JP4642664B2 - 配線基板用積層体 - Google Patents
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Description
本発明の配線基板用積層体は、一層又は多層のポリイミド樹脂層の片面又は両面に、金属層が積層されている構造を有する。金属層としては、フレキシブルプリント配線板用途に使用するものには、厚みが5〜50μmの銅箔が適しており、また、HDDサスペンション用基板として使用する場合には、厚みが10〜70μmのステンレス箔が適している。本発明の配線基板用積層体は屈曲特性に優れていることから屈曲部位に適して使用することができるが、その様な部位に使用する場合、金属層は薄い方がよく、5〜20μmの範囲が好ましく、より好ましくは8〜15μmの範囲である。
実施例等に用いた略号を下記に示す。
・ NTCDA:2,3,6,7-ナフタレンテトラカルボン酸二無水物
・PMDA:ピロメリット酸二無水物
・BPDA:3,3',4,4'-ビフェニルテトラカルボン酸二無水物
・DAPE:4,4'-ジアミノジフェニルエーテル
・PDA:パラフェニレンジアミン
・m-TB:2,2'-ジメチル-4,4'-ジアミノビフェニル
・MDA: 4,4'-ジアミノジフェニルメタン
・BAPP:2,2-ビス[4-(4−アミノフェノキシ)フェニル]プロパン
・DMAc:N,N-ジメチルアセトアミド
[粘度の測定]
粘度は、恒温水槽付のコーンプレート式粘度計(トキメック社製)にて、25℃で測定した。
[線膨張係数(CTE)の測定]
3mm×15mmのサイズのポリイミドフィルムを、熱機械分析(TMA)装置にて5.0gの荷重を加えながら一定の昇温速度で30℃から260℃の温度範囲で引張り試験を行った。温度に対するポリイミドフィルムの伸び量から線膨張係数を求めた。
テンションテスターを用い、幅12.4mm、長さ160mmのポリイミドフィルムを10kgの荷重を加えながら50mm/minで引っ張り試験を行った。
ポリイミドフィルム(10mm×22.6mm)を動的熱機械分析装置(DMA)にて20℃から500℃まで5℃/分で昇温させたときの動的粘弾性を測定し、ガラス転移温度(tanδ極大値)を求めた。
窒素雰囲気下で10〜20mgの重さのポリイミドフィルムを、熱重量分析(TG)装置にて一定の速度で30℃から550℃まで昇温させたときの重量変化を測定し、5%重量減少温度(Td5)を求めた。
試験片幅:8mm、試験片長さ:150mmのフレキシブル銅張積層板にラインアンドスペース=130μm/180μmの回路を形成し、カバー材として有沢工業(株)製のCVK0525KAを用い、プレスにより回路上にカバー材を積層し、曲率r:1.5mm、振動ストローク:20mm、摺動速度:1500回/分の条件で、信越エンジニアリング(株)製IPC屈曲試験機を用いて屈曲試験を行った。本試験ではサンプルの電気抵抗値が5%上昇するまでの回数を求めた。
窒素気流下で、表1に示したジアミンを100mlのセパラブルフラスコの中で攪拌しながら溶剤DMAc85gに溶解させた。次いで、表1に示したテトラカルボン酸二無水物を加えた。その後、溶液を室温で3時間攪拌を続けて重合反応を行い、ポリイミド前駆体となる4種類のポリアミド酸溶液の黄〜茶褐色の粘稠な溶液を得た。合成例1〜4で得られたそれぞれのポリアミド酸溶液A〜Dの粘度(cP)は10,000〜42,000の範囲内であり、その値を表1に示した。
BAPP40モルをDMAc124kgに溶解した後、PMDA34モルとBPDA6モルを徐々に加えて反応させ、粘稠なポリアミド酸溶液Zを得た。ポリアミド酸溶液Zをイミド化したポリイミドについてガラス転移温度を測定したところ310℃であった。
合成例1〜4で得たポリアミド酸溶液A〜Dを、それぞれ厚さ12μmの銅箔上にアプリケータを用いて乾燥後の膜厚が約20μmとなるように塗布し、130℃で3分間乾燥した後、更に130℃、160℃、200℃、230℃、280℃、320℃、360℃で各2〜12分段階的な熱処理を行い、銅箔上に単層のポリイミド層を有する4種の積層体を得た。得られた積層体について、それぞれ塩化第二鉄水溶液を用いて銅箔をエッチング除去してポリイミドフィルムを作成し、弾性率(E')、熱膨張係数(CTE)、ガラス転移温度(Tg)、熱分解温度(Td5)を求めた。各測定結果を、表2に示す。なお、ポリアミド酸溶液A〜Dから得られたポリイミドフィルムをそれぞれポリイミドフィルムa〜dとした。
合成例5で得たポリアミド酸溶液Zを、厚さ12μmの銅箔上にアプリケータを用いて乾燥後の膜厚が約2μmとなるように塗布し、130℃で1分間乾燥した後、続けて合成例1で得たポリアミド酸溶液Aを、乾燥後の膜厚が約20μmとなるように各々塗布し、130℃で1分間乾燥した。更に、その上にポリアミド酸溶液Zを乾燥後の膜厚が約2μmとなるように塗布した後、130℃、160℃、200℃、230℃、280℃、320℃、360℃で各2〜12分段階的な熱処理を行い、多層のポリイミド層を有する積層体を得た。得られた積層体のIPC屈曲回数を測定したところ、980万回と極めて高い値を示した。
合成例1のポリアミド酸溶液Aの代わりに、合成例2のポリアミド酸溶液Bを使用した以外は、実施例1と同様にして、銅箔上に多層のポリイミド層を有する積層体を得た。得られた積層体のIPC屈曲回数を測定したところ、1200万回と極めて高い値を示した。
合成例1のポリアミド酸溶液Aの代わりに、合成例3のポリアミド酸溶液Cを使用した以外は、実施例1と同様にして、銅箔上に多層のポリイミド層を有する積層体を得た。得られた積層体は、その樹脂層のCTEが大きすぎ配線基板用に適した積層体とならず、IPC測定のためのサンプルが作成できず評価不可能であった。
合成例1のポリアミド酸溶液Aの代わりに、合成例4のポリアミド酸溶液Dを使用した以外は、実施例1と同様にして、銅箔上に多層のポリイミド層を有する積層体を得た。得られた積層体のIPC屈曲回数を測定したところ、98万回しか示さなかった。
Claims (4)
- 一般式(1)におけるArが、-Ph-X-Ph-(ここで、Phはp-フェニレンであり、XはO、CH 2 、C 2 H 4 又はSである。)で表される2価の有機基である請求項1記載のフレキシブル配線基板用積層体。
- 低弾性ポリイミド樹脂層の5%熱分解温度(Td5)が、500℃以上である請求項1又は2記載のフレキシブル配線基板用積層体。
- 配線基板用積層体が、折り曲げ式携帯電話の屈曲部分に使用される屈曲用途向けである請求項1〜3のいずれかに記載のフレキシブル配線基板用積層体。
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