JP4522924B2 - 燃料コンパクト - Google Patents

Description

本発明は、高温ガス炉等の原子炉において燃料として使用され、ウランやトリウム等の核燃料物質の酸化物の微小球（燃料核）に熱分解炭素層や炭化珪素層等を被覆した被覆燃料粒子を、黒鉛マトリックス中に分散して一体成型して形成される燃料コンパクトの改良に関し、特に、燃料コンパクトや燃料スリーブ、黒鉛ブロックの破損を簡易にかつ低コストで防止することに関するものである。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を、熱容量が大きく高温健全性が良好な黒鉛から形成すると共に、冷却ガスとして高温下でも化学反応を起こさないヘリウムガス等の気体を用いているため、固有の安全性が高く、出口温度が非常に高いヘリウムガスを取り出すことができる原子炉であり、約９００℃前後の高温熱を、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等、幅広い分野において利用することを可能とするものである。

（被覆燃料粒子）
この高温ガス炉の燃料としては、一般に、二酸化ウランやトリウム等をセラミックス状に焼結した直径約３５０μｍ〜６５０μｍの燃料核の周囲に、第１層から第４層の計４層の被覆が施された直径約５００μｍ〜１０００μｍの被覆燃料粒子が使用される。具体的には、次の４つの被覆である。

即ち、一般にバッファ層と呼ばれる最も内側の第１層は、密度約１ｇ/ｃｍ³の低密度熱分解炭素（ＰｙＣ）から成る層で、ガス状の核***生成物（ＦＰ）のガスを溜めると共に、核燃料のスウェリングを吸収する機能を併せ持つ。次いで、この第１層の上に施される第２層は、一般に、密度約１．８ｇ/ｃｍ³の高密度熱分解炭素から形成された内側熱分解炭素（ＰｙＣ）層であり、ガス状の核***生成物（ＦＰ）の拡散の障壁となってガス状の核***生成物（ＦＰ）を保持する機能を有するものである。更に、炭化珪素（ＳｉＣ）層と呼ばれる第３層は、密度約３．２ｇ/ｃｍ³の炭化珪素から成り、主に固体状の核***生成物の拡散の障壁となって固体状の核***生成物を保持すると共に、被覆燃料粒子全体の主要な強度部材としての機能を有するものである。最も外側の第４層である外側熱分解炭素層は、第２層と同様、密度約１．８ｇ/ｃｍ³の高密度熱分解炭素から成り、照射収縮により第３層である炭化珪素層に圧縮応力を発生させて照射下での被覆燃料粒子全体の強度を保持すると共にガス状の核***生成物（ＦＰ）を保持する機能を有するものである。

このような被覆燃料粒子は、一般的には、次のような工程を経て製造される。即ち、まず、燃料核の生成であるが、具体的には、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして生成した硝酸ウラニル原液に、純水、増粘剤を添加して撹拌することにより滴下原液を生成する。この場合、増粘剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の液滴が、落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。この増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。次いで、このようにして調整された滴下原液を、所定の温度に冷却して粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水溶液中に滴下する。なお、この場合、液滴に、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間においてアンモニアガスを吹きかけ、液滴の表面をゲル化させることにより、着水時に液滴が変形するのを防止する。

アンモニア水溶液中に滴下された原液は、アンモニア水溶液中で、硝酸ウラニルがアンモニアと充分に反応して重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。この重ウラン酸アンモニウムの粒子を、大気中でばい焼して、三酸化ウラン粒子とした後、更に還元、焼結することにより、高密度のセラミックス状二酸化ウランから成る燃料核を得る。このようにして得られた燃料核の粒径や真球度は、次の被覆工程における製造条件に非常に大きな影響を与えることから、燃料核は、篩により粒径選別及び真球度選別を行った上で、被覆工程に送られる。

次に、燃料核の被覆工程においては、燃料核を流動床に装荷し、被覆となるガスを熱分解させることにより第１層から順次、上述した被覆を施していく。この場合、具体的には、第１層の低密度炭素層については、アセチレン（Ｃ₂Ｈ₂）を約１４００℃で熱分解して燃料核を被覆する。第２層、第４層の高密度の熱分解炭素層については、プロピレン（Ｃ₃Ｈ₆）を約１４００度で熱分解して被覆を施していく。第３層である炭化珪素層は、メチルトリクロロシラン（ＣＨ₃ＳｉＣｌ₃）を約１６００℃で熱分解して形成する。このようにして製造された被覆燃料粒子は、更に、黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材を、被覆燃料粒子の表面にコーティングしてオーバーコートされる。

