JP5422383B2 - 熱電変換モジュールとそれを用いた熱交換器、熱電温度調節装置および熱電発電装置 - Google Patents
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Description
一般式:(TiaZrbHfc)xByX100−x−y
(式中、BはNi、CoおよびFeから選ばれる少なくとも1種の元素を、XはSnおよびSbから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、a、b、c、xおよびyは0≦a≦1、0≦b≦1、0≦c≦1、a+b+c=1、30≦x≦35原子%、30≦y≦35原子%を満足する数である)
で表される組成を有し、MgAgAs型結晶構造を有する金属間化合物を主相とする熱電材料からなり、かつ、前記熱電材料は、粒径が20〜30μmと80〜90μmの二領域に分布のピークを持つ粉末の加圧焼結体であると共に、1.3MPa・m1/2以上10MPa・m1/2未満の破壊靱性値K1Cを有することを特徴としている。
一般式:AxByX100−x−y …(1)
(式中、AはTi、Zr、Hfおよび希土類元素から選ばれる少なくとも1種の元素を、BはNi、CoおよびFeから選ばれる少なくとも1種の元素を、XはSnおよびSbから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、xおよびyは30≦x≦35原子%、30≦y≦35原子%を満足する数である)
で表される組成を有する化合物が挙げられる。
一般式:(TiaZrbHfc)xByX100−x−y …(2)
(式中、BはNi、CoおよびFeから選ばれる少なくとも1種の元素を、XはSnおよびSbから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、a、b、c、xおよびyは0≦a≦1、0≦b≦1、0≦c≦1、a+b+c=1、30≦x≦35原子%、30≦y≦35原子%を満足する数である)
で表される組成を有する化合物を適用することが好ましい。
ばらつき(%)=((平均値−再遠値)/平均値)×100 ……(1)
ここでは図3に構成を示した熱電変換モジュールを以下の要領で製造した。まず、熱電素子の作製例について述べる。
純度99.9%のTi、純度99.9%のZr、純度99.9%のHf、純度99.99%のNi、純度99.99%のSn、純度99.999%のSbを原料として用意した。これらを(Ti0.3Zr0.35Hf0.35)NiSn0.994Sb0.006の組成となるように秤量して混合した。この混合原料をアーク炉内の水冷されている銅製ハースに装填し、2×10−3Paの真空度まで真空引きした。その後、純度99.999%の高純度Arを−0.04MPaまで導入し、減圧Ar雰囲気としてアーク溶解した。
純度99.9%のTi、純度99.9%のZr、純度99.9%のHf、純度99.9%のCo、純度99.999%のSb、純度99.99%のSnを原料として用意した。これらを(Ti0.3Zr0.35Hf0.35)CoSb0.85Sn0.15の組成となるように秤量して混合した。この混合原料をアーク炉内の水冷されている銅製ハースに装填し、2×10−3Paの真空度まで真空引きした。その後、純度99.999%の高純度Arを−0.04MPaまで導入し、減圧Ar雰囲気としてアーク溶解した。
この実施例では第1および第2の基板としてSi3N4製セラミックス板(熱伝導率:80W/m・K、3点曲げ強度:800MPa)を、第1および第2の電極部材としてCu板を用いて熱電変換モジュールを作製した。一片が40mm、厚さ0.7mmのSi3N4製セラミックス板上に、質量比でAg:Cu:Sn:Ti:C=61:24:10:4:1の活性金属ろう材をペースト状にした接合材をスクリーン印刷した。
