JP5002927B2 - 非水電解液二次電池及びこれを用いた電池パック - Google Patents
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Description
常に重要となっている。
(1)正極極板の作製
正極の作製に関して、Li1.0Ni1/3Mn1/3Co1/3O2を正極活物質とした。正極材料は、原材料として炭酸リチウム(Li2CO3)とニッケル・マンガン・コバルトからなる水酸化物((Ni1/3Mn1/3Co1/3)OH2)を所定のモル数で混合し、900℃空気雰囲気下において10時間焼成することで得られた。
ら算出し、また塗工時に重量傾斜を設けなかった重量一定域に関しても同様の方法で合剤密度を求めた。本実施例はその合剤密度比率B/Aは70%とした。
負極は以下のように作製した。まず、平均粒径が約20μmになるように粉砕、分級した鱗片状黒鉛と結着剤のスチレン/ブタジエンゴム3重量部を混合した後、黒鉛に対しカルボキシメチルセルロースが1%となるようにカルボキシメチルセルロ−ス水溶液を加え、撹拌混合しペースト状負極合剤とした。厚さ10μmの銅箔を集電体とし、その両面にペースト状の負極合剤を塗布し、乾燥後圧延ローラーを用いて圧延を行い、所定寸法に裁断して負極板とした。
非水電解液にはエチレンカーボネートとエチルメチルカーボネートを30:70の割合で調整した溶媒に1.0mol/lのLiPF6を溶解したものを用いた。
上記の正極極板、負極極板、非水電解液を用いて、図2に示す円筒型非水電解液二次電池(直径18mm、高さ65mm)を作製した。その正極板1と負極板3とを、そしてポリエチレン製のセパレータ4を介して捲回した電極群5を構成する。その際正極合剤端に対して負極合剤端が2mm大きくなるように構成した。その後正極板1に形成した未塗工部に集電体6を集合溶接した。負極に関しても同様に負極板3と集電体を接合し、その後電池缶7に挿入した後に各集電体とケース及び蓋板に結合した。最後に電解液を注入し、蓋板とケースを封口し、非水電解液二次電池を作製し電池1とした。
正極塗工幅50mmに対して傾斜幅10mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行った以外は、上記電池1と同様に非水電解液二次電池を作製し電池2とした。
正極塗工幅50mmに対して傾斜幅15mmとし、B/(A+B)が0.3になるように重量傾斜塗工を行った以外は、上記電池1と同様に非水電解液二次電池を作製し電池3とした。
正極塗工幅50mmの端部に耐有機溶剤性の発泡材を設置し、端部の塗工厚みを増加させ、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを105とした以外は、上記電池1と同様に非水電解液二次電池を作製し電池4とした。
圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aをそれぞれ99、40とした以外は、電池2と同様に非水電解液二次電池を作製しそれぞれ電池5、電池6とした。
正極塗工幅50mmに対して傾斜幅10mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aをそれぞれ30とした以外は、上記電池1と同様に非水電解液二次電池を作製し電池7とした。
正極塗工幅50mmに対して傾斜幅10mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、それぞれアラミド樹脂、アルミナ多孔質、チタニア多孔質、ジルコニア多孔質、マグネシア多孔質からなる絶縁膜を用いて電池を構成した以外は、上記電池1と同様に非水電解液二次電池を作製し電池8〜電池12とした。
負極塗工幅54mmに対して傾斜幅5.4mmとし、B/(A+B)が0.1になるように重量傾斜塗工を行い圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aの比率を70とした負極板を作製した。その後この負極板に形成した未塗工部に集電体を集合溶接した。正極に関しても同様に正極板と集電体を接合し、上記電池1と同様に非水電解液二次電池を作製し電池13とした。
負極塗工幅54mmに対して傾斜幅10.8mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを70とした以外は、上記電池13と同様に非水電解液二次電池を作製し電池14とした。
負極塗工幅54mmに対して傾斜幅16.2mmとし、B/(A+B)が0.3になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを70とした以外は、上記電池13と同様に非水電解液二次電池を作製し電池15とした。
