JP4858654B1 - 空気入りタイヤおよび積層体 - Google Patents
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Abstract
Description
特許文献2には、2層のポリアミド樹脂層の間に防振ゴム層が介在している積層体であって、上記防振ゴム層が、(A)ジエン系ゴムまたはメチレン基を有するゴム、(B)加硫剤、(C)レゾルシノール系化合物、(D)メラミン系樹脂を必須成分とするゴム組成物の加硫物からなり、ポリアミド樹脂層と化学的接着していることを特徴とする積層体が開示されているが、その積層体は小型マウントとして用いられるものである。特許文献2は、その積層体を空気入りタイヤに用いることを教示していない。
特許文献3には、(A)アクリロニトリル−ブタジエン共重合ゴムおよび水素添加アクリロニトリル−ブタジエン共重合ゴムの少なくとも一方、(B)過酸化物加硫剤、(C)レゾルシノール系化合物、(D)メラミン樹脂を用いて形成されたゴム層の外周面に、金属箔と樹脂フィルムとを積層してなる積層体が開示されているが、その積層体はガソリン燃料ホースに用いられるものである。特許文献3は、その積層体を空気入りタイヤに用いることを教示していない。
で表される化合物とホルムアルデヒドとの縮合物、メチレンドナーおよび加硫剤を含み、前記縮合物の配合量がゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部であり、メチレンドナーの配合量がゴム成分100質量部に対して0.25〜200質量部であり、メチレンドナーの配合量/前記縮合物の配合量の比が0.5〜10であることを特徴とする空気入りタイヤである。
本件第2発明は、熱可塑性エラストマー組成物のフィルムとゴム組成物の層との積層体であって、ゴム組成物がゴム成分、式(1)
で表される化合物とホルムアルデヒドとの縮合物、メチレンドナーおよび加硫剤を含み、前記縮合物の配合量がゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部であり、メチレンドナーの配合量がゴム成分100質量部に対して0.25〜200質量部であり、メチレンドナーの配合量/前記縮合物の配合量の比が0.5〜10であることを特徴とする積層体である。
[1]熱可塑性樹脂または熱可塑性エラストマー組成物のフィルムとゴム組成物の層との積層体を含む空気入りタイヤであって、ゴム組成物がゴム成分、式(1)
で表される化合物とホルムアルデヒドとの縮合物、メチレンドナーおよび加硫剤を含み、前記縮合物の配合量がゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部であり、メチレンドナーの配合量がゴム成分100質量部に対して0.25〜200質量部であり、メチレンドナーの配合量/前記縮合物の配合量の比が0.5〜10であることを特徴とする空気入りタイヤ。
[2]ゴム成分がジエン系ゴムを含み、加硫剤が硫黄であり、ゴム組成物が加硫促進剤を含まないことを特徴とする[1]に記載の空気入りタイヤ。
[3]ゴム成分がジエン系ゴムを含み、加硫剤が硫黄であり、ゴム組成物がさらに加硫促進剤を含み、前記縮合物の配合量がゴム成分100質量部に対して3質量部超過20質量部以下であり、メチレンドナーの配合量がゴム成分100質量部に対して1.5質量部超過200質量部以下であることを特徴とする[1]に記載の空気入りタイヤ。
[4]ゴム成分がジエン系ゴムを含み、加硫剤が硫黄であり、ゴム組成物がさらに加硫促進剤を含み、前記縮合物の配合量がゴム成分100質量部に対して0.5〜3質量部であり、メチレンドナーの配合量がゴム成分100質量部に対して0.25〜30質量部であり、硫黄の配合量がゴム成分100質量部に対して4質量部未満であり、加硫促進剤の配合量がゴム成分100質量部に対して0質量部超過2.1質量部未満であることを特徴とする[1]に記載の空気入りタイヤ。
[5]加硫促進剤がスルフェンアミド構造を有する化合物であり、スルフェンアミド構造を有する化合物の配合量が0質量部超過1.5質量部未満であることを特徴とする[4]に記載の空気入りタイヤ。
[6]ゴム組成物が加硫促進剤としてスルフェンアミド構造を有する化合物およびチウラム構造を有する化合物を含み、チウラム構造を有する化合物の配合量が0質量部超過0.6質量部未満であることを特徴とする[5]に記載の空気入りタイヤ。