実施例2では熱電素子の焼結原料として用いる合金粉をアトマイズ法により作製した。アトマイズ法は粒径制御が比較的容易であり、実施例1と同様に20〜30μmと80〜90μmの二領域に分布のピークを持つ合金粉を作製した。このような合金粉を用いる以外は実施例1と同様にしてn型およびp型熱電素子を作製し、さらに同様にして熱電変換モジュールを作製した。このようにして得た熱電変換モジュールに実施例1と同条件のTCT試験を実施した。その結果、1000回以上繰り返した後でも熱電素子の破損や形状変化は認められず、初期の性能が維持されていることを確認した。
実施例1の熱電素子の作製条件(焼結条件)をホットプレスからHIPに変更することによって、実施例1とは機械的特性の異なる熱電素子を作製した。このような熱電素子を用いる以外は実施例1と同様にして熱電変換モジュールをそれぞれ作製した。これら熱電変換モジュールのTCT試験を実施した。表1に各熱電素子の機械的特性と熱電変換モジュールのTCT評価結果を示す。表1のTCT評価結果は、各熱電変換モジュールの高温側を500℃、低温側を25℃とし、10分間保持した後に室温に戻す操作を繰り返した際に、熱電素子や接合部に破損や剥離等が発生しない回数を示している。その回数が1000回以上のものをA、100回以上1000回未満のものをB、100回未満のものをC、モジュール接合時に破損したものをDとして示した。
実施例1の加熱焼結条件を30MPaのAr雰囲気中にて1050℃×30時間の条件に変更する以外は、実施例1と同様にしてn型およびp型熱電素子を作製した。このような熱電素子を用いる以外は、実施例1と同様にして熱電変換モジュールをそれぞれ作製した。これら熱電変換モジュールのTCT試験を実施した。表1に各熱電素子の機械的特性と熱電変換モジュールのTCT評価結果を示す。
平均粒径が55μmで粒径分布のピークが一つしかない合金粉を用いる以外は、実施例1と同様にしてn型およびp型熱電素子を作製した。これらの素子の破壊靭性値を実施例1と同様にしてIF法により測定したところ、n型熱電素子の破壊靱性値の平均値が1.0MPa・m1/2、最小値が0.3MPa・m1/2、最大値が1.2MPa・m1/2、上記式(1)で求められるばらつきが−70%、またp型熱電素子の破壊靱性値の平均値が1.1MPa・m1/2、最小値が0.4MPa・m1/2、最大値が1.2MPa・m1/2、上記式(1)で求められるばらつきが−64%であった。表1、図6、7に、これらの結果を実施例1の結果と併せて示す。
粒径が5〜15μmと25〜35μmの二領域に分布のピークを持つ合金粉を用いる以外は、実施例1と同様にしてn型およびp型熱電素子を作製した。各素子(焼結体)の破壊靭性値をIF法により測定したところ、n型熱電素子の破壊靱性値の平均値は1.1MPa・m1/2、p型熱電素子の破壊靱性値の平均値は1.1MPa・m1/2であった。これら熱電素子を用いて作製した熱電変換モジュールは、モジュール作製時の高温接合プロセスで既に接合部近傍に破損が生じ、モジュールとして機能しなかった。
ここでは図4に示した熱交換器を以下の要領で製造した。まず、実施例1の熱電変換モジュールを、耐熱鋼平板と耐食鋼平板の間に並べて配置し、両平板で固定した積層板を作製した。この際、各モジュールから出ている出力端子は直列に結合した。このようにして、積層板の耐熱鋼側を加熱部、耐食鋼側を冷却部とした熱電変換モジュール付き熱交換器を得た。この熱電変換モジュール付き熱交換器には、高温の排ガスおよび冷却水を流通される。例えば、図5に示したごみ焼却設備に熱電変換モジュール付き熱交換器を設置することで、蒸気と熱水が得られると共に発電が行えるボイラーとすることができる。
Claims (15)
- 低温側に配置される複数の第1の電極部材と、前記第1の電極部材と対向して高温側に配置される複数の第2の電極部材と、前記第1の電極部材と前記第2の電極部材との間に配置され、かつ前記第1および第2の電極部材の双方に電気的に接続された熱電素子とを具備する熱電変換モジュールにおいて、
前記熱電素子は、複数のp型熱電素子と複数のn型熱電素子とを備え、前記複数のp型熱電素子と前記複数のn型熱電素子とは交互に配置されていると共に、前記第1および第2の電極部材で直列に接続されており、
前記p型およびn型熱電素子は、
一般式:(TiaZrbHfc)xByX100−x−y