負極塗工幅54mmの端部に耐有機溶剤性の発泡材を設置し、端部の塗工厚みを増加させ、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを105とした以外は、上記電池13と同様に非水電解液二次電池を作製し電池16とした。
負極塗工幅54mmに対して傾斜幅10.8mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを30とした以外は、上記電池13と同様に非水電解液二次電池を作製し電池19とした。
圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aをそれぞれ99,40とした以外は、電池19と同様に非水電解液二次電池を作製し電池17、電池18とした。
負極塗工幅54mmに対して傾斜幅10.8mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、それぞれアラミド樹脂、アルミナ多孔質、チタニア多孔質、ジルコニア多孔質、マグネシア多孔質からなる絶縁膜を用いて電池を構成した以外は、上記電池13と同様に非水電解液二次電池を作製し電池20〜電池24とした。
正極塗工幅50mmに対して傾斜幅10mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを70とした正極板と、負極塗工幅54mmに対して傾斜幅10.8mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを70とした負極板を用いそれぞれの極板に形成した未塗工部に集電体を集合溶接した以外は、上記電池1と同様に非水電解液二次電池を作製し電池25とした。
正極塗工幅50mmに対して傾斜幅15mmとし、B/(A+B)が0.3になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを70とした正極板を用いた以外は、上記電池25と同様に非水電解液二次電池を作製し電池26とした。
負極塗工幅54mmに対して傾斜幅16.2mmとし、B/(A+B)が0.3になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを70とした負極板を用いた以外は、上記電池25と同様に非水電解液二次電池を作製し電池27とした。
正極塗工幅50mmの端部に耐有機溶剤性の発泡材を設置し、端部の塗工厚みを増加させ、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを105とした正極板と、負極塗工幅54mmに対して傾斜幅10.8mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを70とした負極板を用いた以外は、上記電池25と同様に非水電解液二次電池を作製し電池28とした。
正極塗工幅50mmに対して傾斜幅10mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを30とした正極板と負極塗工幅54mmに対して傾斜幅10.8mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを70とした負極板以外は、上記電池28と同様に非水電解液二次電池を作製し電池31とした。
正極塗工幅50mmに対して傾斜幅10mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aをそれぞれ99、40とした正極板を用いた以外は電池31と同様に非水電解液二次電池を作製し電池29、電池30とした。
正極塗工幅50mmに対して傾斜幅10mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを70とした正極板と負極塗工幅54mmの端部に耐有機溶剤性の発泡材を設置し、端部の塗工厚みを増加させ、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを105とした負極板を用いた以外は、上記電池28と同様に非水電解液二次電池を作製し電池32とした。
正極塗工幅50mmに対して傾斜幅10mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを70とした正極板と負極塗工幅54mmに対して傾斜幅10.8mmとし、B/(A+B)が0.2になるように重量傾斜塗工を行い、圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aを30とした負極板を用いた以外は、上記電池28と同様に非水電解液二次電池を作製し電池35とした。
負極に圧延後電極の重量一定域(A)の密度に対して、重量傾斜域(B)の密度の比率B/Aをそれぞれ99、40とした負極板を用いた以外は、上記電池35と同様に非水電解液二次電池を作製し電池33、電池34とした。
