KR20090080713A - 방사성 폐기물 과립화 방법 및 처리장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 붕산 과립이 함유된 최종 폴리머 고화체가 압축강도 및 내침출성 등 방사성폐기물 처분요건을 만족하고, 기계적인 혼합이 필요 없으며 중력에 의한 in-situ 폴리머 고화공정에 직접적으로 이용될 수 있는 방사성 폐기물 과립화 방법 및 처리장치를 제공하고자 함에 그 목적이 있다.
이를 구현하기 위한 본 발명의 방사성 폐기물 과립화 방법은, 방사성 액체폐기물 농축폐액의 건조물에 액상규산나트륨을 과립화제로 첨가하는 것을 특징으로 한다.
원자력, 방사성, 붕산, 농축폐액, 액상규산나트륨
Description
본 발명은 원자력 발전소에서 발생하는 농축폐액 건조분말에 액상규산나트륨을 첨가하여 과립형성을 하는 방법 및 그 처리장치에 관한 것이다.
우리나라 원자력 발전소 12개호기(고리1,2,3,4호기, 영광1,2,3,4호기, 울진1,2,3,4호기)에서는 방사성 액체폐기물의 주 처리설비로 폐액증발기를 도입하였으며, 이 과정에서 증발기 하부에 잔류하는 농축된 폐액을 고화처리시키기 위하여 시멘트고화, 아스팔트고화 및 파라핀고화 등 여러 고화기술들이 적용되어 왔다.
시멘트고화의 경우, 가장 오래된 전통적인 고화방법으로 압축강도 및 내구성이 뛰어나나, 농축폐액의 주성분인 붕산이 시멘트의 주성분인 칼슘과 반응하여 생성되는 붕산 칼슘 화합물의 막이 시멘트 입자의 표면을 덮어, 수화반응의 진행을 정지시키기 때문에 시멘트의 경화가 방해를 받아, 시멘트에 첨가할 수 있는 붕산의 양에 한계가 생겨 폐기물 적재량이 낮다는 단점이 있다. 또한 시멘트 내에 존재하는 유리수로 인해 고화체의 내침출성이 떨어지게 되고 장기간 보관 시 철재 드럼의 부식문제가 있게 된다.
아스팔트 고화의 경우, 폐기물 적재량 및 내침출성이 매우 뛰어나나, 형태 안정성 및 압축강도 등 내구성이 떨어지고 제조 과정 중 화재의 위험성이 상존하는 단점이 있다.
또한 파라핀고화의 경우, 지난 1995년부터 농축폐액 건조설비(CWDS)를 이용하여 중·저준위 방사성 액체폐기물인 붕산폐액을 건조 및 분말화한 후 파라핀을 투입하여 고화하였으며 고화 처리된 방사성 폐기물은 발전소 부지 내에 임시 저장되어 있다. 농축폐액 파라핀 고형화물은 그 제조과정 중 층분리로 인해 불균질한 고형화가 일어나기 쉬우며, 특히 폐액 성분 중 나트륨/붕소의 몰비가 0.2를 초과하는 경우에 층분리 및 건조기 내에 고착하는 현상이 심해지는 경향이 있다. 또한 파라핀 고화체의 압축강도 및 내침출 특성이 불량하여 개선의 필요성이 꾸준히 제기되어 왔으며, 2006년부터는 파라핀 고형화 작업이 중단된 상황이다.
최근 국내에서는 기존의 농축폐액 처리법(시멘트고화, 아스팔트고화 및 파라핀고화)을 대신하기 위하여 미국 원자력규제위원회(NRC)의 인증을 받은 신규 폴리머 고화기술의 적용 가능성을 모색 중인데, 상기 기술은 폐수지의 in-situ(no mixing) 고형화에 관한 것으로서, 폐수지 포함 Class B&C 폐기물에 대해 미국 원자력규제위원회가 승인한 유일한 고화공정 기술이다. 농축폐액 건조분말의 효과적인 폴리머고화를 위해서는 전처리단계로 건조분말의 과립형성이 우선되어야 하므로, 본 발명에서는 과립을 함유한 최종 폴리머 고화체가 압축강도시험, 침출시험 등 방사성폐기물 처분요건을 만족하도록 과립형성의 혼합비율을 결정하였다.