（燃料コンパクト）
このオーバーコートされた被覆燃料粒子を燃料コンパクトとして使用する場合には、被覆燃料粒子を黒鉛マトリックス材中に分散させた後、例えば、円筒形にプレス成型又はモールド成型した上で焼結させて、一定形状の燃料コンパクトとする（例えば、特許文献等参照）。この燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を圧縮する際に、ダイスやパンチを加熱して黒鉛マトリックス材中に含まれるフェノール樹脂を軟化させてバインダとすることにより、複数の被覆燃料粒子を一体化して形成されている。

（炉心への装填）
このようにして形成された燃料コンパクトは、中実円筒型、中空円筒型の２種類が考えられるが、いずれの場合も、１）黒鉛から形成された燃料スリーブ（筒）に一定数量入れて上下に栓をした燃料棒の形態とした上で、高温ガス炉の六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に装填されるか、あるいは、２）高温ガス炉の六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に直接装填されて、最終的に、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個ハニカム配列に複数段重ねることにより、燃料として炉心に装荷される。

（燃料コンパクトの欠損）
この高温ガス炉での使用時における燃料コンパクトの温度分布は、特に、中実円筒形状を有する燃料コンパクトにあっては、冷却材に近い燃料コンパクトの辺縁部（外周部）よりも中心部（燃料コンパクトの中心軸線付近）の方が温度が高くなる傾向がある。この燃料コンパクト内における中心部と外周部との冷却効率の差から生じる温度差により、温度に対する熱膨張係数の相違から、中心部の方が辺縁部（外周部）よりも熱膨張が大きくなり、その結果、燃料コンパクトが鼓型に変形することがある。

このように燃料コンパクトが鼓型に変形すると、燃料コンパクトが、その外周に存在する燃料スリーブや黒鉛ブロックの内面と機械的に接触して、双方に応力が負荷され、燃料コンパクト、あるいは、燃料スリーブや黒鉛ブロックを破損させるおそれがある。

また、このように、燃料コンパクトや燃料スリーブ、黒鉛ブロックに欠損が生じると、高温ガス炉内で燃料コンパクトが高温となり熱膨張した時に、欠片が燃料コンパクトと燃料スリーブ又は黒鉛ブロックの内面との間に挟まり、当該箇所において高い応力が発生して、燃料コンパクトや燃料スリーブ、黒鉛ブロックが破損する原因となる。

従って、これらの燃料コンパクト等の破損を充分に防止することが必要となるが、その際には、燃料コンパクトに含まれるウラン料（核***性物質量）を必要以上に低下させて、核燃料としての本来の作用に影響を与えないように配慮することも必要となる。
特開２０００−２８４０８４号公報

本発明が解決しようとする課題は、上記の問題点に鑑み、燃料コンパクト内の温度差を原因とする燃料コンパクトの変形による破損や燃料スリーブ、黒鉛ブロックの破損を、燃料コンパクトの性能に影響を与えることなく、簡易にかつ低コストで防止することができる燃料コンパクトを提供することにある。

本発明は、上記の課題を解決するための第１の手段として、被覆燃料粒子を一体成型して形成された燃料コンパクトであって、端面に湾曲形状を有するディッシュが形成され、このディッシュは、燃料コンパクトの直径をＤ、ディッシュの直径をΔＤ、燃料コンパクトの高さをＨ、ディッシュの高さをΔＨとしたとき、１／３≦ΔＤ／Ｄ≦４／５で、かつ、１／５０≦ΔＨ／Ｈ≦１／１０の条件を満たすことを特徴とする燃料コンパクトを提供するものである。

本発明は、上記の課題を解決するための第２の手段として、上記第１の解決手段において、ディッシュは、燃料コンパクトの端面の中央部に形成されていることを特徴とする燃料コンパクトを提供するものである。

本発明は、上記の課題を解決するための第３の手段として、上記第１又は第２のいずれかの解決手段において、燃料コンパクトは中実円筒形状を有し、ディッシュは中実円筒形状の燃料コンパクトの端面に形成されていることを特徴とする燃料コンパクトを提供するものである。

本発明は、上記の課題を解決するための第４の手段として、上記第１乃至第３のいずれかの解決手段において、ディッシュは、燃料コンパクトの上下の両端面に形成されていることを特徴とする燃料コンパクトを提供するものである。

本発明は、上記の課題を解決するための第５の手段として、上記第１乃至第４のいずれかの解決手段において、ディッシュは、中心部ほど深さが深い湾曲形状を有することを特徴とする燃料コンパクトを提供するものである。

本発明によれば、上記のように、円筒形状の燃料コンパクトの上下の端面（上面及び下面）のうち、辺縁部よりも熱膨張が大きい中央部にディッシュを形成しているため、このディッシュが、燃料コンパクトの内外の熱膨張率の相違を相殺して、燃料コンパクトの不自然な鼓型への変形を抑制することができるため、燃料コンパクトと、燃料スリーブ又は黒鉛ブロックとの間の機械的な相互干渉を低減することができ、負荷の軽減により、これらの破損を充分に防止することができる実益がある。

