合金(Pt−10at%Al−10at%Nb合金、Pt−30at%Al−10at%Nb合金)をアーク溶解法で作製した。図18は、これらの二種類のPt−10at%Al−10at%Nb合金およびPt−30at%Al−10at%Nb合金を1300℃、9時間、大気中でサイクル酸化した時の質量変化のサイクル数(酸化時間)依存性を示す。図18には、比較のために、純PtおよびPt−10at%Al合金を1300℃、大気中で酸化した時の同様な結果も併せて示す。
第9の実施の形態においては、Ptからなる金属基材の表面にAlを拡散させることにより、この金属基材の表面に耐酸化消耗性Pt合金皮膜を製造する場合について説明する。
Ptからなる金属基材にAl拡散コーティングを行った。図20は、こうしてAl拡散コーティングを行ったPtからなる金属基材を1300℃、9時間、大気中でサイクル酸化した時の質量変化のサイクル数(酸化時間)依存性を示す。図20には、比較のために、PtおよびPt−10at%Al合金を1300℃、9時間、大気中でサイクル酸化した時の同様な結果も併せて示す。
第10の実施の形態においては、PtとSi、Ti、Cr、Ni、Zr、Nb、RhおよびIrからなる群より選ばれた少なくとも一種の元素とからなるPt合金からなる金属基材の表面にAlを拡散させることにより、この金属基材の表面に耐酸化消耗性Pt合金皮膜を製造する場合について説明する。
Ptに元素X(X=Ti、Cr、Ni、Zr、NbおよびIr)を10at%添加したPt−10at%X合金からなる金属基材にAl拡散コーティングを行った。図22および図23は、こうしてAl拡散コーティングを行った金属基材を1300℃、9時間、大気中でサイクル酸化した時の質量変化のサイクル数(酸化時間)依存性を示す。図22および図23には、比較のために、Pt−10at%Ta合金、Pt−10at%W合金およびPt−10at%Re合金からなる三種類の金属基材に1300℃、大気中でAl拡散コーティングを行った後に1300℃、9時間、大気中でサイクル酸化した時の同様な結果も併せて示す。
第11の実施の形態においては、PtまたはPtとTi、Cr、Ni、Zr、Nb、RhおよびIrからなる群より選ばれた少なくとも一種の元素とからなるPt合金からなる金属基材の表面にSiを拡散させることにより、この金属基材の表面に耐酸化消耗性Pt合金皮膜を製造する場合について説明する。
表1に、上記の種々の白金合金の酸化実験の結果をまとめて示す。
例えば、上述の実施の形態において挙げた数値、材料などはあくまでも例に過ぎず、必要に応じてこれらと異なる数値、材料などを用いてもよい。
Claims (5)
- 白金と1.5原子%以上2原子%以下のケイ素とからなる白金−ケイ素合金または白金と2原子%のケイ素と2原子%以上8原子%以下のチタンとからなる白金−ケイ素−チタン合金からなることを特徴とする耐酸化消耗性白金合金。
- 金属基材の表面に形成される耐酸化消耗性白金合金皮膜であって、
白金と1.5原子%以上2原子%以下のケイ素とからなる白金−ケイ素合金または白金と2原子%のケイ素と2原子%以上8原子%以下のチタンとからなる白金−ケイ素−チタン合金からなることを特徴とする耐酸化消耗性白金合金皮膜。 - 金属基材の表面に形成される耐酸化消耗性白金合金皮膜であって、
白金と10原子%以上30原子%以下のアルミニウムと2原子%以上10原子%以下のニオブとからなる白金−アルミニウム−ニオブ合金からなることを特徴とする耐酸化消耗性白金合金皮膜。 - 白金と1.5原子%以上2原子%以下のケイ素とからなる白金−ケイ素合金または白金と2原子%のケイ素と2原子%以上8原子%以下のチタンとからなる白金−ケイ素−チタン合金からなる耐酸化消耗性白金合金皮膜を少なくとも表面の一部に有することを特徴とする耐酸化消耗性金属部材。
- 白金と10原子%以上30原子%以下のアルミニウムと2原子%以上10原子%以下のニオブとからなる白金−アルミニウム−ニオブ合金からなる耐酸化消耗性白金合金皮膜を少なくとも表面の一部に有することを特徴とする耐酸化消耗性金属部材。
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