2010년 경주에 건설될 중·저준위 방사성 폐기물 처분장에 방사성 고화체를 영구 처분하기 위해서는 과기부고시 제2005-18호(중·저준위 방사성폐기물 인도규정)의 제11조(고형화의 조건) 규정에 대한 만족여부 확인이 필요한데, 그 중에서 특히 압축강도와 내침출성은 중요하게 고려되어야 할 지표이다.
본 발명의 과립화 방법과 관련한 종래기술로서 미국특허 제4,256,479호에는 붕산염(Na2B407·5H2O) 분말에 산성 용액인 황산 또는 인산을 첨가하여 농업용 비료에 적합한 1.2~3.3 mm 크기의 붕산염(borate)을 제조하는 방법이 개시되어 있다.
또한 국내특허 제10-0352869호 및 제1990-0000341호에는 붕소 함유 폐액의 시멘트 고화처리를 위하여 방사성 폐액에 알칼리 금속 원소 화합물을 첨가하여 시멘트 혼합물의 점도를 저하시킴으로써 in-drum mixing을 가능하게 하고, 최종 시멘트 고화체의 강도를 높이는 처리방법과 처리장치가 개시되어 있다.
한편 본 발명의 과립화설비와 관련한 종래기술은 국내특허 제35,738호로서, 1994~1996년 한국원자력연구소에서는 붕산농축폐액을 플라스틱 고화할 목적으로 붕산 함유 농축폐액을 생석회(CaO)와 80 ℃의 온도에서 반응시켜 슬러지상인 칼슘보레이트(2CaO·B2O3) 반응물을 얻고 외부가열에 의해 건조시킨 다음, 입자의 84%가 70~100 메쉬인 입도분포를 얻는 방법이 개시되어 있다. 즉, 액상의 농축폐액에 생석회를 첨가하여 기포가 격렬하게 발생하는 발열반응과 함께 입도가 최대 70 메쉬(0.36 mm)인 작은 크기의 입상 건조물을 얻고, 액상의 불포화폴리에스테르와 -10℃에서 기계적으로 혼합하는 방법에 관한 것이다.
본 발명은 붕산 함유 농축폐액이 건조 및 분말화의 과정을 거친 다음, 최종 in-situ(no mixing) 폴리머고화를 위하여 반드시 필요한 전처리단계인 과립화 혹은 입상화에 관한 것으로서, 농축폐액을 먼저 건조시킨 다음 액상의 규산나트륨을 상온에서 점적형태로 일정량 분사하여 붕산입자를 피폭함에 의해, 평균 2~4 mm의 과립 건조물이 얻어질 수 있어, 붕산 과립이 함유된 최종 폴리머 고화체가 압축강도 및 내침출성 등 방사성폐기물 처분요건을 만족하고, 기계적인 혼합이 필요 없으며 중력에 의한 in-situ 폴리머 고화공정에 직접적으로 이용될 수 있는 방사성 폐기물 과립화 방법 및 처리장치를 제공하고자 함에 그 목적이 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 방사성 액체폐기물 농축폐액의 건조물에 액상규산나트륨을 과립화제로 첨가하는 것으로 이루어진다.
이 경우 상기 액상규산나트륨에는 Na2O 9~10 wt%, SiO2 28~30 wt% 포함되는 것으로 구성될 수 있다.
또한 상기 방사성 액체폐기물인 붕산과 과립화제인 액상규산나트륨은 71~77 wt% : 23~29 wt%의 비율로 혼합되는 것으로 구성될 수 있다.
