JP4416142B2

JP4416142B2 - 放射性廃棄物の固化処理方法およびその装置

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Publication number: JP4416142B2
Application number: JP2000214709A
Authority: JP
Inventors: 光志本山; 孝之清水; 忠志佐々木
Original assignee: JGC Corp; Tokyo Electric Power Co Inc
Current assignee: JGC Corp; Tokyo Electric Power Co Inc
Priority date: 2000-07-14
Filing date: 2000-07-14
Publication date: 2010-02-17
Anticipated expiration: 2020-07-14
Also published as: JP2002031698A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、原子力発電所、使用済燃料再処理施設、原子力研究所等の原子力関連施設からの廃棄物の固化体作成方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
原子力発電所、使用済燃料再処理施設、原子力研究所等の原子力関連施設からの廃棄物としては、濃縮廃液、使用済樹脂、焼却灰、焼却溶融炉から発生するグラニュール等があり、これらは固化され、将来的に埋設される予定である。これら廃棄物の固化法としては、充填固化法や混練固化法等が実用化されている。
【０００３】
ここで充填固化法は、廃棄物をドラム缶等の固型化容器に入れ、ここにセメントガラスやプラスチック、アスファルト等の流動性の高い固型化材を流し込んで、これら固型化材により廃棄物の空隙スペースを充填する手法である。この手法では、各々の廃棄物の取扱性が異なるため、廃棄物毎に適した固化方法が必要であり、廃棄物に応じて固化装置を用意しなければならないという問題や、例えば粒径が１０ｍｍ程度以下のグラニュール等は粒径が小さく、ドラム缶に充填した場合、その間隙が小さいため固型化材が廃棄物のまわりに回り込みにくく、またその比重が軽い場合には固型化材と十分になじまないため固化しにくいという問題がある。
【０００４】
また混練固化法は、廃棄物と固型化材とを混練した後、混練物を固型化容器に入れて固化させるという手法であり、この手法によればグラニュール等の小径の廃棄物も固化できる。ここで固型化材としてプラスチック材を用いるプラスチック混練固化法は、プラスチック材と粉末又は小径状の廃棄物をミキサーで均一に練り混ぜ、ここにプラスチック材を硬化させる薬剤を添加し、重合反応を起こして固型化するというものであり、廃棄物の減容性が高いが、プロセスが複雑であり、処理コストが高いという欠点がある。
【０００５】
そこでグラニュール等の小径の廃棄物も固化でき、プロセスが簡単な手法として、固型化材としてセメント材を用いるセメント混練固化法が着目されている。この手法は、セメント材と液状廃棄物、或いはセメント材と水の混合物と乾燥廃棄物を、ミキサーで均一に練り混ぜてセメント材の硬化反応で固型化するというものである。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら上述のセメント混練固化法では、混練しようとする廃棄物の量が多くなると、混練時の混練物の流動性が悪くなって均一に混練しにくく、また固型化後の固化体の強度が小さくなるので、混練しようとする廃棄物の量には制限があり、例えば流動性が高く、発生強度の高い、いわゆる高性能セメントを固型化材として用いた場合であっても、濃縮廃液や使用済樹脂の固型化廃棄物や粉体化廃棄物単体の混練量は、２００リットルのドラム缶に対して最大約２００ｋｇ程度までであり、グラニュール単体の混練量は、２００リットルのドラム缶に対して最大約２５０ｋｇ程度までである。このように濃縮廃液の固型化廃棄物等とグラニュールとで混練できる量が異なるのは、廃棄物毎に混練時の練り混ぜ性と固化後の固化体の圧縮強度が異なり、良好な練り混ぜ性と圧縮強度を確保するために、混練時の配合条件が左右されるからである。
【０００７】
これら従来の固化法では、固型化後の固化体の総数は膨大となり、埋設する際には、埋設地や埋設手数の観点からも固化体の削減が要求されている。また埋設施設では、１ドラム缶当たりの放射能量に制限があり、例えば濃縮廃液の廃棄物等のように放射能が高い場合には、練り混ぜ性や固化体の圧縮強度から決定された混練量まで投入すると、放射能が制限量を越えてしまうので、投入量を混練制限量よりも少なくせざるを得ない場合もある。
【０００８】
本発明はこのような事情の下になされたものであり、固化体の発生量を低減できる廃棄物処理技術を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
このため本発明は、原子力関連施設から発生する放射性廃棄物と固型化ペーストとを混練して固化する放射性廃棄物の固化処理方法であって、
