JP2007278997A - 高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 黒鉛マトリックス密度を変えることなく、種々のウラン量を有するオーバーコート粒子を用いて燃料コンパクトを効率よく製造する。
【解決手段】 被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックスを被覆して形成されたオーバーコート粒子をプレス金型でプレスして燃料コンパクトを製造するが、オーバーコート粒子３は、燃料コンパクトの最大ウラン含有率の仕様に合わせた厚みのオーバーコート層を有するように形成し、燃料コンパクトの最大ウラン含有率以外のウラン含有率を有する燃料コンパクト（最大仕様外燃料コンパクトと称する）を製造する際に、この最大仕様外燃料コンパクトのウラン含有率に相応するように補償するような量の顆粒状の黒鉛マトリックス粒子をオーバーコート粒子に混合した後、プレス金型で成型する。
【選択図】 図１

Description

本発明は、高温ガス炉用燃料コンパクトを製造する方法に関し、特にオーバーコート工程を単純化しつつ種々のウラン含有率を有するオーバーコート粒子から燃料コンパクトを製造する方法に関するものである。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温で健全性を維持する黒鉛で構成し、炉心を冷却するために、高温下でも化学反応が起こることがないヘリウムガスを冷却ガスとして用いているので、固有の安全性が高く、約９００℃の高い出口温度のヘリウムガスを回収して、この高温熱を発電、水素製造、化学プラント等の広い分野で利用することができる。

この高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミック状に焼結した直径が約３５０−６５０ミクロンの燃料核の周囲に炭素又は炭化珪素等のセラミックス層を被覆して形成された被覆燃料粒子を基本構造としている。

高温ガス炉に一般的に用いられる被覆燃料粒子は、４層の被覆層を有している。第一層は、密度が約１ｇ／ｃｍ^３の低密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状の核***生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能と燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能とを併せ持っている。第二層は、密度が約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能を有する。第三層は、密度が約３．２ｇ／ｃｍ^３の炭化珪素（ＳｉＣ）の被覆であり、これは、固体ＦＰの保持機能を有すると共に、被覆の主要な補強部材としての機能を有する。最後に、第四層は、第二層と同様に、密度が約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能と第三層の保護層としての機能を有する。

一般的な被覆燃料粒子は、約５００−１０００ミクロンの直径を有する。この被覆燃料粒子は、黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、この燃料コンパクトの一定数量を黒鉛筒に入れ、上下を栓で閉じて燃料棒とされる。この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に差し込まれて高温ガス炉の燃料となる。多数個の六角柱型黒鉛ブロックをハニカム配列に多段に重ねて炉心を構成している。

高温ガス炉の燃料は、一般的には、次のようにして製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、添加剤を添加し攪拌して滴下原液を作る。添加剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の滴液が落下中にそれ自体の表面張力で真球状になるようにするために添加される。このような添加剤としては、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、例えば、ポリビニールアルコール樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。このように調製された滴下原液は、所定の温度に冷却されて粘度が調整された後、細径の滴下ノズルを振動させる等の方法を用いてアンモニア水中に滴下される。

滴液は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹き付けて表面をゲル化させることによって着水時の変形が防止される。硝酸ウラニルは、アンモニア水中でアンモニアと充分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。この粒子は、大気中で焙焼され三酸化ウラン粒子となり、更に還元焼結されて高密度のセラミック二酸化ウランの燃料核となる。

燃料核の粒径や真球度は、被覆燃料粒子の製造条件に大きく影響するため、燃料核は、篩による粒径選別や真球度選別を行った後、被覆工程にリリースされる。

この燃料核は、流動床に装荷され、この流動床内に供給される反応ガス（被覆ガス）が熱分解されて燃料核の上に被覆が施される。第一層の低密度熱分解炭素は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解して被覆される。第二層及び第四層の高密度熱分解炭素は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解して被覆される。第三層のＳｉＣは、約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ_３ＳｉＣｌ_３）を熱分解して被覆される。このように4層の被覆が施されて被覆粒子燃料が得られる。

被覆燃料粒子の粒径や真球度は、オーバーコート粒子の製造条件に大きく影響することから、被覆燃料粒子は、篩による粒径選別や真球度選別を行った上でオーバーコート工程にリリースされる。