[7]熱可塑性樹脂が、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン610、ナイロン612、ナイロン6/66、ナイロンMXD6、およびナイロン6Tからなる群から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする[1]〜[6]のいずれか1つに記載の空気入りタイヤ。
[8]熱可塑性エラストマー組成物が熱可塑性樹脂成分にエラストマー成分を分散させた組成物であり、熱可塑性樹脂成分がポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン610、ナイロン612、ナイロン6/66、ナイロンMXD6およびナイロン6Tからなる群から選ばれた少なくとも1種であり、エラストマー成分が臭素化イソブチレン−p−メチルスチレン共重合体、無水マレイン酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体および無水マレイン酸変性エチレン−エチルアクリレート共重合体からなる群から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする[1]〜[7]のいずれか1つに記載の空気入りタイヤ。
[9]式(1)中、R1、R2、R3、R4およびR5のうち少なくとも1つが炭素原子数が1〜8個のアルキル基で、残りが水素または炭素原子数が1〜8個のアルキル基であることを特徴とする[1]〜[8]のいずれか1つに記載の空気入りタイヤ。
[10]前記縮合物が、式(2)
で表される化合物であることを特徴とする[1]〜[9]のいずれか1つに記載の空気入りタイヤ。
[11]式(1)中、R1、R2、R3、R4およびR5のうち少なくとも1つが水酸基で、残りが水素または炭素原子数が1〜8個のアルキル基であることを特徴とする[1]に記載の空気入りタイヤ。
[12]前記縮合物が、式(3)
で表される化合物であることを特徴とする[11]に記載の空気入りタイヤ。
[13]熱可塑性樹脂が、エチレン含有量5〜55モル%のエチレン−ビニルアルコール共重合体を含み、エチレン−ビニルアルコール共重合体の配合量が熱可塑性樹脂の総量の5〜100質量%であることを特徴とする[11]または[12]に記載の空気入りタイヤ。
[14]熱可塑性エラストマー組成物が熱可塑性樹脂成分にエラストマー成分を分散させた組成物であり、熱可塑性樹脂成分が、エチレン含有量5〜55モル%のエチレン−ビニルアルコール共重合体を含み、エチレン−ビニルアルコール共重合体の配合量が熱可塑性樹脂成分の総量の5〜100質量%であることを特徴とする[11]または[12]に記載の空気入りタイヤ。
[15]メチレンドナーが、変性エーテル化メチロールメラミン、パラホルムアルデヒド、ヘキサメチレンテトラミン、ペンタメチレンテトラミン、およびヘキサメトキシメチルメラミンからなる群から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする[1]〜[14]のいずれか1つに記載の空気入りタイヤ。
[16]ゴム成分がブタジエンゴムを含むことを特徴とする[1]〜[15]のいずれか1つに記載の空気入りタイヤ。
[17]ゴム成分の10〜100質量%がブタジエンゴムであることを特徴とする[16]に記載の空気入りタイヤ。
[18]熱可塑性エラストマー組成物のフィルムとゴム組成物の層との積層体であって、ゴム組成物がゴム成分、式(1)
で表される化合物とホルムアルデヒドとの縮合物、メチレンドナーおよび加硫剤を含み、前記縮合物の配合量がゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部であり、メチレンドナーの配合量がゴム成分100質量部に対して0.25〜200質量部であり、メチレンドナーの配合量/前記縮合物の配合量の比が0.5〜10であることを特徴とする積層体。
[19]前記縮合物が、式(3)
で表される化合物であることを特徴とする[18]に記載の積層体。
本発明の積層体は、フェノール構造を有する縮合物とホルムアルデヒドを発生する塩基成分をゴム組成物に特定配合率にて配合し、かつ硫黄および加硫促進剤の配合調整をしたことにより、熱可塑性樹脂または熱可塑性エラストマー組成物のフィルムとゴム組成物の層との界面の接着強度が大きく、かつタイヤを構成するゴムとの接着性にも優れる。
