JP6292118B2 - 積層体、タイヤ用インナーライナー及び空気入りタイヤ - Google Patents
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Description
本発明は、熱可塑性樹脂組成物のフィルムとゴム組成物の層との積層体をインナーライナー材として含む空気入りタイヤにおいて、熱可塑性樹脂組成物のフィルムとタイヤを構成する他のゴム部材との接着強度を改善することを可能にする。
(a)ゴム成分、
(b)ゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部の、式(1):
で表される化合物とホルムアルデヒドとの縮合物、
(c)ゴム成分100質量部に対して0.25〜200質量部のメチレンドナー、及び
(d)加硫剤、
(e)ゴム成分100質量部に対して0.5〜5質量部の、pKaが1.5〜4.0である非置換又は置換芳香族カルボン酸、
を含み、メチレンドナー/縮合物の質量比が0.5〜10であることを特徴とする積層体が提供される。
本発明によれば、さらに、上記の積層体から成る空気入りタイヤ用インナーライナー材が提供される。
本発明によれば、さらに、上記の積層体をインナーライナー材として用いた空気入りタイヤが提供される。
[1]熱可塑性樹脂組成物のフィルムとゴム組成物の層との積層体であって、ゴム組成物が、
(a)ゴム成分、
(b)ゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部の、式(1):
で表される化合物とホルムアルデヒドとの縮合物、
(c)ゴム成分100質量部に対して0.25〜200質量部のメチレンドナー、及び
(d)加硫剤、
(e)ゴム成分100質量部に対して0.5〜5質量部の、pKaが1.5〜4.0である非置換又は置換芳香族カルボン酸、
を含み、メチレンドナー/縮合物の質量比が0.5〜10であることを特徴とする積層体。
[2]非置換又は置換芳香族カルボン酸が、サリチル酸、4−アミノサリチル酸、安息香酸、o−アミノ安息香酸及び2,4−ジヒドロキシ安息香酸から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする、上記態様[1]に記載の積層体。
[3]熱可塑性樹脂組成物が、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン610、ナイロン612、ナイロン6/66、ナイロンMXD6、及びナイロン6Tからなる群から選ばれた少なくとも1種の熱可塑性樹脂を含むことを特徴とする、上記態様[1]又は[2]に記載の積層体。
[4]熱可塑性樹脂組成物が、さらに、臭素化イソブチレン−p−メチルスチレン共重合体、無水マレイン酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体及び無水マレイン酸変性エチレン−エチルアクリレート共重合体からなる群から選ばれた少なくとも1種のエラストマー成分を含み、当該少なくとも1種のエラストマー成分は、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン610、ナイロン612、ナイロン6/66、ナイロンMXD6及びナイロン6Tからなる群から選ばれた少なくとも1種の熱可塑性樹脂成分中に分散されていることを特徴とする、上記態様[1]〜[3]に記載の積層体。
[5]メチレンドナーが、変性エーテル化メチロールメラミン、パラホルムアルデヒド、ヘキサメチレンテトラミン、ペンタメチレンテトラミン、及びヘキサメトキシメチルメラミンからなる群から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする、上記態様[1]〜[4]のいずれか一つに記載の積層体。
[6]ゴム成分が天然ゴム、スチレンブタジエンゴム及びこれらの組み合わせから選ばれることを特徴とする、上記態様[1]〜[5]のいずれか一つに記載の積層体。
[7]縮合物が、式(2):
で表されることを特徴とする、上記態様[1]〜[6]のいずれか一つに記載の積層体。
[8]縮合物が、式(3):
で表されることを特徴とする、上記態様[1]〜[6]のいずれか一つに記載の積層体。
[9]上記態様[1]〜[8]のいずれか一つに記載の積層体から成る空気入りタイヤ用インナーライナー材。
[10]上記態様[1]〜[8]のいずれか一つに記載の積層体をインナーライナー材として用いた空気入りタイヤ。
(a)ゴム成分、
(b)ゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部の、式(1):