オーバーコート粒子は、被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材を被覆して形成される。

被覆燃料粒子に被覆される黒鉛マトリックス材の量は、高温ガス炉内で燃料コンパクトとして使用する際に、計画された熱量を発生するのに必要な核燃料物質の量によって決定されるウラン量と炉心冷却材（主にヘリウムガス）が発生熱を効率よく除去できる熱伝導度を有するように決定される黒鉛マトリックス密度を両立し、且つ燃料コンパクトの製造中に脱ガス処理の目的で行われる焼成工程での密度変化を考慮したうえで決定された数の被覆燃料粒子に均一に被覆するのに必要な量とする必要がある。

オーバーコート粒子の粒径は、燃料コンパクトの製造条件に大きく影響することから、オーバーコート粒子は、篩による粒径選別を行った上でコンパクトプレス工程にリリースされる。

このように、燃料コンパクトは、その中のウラン量と黒鉛マトリックス密度とを両立する量のオーバーコート粒子を正確に秤取ってプレス成型して製造され、その後、黒鉛マトリックス材中の粘結剤を除去するために予備焼成し、更に、黒鉛マトリックス材から脱ガス処理するために本焼成して製造される。

従来技術では、黒鉛マトリックス密度を変えることなく、オーバーコート粒子のウラン含有率を変化させるために、オーバーコート層の厚さを制御することが必要であったが、オーバーコート層の厚さを変化させるためには、厚さの変化毎に試作と検査とを行って条件を設定し、それに適合する篩を準備する必要があり、オーバーコート粒子、従って燃料コンパクトの製造効率が低くなる欠点があった。

本発明が解決しようとする課題は、黒鉛マトリックス密度を変えることなく、種々のウラン含有率を有するオーバーコート粒子を用いて燃料コンパクトを効率よく製造することができる高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法を提供することにある。

本発明の基本的な課題解決手段は、被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックスを被覆して形成されたオーバーコート粒子をプレス金型でプレスして燃料コンパクトを製造する高温ガス炉用燃料コンパクトを製造する方法において、オーバーコート粒子は、燃料コンパクトの最大ウラン含有率の仕様に合わせた厚みのオーバーコート層を有するように形成し、この燃料コンパクトの最大ウラン含有率以外のウラン含有率を有する燃料コンパクト（最大仕様外燃料コンパクトと称する）を製造する際に、前記最大仕様外燃料コンパクトのウラン含有率に相応するように補償するような量の顆粒状の黒鉛マトリックス粒子をオーバーコート粒子に混合した後、プレス金型で成型することを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法を提供することにある。

本発明の課題解決手段において、黒鉛マトリックス粒子とオーバーコート粒子の大きさの比が１：２０乃至１：２であるのが好ましい。

本発明の課題解決手段において、黒鉛マトリックス粒子のみを予熱してオーバーコート粒子と混合し、またプレス金型内の上下端に黒鉛マトリックス粒子が配置されるように黒鉛マトリックス粒子とオーバーコート粒子とをプレス金型内の軸方向に交互に投入したり、プレス金型内の最外側に黒鉛マトリックス粒子が配置されるように黒鉛マトリックス粒子とオーバーコート粒子とをプレス金型内の径方向に交互に投入したりするのが好ましい。

このように、オーバーコート粒子は、燃料コンパクトの最大ウラン含有率の仕様に合わせた厚みのオーバーコート層を有するように形成するが、この燃料コンパクトの最大ウラン含有率以外のウラン含有率を有する燃料コンパクト（最大仕様外燃料コンパクトと称する）を製造する際には、この最大仕様外燃料コンパクトのウラン含有率に相応するように補償する量の顆粒状の黒鉛マトリックス粒子をオーバーコート粒子に混合した後、プレス金型で成型する。このようにすると、オーバーコート工程は、一定の密度と量の黒鉛マトリックス材を被覆して行われるので、オーバーコートの工程条件が固定化されるため、作業が単純化され、また燃料コンパクトは、オーバーコート粒子に混合される顆粒状の黒鉛マトリックス材によって燃料コンパクトの総ウラン量に見合った量の黒鉛マトリックス材中に分散されることになり、正常な燃焼特性を有する燃料コンパクトを得ることができる。

オーバーコート粒子に混合される黒鉛マトリックス材は、顆粒状であるので、金型内に投入する際に飛散が少なく、またオーバーコート粒子と同様に管理することができる上に、オーバーコート粒子と同等の条件で金型内に投入することができるので、取り扱いが容易となる。

