JP2007127484A

JP2007127484A - 高温ガス炉用燃料体及びその製造方法

Info

Publication number: JP2007127484A
Application number: JP2005319466A
Authority: JP
Inventors: Masashi Takahashi; 昌史高橋
Original assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Current assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Priority date: 2005-11-02
Filing date: 2005-11-02
Publication date: 2007-05-24

Abstract

【課題】可燃性毒物を燃料体内に均一に分散させて反応度の調整を均一に行うことができるようにすること。
【解決手段】被覆燃料粒子１６にオーバーコート層１２Ｌが施されたオーバーコート粒子１２を加熱成形して得られる高温ガス炉用燃料コンパクトやペブルベッド型燃料の如き燃料体を対象とするが、オーバーコート粒子１２のオーバーコート層１２Ｌに反応度調整用の可燃性毒物１４を配合して燃料体内に可燃性毒物を均一に分散させることができる。
【選択図】図２

Description

本発明は、例えば、高温ガス炉用の燃料コンパクト又はペブルベッド型燃料の如き燃料体及びその製造方法に関し、特に可燃性毒物を含む燃料体及びその製造方法に関するものである。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温で健全性を維持する黒鉛で構成し、炉心を冷却するために、高温下でも化学反応が起こることがないヘリウムガスを冷却ガスとして用いているので、固有の安全性が高く、約９００℃の高い出口温度のヘリウムガスを取り出すことができ、この高温熱を発電はもちろん、水素製造、化学プラント等の広い分野で利用することができる。

この高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミック状に焼結した直径が約３５０〜６５０ミクロンの燃料核の周囲に４層の被覆を施して形成されている。第一層は、密度が約１ｇ／ｃｍ^３の低密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状の核***生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能と燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能とを併せ持っている。第二層は、密度が約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能を有する。第三層は、密度が約３．２ｇ／ｃｍ^３の炭化珪素（ＳｉＣ）の被覆であり、これは、固体ＦＰの保持機能を有すると共に、被覆の主要な補強部材としての機能を有する。最後に、第四層は、第二層と同様に、密度が約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能と第三層の保護層としての機能を有する。

一般的な被覆燃料粒子は、約５００−１０００ミクロンの直径を有する。この被覆燃料粒子は、黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、この燃料コンパクトの一定数量を黒鉛筒に入れ、上下を栓で閉じて燃料棒とされる。この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に差し込まれて高温ガス炉の燃料となる。多数個の六角柱型黒鉛ブロックをハニカム配列に多段に重ねて炉心を構成している。

高温ガス炉の燃料は、一般的には、次のような工程を経て製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し攪拌して滴下原液を作る。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の滴液が落下中にそれ自体の表面張力で真球状になるように作用する。このような増粘剤としては、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、例えば、ポリビニールアルコール樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。このように調製された滴下原液は、所定の温度に冷却されて粘度が調整された後、細径の滴下ノズルを振動させる等の方法を用いてアンモニア水中に滴下される。

滴液は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間中でアンモニアガスを吹き付けて表面をゲル化させることによって着水時の変形が防止される。硝酸ウラニルは、アンモニア水中でアンモニアと充分に反応させるため、高温アンモニア水中でゲル球を回転して熟成させる。その後、温水によってゲル球を洗浄することによってゲル化及び熟成の生成物である硝酸アンモニウム（ＮＨ_４ＮＯ_３）を除去する。温水洗浄の際にゲル球の表面に付着した水分は、アルコールの脱水特性を利用してアルコールで洗浄し、その後若干減圧しながら加熱してアルコールの蒸発と共に水分も蒸発し、この一連の乾燥作業を経て重ウラン酸アンモニウム粒子（ＡＤＵ粒子：（ＮＨ_４）_２Ｕ_２Ｏ_７）を得る。この粒子は、大気中で焙焼され三酸化ウラン粒子となり、更に還元焼結されて高密度のセラミック状の二酸化ウランの燃料核となる。

この燃料核は、流動床に装荷され、この流動床内に供給される反応ガス（被覆ガス）が熱分解されて燃料核の上に被覆が施される。第一層の低密度熱分解炭素は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解して被覆される。第二層及び第四層の高密度熱分解炭素は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解して被覆される。第三層のＳｉＣは、約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ_３ＳｉＣｌ_３）を熱分解して被覆される。このように4層の被覆が施されて被覆粒子燃料が得られる。