本発明によれば、上記のように、ディッシュの直径や高さを、燃料コンパクトの直径や高さとの比において、適切に設定しているため、ウラン等の核***性物質量が低減するのを防止しつつ、熱膨張による変形を充分に吸収することができ、燃料コンパクト本来の性能に影響を与えることなく、その変形や破損等を防止することができる実益がある。

本発明によれば、上記のように、最も熱膨張が大きい燃料コンパクトの中心部ほど深さが深いディッシュを形成しているため、熱膨張係数の相違に応じて、適切に熱膨張の差を相殺して、燃料コンパクトの鼓型への変形を抑制することができる実益がある。

本発明を実施するための形態を図面を参照しながら詳細に説明すると、図１は本発明の燃料コンパクト１０を示し、この燃料コンパクト１０は、図２に示すように、複数の被覆燃料粒子１２を、プレス成型又はモールド成型により加熱しながら圧縮して一体成型することにより、形成されている。

具体的には、燃料コンパクト１０は、所定量の被覆燃料粒子１２を、黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックス中に分散させて、この黒鉛マトリックス材と共に、図２（Ｂ）に示すように、ダイス１内に投入して、ダイス１内で上下のパンチ２Ａ、２Ｂにより圧縮することにより製造される。

この被覆燃料粒子１２の圧縮に際しては、金属製のダイス１やパンチ２、また、被覆燃料粒子１２を加熱することにより、黒鉛マトリックス材に含まれるフェノール樹脂を軟化させて被覆燃料粒子１２間のバインダとして一体化し、図１に示す円筒形状の燃料コンパクト１０に成型する。なお、これらのダイス１、上下のパンチ２は、例えば、合金工具鋼から形成することができる。

なお、被覆燃料粒子１２には、圧縮する前に予め、その表面に、黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材をコーティングして形成されたオーバーコート層を被覆することが好ましい。このオーバーコート層は、１）プレス成型時等の圧力によって、被覆燃料粒子１２を破損することを防止すると共に、２）被覆燃料粒子１２間の介在として、燃料コンパクト１０内において被覆燃料粒子１２を均一に分散させて、焼結時に被覆燃料粒子１２が熱的機械的に破損するのを防止するために形成される。このため、被覆燃料粒子１２が均一に分散されるよう、オーバーコート層が形成された被覆燃料粒子１２の直径を均一に揃えた上で、燃料コンパクト１０とすることが一般的である。

なお、このオーバーコート層は、被覆燃料粒子１２を、黒鉛粉末や粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材中に分散させることにより形成することができるが、その際、オーバーコート層の厚みは、このオーバーコート工程の途中及び最後にオーバーコート層が形成された被覆燃料粒子１２を篩い分けする際に、その篩のメッシュサイズを適切に設定すると共に、オーバーコートのための時間を長く調整することにより、適切な厚みに調整することができる。

本発明の燃料コンパクト１０においては、図１に示すように、中実円筒形状を有し、その端面には、湾曲形状を有するディッシュ１４が形成されている。このディッシュ１４は、図１に示すように、中実円筒形状の燃料コンパクト１０の上下の端面（上面１０Ａ及び下面１０Ｂ）に、円形状に形成することが望ましい。

また、このディッシュ１４は、図１に示すように、燃料コンパクト１０の端面１０Ａ、１０Ｂの中央部（燃料コンパクト１０の軸線を中心とした所定の範囲）に形成されている。この燃料コンパクト１０の軸線付近の中央部は、冷却材に近い燃料コンパクト１０の辺縁部（外周部）よりも熱膨張が大きいため、この中央部にディッシュ１４を形成することにより、ディッシュ１４が、燃料コンパクト１０の内外の熱膨張率の相違を相殺して、燃料コンパクト１０の鼓型への変形を抑制することができる。

このため、燃料コンパクト１０と、図示しない燃料スリーブ又は黒鉛ブロックとの間の機械的な相互干渉を低減することができ、負荷の軽減により、これらの破損を充分に防止することができる。

また、このディッシュ１４は、図１に示すように、中心部ほど深さが深い湾曲形状を有している。これは、燃料コンパクト１０は、冷却材から遠ざかる中心部ほど次第に高温となり、中心部に近づくに連れ熱膨張も大きくなるため、この熱膨張の度合いに応じて、適切に熱膨張の差を相殺して、燃料コンパクト１０の鼓型への変形を抑制するためである。

更に、このディッシュ１４の直径や高さは、燃料コンパクト１０の直径や高さとの比で適切に設定することが望ましい。具体的には、図１に示すように、燃料コンパクト１０の直径をＤ、ディッシュ１４の直径をΔＤ、燃料コンパクト１０の高さをＨ、ディッシュ１４の高さをΔＨとしたとき、直径については１／３≦ΔＤ／Ｄ≦４／５で、かつ、高さについては１／５０≦ΔＨ／Ｈ≦１／１０の条件を満たす範囲で形成する。