黒鉛マトリックス粒子のみを予熱してオーバーコート粒子と混合すると、オーバーコート粒子のオーバーコート層を硬化したまま成型することができるので、成型圧力が被覆燃料粒子に機械的に影響することが少なく、良質の燃料コンパクトを得ることができる。

黒鉛マトリックス粒子とオーバーコート粒子とをプレス金型内の軸方向に交互に投入したり、黒鉛マトリックス粒子とオーバーコート粒子とをプレス金型内の径方向に交互に投入したりすると、黒鉛マトリックス粒子とオーバーコート粒子とを混合する面倒な作業を必要としないし、またプレス金型内の上下端や外側に黒鉛マトリックス粒子が配置されるので、プレス成型時に成型圧力が直接オーバーコート粒子に影響することがなく、燃料コンパクトの上下及び外周部に無燃料領域を設けることとなることと燃料として重要な外周寸法を機械加工にて高精度に仕上げることが可能となり、燃料の性能を大幅に向上させることができる。

本発明の実施の形態を図面を参照して詳細に述べると、図１は、本発明に係わる高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法を工程順に示し、本発明の方法は、通常のように、先ず、被覆燃料粒子１と粉末状の黒鉛マトリックス２とを用意する（図１の工程Ｓ１及びＳ２及び図２参照）。

その後、被覆燃料粒子１の表面に黒鉛マトリックス２を粘結剤と共に被覆して図２に示すオーバーコート粒子３を形成する（図１のＳ３工程及び図２参照）。図２において符号２Ｌは、黒鉛マトリックス材によるオーバーコート層を示す。このオーバーコート工程Ｓ３においては、オーバーコート粒子３のオーバーコート層２Ｌは、燃料コンパクトの最大ウラン含有率の仕様に合わせた厚みを有するように設定される。従って、オーバーコート工程Ｓ３では、製造すべき燃料コンパクトのウラン含有率の如何に拘わらず、粉末状の黒鉛マトリックス材２の量は常に一定となることが解る。

このように所定の厚みのオーバーコート層２Ｌを有するオーバーコート粒子３を用いて最大ウラン含有率以外のウラン含有率を有する燃料コンパクト（最大仕様外燃料コンパクト）４（図３参照）を製造する際に、即ち、燃料コンパクト４が最大ウラン量のオーバーコート粒子３を用いてではなく、それよりも少ない総ウラン量を有するオーバーコート粒子３を用いて最大仕様外の燃料コンパクト４を成形する場合には、燃料コンパクト４のウラン含有率に相応するように補償するような量の顆粒状の黒鉛マトリックス粒子を用意し（図１の工程Ｓ４参照）、この黒鉛マトリックス粒子をオーバーコート粒子に混合した後（図１の工程Ｓ５参照）、これらをプレス金型で成型して（図１の工程Ｓ６参照）燃料コンパクト４の基となるグリーンコンパクトを製造する（図１の工程Ｓ７参照）。

その後、このグリーンコンパクトは、粘結剤を除去するために予備焼成され、黒鉛マトリックス材を脱ガスするために本焼成されて燃料コンパクト４が完成される。

現在、燃料コンパクト４の粒子充填率（ウラン含有率）は１２種類の仕様を有し、そのうちの最大粒子充填率は、約３５％であり、この場合のオーバーコート粒子３のオーバーコート層２Ｌの厚みは、約１２０μｍである。従って、本発明の方法では、最大粒子充填率が３５％よりも少ない最大仕様外燃料コンパクトを製造する場合にも、オーバーコート粒子３のオーバーコート層２Ｌの厚みも１２０μｍに設定される。また、この最大仕様外燃料コンパクトを製造するため、その少ない粒子充填率に相応するように補償する黒鉛マトリックス粒子の混合量は、粒子充填率が少なくなるにつれて多くなる。例えば、粒子充填率が２５％の燃料コンパクトを製造するために、オーバーコート粒子３に混合すべき黒鉛マトリックス粒子の量は、被覆燃料粒子を１とすると、約２である。

顆粒状の黒鉛マトリックス粒子は、オーバーコート粒子３と同様の管理を行い、オーバーコート粒子３と同様にしてプレス金型内に投入することができるようにするため、オーバーコート粒子３の粒径に近いのが好ましく、黒鉛マトリックス粒子とオーバーコート粒子３の大きさ（粒径）の比は、１：２０乃至１：２に設定される。