で表される化合物とホルムアルデヒドとの縮合物、
(c)ゴム成分100質量部に対して0.25〜200質量部のメチレンドナー、及び
(d)加硫剤、
(e)ゴム成分100質量部に対して0.5〜5質量部の、pKaが1.5〜4.0である置換又は非置換芳香族カルボン酸、
を含み、メチレンドナー/縮合物の質量比が0.5〜10であることを特徴とするものである。
式(1)で表される化合物のもう1つの好ましい例は、R1、R2、R3、R4及びR5のうち少なくとも1つがヒドロキシル基であり、残りが水素又は炭素原子数1〜8のアルキル基であるものである。式(1)で表される化合物の別の好ましい具体例はレゾルシンである。
この場合において、加硫促進剤がスルフェンアミド構造を有する化合物であるときは、スルフェンアミド構造を有する化合物の配合量が0質量部超1.5質量部未満であることが好ましい。スルフェンアミド構造を有する化合物の配合量が配合されないと、加硫反応が進行しづらく、加硫効率が悪化し、逆にスルフェンアミド構造を有する化合物の配合量が多すぎると、促進剤の反応が樹脂の反応と競合するために接着反応を阻害する。
この場合において、ゴム組成物が加硫促進剤としてスルフェンアミド構造を有する化合物及びチウラム構造を有する化合物を含むときは、チウラム構造を有する化合物の配合量が0質量部超0.6質量部未満であることが好ましい。チウラム構造を有する化合物の配合量が配合されないと、硫黄配合量が接着に効果を及ぼしやすくなり、逆にチウラム構造を有する化合物の配合量が多すぎると、硫黄が放出されるために接着反応が阻害される。
表1に示す配合比率で原料を配合して熱可塑性樹脂組成物を調製し、その熱可塑性樹脂組成物をインフレーション成形装置で成形し、厚さ0.2mmのフィルムを作製した。作製したフィルムをフィルムAという。
BIMS:臭素化イソブチレン−p−メチルスチレン共重合体(エクソンモービルケミカル社製のExxpro(登録商標)3035)
酸化亜鉛:正同化学工業(株)製の亜鉛華3号
ステアリン酸:千葉脂肪酸(株)製の工業用ステアリン酸
ステアリン酸亜鉛:日油(株)製のステアリン酸亜鉛
熱可塑性樹脂:ナイロン6/66(宇部興産(株)製のUBEナイロン(登録商標)5033B)
変性EEA:アルケア社製のリルサンBESNOTL
可塑剤:大八化学工業(株)製のBM−4
下記の原料を表2〜表4に示す配合比率でバンバリーミキサーにより配合し、実施例1〜10及び比較例1〜11のゴム組成物を調製した。
ゴム組成物の原料:
SBR:日本ゼオン社製のNipol 1502
NR:SIR−20
カーボンブラック:東海カーボン(株)社製シーストV
ステアリン酸:千葉脂肪酸(株)製の工業用ステアリン酸
アロマオイル:昭和シェル石油(株)製のデソレックス3号
酸化亜鉛:正同化学工業(株)製の亜鉛華3号
クレゾール−ホルムアルデヒド縮合体:田岡化学工業(株)製のスミカノール610
変性レゾルシン−ホルムアルデヒド縮合体:田岡化学工業(株)製のスミカノール620
メチレンドナー:変性エーテル化メチロールメラミン(田岡化学工業(株)製のスミカノール507AP)
硫黄:(株)軽井沢精錬所製の5%油展処理硫黄
加硫促進剤:ジ−2−ベンゾチアゾリルスジルフィド(大内新興化学工業(株)製のノクセラーDM)
上記(1)で作製したフィルムAの上に、上記(2)で調製したゴム組成物を0.7mmの厚さで押出積層し積層体を作製した。
作製した積層体について、下記の「剥離強度試験」、「タイヤ剥離試験」、「タイヤ破壊試験」及び「金属に対する密着性試験」を行い評価した。評価結果を表2〜表4に示す。なお、各評価項目の評価方法は次のとおりである。
積層体の試料を、加硫後、幅25mmに切断し、その短冊状試験片の剥離強度をJIS−K6256に従い測定した。測定された剥離強度(N/25mm)を次の基準で指数化した。指数0以外はすべて良好の範囲である。
指数 剥離強度(N/25mm)
0 0以上20未満
1 20以上25未満
2 25以上50未満
3 50以上75未満
4 75以上100未満
5 100以上200未満
6 200以上
積層体をインナーライナー材として用いて、定法により、195/65R15サイズのタイヤを作製し、そのタイヤをリム15×6JJ、内圧200kPaとして、排気量1800ccのFF乗用車に装着し、市街地を30,000km走行した。その後、タイヤをリムから外し内面観察を行い、インナーライナー材として用いた熱可塑性樹脂積層体の剥離故障の有無を確認した。剥離がなかった場合を「無し」で、剥離があった場合を「有り」で表す。