放射性廃棄物が、第１の廃棄物と、第１の廃棄物と大きさが異なり、第１の廃棄物より放射能が大きい第２の廃棄物と、を主成分とし、
第１の廃棄物と第２の廃棄物との含有量が、第１の廃棄物と第２の廃棄物と固型化ペーストとの合計量の８０重量％以下４５重量％以上で、かつ前記第２の廃棄物の含有量が、第２の廃棄物と固型化ペーストとの合計量の６０重量％以下２５重量％以上であり、
前記第１の廃棄物と第２の廃棄物と固型化ペーストとの混合物のフロー値が１８０〜３００ｍｍとなる条件で混練した後、固化させることを特徴とする。
【００１０】
このような廃棄物処理は、原子力関連施設から発生する放射性廃棄物と固型化ペーストとを混練して固化する放射性廃棄物の固化装置であって、
放射性廃棄物が、第１の廃棄物と、第１の廃棄物と大きさが異なり、第１の廃棄物より放射能が大きい異なる第２の廃棄物と、を主成分とし、
配合量Ａの前記第１の廃棄物を計量する第１計量手段と、
配合量Ｂの前記第２の廃棄物を計量する第２計量手段と、
配合量Ｃの固型化ペーストを計量する第３計量手段と、
計量された第１の廃棄物および第２の廃棄物と固型化ペーストとを、全体のフロー値が１８０〜３００ｍｍとなる条件で混練する混練手段と、
第１の廃棄物と第２の廃棄物との含有量が、第１の廃棄物と第２の廃棄物と固型化ペーストとの合計量の８０重量％以下４５重量％以上で、かつ前記第２の廃棄物の含有量が、第２の廃棄物と固型化ペーストとの合計量の６０重量％以下２５重量％以上の範囲で予め定めた所定重量％となるように前記各計量手段による配合量比を制御する制御手段と、を備えることを特徴とする放射性廃棄物の固化装置によって実現される。
【００１１】
このような処理方法では、大きさが異なる第１の廃棄物と第２の廃棄物とを混合物のフロー値が１８０〜３００ｍｍとなる条件で混練しているので、良好な混練時の練り混ぜ性や、固化後の固化体の十分な強度を確保しながら、減容性を大きくすることができる。
【００１２】
ここで第１の廃棄物の混練時の平均粒径は、１０ｍｍ以下であることが望ましいが、前記第２の廃棄物の混練時の大きさは、前記第１の廃棄物よりも小さくても、大きくてもよい。例えば前記第１の廃棄物は、焼却溶融炉グラニュール、活性炭、シリカゲル、ゼオライト、バーミキュライトおよび研磨除染廃棄物から選ばれる少なくとも一つを主成分とし、前記第２の廃棄物は、無機塩乾燥物、焼却灰およびイオン交換樹脂乾燥物から選ばれる少なくとも一つを主成分とする。
【００１３】
また第１の廃棄物及び／又は第２の廃棄物の放射能を測定する放射能測定手段を備え、前記制御手段は、放射能測定手段の測定値から第１の廃棄物の配合量Ａ、第２の廃棄物の配合量Ｂ、固型化ペーストの配合量Ｃの量比を制御する機能を含むようにしてもよく、この場合には、放射能の制限値を越えないように第１及び第２の廃棄物の配合量が調整されるので、固化体の放射能が予め設定された制限値より大きくなることが抑えられ、放射能の制限範囲内で十分な量の廃棄物を固化することができる。
【００１４】
【発明の実施の形態】
図１は本発明に係る廃棄物処理装置の実施の形態を示す構成図である。１１は第１の廃棄物を貯蔵する第１の廃棄物貯槽であり、この後段側には測定手段１２が設けられている。この測定手段１２は前記第１の廃棄物の表面線量を測定するためものであり、表面線量は例えばＮａＩシンチレータ、プラスチックシンチレータ等により測定される。この測定手段１２の後段側には選別手段１３が設けられており、この選別手段１３は例えば篩や振動式スクリーン等により構成され、第１の廃棄物が大きさ（粒径）により選別される。
【００１５】
選別手段１３の後段側には第１の貯留手段１４と第１の粉砕手段１５とが設けられており、前記第１の廃棄物のうちの小径物は貯留手段１４に、大径物は粉砕手段１５へ夫々送られる。前記粉砕手段１５は例えばボールミル、ハンマーミル等により構成され、ここで前記大径物は粉砕されて、粉砕された第１の廃棄物は第１の貯留手段１４へ送られる。
【００１６】
図中２１は第２の廃棄物を貯蔵する第２の廃棄物貯槽であり、この後段側には第２の粉砕手段２２が設けられている。この粉砕手段２２は例えばボールミルやハンマーミル等により構成されている。粉砕手段２２の後段側には第２の貯留手段２３が設けられ、前記粉砕手段２２にて粉砕された第２の廃棄物はこの第２の貯留手段２３へ送られる。
【００１７】
図中３１は放射能測定手段であり、この測定手段３１では、吸引サンプル採取装置等により第１及び第２の貯留手段１４，２３からサンプリングされた第１の廃棄物、第２の廃棄物の放射能の測定が行われる。ここで放射能測定手段３１は、前記測定手段１２における第１の廃棄物の表面線量の検出値に基づいて制御手段３３により動作が制御されるようになっている。
【００１８】
また図中３２はロードセル、容量測定計等の計量手段であり、この計量手段３２は、第１の貯留手段１４の第１の廃棄物と、第２の貯留手段２３の第２の廃棄物と、第１及び第２の廃棄物を固型化するための、固型化材及び混練水、例えば分散剤や硬化剤等よりなる混和剤よりなる固型化ペーストと、を個別に計量する機能を有し、計量された第１及び第２の廃棄物と固形化ペーストとは合わせられて続く混練手段に投入される。