黒鉛マトリックス粒子とオーバーコート粒子との混合工程Ｓ５において、黒鉛マトリックス粒子のみを予熱してこの予熱された黒鉛マトリックス粒子をオーバーコート粒子と混合することができる。このようにすると、オーバーコート粒子のオーバーコート層が硬化したまま全体を成型することができるので、成型圧力が被覆燃料粒子に機械的に影響することが少なく、被覆燃料粒子が保護される。

また、黒鉛マトリックス粒子とオーバーコート粒子とをプレス金型内に投入する際に、これらの粒子をプレス金型内の軸方向に交互に投入したり、プレス金型内の径方向に交互に投入したりするのが好ましい。このようにすると、黒鉛マトリックス粒子とオーバーコート粒子とを混合する工程が不要となる。

この場合、黒鉛マトリックス粒子がプレス金型内の上下端に配置され、またプレス金型内の最外側に配置されるように、これらの粒子をプレス金型内に投入するのが好ましい。このようにすると、オーバーコート粒子がプレス金型内の上下端や外側に位置することがなく、成型圧力がオーバーコート粒子に直接影響を与えることがなく、燃料コンパクトの上下及び外周部に無燃料領域を設けることとなることと燃料として重要な外周寸法を機械加工にて高精度に仕上げることが可能となり、燃料の性能を大幅に向上させることができる。

このように、本発明によれば、オーバーコート工程は、一定の密度と量の黒鉛マトリックス材を被覆して行われるので、オーバーコートの工程条件が固定化されて作業が単純化され、また燃料コンパクトは、その総ウラン量に見合った量の黒鉛マトリックス材中に分散されることになり、正常な燃焼特性を有する燃料コンパクトを得ることができる。

黒鉛マトリックス粒子は、粉末ではなく、顆粒状であるので、オーバーコート粒子と同様に管理したり、金型内に投入したりすることができ、また黒鉛マトリックス粒子のみを予熱すると、成型圧力が被覆燃料粒子に機械的に影響することが少なく、更に、黒鉛マトリックス粒子とオーバーコート粒子とを金型内に交互に投入することによって面倒な混合作業が不要となる。

本発明によれば、黒鉛マトリックスの密度及び量を一定化することによってオーバーコート作業を単純化しつつ正常な燃焼特性を有する燃料コンパクトを製造することができるので、高温ガス炉用の燃料コンパクトの製造に有益に利用することができる。

本発明の燃料コンパクトの製造方法の工程のブロック図である。 オーバーコート粒子の拡大断面図である。 本発明の方法によって得られた燃料コンパクトの斜視図である。

符号の説明

１ 被覆燃料粒子
２ 黒鉛マトリックス
２Ｌ オーバーコート層
３ オーバーコート粒子
４ 燃料コンパクト

Claims (5)

1. 被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックスを被覆して形成されたオーバーコート粒子をプレス金型でプレスして燃料コンパクトを製造する高温ガス炉用燃料コンパクトを製造する方法において、前記オーバーコート粒子は、前記燃料コンパクトの最大ウラン含有率の仕様に合わせた厚みのオーバーコート層を有するように形成し、前記燃料コンパクトの最大ウラン含有率以外のウラン含有率を有する燃料コンパクト（最大仕様外燃料コンパクトと称する）を製造する際に、前記最大仕様外燃料コンパクトのウラン含有率に相応するように補償するような量の顆粒状の黒鉛マトリックス粒子を前記オーバーコート粒子に混合した後、前記プレス金型で成型することを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
2. 請求項１に記載の高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法であって、前記黒鉛マトリックス粒子と前記オーバーコート粒子の大きさの比が１：２０乃至１：２であることを特徴とする燃料コンパクトの製造方法。
3. 請求項１又は２に記載の高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法であって、前記黒鉛マトリックス粒子のみを予熱して前記オーバーコート粒子と混合することを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
4. 請求項１乃至３のいずれかに記載の高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法であって、前記プレス金型内の上下端に前記黒鉛マトリックス粒子が配置されるように前記黒鉛マトリックス粒子と前記オーバーコート粒子とを前記プレス金型内の軸方向に交互に投入することを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
5. 請求項１乃至４のいずれかに記載の高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法であって、前記プレス金型内の最外側に前記黒鉛マトリックス粒子が配置されるように前記黒鉛マトリックス粒子と前記オーバーコート粒子とを前記プレス金型内の径方向に交互に投入することを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   

Images