高温ガス炉用燃料体は、この被覆燃料粒子に黒鉛粉末と粘結剤とから成る黒鉛マトリックスでオーバーコートしてオーバーコート粒子を形成した後、このオーバーコート粒子を同様に黒鉛粉末と粘結剤とから成る黒鉛マトリックス中に分散させてプレス成型又はモールド成形し、これらを熱処理することにより得られる。

一方、燃料体の過剰反応度を抑制するためにホウ素、ガドリニア等の可燃性毒物が要求されている。従来技術の燃料体では、被覆燃料粒子等が装荷されるべき黒鉛ブロックに可燃性毒物である炭化ホウ素と黒鉛粉末との混合焼成体を装荷することによって反応度調整材を形成していた。

しかし、この従来技術の燃料体は、可燃性毒物がある一定位置に偏在しているので、反応度の調整が均一に行われ難い欠点があった。

本発明が解決しようとする課題は、可燃性毒物を燃料体内に分散させて反応度の調整を均一に行うことができ、また別途に反応度調整材を必要としない燃料体を提供することにある。

本発明が解決しようとする他の課題は、可燃性毒物を燃料体内に分散させて反応度の調整を均一に行うことができ、また別途に反応度調整材を必要としない燃料体の製造方法を提供することにある。

本発明の第１の課題解決手段は、被覆燃料粒子にオーバーコート層が施されたオーバーコート粒子を加熱成形して得られる高温ガス炉用燃料体において、オーバーコート層に反応度調整用の可燃性毒物が配合されていることを特徴とする高温ガス炉用燃料体を提供することにある。

本発明の第２の課題解決手段は、被覆燃料粒子の上にオーバーコート層を施してオーバーコート粒子を形成し、その後、これらのオーバーコート粒子を加熱成形して燃料体を製造する高温ガス炉用燃料体の製造方法において、被覆燃料粒子の上にオーバーコート層を形成する際に、オーバーコート層となるべき黒鉛マトリックス中に反応度調整用の可燃性毒物を配合することを特徴とする高温ガス炉用燃料体の製造方法を提供することにある。

本発明の第２の課題解決手段において、可燃性毒物は、粉末又は球の如き角のない形態で配合することができる。従って、球の形態とは、真球に限定さることがなく、真球以外の異形の球を含む。可燃性毒物が球の形態である場合、その最大外径は、オーバーコート層の厚さの２／３よりも小さいことが好ましい。

このように、燃料体を形成するオーバーコート粒子のオーバーコート層に可燃性毒物が配合されていると、可燃性毒物を燃料体内に均一に分散させるので、可燃性毒物の吸収効果が増大して反応度の調整を均一に行うことができる。

本発明の実施の形態を図面を参照して詳細に述べると、本発明は、高温ガス炉用燃料コンパクト、ペブルベッド型燃料の如き燃料体を対象とし、以下の説明では、図２（Ａ）に示す中空の燃料コンパクト１０Ｃを燃料体の一例に掲げてその製造方法と共に説明する。なお、燃料コンパクト１０Ｃは、中空ではなく、中実であってもよいことはもちろんである

この中空の燃料コンパクト１０Ｃは、図１に示すように、従来技術と同様にして、被覆燃料粒子に黒鉛粉末、粘結剤から成る黒鉛マトリックスを表面にコーティングしてオーバーコート粒子を形成し（図１のＳ１参照）、このオーバーコート粒子は、乾燥後、必要量を計量し（図１のＳ２参照）、円筒形のモールド型内で同様に黒鉛粉末、粘結剤から成る黒鉛マトリックスに均一に分散されるようにオーバーコート粒子を装填し加圧成形してグリーンコンパクトを得る（図１のＳ３参照）。その後、このグリーンコンパクトを予備焼成して黒鉛マトリックス中の粘結剤を除去し（図１のＳ４参照）、最後に、これを焼成して燃料コンパクト１０Ｃが得られる（図１のＳ５参照）。

本発明の燃料コンパクト１０Ｃは、図２に示すように、この燃料コンパクト(図２（Ａ）参照)を構成する各オーバーコート粒子(図２（Ｃ）参照)１２のオーバーコート層１２Ｌに炭化ホウ素、ガドリニアの如き反応度調整用の可燃性毒物１４を含有していることを特徴としている。なお図中符号１６は、オーバーコート層１２Ｌが施される被覆燃料粒子を示す。