積層体をインナーライナー材として用いて、定法により、195/65R15サイズのタイヤを作製し、そのタイヤをリム15×6JJ、内圧200kPaとして、排気量1800ccのFF乗用車に装着し、市街地を30,000km走行した。その後、タイヤをリムから外し内面観察を行い、インナーライナー材として用いた熱可塑性樹脂積層体のクラック、亀裂の有無を目視にて確認した。外観異常がなかった場合を「無し」で、外観異常があった場合を「有り」で表す。なお、符号「−」は、上記「タイヤ剥離」試験において、剥離が確認された場合に、この試験は行わなかったことを表す。
[金属に対する密着性試験]
バンバリーミキサーに投入したゴム組成物の原料の総質量に対するゴム組成物の配合後にバンバリーミキサーから放出されたゴム組成物の総質量の減少率が10質量%以上であった場合を、金属に対する密着性を「有り」と評価し、10質量%未満であった場合に金属に対する密着性を「無し」と評価した。
比較例1、2、4及び5は、剥離強度の指数が「0」であり、剥離強度が非常に低く、タイヤ剥離があった。
比較例3は、クレゾール−ホルムアルデヒド縮合体の配合量が「ゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部」の範囲を超える例であり、タイヤ剥離があった。
比較例6及び7〜9は、「タイヤ剥離試験」、「タイヤ破壊試験」及び「金属に対する密着性試験」の結果で「無し」と評価されたが、剥離強度の指数が「2」であった。
比較例10及び11は、バンバリーミキサーによる混合において、原料投入重量より10%以上の重量減少が確認されたため、金属に対する密着性による加工性低減が確認された。
Claims (10)
- 熱可塑性樹脂組成物のフィルムとゴム組成物の層との積層体であって、前記ゴム組成物が、
(a)ゴム成分、
(b)ゴム成分100質量部に対して0.5〜20質量部の、式(1):
で表される化合物とホルムアルデヒドとの縮合物、
(c)ゴム成分100質量部に対して0.25〜200質量部のメチレンドナー、
(d)加硫剤、及び
(e)ゴム成分100質量部に対して0.5〜5質量部の、pKaが1.5〜4.0である非置換又は置換芳香族カルボン酸、
を含み、メチレンドナー/縮合物の質量比が0.5〜10であることを特徴とする積層体。 - 非置換又は置換芳香族カルボン酸が、サリチル酸、4−アミノサリチル酸、安息香酸、o−アミノ安息香酸及び2,4−ジヒドロキシ安息香酸から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする、請求項1に記載の積層体。
- 熱可塑性樹脂組成物が、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン610、ナイロン612、ナイロン6/66、ナイロンMXD6、及びナイロン6Tからなる群から選ばれた少なくとも1種の熱可塑性樹脂を含むことを特徴とする、請求項1又は2に記載の積層体。
- 熱可塑性樹脂組成物が、さらに、臭素化イソブチレン−p−メチルスチレン共重合体、無水マレイン酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体及び無水マレイン酸変性エチレン−エチルアクリレート共重合体からなる群から選ばれた少なくとも1種のエラストマー成分を含み、当該少なくとも1種のエラストマー成分は、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン610、ナイロン612、ナイロン6/66、ナイロンMXD6及びナイロン6Tからなる群から選ばれた少なくとも1種の熱可塑性樹脂成分中に分散されていることを特徴とする、請求項1〜3のいずれか一項に記載の積層体。
- メチレンドナーが、変性エーテル化メチロールメラミン、パラホルムアルデヒド、ヘキサメチレンテトラミン、ペンタメチレンテトラミン、及びヘキサメトキシメチルメラミンからなる群から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする、請求項1〜4のいずれか一項に記載の積層体。
- ゴム成分が天然ゴム、スチレンブタジエンゴム及びこれらの組み合わせから選ばれることを特徴とする、請求項1〜5のいずれか一項に記載の積層体。
- 請求項1〜8のいずれか一項に記載の積層体から成る空気入りタイヤ用インナーライナー材。
- 請求項1〜8のいずれか一項に記載の積層体をインナーライナー材として用いた空気入りタイヤ。
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