본 발명의 방사성폐기물 과립화 처리장치는, 과립화제인 액상규산나트륨을 저장하며 공기압에 의해 작동하는 과립화제 저장탱크; 낮은 속도로 회전하면서 방 사성 폐기물을 혼합시키는 혼합용기; 상기 혼합용기 내에 상기 액상규산나트륨이 균일하게 주입되도록 하는 과립화제 중간저장탱크; 상기 혼합용기의 상부에 설치되며 상기 액상규산나트륨이 상기 혼합용기 내에 분사되도록 하는 과립화제 주입노즐부; 상기 혼합용기와 반대 방향으로 회전하면서 상기 혼합용기에 수용된 혼합물을 혼합하는 혼합봉; 상기 혼합용기 내벽에 혼합물이 고착되는 것을 방지하고 혼합물을 상기 혼합용기 중심부로 모이도록 하며 각도조절이 가능한 사이드 나이프; 상기 혼합물의 건조기능을 제공하는 혼합용기 가열수단; 상기 혼합용기로부터 과립물을 배출하기 위한 과립물 배출수단; 상기 혼합용기를 상하로 이동시키는 실린더부;로 이루어진다.
이 경우 상기 과립물 배출수단은 상기 혼합용기를 180도 회전시킴으로써 최종 생성된 과립물을 트레이에 배출하게 하는 과립물 배출모터인 것으로 구성될 수 있다.
또한 상기 혼합용기 상부에 설치되는 카메라(CCTV)와, 과립생성 고정을 녹화 및 재생하게 하는 영상처리부와, 과립 처리장치를 수동 및 자동으로 제어하는 제어 판넬을 더 구비하는 것으로 구성될 수 있다.
또한 상기 과립화제 주입노즐부는 상기 액상규산나트륨을 물방울 형태로 주입하는 것으로 구성될 수 있다.
또한 상기 과립화제 주입노즐부는 복수의 주입노즐용기와 상기 주입노즐용기 각각에 구비된 복수의 주입관을 포함하는 것으로 구성될 수 있다.
본 발명에 따른 중·저준위 방사성 폐기물 과립화 방법 및 처리장치에 의하면, 붕산 함유 방사성 농축폐액의 건조분말을 안정한 과립형태로 제조할 수 있어, 기계적인 혼합이 필요 없는 in-situ 폴리머고화를 가능하게 하고, 압축강도 및 내침출성과 관련한 방사성 폐기물 처분요건을 만족하게 하여, 향후 방사성 폐기물이 처분된 경주 중·저준위 처분장의 장기적인 안전성 확보에 기여할 수 있는 효과가 있다.
이하 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예에 대한 구성 및 작용을 상세히 설명하면 다음과 같다.
본 발명의 목적은 방사성 농축폐액을 효과적으로 과립화하는 방법 및 처리장치를 제공하여 방사성 폐액을 압축강도 및 내침출성이 뛰어난 고화체 중에 고정화하는데 있다.
이를 위하여 붕산(혹은 붕산염)과 액상규산나트륨의 혼합비를 달리하고 액상규산나트륨을 점적(물방울) 형태로 붕산 및 붕산염 건조분말에 분사하여 과립을 생성한 다음, 직경이 5 cm이고 높이가 10 cm인 원통형의 폴리머 고화체 시편을 제조하여 ASTM C39-86 및 KS F 2405 방법에 따라 압축강도시험을 실시하였다.
다음의 표 1은 과립화제인 액상규산나트륨의 함유비를 붕산에 대하여 각각 23 wt%, 26 wt%, 29 wt%로 하여 과립을 제조한 다음, 상기 과립을 고형화한 폴리머 고화체의 90일 침출시험 전·후의 압축강도 값을 나타낸 것이다.
아직까지 국내에서는 폴리머 고화체에 대한 압축강도 기준은 없는 실정이며, 참고로 미국 원자력규제위원회에서는 아스팔트 고화체의 경우 60 psi, 시멘트 고화체의 경우 500 psi를 최소 기준치로 삼아 침출시험 전·후 이 값을 만족하도록 요구하고 있다. 또한 침출시험 후의 압축강도 값이 침출시험 전의 75% 이상을 가져야 한다.