本発明の製造方法は、このように可燃性毒物１４をオーバーコート層１２Ｌに含有するために、図１に示すように、被覆燃料粒子１６の上にオーバーコート層１２Ｌを形成する際に、オーバーコート層１２Ｌとなるべき黒鉛マトリックス中に反応度調整用の可燃性毒物を配合する（図１のＳ１１参照）。

その後、通常の加圧成形工程と同様にして、この可燃性毒物１４が含有されたオーバーコート層１２Ｌを有するオーバーコート粒子１２を黒鉛マトリックスと共にモールド型内に装填し加圧成形してグリーンコンパクトを形成し、このグリーンコンパクトを予備焼成し、更に焼成して燃料コンパクト１０Ｃを形成する。

このように、可燃性毒物１４が燃料コンパクト１０Ｃを構成するオーバーコート粒子１２のオーバーコート層１２Ｌ内に含有されていると、可燃性毒物１４は、燃料コンパクト１０中に均一に分散されることになり、反応度の調整を均一に行うことができることが解る。

オーバーコート粒子１２のオーバーコート層１２Ｌに含有される可燃性毒物１４は、被覆燃料粒子１６の第四層及び第三層を損傷することがないように、粉末又は球の如き角のない形態で配合するのが好ましい。此処で、球の形態とは、真球に限定されることがなく、真球以外の異形の球を含む。

可燃性毒物１４が球の形態である場合、その最大外径は、オーバーコート層１２Ｌの厚さの２／３よりも小さいことが好ましい。このようにすると、可燃性毒物１４が被覆燃料粒子１６の被覆層に食い込むことがなく、被覆燃料粒子１６の被覆層が損傷するのを有効に防止すると共に、可燃性毒物１４の適切な分散性を保つことができる。

上記実施の形態では、本発明を燃料コンパクトに適用したが、図２（Ｂ）に示すペブルベッド型燃料１０Ｐにも同様にして本発明を適用することができ、このペブルベッド型燃料１０Ｐも図２（Ｃ）に示す可燃性毒物１４入りのオーバーコート粒子１２から作られる。

本発明によれば、燃料体を形成するオーバーコート粒子のオーバーコート層に可燃性毒物が配合されているので、可燃性毒物を燃料体内に均一に分散させることができるので、反応度の調整を均一に行うことができ、産業上の利用性が向上する。

本発明の高温ガス炉用燃料体の製造方法の工程図である。本発明の燃料体と燃料体を構成するオーバーコート粒子とを示し、同図（Ａ）は、中空燃料コンパクトの断面図、同図（Ｂ）は、ペブルベッド型燃料の断面図、同図（Ｃ）は、図２（Ａ）の燃料コンパクトや図２（Ｂ）のペブルベッド型燃料を製造するのに用いられるオーバーコート粒子の拡大断面図である。

符号の説明

１０Ｃ燃料コンパクト
１０Ｐペブルベッド型燃料
１２オーバーコート粒子
１２Ｌオーバーコート層
１４可燃性毒物
１６被覆燃料粒子

Claims

被覆燃料粒子にオーバーコート層が施されたオーバーコート粒子を加熱成形して得られる高温ガス炉用燃料体において、前記オーバーコート層に反応度調整用の可燃性毒物が配合されていることを特徴とする高温ガス炉用燃料体。
被覆燃料粒子の上にオーバーコート層を施してオーバーコート粒子を形成し、その後、前記オーバーコート粒子を加熱成形して燃料体を製造する高温ガス炉用燃料体の製造方法において、前記被覆燃料粒子の上にオーバーコート層を形成する際に、前記オーバーコート層となるべき黒鉛マトリックス中に反応度調整用の可燃性毒物を配合することを特徴とする高温ガス炉用燃料体の製造方法。
請求項２に記載の高温ガス炉用燃料体の製造方法であって、前記可燃性毒物は、角のない形態で配合されることを特徴とする高温ガス炉用燃料体の製造方法。
請求項３に記載の高温ガス炉用燃料体の製造方法であって、前記可燃性毒物の形態は、粉末又は球であることを特徴とする高温ガス炉用燃料体の製造方法。
請求項４に記載の高温ガス炉用燃料体の製造方法であって、前記可燃性毒物の球の最大外径は、前記オーバーコート層の厚さの２／３よりも小さいことを特徴とする高温ガス炉用燃料の製造方法。