絶縁膜にそれぞれアラミド樹脂、アルミナ多孔質、チタニア多孔質、ジルコニア多孔質、マグネシア多孔質からなる絶縁膜を用いて電池を構成した以外は、上記電池25と同様に非水電解液二次電池を作製し電池36〜電池40とした。
上記の非水電解液二次電池を1mmの間隔の隔離板を用いて、電池間距離維持し5セルを横方向に直列配列した。電池間の接続に関しては、ニッケル製の連絡板8を用い抵抗溶接により接続を行った。またさらに中央に配置された非水電解液二次電池には、充放電中の温度測定を行う目的で、温度監視用の測定部9(熱電対)を非水電解液二次電池の絶縁チューブ上に密着させ、制御部については充放電を停止させる温度を60℃に設定した。最後に非水電解液二次電池の正極端子10と負極端子11を接続し、最後にこの組電池をABS(アクリロニトリル・スチレン・ブタジエン)樹脂製の外装ケース12でカバーし、図3に示すような非水電解液二次電池パックを作製した。
上記の非水電解液二次電池パックに関して、25℃環境下で充放電試験を行った。充放電制御に関しては、与えた電流値と休止時間以外は、電池パックに搭載した制御部で行った。充電条件は、定電流定電圧方式を用い、充電電圧を制御し、4.2Vに達するまでは充電電流2Aで定電流充電を行い、定電圧充電に移行した後は、充電電流が200mAまで減少した所で充電完了とした。また放電に関しては、電流値10Aで2.5Vまで放電を行った。また充電、放電間の休止時間は各20分とした。その際の5セルの平均放電容量を表1に示す。
本試験の目的は、極板端部周辺の密度違いによるリチウム受け入れ性の確認することであり、上記電池1から40からなる電池パックを用いて、0℃環境下において、200サイクルの充放電を行った。充電条件は、定電流定電圧方式を用い、充電電圧を制御し、4.25Vに達するまでは充電電流2Aで定電流充電を行い、定電圧充電に移行した後は、充電電流が200mAまで減少した所で充電完了とした。また放電に関しては、電流値10Aで2.5Vまで放電を行った。また充電、放電間の休止時間は各20分とした。200サイクル終了後、充電状態においてパック内における中心電池を分解し、正極端部の対向する負極部位にリチウムが析出しているかどうかを確認した。目視上の変化の有無を、「析出あり」「析出なし」として表1に示す。
上記の電池を用いた各電池パックに対して、20Gで50Hzのパルス幅の振動を、1
0時間加える試験を行った。この試験前後における開回路電圧(0CV)の差を表1に記す。
上記の電池を用いた各電池パックに対して、25℃環境下で4.2Vに達するまでは充電電流2Aで定電流充電を行い、定電圧充電に移行した後は、充電電流が200mAまで減少した所で完了とする充電を行った後に電流値10Aで2.5Vまで放電し、放電状態において80℃環境下で3日、また100℃環境下で6時間保存した。それぞれの保存後に1セルずつ分解を行い、絶縁膜の最大収縮率を求めた。その結果を表1に記す。
2 芯材露出部
3 負極
4 セパレータ
5 電極群
6 集電体
7 電池缶
8 ニッケル製連絡板
9 温度監視用測定部
10 正極端子
11 負極端子
12 外装ケース
21 中心部
22 正極芯材
23 負極芯材
24 正極合剤層
25 負極合剤層
A 重量一定域
B 重量傾斜域
Claims (8)
- 芯材上に合剤層を形成した正極および負極と、前記正極と前記負極とを電気的に絶縁する絶縁層とを巻回した電極群を備えた非水電解液二次電池であって、前記正極または/および前記負極は、巻回方向に対して平行に連続した芯材露出部を有し、かつ前記合剤層は芯材露出部の隣接部に平行して単位面積当りの合剤量が芯材露出部側で減少する重量傾斜域(B)と前記重量傾斜域(B)に隣接した単位面積当りの合剤量が一定の重量一定域(A)を持ち、前記重量傾斜域(B)の幅は前記合剤層(A+B)の幅に対し0.2以下であり、かつ前記重量傾斜域(B)の合剤密度は前記重量一定域(A)の合剤密度に対して40%以上99%以下であることを特徴とする非水電解質二次電池。
- 前記絶縁層はセパレータと耐熱層が含まれていることを特徴とする請求項1記載の非水電解質二次電池。
- 前記耐熱層は熱変形温度200℃以上の耐熱樹脂からなることを特徴とする請求項2記載の非水電解質二次電池。
- 前記耐熱層は、アラミド樹脂からなることを特徴とする請求項3記載の非水電解質二次電池。
- 前記耐熱層は、絶縁性フィラーを含有することを特徴とする請求項2記載の非水電解質二次電池。
- 前記絶縁性フィラーは、無機酸化物であることを特徴とする請求項5記載の非水電解質二次電池。
- 前記耐熱層は、前記正極または/および前記負極の合剤層上に担持されていることを特徴とする請求項2記載の非水電解質二次電池。
- 請求項1から7記載の非水電解液二次電池を用いた電池パック。
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