과립화제 함유비 (%) | 침출시험 전 압축강도 (psi, MPa) | 침출시험 후 압축강도 (psi, MPa) | 침출시험 전·후 압축강도비 (%) | NRC 기준 적합여부 |
23 | 4064, 36.2 | 3843, 34.2 | 95 | Yes |
26 | 4064, 36.2 | 4064, 36.2 | 100 | Yes |
29 | 4064, 36.2 | 3953, 35.2 | 97 | Yes |
※ 침출시험 전·후 압축강도비(%) = 침출시험 후 압축강도/침출시험 전 압축강도×100
다음의 표 2 내지 표 4는 과립화제의 함유비에 따른 폴리머 고화체의 90일 침출시험 결과로서, 표 2는 과립화제 함유비에 따른 붕소(B)의 침출 결과표이고, 표 3은 세슘(Cs)의 침출 결과표이며, 표 4는 코발트(Co)의 침출 결과표이다.
붕소, 세슘 및 코발트의 90일 침출시험 후 침출능 지수(Leachability Index)는 미국 원자력규제위원회의 기준치를 모두 만족하였는데, 붕소의 경우 10.8~11.1, 세슘의 경우 10.3~10.8, 코발트의 경우 11.9~12.4이었다.
침출능 지수는 방사성 폐기물 고화체의 성능 요건(Performance Criteria)을 정의하는데 이용되며, 미국 원자력규제위원회에서는 폐기물 고화체의 침출능 지수가 6보다 커야 됨을 권고하고 있다.
용해도가 높은 염화세슘의 경우 침출지수가 제일 낮았으며, 과립화제가 과도하게 함유된 29 wt%의 경우 액상규산나트륨 내 높은 물 조성비로 인해 오히려 침출량이 근소하게나마 증가하였다. 과립화제 함유비가 각각 23 wt% 및 26 wt%인 경우, 전체적인 침출능 지수 변화는 없고, 또 과립화제가 23 wt%보다 적게 혼합될 경우 과립을 생성하지 못하고 분말체가 일부 존재하였으므로, 과립생성의 최적 조건을 붕산 74~77 wt%: 액상규산나트륨 23~26 wt%로 결정하였다.
도 1, 도 2 및 도 3은 90일 장기침출시험 동안 각각 붕소, 세슘, 코발트의 누적침출분율 및 침출거동을 나타낸 것이다. 붕소의 경우 초기량의 1~5%, 세슘의 경우 3~10%, 코발트의 경우 3~10%가 침출하였다.
과립화제 함유비 23% | 과립화제 함유비 26% | 과립화제 함유비 29% | ||||||
시간 | 누적 침출분율 (-) | 유효 확산계수 (㎠/s) | 시간 | 누적 침출분율 (-) | 유효 확산계수 (㎠/s) | 시간 | 누적 침출분율 (-) | 유효 확산계수 (㎠/s) |
2h | 4.584E-05 | 3.960E-08 | 2h | 1.406E-02 | 1.859E-08 | 2h | 3.049E-02 | 1.834E-08 |
7h | 1.138E-04 | 1.146E-07 | 7h | 1.413E-02 | 1.317E-07 | 7h | 3.059E-02 | 2.127E-07 |
1d | 2.471E-04 | 1.319E-07 | 1d | 1.430E-02 | 1.906E-07 | 1d | 3.089E-02 | 5.825E-07 |
2d | 5.315E-04 | 7.402E-07 | 2d | 1.461E-02 | 8.195E-07 | 2d | 3.135E-02 | 1.665E-06 |
3d | 8.626E-04 | 1.704E-06 | 3d | 1.496E-02 | 1.748E-06 | 3d | 3.185E-02 | 3.327E-06 |
4d | 1.138E-03 | 1.665E-06 | 4d | 1.524E-02 | 1.639E-06 | 4d | 3.227E-02 | 3.371E-06 |
5d | 1.303E-03 | 7.583E-07 | 5d | 1.540E-02 | 6.634E-07 | 5d | 3.258E-02 | 2.279E-06 |
19d | 3.247E-03 | 1.317E-06 | 19d | 1.721E-02 | 1.055E-06 | 19d | 3.604E-02 | 3.607E-06 |
47d | 6.969E-03 | 3.490E-06 | 47d | 2.130E-02 | 3.908E-06 | 47d | 4.381E-02 | 1.312E-05 |
90d | 1.351E-02 | 9.691E-06 | 90d | 2.937E-02 | 1.368E-05 | 90d | 5.218E-02 | 1.368E-05 |
침출능 지수=11.1 | 침출능 지수=11.1 | 침출능 지수=10.8 |
과립화제 함유비 23% | 과립화제 함유비 26% | 과립화제 함유비 29% | ||||||
