JP5183962B2 - 選択透過膜型反応器を用いた水素の製造方法 - Google Patents
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Description
CH4+H2O → CO+3H2 ・・・(1)
CO+H2O → CO2+H2 ・・・(2)
図1に示すような構造を有する選択透過膜型反応器を使用して、次のような改質反応試験を行った。なお、分離管の基材には、一端部が閉じられた有底円筒状のアルミナ多孔体(外径10mm、長さ75mm)を用い、その表面に選択透過膜として水素を選択的に透過するパラジウム(Pd)−銀(Ag)合金膜をメッキ法により成膜した。選択透過膜の組成は、水素透過性能を考慮してパラジウム(Pd)が75質量%、銀(Ag)が25質量%となるようにし、膜厚は2.5μmとした。改質反応触媒には、市販のルテニウム−アルミナ触媒(エヌ・イーケムキャット社製)を用いた。原料ガスとして、メタンを250cc/min、水蒸気を気化器でガス化し750cc/minで供給し、S/C(水蒸気/炭素)=3とした。改質反応部の温度は550℃に調整し、改質反応部の圧力は8atm、分離部側の圧力は0.2atmとした。このような条件で、メタンと水蒸気による改質反応とそれに付随して生ずる反応を行わせ、生成した水素は選択透過膜を透過させて、反応生成物から水素を選択的に分離した。膜透過側(分離部側)及び膜非透過側(改質反応部側)のそれぞれにおけるガスの流量と組成を調べることにより、メタン転化率と選択透過膜を透過したガス成分における水素純度を算出した。
選択透過膜として、膜厚が2.0μm、水素透過係数が150ml/cm2・min・atm1/2のパラジウム合金膜を用いた以外は、参考例1と同様にして改質反応試験を行った。改質反応部の温度を500℃、圧力を8atmとしたとき、メタン転化率は75%で、得られた水素の純度は98.5%であった。ここで、反応改質部の圧力を8atmから5atmに低下させると、水素純度は99.4%に向上した。更に、反応改質部の圧力を5atmに低下させたまま、改質反応部の温度を500℃から600℃に上昇させたところ、得られた水素の純度は99.4%で変化しなかった。一方、水素の回収量は205ml/minから260ml/minに向上した。
参考例1で使用した選択透過膜型反応器と同じ選択透過膜型反応器を用いて、改質反応部の圧力を周期的に変動させながら改質反応試験を行った。最初は、改質反応部の圧力を8atm、分離部の圧力を0.2atmとした。その後、改質反応部側の圧力を、8atmと6atmとの間で8分間周期で変動させながら、メタンと水蒸気による改質反応とそれに付随して生ずる反応を行わせ、生成した水素は選択透過膜を透過させて、反応生成ガスから水素を選択的に分離した。分離部での水素純度は、改質反応部の圧力を周期的に変動させる前は99.92%で、周期的に変動させてからは99.93%であった。改質反応部の圧力を周期的に変動させることによる水素純度の向上効果はわずかであったが、水素純度の変動が小さく、水素の純度を維持する効果が見られた。
Claims (1)
- 原料ガスを改質反応させる改質反応部と、前記改質反応により生成した反応ガスから分離された水素が移動する分離部とが、水素を選択的に透過する選択透過膜を隔てて形成された構造を有する選択透過膜型反応器を用いた改質反応による水素の製造方法であって、
前記原料ガスを前記改質反応部に供給する工程と、
前記原料ガスを改質反応触媒が設置された前記改質反応部において改質反応させ、水素を含有する反応ガスを生成する工程と、
前記選択透過膜によって、前記反応ガスから水素を前記分離部側に分離する工程とを有し、
前記選択透過膜がパラジウムを含む膜厚10μm以下の膜であり、
前記分離部の水素純度を計測しながら前記改質反応部の圧力を制御し、
前記制御が前記改質反応部の圧力を周期的に変動させるものであり、
そのように前記改質反応部の圧力を周期的に変動させながら原料ガスを改質反応させる水素の製造方法。
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