で表される化合物とホルムアルデヒドとの縮合物、メチレンドナーおよび加硫剤を含み、前記縮合物の配合量がゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部であり、メチレンドナーの配合量がゴム成分100質量部に対して0.25〜200質量部であり、メチレンドナーの配合量/前記縮合物の配合量の比が0.5〜10であることを特徴とする。
で表される化合物とホルムアルデヒドとの縮合物、メチレンドナーおよび加硫剤を含み、前記縮合物の配合量がゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部であり、メチレンドナーの配合量がゴム成分100質量部に対して0.25〜200質量部であり、メチレンドナーの配合量/前記縮合物の配合量の比が0.5〜10であることを特徴とする。
なかでも、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン610、ナイロン612、ナイロン6/66、ナイロンMXD6、ナイロン6Tが、耐疲労性と空気遮断性の両立という点で、好ましい。
なかでも、臭素化イソブチレン−p−メチルスチレン共重合体、無水マレイン酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体、無水マレイン酸変性エチレン−エチルアクリレート共重合体が、空気遮断性の観点から、好ましい。
式(1)で表される化合物のもう1つの好ましい例は、R1、R2、R3、R4およびR5のうち少なくとも1つが水酸基で、残りが水素または炭素原子数が1〜8個のアルキル基であるものである。式(1)で表される化合物の好ましい具体例のもう1つはレゾルシンである。
この場合において、加硫促進剤がスルフェンアミド構造を有する化合物であるときは、スルフェンアミド構造を有する化合物の配合量が0質量部超過1.5質量部未満であることが好ましい。スルフェンアミド構造を有する化合物の配合量が配合されないと、加硫反応が進行しづらく、加硫効率が悪化し、逆にスルフェンアミド構造を有する化合物の配合量が多すぎると、促進剤の反応が樹脂の反応と競合するために接着反応を阻害する。
この場合において、ゴム組成物が加硫促進剤としてスルフェンアミド構造を有する化合物およびチウラム構造を有する化合物を含むときは、チウラム構造を有する化合物の配合量が0質量部超過0.6質量部未満であることが好ましい。チウラム構造を有する化合物の配合量が配合されないと、硫黄配合量が接着に効果を及ぼしやすくなり、逆にチウラム構造を有する化合物の配合量が多すぎると、硫黄が放出がされるために接着反応が阻害される。
ここで、エチレン−ビニルアルコール共重合体を含むフィルムとは、熱可塑性樹脂のフィルムであって熱可塑性樹脂がエチレン−ビニルアルコール共重合体を含むもの、または熱可塑性エラストマー組成物のフィルムであって熱可塑性エラストマー組成物を構成する熱可塑性樹脂成分がエチレン−ビニルアルコール共重合体を含むものをいう。エチレン−ビニルアルコール共重合体の配合量は、好ましくは、熱可塑性樹脂のフィルムの場合、熱可塑性樹脂の総量の5〜100質量%、より好ましくは20〜70質量%であり、熱可塑性エラストマー組成物のフィルムの場合、熱可塑性樹脂成分の総量の5〜100質量%、より好ましくは20〜70質量%である。
表1に示す配合比率で原料を配合して熱可塑性エラストマー組成物を調製し、その熱可塑性エラストマー組成物をインフレーション成形装置で成形し、厚さ0.2mmのフィルムを作製した。作製したフィルムをフィルムAという。
下記の原料を表3〜表6に示す配合比率で配合し、26種類のゴム組成物を調製した。
スチレンブタジエンゴム: 日本ゼオン株式会社製「Nipol 1502」
天然ゴム: SIR−20
ブタジエンゴム: 日本ゼオン株式会社製「Nipol BR1220」
イソプレンゴム: 日本ゼオン株式会社製「Nipol IR2200」
カーボンブラック: 東海カーボン株式会社製「シーストV」
ステアリン酸: 工業用ステアリン酸
アロマオイル: 昭和シェル石油株式会社製「デソレックス3号」
酸化亜鉛: 正同化学工業株式会社製「亜鉛華3号」
クレゾール・ホルムアルデヒド縮合体: 田岡化学工業株式会社製「スミカノール610」
変性レゾルシン・ホルムアルデヒド縮合体: 田岡化学工業株式会社製「スミカノール620」
メチレンドナー: 変性エーテル化メチロールメラミン(田岡化学工業株式会社製「スミカノール507AP」)
硫黄: 5%油展処理硫黄