시간 | 누적 침출분율 (-) | 유효 확산계수 (㎠/s) | 시간 | 누적 침출분율 (-) | 유효 확산계수 (㎠/s) | 시간 | 누적 침출분율 (-) | 유효 확산계수 (㎠/s) |
2h | 1.032E-05 | 2.006E-09 | 2h | 2.718E-02 | 1.631E-09 | 2h | 5.754E-02 | 3.480E-09 |
7h | 6.699E-05 | 7.978E-08 | 7h | 2.725E-02 | 1.089E-07 | 7h | 5.768E-02 | 3.850E-07 |
1d | 3.118E-04 | 4.449E-07 | 1d | 2.755E-02 | 6.057E-07 | 1d | 5.822E-02 | 1.916E-06 |
2d | 7.135E-04 | 1.476E-06 | 2d | 2.797E-02 | 1.486E-06 | 2d | 5.919E-02 | 7.432E-06 |
3d | 1.251E-03 | 4.489E-06 | 3d | 2.846E-02 | 3.549E-06 | 3d | 6.010E-02 | 1.097E-05 |
4d | 1.760E-03 | 5.661E-06 | 4d | 2.898E-02 | 5.386E-06 | 4d | 6.095E-02 | 1.366E-05 |
5d | 2.282E-03 | 7.680E-06 | 5d | 2.947E-02 | 6.463E-06 | 5d | 6.184E-02 | 1.945E-05 |
19d | 8.171E-03 | 1.208E-05 | 19d | 3.521E-02 | 1.062E-05 | 19d | 7.403E-02 | 4.462E-05 |
47d | 2.180E-02 | 4.676E-05 | 47d | 5.053E-02 | 5.481E-05 | 47d | 9.874E-02 | 1.326E-04 |
90d | 2.617E-02 | 4.327E-06 | 90d | 5.547E-02 | 5.145E-06 | 90d | 1.053E-01 | 8.423E-06 |
침출능 지수=10.8 | 침출능 지수=10.8 | 침출능 지수=10.3 |
과립화제 함유비 23% | 과립화제 함유비 26% | 과립화제 함유비 29% | ||||||
시간 | 누적 침출분율 (-) | 유효 확산계수 (㎠/s) | 시간 | 누적 침출분율 (-) | 유효 확산계수 (㎠/s) | 시간 | 누적 침출분율 (-) | 유효 확산계수 (㎠/s) |
2h | 8.944E-07 | 1.507E-11 | 2h | 2.583E-02 | 2.520E-11 | 2h | 5.536E-02 | 1.324E-11 |
7h | 3.257E-06 | 1.387E-10 | 7h | 2.583E-02 | 2.536E-10 | 7h | 5.537E-02 | 1.407E-09 |
1d | 2.648E-05 | 4.003E-09 | 1d | 2.587E-02 | 6.961E-09 | 1d | 5.543E-02 | 2.240E-08 |
2d | 6.966E-05 | 1.706E-08 | 2d | 2.591E-02 | 1.857E-08 | 2d | 5.553E-02 | 7.999E-08 |
3d | 1.211E-04 | 4.117E-08 | 3d | 2.595E-02 | 2.495E-08 | 3d | 5.562E-02 | 1.016E-07 |
4d | 1.598E-04 | 3.263E-08 | 4d | 2.599E-02 | 2.840E-08 | 4d | 5.571E-02 | 1.499E-07 |
5d | 2.098E-04 | 7.046E-08 | 5d | 2.604E-02 | 5.726E-08 | 5d | 5.581E-02 | 2.643E-07 |
19d | 1.244E-03 | 3.728E-07 | 19d | 2.725E-02 | 4.724E-07 | 19d | 5.847E-02 | 2.120E-06 |
47d | 4.031E-03 | 1.956E-06 | 47d | 3.030E-02 | 2.170E-06 | 47d | 6.395E-02 | 6.532E-06 |
90d | 2.487E-02 | 9.851E-05 | 90d | 5.339E-02 | 1.121E-04 | 90d | 9.791E-02 | 2.255E-04 |
침출능 지수=12.4 | 침출능 지수=12.4 | 침출능 지수=11.9 |
본 발명을 다음의 실시예에 의하여 설명하기로 한다. 그러나 이들이 본 발명의 기술적 범위를 한정하는 것은 아니다.