【００１９】
計量手段３２には制御手段３３が設けられており、この制御手段３３は、第１及び第２の廃棄物及び、固型化ペーストの各々を計量する際、予め実験等により確認された配合量比の範囲になるように計量手段３２を制御している。また制御手段３３は、放射能測定手段３１にて測定された第１及び第２の廃棄物の放射能の検出値に基づいて、第１及び第２の廃棄物と固型化ペーストの配合比を制御する機能も有している。図中３４は固型化材貯槽、３５は混練水貯槽、３６は混和剤貯槽である。
【００２０】
計量手段３２の後段には、例えば撹拌羽根式強制練りミキサ等よりなる混練機より構成された混練手段４が設けられており、既述のように計量された第１の廃棄物、第２の廃棄物、固型化材、混練水、混和剤は混練手段４に送られて、ここで所定の条件で混練される。図中４１は混練手段４にて混練された混練物を固化するための固化容器４１である。なお図中３２の計量手段は、混練手段４にその機能を持たせるようにしてもよい。
【００２１】
続いてこのような放射性廃棄物の固化装置にて実施される放射性廃棄物の処理法について説明する。本発明は、原子力関連施設から発生する放射能の強さと、平均粒径等の大きさの異なる、少なくとも２種類の廃棄物を混合して固化することにより、各々の廃棄物単体で固化する場合よりも高密度に充填固化できることを見いだした結果成されたものである。
【００２２】
ここで本発明では、前記第１の廃棄物は、原子力発電所や再処理施設、焼却溶融炉等の原子力関連施設からの廃棄物のうち、焼却溶融炉からの廃棄物であるグラニュールや、活性炭、シリカゲル、ゼオライト、バーミキュライト、研磨除染廃棄物等の、粒径が小さく充填固化になじまない廃棄物をいい、前記グラニュールとは、数ｍｍ〜数十ｍｍ粒径の溶融水冷スラグをいう。また前記第２の廃棄物は、無機塩乾燥物や焼却灰、イオン交換樹脂乾燥物等の第１の廃棄物よりも放射能が大きく、第１の廃棄物とは平均粒径等の大きさの異なる廃棄物をいう。
【００２３】
ここでは第１の廃棄物としてグラニュール、第２の廃棄物として濃縮廃液等の無機塩乾燥物例えば粉末状の硫酸ナトリウム乾燥物を例にして説明する。先ずグラニュールについては、測定手段１２にて表面線量が測定され、次いで選別手段１３にて大きさの選別が行われる。ここで表面線量を測定するのは、工程を短縮するためであり、表面線量が基準値例えば０．０１ｍＳｖ／ｈより大きい場合には、放射能測定手段３１での放射能測定を行ない、表面線量が前記基準値より小さい場合には、放射能測定手段３１での放射能測定を行なわないように、制御手段３３により指令が出力されるようになっている。
【００２４】
選別手段１３では、グラニュールは粒径が例えば１０ｍｍ以下の小径物と、これより粒径が大きい大径物とに選別され、大径物は粉砕手段１５へ夫々送られて、例えば粒径１０ｍｍ以下に粉砕される。グラニュールの小径物及び粉砕物は第１の貯留手段１４へ送られ、これにより第１の貯留手段１４には粒径が例えば１０ｍｍ以下のグラニュールが貯留される。
【００２５】
第１の貯留手段１４内のグラニュールは、前記表面線量が前記基準値より小さい場合には、放射能測定手段３１における放射能測定を行わずに、予め決定されている配合量Ａ例えば２００ｋｇが計量手段３２により計量され、混練手段４に送られる。また前記表面線量が前記基準値より大きい場合には、放射能測定手段３１にて定期的に放射能が測定され、そしてこの放射能の検出値に基づいて、例えば放射能が制限値Ｘよりも小さい場合には、前記配合量Ａが計量手段３２により計量され、混練手段４に送られる。ここで前記放射能の制限値Ｘは固化体当たりのグラニュールの放射能として予め決定されたものである。
【００２６】
一方例えば放射能が制限値Ｘよりも大きい場合には、放射能の検出値に基づいて制御手段３３によりグラニュールの配合量が調整される。つまり調整された配合量Ａ’は、例えば前記放射能の制限値Ｘを越えないように、配合量Ａよりも少なくなるように調整される。そしてこの調整された配合量Ａ’に応じて計量手段３２によりグラニュールの計量が行われ、所定量のグラニュールは混練手段４に送られる。
【００２７】
一方、硫酸ナトリウム塩乾燥物は、粉砕手段２２にて例えばグラニュールよりも小さくなるように粉砕された後、第２の貯留手段２３へ送られる。こうして第２の貯留手段２３内には粒径がグラニュールよりも小径の硫酸ナトリウム乾燥物が貯留されることとなり、この貯留手段２３内の硫酸ナトリウム乾燥物は、定期的にサンプリングされ、放射能測定手段３にて定期的に放射能が測定される。そしてこの放射能の検出値に基づいて、例えば放射能が制限値Ｙよりも小さい場合には、予め決定されている配合量Ｂ例えば１２０ｋｇが計量手段３２により計量され、混練手段４に送られる。ここで前記放射能の制限値Ｙは固化体当たりの硫酸ナトリウム乾燥物の放射能として予め決定されたものである。
【００２８】