加硫促進剤(1): ジ−2−ベンゾチアゾリルジスルフィド(大内新興化学工業株式会社製「ノクセラーDM」)
加硫促進剤(2): N−t−ブチル−2−ベンゾチアゾールスルフェンアミド(大内化学工業株式会社製「ノクセラーNS」)
加硫促進剤(3): テトラキス(2−エチルヘキシル)チウラムジスルフィド(大内化学工業株式会社製「ノクセラーTOT−N」)
過酸化物: 化薬アクゾ株式会社製「パーカドックス14/40」(1,3−ビス−(t−ブチルパーオキシイソプロピル)−ベンゼン40%含有)
樹脂架橋剤: 田岡化学工業株式会社製「タッキロール250−I」(臭素化アルキルフェノール・ホルムアルデヒド縮合体)
上記(1)で作製したフィルムAおよびフィルムCの上に、上記(2)で調製したゴム組成物をそれぞれ0.7mmの厚さで押出積層し、52種類の積層体を作製した。
さらに、上記(2)で調製した実施例10〜14のゴム組成物については、上記(1)で作製した熱可塑性エラストマー組成物のフィルムBとの積層体も作製した。
作製した積層体について、剥離強度、タイヤ剥離、タイヤ破壊を評価した。評価結果を表3〜表6に示す。なお、各評価項目の評価方法は次のとおりである。
積層体の試料を、加硫後、幅25mmに切断し、その短冊状試験片の剥離強度をJIS−K6256に従い測定した。測定された剥離強度(N/25mm)を次の基準で指数化した。指数0以外はすべて良好の範囲である。
指数 剥離強度(N/25mm)
0 0以上 20未満
1 20以上 25未満
2 25以上 50未満
3 50以上 75未満
4 75以上100未満
5 100以上200未満
6 200以上
積層体をインナーライナー材として用いて、定法により、195/65R15サイズのタイヤを作製し、そのタイヤをリム15×6JJ、内圧200kPaとして、排気量1800ccのFF乗用車に装着し、市街地を30,000km走行した。その後、タイヤをリムから外し内面観察を行い、インナーライナー材として用いた熱可塑性樹脂積層体の剥離故障の有無を確認した。剥離がなかった場合を○で、剥離があった場合を×で表す。
積層体をインナーライナー材として用いて、定法により、195/65R15サイズのタイヤを作製し、そのタイヤをリム15×6JJ、内圧200kPaとして、排気量1800ccのFF乗用車に装着し、市街地を30,000km走行した。その後、タイヤをリムから外し内面観察を行い、インナーライナー材として用いた熱可塑性樹脂積層体のクラック、亀裂の有無を目視にて確認した。外観異常がなかった場合を○で、外観異常があった場合を×で表す。
比較例1は、クレゾール・ホルムアルデヒド縮合体およびメチレンドナーを含まない従来技術に相当するものであり、タイヤ剥離があった。
比較例2は、クレゾール・ホルムアルデヒド縮合体の配合量が少ないもので、タイヤ剥離があった。
比較例3は、クレゾール・ホルムアルデヒド縮合体の配合量が多いもので、タイヤ剥離はなかったが、タイヤ破壊があった。
比較例4は、クレゾール・ホルムアルデヒド縮合体の配合量に対するメチレンドナーの配合量の比が小さいもので、タイヤ剥離があった。
比較例5は、クレゾール・ホルムアルデヒド縮合体の配合量に対するメチレンドナーの配合量の比が大きいもので、タイヤ剥離があった。
実施例10〜14は、エチレン−ビニルアルコール共重合体を含むフィルム(フィルムB)とレゾルシン・ホルムアルデヒド縮合体を含むゴム組成物との組み合わせが、タイヤ剥離の点で特に優れていることを示す。
実施例15〜21は、ゴム成分として、ブタジエンゴムと天然ゴムの組み合わせ、およびブタジエンゴムとイソプレンゴムの組み合わせを用いたときが、タイヤ剥離の点で特に優れていることを示す。
Claims (19)
- 熱可塑性樹脂または熱可塑性エラストマー組成物のフィルムとゴム組成物の層との積層体を含む空気入りタイヤであって、ゴム組成物がゴム成分、式(1)
で表される化合物とホルムアルデヒドとの縮合物、メチレンドナーおよび加硫剤を含み、前記縮合物の配合量がゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部であり、メチレンドナーの配合量がゴム成分100質量部に対して0.25〜200質量部であり、メチレンドナーの配合量/前記縮合物の配合量の比が0.5〜10であり、加硫剤が硫黄または有機過酸化物であることを特徴とする空気入りタイヤ。 - ゴム成分がジエン系ゴムを含み、加硫剤が硫黄であり、ゴム組成物が加硫促進剤を含まないことを特徴とする請求項1に記載の空気入りタイヤ。