<과립의 재료>
액상규산나트륨은 일명 물유리라고도 하며, 무기물 접착제 및 건조제 등 공업용으로 널리 사용되어 왔다. 일반적으로 액상규산나트륨을 건조시키면 수분함량이 줄어들수록 고화되어 유동성이 떨어지고 단단해져, 수분함량이 45 wt%의 경우에는 젤리상태를 이루며, 수분함량이 25 wt%가 되면 돌처럼 단단해진다. 액상규산나트륨에 산을 첨가하면 중화반응에 의해 수소이온농도지수(pH)가 낮아지고, 규산이온 또는 폴리규산이온 간의 중합(실록산 결합)이 진행되어 점도가 상승하며 더욱 진행하면 겔이 된다.
또한 액상규산나트륨은 Ca, Mg, Al 등의 금속이온들과 반응하여 불용성의 규산염 금속수화물 및 규산염 금속수산화물을 생성하여 겔화 된다.
또한 액상규산나트륨은 환경친화적인 무기질 바인더이어서 심지층에 처분될 방사성 폐기물의 고형화에 매우 적합하다. 일반적으로 무기질 바인더에는 시멘트, 황산칼슘이 주성분인 석고, 진흙 또는 점토, 액체인 규산나트륨, 규산알루미나, 규산칼슘 등이 있다.
다음의 표 5는 액상규산나트륨의 물성치를 나타낸 것이다.
pH | 비중(20℃) | Na2O(wt%) | SiO2(wt%) | Fe2O3(wt%) | 몰비 | 점성도 (cps,20℃) |
12~13 | 1.38 | 9~10 | 28~30 | 0.03 | 3.12~3.40 | 200 |
액상규산나트륨은 붕산과 화학적 결합을 하지 않고 단지 혼합상태로 존재하며 고화체 내에서 붕산과 방사성 핵종에 대해 접합재 역할을 한다. 붕산(H3BO3)은 비중이 1.44로서 액상규산나트륨과 비중이 비슷하여 과립제조 시 층분리 현상이 일어나지 않는다. 붕산의 녹는점과 끓는점은 각각 171, 359℃이다. 본 발명에서는 실제 방사성 폐액에 함유된 방사성 핵종을 모사하기 위하여 비방사성 물질인 질산코발트(Co(NO3)2) 및 염화세슘(CsCl)을 붕산분말에 혼합하였다.
<내침출성 측정>
본 발명에서는 단기간의 침출시험으로 고화체의 침출메카니즘 해석과 건전성을 판별하는데 널리 이용되는 ANSI/ANS-16.1 침출시험법으로 농축폐액 폴리머 고화체의 침출특성을 평가하였다.
이 시험법은 1986년에 ANS 표준위원회에서 저준위 폐기물 고화체의 특성분석을 위해 개발한 표준시험법으로 이 절차에 따르면 침출수로는 탈염수를 사용하고 (22.5±5)℃의 온도에서 시험을 행하도록 규정하고 있다.
또한 침출수의 부피와 침출수에 노출된 시편의 겉면적 비는 (10±0.2) cm가 되도록 요구하고 있다. 침출수는 다음의 주기로 채취되고 교환된다. 시험 초기에는 2시간, 7시간, 24시간 마다, 다음 4일 동안에는 24시간 마다, 시험 후기에는 14, 28, 43일의 간격으로 해서 총 90일 동안 시험한다. 침출된 붕산, 세슘 및 코발트의 농도는 유도결합플라즈마 질량분석기(ICP-MS)로 측정하였다.