これと反対に例えば放射能が制限値Ｙよりも大きい場合には、放射能の検出値に基づいて制御手段３３により硫酸ナトリウム乾燥物の配合量が調整される。つまり調整された配合量Ｂ’は例えば硫酸ナトリウム乾燥物の放射能の制限値Ｙを越えないように、配合量Ｂよりも少なくなるように調整される。そしてこの調整された配合量Ｂ’に応じて計量手段３２により硫酸ナトリウム乾燥物の計量が行われ、所定量の硫酸ナトリウム乾燥物は混練手段４に送られる。
【００２９】
さらに計量手段３２では、予め決定された夫々の配合量に応じて、固型化材及び混練の際に必要な混練水、混和剤よりなる固型化ペーストが全体の配合量Ｃとして計量され、混練手段４へ送られる。ここで前記固型化材としては、例えば流動性が高く、発現強度の大きい、いわゆる高性能セメントが用いられ、このような高性能セメントとしては、例えばスラグセメント等を用いることができる。また本発明では、固型化材、混練水、混和剤等、第１及び第２の廃棄物を混練固化する場合に必要な材料を固型化ペーストといい、固型化ペーストの配合量を配合量Ｃとする。この例では計量手段３２が第１，第２及び第３の計量手段を兼ねているが、第１の廃棄物と第２の廃棄物と固型化ペーストとを夫々別個の計量手段により計量するようにしてもよいし、第１の廃棄物と第２の廃棄物と固型化ペーストとより選ばれる２つについて同じ計量手段で計量するようにしてもよい。
【００３０】
ここで廃棄物、固型化材等の配合量の決定方法について説明すると、これらの配合量は、予め廃棄物、固型化材等の使用比率を変えて、混練時の練り混ぜ性と、固化後の固化体の圧縮強度を確認することにより決定されている。
【００３１】
この内練り混ぜ性は、廃棄物の量が固型化ペーストに対して多すぎると、混練物を静置したときに混練物と固型化ペーストとが分離された状態となってしまう。このため第１及び第２の廃棄物の配合量は、後述の実験結果より第１及び第２の廃棄物と固型化ペーストとの合計量の８０重量％以下となる状態で練り混ぜ性が良好であることが本発明者らより見出され、さらにこの条件を満たしていても、第２の廃棄物の配合量が多すぎると、混練物と固型化ペーストとが分離してしまうことから、後述の実験結果より第２の廃棄物の配合量は、第２の廃棄物と固型化ペーストとの合計量の６０重量％以下となる状態で練り混ぜ性が良好であることが見出され、第１及び第２の廃棄物と固型化ペーストの配合量は上記の条件に収まるように決定される。
【００３２】
また配合量が上記の条件を満たしていても、混練時の混合物のフロー値が１８０ｍｍより小さくなると、混合物に空気が巻き込まれ、混合物がぼそぼそした状態となって混練機からの排出が困難となり、また前記フロー値が３００ｍｍよりも大きくなると、廃棄物同士が分離した状態となり、均一に混合することができなくなる。
【００３３】
このため前記フロー値は、後述の実験結果より１８０〜３００ｍｍとなる状態で良好であることが本発明者らより見出され、混練時の混合物のフロー値はこの範囲に収まるように条件が決定される。このフロー値は、第１及び第２の廃棄物と固型化ペーストの配合比が同じであっても、固型化材と混練水との割合を変えることにより変化するので、これにより調整される。
【００３４】
また固化体の強度は、固化後の固化体について、ＪＩＳＲ５２０１「セメントの物理試験方法」に記載の手法で圧縮強度を測定し、１０ＭＰａ以上の圧縮強度を得る目的で配合条件を決定しているが、前記フロー値が１８０〜３００ｍｍの範囲の条件では、１０ＭＰａ以上の圧縮強度が得られることが後述の実験例により確認されている。
【００３５】
具体的には、配合量は、後述のように、例えば２００リットルドラム缶を固化容器として用いて、グラニュールの配合量を固定し、硫酸ナトリウム乾燥物と固型化ペーストの配合量を変化させて、前記混練時の練り混ぜ性と、固化後の固化体の圧縮強度を確認することにより決定される。
【００３６】
さらにこうして決定された配合条件で混練した場合の固化体について、放射能の見地から配合量が調整され、トータルの放射能が埋設時の制限量を越えないように、配合量が決定される。つまり廃棄物の種類によりおおよその放射能が予測されるので、既述のように練り混ぜ性と固化体強度より決定された配合量から固化体当たりのグラニュール及び硫酸ナトリウム乾燥物の夫々の放射能が予測される。このためこれらの放射能のトータルの値が埋設時の制限量を越えないように、夫々の配合量が調整される。
【００３７】
また前記グラニュールの放射能制限値Ｘと硫酸ナトリウムの放射能制限値Ｙとは、夫々廃棄物の種類と配合量とに基づいて予め決定される値であり、固化体の放射能が埋設時の制限量を越えないように、夫々の廃棄物に応じて割り当てられる放射能の制限値である。さらにまたグラニュールの表面線量の基準値は、前記グラニュールの放射能に基づいて決定され、配合量Ａのグラニュールが放射能制限値Ｃを越えるおそれのない表面線量を基準値としている。
【００３８】