- ゴム成分がジエン系ゴムを含み、加硫剤が硫黄であり、ゴム組成物がさらに加硫促進剤を含み、前記縮合物の配合量がゴム成分100質量部に対して3質量部超過20質量部以下であり、メチレンドナーの配合量がゴム成分100質量部に対して1.5質量部超過200質量部以下であることを特徴とする請求項1に記載の空気入りタイヤ。
- ゴム成分がジエン系ゴムを含み、加硫剤が硫黄であり、ゴム組成物がさらに加硫促進剤を含み、前記縮合物の配合量がゴム成分100質量部に対して0.5〜3質量部であり、メチレンドナーの配合量がゴム成分100質量部に対して0.25〜30質量部であり、硫黄の配合量がゴム成分100質量部に対して4質量部未満であり、加硫促進剤の配合量がゴム成分100質量部に対して0質量部超過2.1質量部未満であることを特徴とする請求項1に記載の空気入りタイヤ。
- 加硫促進剤がスルフェンアミド構造を有する化合物であり、スルフェンアミド構造を有する化合物の配合量が0質量部超過1.5質量部未満であることを特徴とする請求項4に記載の空気入りタイヤ。
- ゴム組成物が加硫促進剤としてスルフェンアミド構造を有する化合物およびチウラム構造を有する化合物を含み、チウラム構造を有する化合物の配合量が0質量部超過0.6質量部未満であることを特徴とする請求項5に記載の空気入りタイヤ。
- 熱可塑性樹脂が、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン610、ナイロン612、ナイロン6/66、ナイロンMXD6、およびナイロン6Tからなる群から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載の空気入りタイヤ。
- 熱可塑性エラストマー組成物が熱可塑性樹脂成分にエラストマー成分を分散させた組成物であり、熱可塑性樹脂成分がポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン610、ナイロン612、ナイロン6/66、ナイロンMXD6およびナイロン6Tからなる群から選ばれた少なくとも1種であり、エラストマー成分が臭素化イソブチレン−p−メチルスチレン共重合体、無水マレイン酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体および無水マレイン酸変性エチレン−エチルアクリレート共重合体からなる群から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする請求項1〜7のいずれか1項に記載の空気入りタイヤ。
- 式(1)中、R1、R2、R3、R4およびR5のうち少なくとも1つが炭素原子数が1〜8個のアルキル基で、残りが水素または炭素原子数が1〜8個のアルキル基であることを特徴とする請求項1〜8のいずれか1項に記載の空気入りタイヤ。
- 式(1)中、R1、R2、R3、R4およびR5のうち少なくとも1つが水酸基で、残りが水素または炭素原子数が1〜8個のアルキル基であることを特徴とする請求項1に記載の空気入りタイヤ。
- 熱可塑性樹脂が、エチレン含有量5〜55モル%のエチレン−ビニルアルコール共重合体を含み、エチレン−ビニルアルコール共重合体の配合量が熱可塑性樹脂の総量の5〜100質量%であることを特徴とする請求項11または12に記載の空気入りタイヤ。
- 熱可塑性エラストマー組成物が熱可塑性樹脂成分にエラストマー成分を分散させた組成物であり、熱可塑性樹脂成分が、エチレン含有量5〜55モル%のエチレン−ビニルアルコール共重合体を含み、エチレン−ビニルアルコール共重合体の配合量が熱可塑性樹脂成分の総量の5〜100質量%であることを特徴とする請求項11または12に記載の空気入りタイヤ。
- メチレンドナーが、変性エーテル化メチロールメラミン、パラホルムアルデヒド、ヘキサメチレンテトラミン、ペンタメチレンテトラミン、およびヘキサメトキシメチルメラミンからなる群から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする請求項1〜14のいずれか1項に記載の空気入りタイヤ。
- ゴム成分がブタジエンゴムを含むことを特徴とする請求項1〜15のいずれか1項に記載の空気入りタイヤ。
- ゴム成分の10〜100質量%がブタジエンゴムであることを特徴とする請求項16に記載の空気入りタイヤ。
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