이하, 본 발명에 따른 중·저준위 방사성 폐기물의 과립 처리장치에 대한 바람직한 실시예를 첨부된 도면에 의거하여 상세하게 설명한다.
도 4, 도 5 및 도 6은 발명에 따른 중·저준위 방사성 농축폐액의 과립화설비를 설명하기 위하여 나타낸 도면이다.
먼저, 도 4를 참조하여 설명하면, 본 발명의 과립화 처리장치는, 과립화제인 액상규산나트륨을 저장하며 공기압에 의해 작동하는 과립화제 저장탱크(12)와, 과립화제가 혼합용기(8) 내에 균일하게 주입되도록 하는 과립화제 중간저장탱크(1)와, 상기 혼합용기(8)의 상부에 설치되며 과립화제가 점적(물방울) 형태로 주입되도록 하는 과립화제 주입노즐부(4)와, 낮은 속도로 회전하면서 폐기물을 혼합시키는 혼합용기(8)와, 혼합용기(8)의 상부에 설치되며 혼합용기(8)와 반대 방향으로 회전하면서 혼합을 신속하고 원활하게 하는 혼합봉(5)과, 혼합용기(8)의 상부에 설치되며 혼합용기(8) 내벽에 혼합물이 부착되는 것을 방지하고 혼합물을 혼합용기(8) 중심부로 모이도록 하며 각도조절이 가능한 사이드 나이프(6)와, 혼합물의 과립생성과 동시에 건조기능을 제공하는 혼합용기 가열수단(9)과, 혼합용기(8)를 180도 회전시켜 최종 생성된 과립물을 트레이에 배출하게 하는 수단인 과립물 배출모터(7)와, 폐기물의 주입 및 배출 시 혼합용기(8)를 상하로 위치조절이 가능하게 하는 실린더(10)와, 혼합용기(8) 내부를 실시간으로 촬영하면서 과립물의 상태를 파악하게 하는 CCTV 카메라(3)와, 과립생성 공정을 녹화 및 재생하게 하는 영상처리부(15)와, 상기 기술한 과립 처리장치를 수동 및 자동으로 제어하는 제어 판넬(16)로 이루어져 있다.
또한 도 5와 도 6을 참조하면, 본 발명의 과립화제 주입노즐부(4)는 과립의 크기를 균일화시켜 공정상 효율을 향상시키기 위해 과립화제인 액상규산나트륨을 점적(물방울) 형태로 혼합용기(8) 내에 분사하는 것이 바람직하다. 이를 위해 상기 과립화제 주입노즐부(4)는 붕산 건조분말과 신속하고 효과적으로 혼합될 수 있도록 5개의 주입노즐 용기(19) 각각에 14개의 주입관(20)을 구비하도록 하였다.
지금부터는 이와 같은 구성을 갖는 본 발명에 따른 중·저준위 방사성 폐기물의 과립화 처리장치에 대한 작용을 설명한다.