これは、ディッシュ１４の直径ΔＤが、燃料コンパクト１０の直径Ｄとの比率において、１／３＞ΔＤ／Ｄとなったり、あるいは、ディッシュ１４の高さΔＨが、燃料コンパクト１０の直径Ｈとの比率において、１／５０＞ΔＨ／Ｈとなると、熱膨張による燃料コンパクト１０の変形を抑制するにはディッシュ１４が小さすぎ、変形防止作用を充分に発揮させることができないためである。

このように、燃料コンパクト１０の変形を抑制するためには、ディッシュ１４のサイズをできるだけ大きく設定することが好ましいが、一方で、あまりに大きく設定しすぎると、具体的には、ディッシュ１４の直径ΔＤが、燃料コンパクト１０の直径Ｄとの比率において、ΔＤ／Ｄ＞４／５となったり、あるいは、ディッシュ１４の高さΔＨが、燃料コンパクト１０の直径Ｈとの比率において、ΔＨ／Ｈ＞１／１０となると、ディッシュ１４が大きいために、ウラン等の核***性物質量が低減する。このため、ディッシュ１４のサイズを１／３≦ΔＤ／Ｄ≦４／５で、かつ、１／５０≦ΔＨ／Ｈ≦１／１０の条件を満たす範囲内で設定することにより、燃料コンパクト本来の性能に影響を与えるのを防止しつつ、その変形や破損等を防止することができる。

このディッシュ１４は、図２（Ｂ）に示すように、上下のパンチ２Ａ、２Ｂ等の金型のに湾曲形状を有するディッシュ部を形成して、オーバーコート層を有する被覆燃料粒子１２を圧縮することにより形成することができる。この場合、このディッシュ部は、図２（Ｂ）に示すように、湾曲形状を有するディッシュ部材３を、上下のパンチ２Ａ、２Ｂに装着することにより形成することができる。

このため、図２（Ａ）に示す従来からの一般的なパンチ２Ａ、２Ｂに大幅な変更を加えることなくディッシュ部材３を装着するだけで、本発明の製造方法に対応することができる。従って、既存の製造設備を有効に利用することができるので、簡易に、かつ、低コストで、ディッシュ１４を有する本発明の燃料コンパクト１０を製造することができる。なお、ディッシュ部材３は、上下のパンチ２Ａ、２Ｂの圧縮面において、ディッシュ１４を形成すべき箇所に対応した箇所に設置する。

本発明は、オーバーコートされた燃料粒子を、燃料棒等の種々の形態の燃料コンパクトに加工することに適用することができる。

図１は、本発明の燃料コンパクトを示し、同図（Ａ）はその断面図、同図（Ｂ）はその平面図である。 図２は、燃料コンパクトの製造方法を実施する状態を示し、同図（Ａ）は従来の製造方法を実施する状態の概略断面図であり、同図（Ｂ）は本発明の製造方法を実施する状態の概略断面図である。

１ ダイス
２ パンチ
３ ディッシュ部材
１０ 燃料コンパクト
１０Ａ、１０Ｂ 燃料コンパクトの端面（上面、下面）
１２ 被覆燃料粒子
１４ ディッシュ
ΔＤ ディッシュの直径
ΔＨ ディッシュの高さ
Ｄ 燃料コンパクトの直径
Ｈ 燃料コンパクトの高さ

Claims (5)

1. 被覆燃料粒子を一体成型して形成された燃料コンパクトであって、端面に湾曲形状を有するディッシュが形成され、前記ディッシュは、前記燃料コンパクトの直径をＤ、前記ディッシュの直径をΔＤ、前記燃料コンパクトの高さをＨ、前記ディッシュの高さをΔＨとしたとき、１／３≦ΔＤ／Ｄ≦４／５で、かつ、１／５０≦ΔＨ／Ｈ≦１／１０の条件を満たすことを特徴とする燃料コンパクト。
2. 請求項１に記載された燃料コンパクトであって、前記ディッシュは、前記燃料コンパクトの端面の中央部に形成されていることを特徴とする燃料コンパクト。
3. 請求項１又は請求項２のいずれかに記載された燃料コンパクトであって、前記燃料コンパクトは中実円筒形状を有し、前記ディッシュは前記中実円筒形状の燃料コンパクトの端面に形成されていることを特徴とする燃料コンパクト。
4. 請求項１乃至請求項３のいずれかに記載された燃料コンパクトであって、前記ディッシュは、前記燃料コンパクトの上下の両端面に形成されていることを特徴とする燃料コンパクト。
5. 請求項１乃至請求項４のいずれかに記載された燃料コンパクトであって、前記ディッシュは、中心部ほど深さが深い湾曲形状を有することを特徴とする燃料コンパクト。

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