このようにして決定された配合条件は、例えば固型化材としてスラグセメントよりなる高性能セメントを用い、２００リットルドラム缶を固型化容器として用いる場合、後述の実験例から明らかなように、平均粒径１〜３ｍｍのグラニュールと粉末状の硫酸ナトリウム乾燥物は、これらと固型化ペーストとの合計量の８０重量％まで配合可能で、かつ硫酸ナトリウム乾燥物は、硫酸ナトリウム乾燥物と固型化ペーストの合計量の６０重量％まで配合可能であって、例えば固型化材３２ｋｇ、混練水４６ｋｇ、混和剤２ｋｇを含む固型化ペースト８０ｋｇに対して、グラニュールは２００ｋｇ以下、硫酸ナトリウム乾燥物は例えば１２０ｋｇ以下の量で配合できる。このようにこの例ではグラニュールの配合量Ａが２００ｋｇ、硫酸ナトリウム乾燥物の配合量Ｂが１２０ｋｇ、固型化材３２ｋｇ、混練水４６ｋｇ、混和剤２ｋｇ（固型化ペーストの配合量Ｃ８０ｋｇ）が計量される。
【００３９】
なおグラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物の配合量の下限値は、混練物の物性からは制限されないが、経済性を考慮すると、グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物は、これらと固型化ペーストとの合計量の４５重量％以上配合し、かつ硫酸ナトリウム乾燥物は、硫酸ナトリウム乾燥物と固型化ペーストの合計量の２５重量％以上配合することが好ましく、この観点より各配合量の下限値が決定される。
【００４０】
こうして混練手段４に、夫々所定量のグラニュール、無機塩乾燥物、固型化材、混練水が投入され、ここで所定の条件で混練される。混練条件の一例を挙げると、撹拌羽根回転数１００ｒｐｍ、混練時間１０分であり、混練時の混合物のフロー値は２００ｍｍ以上３００ｍｍ以下である。こうして混練された混練物は例えば２００リットルのドラム缶よりなる固化容器４１に流し込まれて所定時間放置され、これにより固化される。このようにして作成された固化体の密度は２．１ｋｇ／リットル程度であり、圧縮強度は２２ＭＰａ程度であった。
【００４１】
このように本発明では、原子力関連施設から発生し、大きさの異なる２種の廃棄物例えば平均粒径が１〜３ｍｍのグラニュールと粉末状硫酸ナトリウム乾燥物とを、グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物との含有量が、グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物と固型化ペーストとの合計量の８０重量％以下４５重量％以上であり、硫酸ナトリウム乾燥物の含有量が、硫酸ナトリウム乾燥物と固型化ペーストの合計量の６０重量％以下２５重量％以上であって、グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物と固型化ペーストとの混合物のフロー値が１８０〜３００ｍｍとなる条件で混練しているので、良好な混練時の練り混ぜ性や、固化後の固化体の十分な強度を確保しながら、減容性を大きくすることができる。
【００４２】
このように大きさの異なる２種の廃棄物を組み合わせて混練することにより、減容性が大きくなる理由については次のように考えられる。つまり粒径が大きい廃棄物を単独で固化しようとした場合には、廃棄物同士の間の空隙が大きくなり、この空隙を固型化材料で埋めることになるが、粒径の大きい廃棄物と粒径の小さい廃棄物とを組み合わせると、粒径の大きい廃棄物同士の空隙に粒径の小さい廃棄物が入り込んだ状態となって、粒径の小さい廃棄物を固型化材料と置き換えて充填することになる。このため粒径の大きい廃棄物の充填量を変えずに、さらに粒径の小さい廃棄物を充填することができ、全体的に見ると廃棄物充填量を高くすることができる。このため１つの固化体の廃棄物の充填密度が大きくなるので、結果として減容されることとなり、固化体の作成数が減少する。
【００４３】
具体的に説明すると、原子力発電所の運転に伴って発生する焼却溶融炉グラニュールの例は３２０トン／年であり、硫酸ナトリウム乾燥物は１１０トン／年である。ここでこれら廃棄物を単独で混練固化処理した場合、グラニュールは２００リットルドラム缶当たり２４０ｋｇが充填できるとすると、発生する固化体数は３２０トン／２４０ｋｇ＝１３３３本／年であり、硫酸ナトリウム乾燥物は２００リットルドラム缶当たり２００ｋｇが充填できるとすると、発生する固化体数は１１０トン／２００ｋｇ＝５５０本／年である。従ってトータルの固化体の発生数は１３３３本／年＋５５０本／年＝１８８３本／年となる。
【００４４】
一方グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物とを組み合わせて上述の条件で混練固化すると、２００リットルドラム缶当たりグラニュールは２００ｋｇ、硫酸ナトリウムは１２０ｋｇが充填できるので、グラニュールは、硫酸ナトリウムと混合処理できる量以外は単独で処理するとして、発生する固化体数は、次の通り１３３３本／年となる。即ち混合処理より発生する固化体の数は、１１０トン／１２０ｋｇ＝９１７本／年であり、グラニュールの単独処理量は、３２０トン−２００ｋｇ×９１７本＝１３６６００ｋｇであり、グラニュールの単独処理で発生する固化体数は、１３６６００ｋｇ／２４０ｋｇ＝５６９本である。これにより固化体の全体数は、９１７本＋５６９本＝１４８６本となる。
【００４５】
従ってグラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物とを混合処理する場合には、グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物を単独で処理する場合に比べて、１８８３本／年-１４８６本／年＝３９７本／年の固化体を削減することができる。
【００４６】
このように固化体の発生数が少ないので、固化体埋設時のスペースが小さくて済み、また埋設しようとする固化体の数が減少するので、埋設に要する費用の削減を図ることができる。またこの際混練処理は１基の混練機で処理可能であるため、経済性が高められ、有効である。
【００４７】
またグラニュールのように放射能の小さい廃棄物と、硫酸ナトリウム乾燥物のように放射能の大きい廃棄物とを組み合わせることにより、混合固化体とした場合、固化体当たりの放射能を、硫酸ナトリウム乾燥物を単独で固化する場合よりも低減でき、取り扱い性を向上させることができる。具体的には、硫酸ナトリウム乾燥物を単独で処理する場合には、固化体の放射能が１．５ＧＢｑ／トン程度、表面線量率が０．５６ｍＳｖ／ｈ程度であるのに対し、グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物を混合して処理する場合には、固化体の放射能が０．９８ＧＢｑ／トン程度、表面線量率が０．３８ｍＳｖ／ｈであって、単独で処理する場合よりも放射能が低減できる。
【００４８】
さらに本発明では、廃棄物の放射能を測定し、これに基づいて各廃棄物の配合量を調整しているので、従来では困難であった固化体の放射能評価が可能となり、例えば埋設の際に１個の固化体の放射能の制限がある場合でも、この放射能を越えることなく、固化体を作成できる。つまり本発明では放射能制限を越えない範囲で十分な量の廃棄物を混練できるので、この点からも固化体の放射能を高く見積り、十分な廃棄物を固化できなかった従来法に比べて固化体の作成数を少なくすることができる。
【００４９】
以上において本発明では、第１の廃棄物と第２の廃棄物とは大きさが異なればよいので、例えば第１の廃棄物としてグラニュール、第２の廃棄物として硫酸ナトリウム乾燥物を用いた場合、硫酸ナトリウム乾燥物がグラニュールよりも大きくてもよい。
【００５０】
例えば混練時のグラニュールの平均粒径は１０ｍｍ以下、硫酸ナトリウムはペレット状（大きさが約３０ｍｍ×２０ｍｍ×１５ｍｍ程度）であっても、後述の実験例より明らかなように、例えば固型化材としてスラグセメントよりなる高性能セメントを用い、２００リットルドラム缶を固型化容器として用いる場合、グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物は、これらと固型化ペーストの合計量の８０重量％まで配合可能で、かつ硫酸ナトリウム乾燥物は硫酸ナトリウムと固型化ペーストの合計量の６０重量％まで配合可能であって、例えば固型化材３２ｋｇ、混練水４６ｋｇ、混和剤２ｋｇを含む固型化ペースト８０ｋｇに対して、グラニュールは２００ｋｇ以下、硫酸ナトリウム乾燥物は１２０ｋｇ以下の量で配合できる。このためこの場合であっても、減容性を大きくし、固化体の発生数を低減することができる。
【００５１】
また本発明では、混練時の第１の廃棄物と第２の廃棄物の大きさが異なれば減容性を確保できるので、初めから両者の大きさが異なり、第１及び第２の廃棄物と固型化ペーストとの混合物のフロー値が１８０ｍｍ〜３００ｍｍに収まる場合であれば、これら第１及び／又は第２の廃棄物を粉砕する工程を設けなくてもよい。
【００５２】
さらに混練方法としては、先に第２の廃棄物と固型化ペーストとを混合してから、この混合物と第１の廃棄物とを混合してもよいし、先に第１の廃棄物と固型化ペーストとを混合してから、この混合物と第２の廃棄物とを混合してもよい。また第１及び第２の廃棄物と固型化ペーストを予め混合した後、混練機に投入して、混練してもよいし、混練機を用いずに固型化容器の中で混合して混練しても良い。これらの場合には第１及び第２の廃棄物と固型化ペーストとを混合したときの混合物のフロー値が１８０ｍｍ〜３００ｍｍとなるように、第１及び第２の廃棄物、固型化ペーストの配合量が決定される。
【００５３】
また本発明では、第１の廃棄物のみならず第２の廃棄物についても表面線量を測定し、この測定値が基準値に満たない場合には、放射能測定を行わないようにしてもよく、この場合には工程の短縮を図ることができる。また放射能の測定は、第１の廃棄物及び／又は第２の廃棄物を計量する前であればどのタイミングで行ってもよく、これら廃棄物を所定の大きさに粉砕する前に行うようにしてもよい。
【００５４】
さらにまた本発明では、第１及び第２の廃棄物の種類の組み合わせにより、これらの混合固化体の放射能が、埋設時の放射能制限値を越えるおそれがない場合には、これらの廃棄物について放射能や表面線量を測定する工程を設けなくてもよいし、確認のために第１及び／又は第２の廃棄物に固型化ペーストを添加した後に放射能を把握してもよいし、固化体作成後に放射能を把握してもよい。
【００５５】