(式中、BはNi、CoおよびFeから選ばれる少なくとも1種の元素を、XはSnおよびSbから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、a、b、c、xおよびyは0≦a≦1、0≦b≦1、0≦c≦1、a+b+c=1、30≦x≦35原子%、30≦y≦35原子%を満足する数である)
で表される組成を有し、MgAgAs型結晶構造を有する金属間化合物を主相とする熱電材料からなり、
かつ、前記熱電材料は、粒径が20〜30μmと80〜90μmの二領域に分布のピークを持つ粉末の加圧焼結体であると共に、1.3MPa・m1/2以上10MPa・m1/2未満の破壊靱性値K1Cを有することを特徴とする熱電変換モジュール。 - 請求項1記載の熱電変換モジュールにおいて、
前記複数のp型熱電素子の破壊靭性値K1Cのばらつきは±15%以下であり、かつ前記複数のn型熱電素子の破壊靭性値K1Cのばらつきは±15%以下であることを特徴とする熱電変換モジュール。 - 請求項1または請求項2記載の熱電変換モジュールにおいて、
前記p型およびn型熱電素子の破壊靭性値K1Cのばらつきは、全体として±15%以下であることを特徴とする熱電変換モジュール。 - 請求項1ないし請求項3のいずれか1項記載の熱電変換モジュールにおいて、
前記p型およびn型熱電素子は120MPa以上350MPa未満の3点曲げ強度を有することを特徴とする熱電変換モジュール。 - 請求項1ないし請求項4のいずれか1項記載の熱電変換モジュールにおいて、
前記p型およびn型熱電素子は500Hv以上1050Hv未満のビッカース硬さを有することを特徴とする熱電変換モジュール。 - 請求項1ないし請求項5のいずれか1項記載の熱電変換モジュールにおいて、
前記p型およびn型熱電素子は140GPa以上320GPa未満のヤング率を有することを特徴とする熱電変換モジュール。 - 請求項1ないし請求項6のいずれか1項記載の熱電変換モジュールにおいて、
前記p型およびn型熱電素子の破壊靱性値K1Cは1.5MPa・m1/2以上10MPa・m1/2未満を有することを特徴とする熱電変換モジュール。 - 請求項1ないし請求項7のいずれか1項記載の熱電変換モジュールにおいて、
前記第2の電極部材は300℃以上の高温環境下に配置されることを特徴とする熱電変換モジュール。 - 請求項1ないし請求項8のいずれか1項記載の熱電変換モジュールにおいて、
前記p型およびn型熱電素子はそれぞれ前記第1および第2の電極部材に活性金属ろう材層を介して接合されていることを特徴とする熱電変換モジュール。 - 請求項1ないし請求項9のいずれか1項記載の熱電変換モジュールにおいて、
前記第1および第2の電極部材はCu、AgおよびFeから選ばれる1種を主成分とする金属材料からなることを特徴とする熱電変換モジュール。 - 請求項1ないし請求項10のいずれか1項記載の熱電変換モジュールにおいて、
前記第1および第2の電極部材の前記熱電素子と接合される面とは反対側の面に、窒化珪素、窒化アルミニウム、炭化珪素、アルミナおよびマグシアから選ばれると少なくとも1種を主成分とするセラミックス基板が配置されていることを特徴とする熱電変換モジュール。 - 加熱面と、冷却面と、これら加熱面と冷却面との間に配置され、請求項1ないし請求項11のいずれか1項記載の熱電変換モジュールとを具備することを特徴とする熱交換器。
- 請求項1ないし請求項11のいずれか1項記載の熱電変換モジュールを具備し、前記熱電変換モジュールの冷却または加熱機能を利用して温度調節を行うことを特徴とする熱電温度調節装置。
- 請求項12記載の熱交換器と、前記熱交換器に熱を供給する熱供給部とを具備し、前記熱供給部により供給された熱を前記熱交換器における前記熱電変換モジュールで電力に変換して発電することを特徴とする熱電発電装置。
- 請求項14記載の熱電発電装置において、
前記熱供給部は、焼却炉の排ガスライン、ボイラーの内水管、自動車エンジンの排気管、または燃焼暖房装置の燃焼部を有することを特徴とする熱電発電装置。
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