さらにまた本発明では、固型化材としてはセメント以外に合成樹脂例えばＰＶＡ系合成樹脂等を用いても良いし、第１及び第２の廃棄物を共に粉砕する場合には、粉砕機を共用してもよい。また高い減容性が必要な場合には、既述のような高性能セメントが要求されるが、それ程減容性を要しない場合には、例えばポルトランドセメント、高炉セメント等の通常のセメント材を用いてもよく、この場合にも正確な放射能濃度評価が可能となるという利点がある。
【００５６】
さらにまた本発明では、第１及び／又は第２の廃棄物として複数の種類の廃棄物を用いてもよいし、これら第１及び第２の廃棄物は液体を含んでいてもよい。
【００５７】
【実施例】
第１の廃棄物として平均粒径３ｍｍ以下のグラニュール、第２の廃棄物として粉砕し粉末状とした硫酸ナトリウム乾燥物を用意し、固型化材としてスラグセメントを用いて、これらの配合量を変えて撹拌羽根式強制練ミキサにより混練を行い、夫々の場合について混練物の分離状態と混練機の混練物の残留量ｌとを目視で観察して練り混ぜ性を確認し、さらに固化体の圧縮強度を上述の手法で確認した。この結果を図２及び図３に、実施例１〜５と、比較例１〜４とに夫々示す。
【００５８】
ここで第１の廃棄物充填率とは、（第１の廃棄物と第２の廃棄物の合計量）／（第１の廃棄物と第２の廃棄物と固型化ペーストの合計量）で表される値であり、第２の廃棄物充填率とは、（第２の廃棄物の量）／（第２の廃棄物と固型化ペーストの合計量）で表される値である。また分離状態は、○は混練物が一様に混練されている状態、×は混練物を静置すると混練物と固型化ペーストが分離した状態になり、固化容器に充填すると混練物分離が生じ、均一な状態とならない状態を夫々示している。さらに残留量は、○は混練機排出後の残留量が少なく、問題なく運転ができる状態、×は混練機排出後の残留量が多く、運転に支障を生じる状態を夫々示している。
【００５９】
この結果、第１の廃棄物充填率では、８０重量％（実施例１〜５）までは分離状態が良好であるのに対し、比較例１に示すように８４重量％になると分離状態が悪化することから、グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物の配合量は、グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物と固型化ペーストとの合計量の８０重量％以下が好ましいことが認められた。
【００６０】
この際前記第１の廃棄物充填率が８０重量％以下であっても、第２の廃棄物充填率が６０重量％より大きくなると、比較例４に示すように、分離状態が悪化することから、硫酸ナトリウム乾燥物の配合量は硫酸ナトリウム乾燥物と固型化ペーストとの合計量の６０重量％以下であることが好ましいことが理解される。
【００６１】
さらに比較例２に示すように、配合量が上記の条件を満たしていても、フロー値が１８０ｍｍより小さい場合には残留量が悪化し、比較例３に示すように、フロー値が３００ｍｍより大きい場合には、分離状態が悪化することから、フロー値は１８０ｍｍ以上３００ｍｍ以下が好ましいことが認められた。ここで実施例２と比較例２，３については、グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物、固型化ペーストの配合比が同じであるが、水セメント比が異なっており、これによりフロー値が調整される。この水セメント比とは、固型化ペーストの固型化材と混練水との割合であり、水セメント比が大きいほど混練水の割合が多くなることを示している。
【００６２】
この際第１の廃棄物として平均粒径１０ｍｍ以下のグラニュール、第２の廃棄物として粉砕し粉末状とした硫酸ナトリウム乾燥物を用いて同様の実験を行ったところ同様の結果が得られ、第１の廃棄物充填率が８０重量％以下であって、かつ第２の廃棄物充填率が６０重量％以下であり、グラニュールと硫酸ナトリウム乾燥物と固型化ペーストとの混合物のフロー値は１８０ｍｍ以上３００ｍｍ以下が好ましいことが認められた。
【００６３】
実施例６は、第１の廃棄物として平均粒径３ｍｍ以下のグラニュール、第２の廃棄物としてペレット状（３０ｍｍ×２０ｍｍ×１５ｍｍ程度の大きさ）の硫酸ナトリウム乾燥物、固型化ペーストとしてスラグセメントを用いた場合であるが、この場合も前記配合条件により、良好な混練物の分離状態と混練機残留量、圧縮強度を得ることができることが理解される。
【００６４】
また実施例７は、第１の廃棄物として平均粒径３ｍｍ以下の合成ゼオライト、第２の廃棄物として樹脂再生廃液の無機塩乾燥物である、塩化ナトリウム乾燥物を粉砕したもの、固型化ペーストとしてスラグセメントを用いた場合であるが、このように、廃棄物の組み合わせが異なる場合であっても、第１の廃棄物充填率が８０重量％以下であって、かつ第２の廃棄物充填率が６０重量％以下であって、第１及び第２の廃棄物と固型化ペーストとの混合物のフロー値が１８０ｍｍ以上３００ｍｍ以下であれば、良好な混練物の分離状態と混練機残留量、圧縮強度を得ることができることが理解される。
【００６５】
さらに比較例５，６，７，８は、第１の廃棄物或いは第２の廃棄物単独で処理した場合を示しており、何れも第１の廃棄物として平均粒径３ｍｍ以下のグラニュール、第２の廃棄物として粉砕し粉末状とした硫酸ナトリウム乾燥物、固型化材としてスラグセメントを用いている。比較例５，７はグラニュールを単独で処理した場合、比較例６，８は硫酸ナトリウム乾燥物を単独で処理した場合を示しているが、何れの場合も第１の廃棄物充填率が７０重量％になると、分離状態が悪化することが認められた。
【００６６】
実施例１〜６では、第１の廃棄物充填率が８０重量％まで混練可能であるので、これにより本発明のように平均粒径等の大きさの異なる、少なくとも２種類の廃棄物を混合して固化することにより、各々の廃棄物単体で固化する場合よりも高密度に充填固化できることが理解される。
【００６７】
【発明の効果】
原子力関連施設から発生する第１の廃棄物と、この第１の廃棄物よりも放射能が大きく、第１の廃棄物と大きさが異なる第２の廃棄物とを、前記第１の廃棄物と第２の廃棄物と固型化ペーストとの混合物のフロー値が１８０〜３００ｍｍとなる条件で混練しているので、固化体の発生量を低減できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明方法を実施するための廃棄物処理装置の一実施の形態を表す工程図である。
【図２】本発明の効果を確認するために行った実験の結果を示す特性図である。
【図３】本発明の効果を確認するために行った実験の結果を示す特性図である。
【符号の説明】
１５，２２粉砕手段
３１放射能測定手段
３２計量手段
４混練手段
４１固化容器

Claims

原子力関連施設から発生する放射性廃棄物と固型化ペーストとを混練して固化する放射性廃棄物の固化処理方法であって、
放射性廃棄物が、第１の廃棄物と、第１の廃棄物と大きさが異なり、第１の廃棄物より放射能が大きい第２の廃棄物と、を主成分とし、
第１の廃棄物と第２の廃棄物との含有量が、第１の廃棄物と第２の廃棄物と固型化ペーストとの合計量の８０重量％以下４５重量％以上で、かつ前記第２の廃棄物の含有量が、第２の廃棄物と固型化ペーストとの合計量の６０重量％以下２５重量％以上であり、
前記第１の廃棄物と第２の廃棄物と固型化ペーストとの混合物のフロー値が１８０〜３００ｍｍとなる条件で混練した後、固化させることを特徴とする放射性廃棄物の固化処理方法。
第１の廃棄物の混練時の平均粒径は、１０ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
前記第２の廃棄物の混練時の大きさは、前記第１の廃棄物よりも小さいことを特徴とする請求項１又は２記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
前記第２の廃棄物の混練時の大きさは、前記第１の廃棄物よりも大きいことを特徴とする請求項１又は２記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
前記第１の廃棄物は、焼却溶融炉グラニュール、活性炭、シリカゲル、ゼオライト、バーミキュライトおよび研磨除染廃棄物から選ばれる少なくとも一つを主成分とする請求項１ないし４のいずれかに記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
前記第２の廃棄物は、無機塩乾燥物、焼却灰およびイオン交換樹脂乾燥物から選ばれる少なくとも一つを主成分とする請求項１ないし５のいずれかに記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
原子力関連施設から発生する放射性廃棄物と固型化ペーストとを混練して固化する放射性廃棄物の固化装置であって、
放射性廃棄物が、第１の廃棄物と、第１の廃棄物と大きさが異なり、第１の廃棄物より放射能が大きい第２の廃棄物と、を主成分とし、
配合量Ａの前記第１の廃棄物を計量する第１計量手段と、
配合量Ｂの前記第２の廃棄物を計量する第２計量手段と、
配合量Ｃの固型化ペーストを計量する第３計量手段と、
計量された第１の廃棄物および第２の廃棄物と固型化ペーストとを、全体のフロー値が１８０〜３００ｍｍとなる条件で混練する混練手段と、
第１の廃棄物と第２の廃棄物との含有量が、第１の廃棄物と第２の廃棄物と固型化ペーストとの合計量の８０重量％以下４５重量％以上で、かつ前記第２の廃棄物の含有量が、第２の廃棄物と固型化ペーストとの合計量の６０重量％以下２５重量％以上の範囲で予め定めた所定重量％となるように前記各計量手段による配合量比を制御する制御手段と、を備えることを特徴とする放射性廃棄物の固化装置。
第１の廃棄物を平均粒径が１０ｍｍ以下となるように粉砕する第１の粉砕手段を備え、
この第１の粉砕手段は前記混練手段の上流側に設けられることを特徴とする請求項７記載の放射性廃棄物の固化装置。
第２の廃棄物を平均粒径が第１の廃棄物よりも小さくなるように粉砕する第２の粉砕手段を備え、
この第２の粉砕手段は、前記混練手段の上流側に設けられることを特徴とする請求項７又は８記載の放射性廃棄物の固化装置。
第１の廃棄物及び／又は第２の廃棄物の放射能を測定する放射能測定手段を備え、
前記制御手段は、放射能測定手段の測定値から第１の廃棄物の配合量Ａ、第２の廃棄物の配合量Ｂ、固型化ペーストの配合量Ｃの量比を制御する機能を含むことを特徴とする請求項７ないし９の何れかに記載の放射性廃棄物の固化装置。