도 4를 참조하면, 우선 20 kg의 붕산 분말체를 혼합용기(8)에 붓고, 혼합봉(5)은 20 rpm, 혼합용기(8)는 10 rpm의 회전수로 작동시키면서 혼합용기(8)를 상판에 밀착시킨다. 혼합용기(8)가 상판에 완전히 밀착되면, 사이드 나이프(6)를 작동시켜 혼합용기(8) 내벽에 닿도록 한다. 혼합용기(8)와 혼합봉(5)을 작동하여 붕산 분말체를 섞어 주면서 혹시나 있을 덩어리 뭉침을 부수어 준다. 이 때 혼합봉(5)의 회전수는 70 rpm, 혼합용기의 회전수는 50 rpm으로 조절한다. 액상규산나트륨 6 kg을 과립화제 저장탱크(12)에 부은 후, 저장탱크 하단의 밸브 2개를 모두 개방한다. 혼합봉(5)의 회전수를 40 rpm으로, 혼합용기(8)의 회전수를 30 rpm으로 조절하여 작동시킨다. 과립화제 저장탱크(12)에 공기를 주입하여 과립화제를 중간저장탱크(1)로 이송시킨다. 이때 저장탱크(12)의 압력은 0.2 MPa을 유지하고 과립화제 중간저장탱크(1)의 밸브 중 1개의 밸브는 약 1/2 정도 개방하고 나머지 밸브는 닫아준다. 1/2 정도 개방한 밸브로 과립화제가 원활히 유동하는지 관찰하고 나머지 4개의 밸브를 모두 완전 개방한다. 모니터(14)를 통해 과립생성 상태를 관찰한다. 작업 시작 후 10분이 경과하면 혼합용기 가열수단(9)을 작동시켜 과립물 내 수분을 제거한다. 이때 혼합용기(8)의 외부온도는 90℃, 내부온도는 50℃로 조절한다. 30분 경과 후 혼합봉(5)의 회전수는 20 rpm, 혼합용기(8)의 회전수는 10 rpm으로 운전한다. 이때 과립생성 상태를 확인하여 작업시간이 좀 더 필요할 경우 혼합봉(5)의 회전수는 40 rpm, 혼합용기(8)의 회전수는 30 rpm으로 10분 동안 추가로 운전할 수 있다. 과립화제가 완전히 배출되면 저장탱크(12)의 공기압을 0.3 MPa로 증가시켜 과립화제 주입노즐부(4) 및 주입관(20)의 과립화제 잔량을 완전히 제거한다. 가열수단(9)은 총 90분간 작동시키고, 작업이 완료되면 가열수단(9) 및 혼합봉(5)의 작동을 중지한다. 사이드 나이프(6)를 작동시켜 혼합용기(8) 내벽으로부터 분리시킨 후, 실린더(10)를 작동하여 혼합용기(8)를 하강시킨다. 혼합용기 배출버튼을 조작하여 혼합용기(8) 내부의 최종 과립생성물을 트레이(13)에 쏟아 붓는다.
도 7은 과립화제 함유비인 23%일 경우 최종 과립생성물의 과립크기(mm)별 과립생성빈도(%)를 나타낸 것이다. 대부분의 과립크기가 0.5~6.0 mm의 분포내에 있으며, 2~4 mm의 과립물이 50% 정도를 차지하였다.
상기와 같은 과정에 의해 생성된 과립물에 폴리머를 주입시켜 고화시키면 종래와 같이 강제로 혼합(믹싱)하는 과정 없이도 폴리머고화가 가능하다.
상술한 실시예는 본 발명의 바람직한 실시예를 설명한 것에 불과하고, 본 발명의 적용 범위는 이와 같은 것에 한정되는 것은 아니며 동일 사상의 범주 내에서 적절하게 변경 가능한 것이다. 예를 들어 본 발명의 실시예에 구체적으로 나타난 각 구성 요소의 형상 및 구조는 변형하여 실시할 수 있는 것이다.
도 1 내지 3은 본 발명에 따른 액상규산나트륨의 혼합비를 23%, 26%, 29%로 달리했을 경우 폴리머 고화체의 장기침출거동을 나타낸 도면,
도 1은 90일 장기침출시험 동안 붕소의 누적침출분율을 나타낸 도면,
도 2는 90일 장기침출시험 동안 세슘의 누적침출분율을 나타낸 도면,
도 3은 90일 장기침출시험 동안 코발트의 누적침출분율을 나타낸 도면,
도 4 내지 6은 본 발명에 따른 중·저준위 방사성 농축폐액의 과립화설비를 나타낸 도면,
도 4는 과립화설비의 전체 단면도,
도 5는 과립화설비의 과립화제 주입노즐에 관한 측면도,
도 6은 과립화설비의 과립화제 주입노즐에 관한 평면도,
도 7은 본 발명에 따른 중·저준위 방사성 농축폐액의 과립화설비를 통해 생산된 과립물의 입자분포도를 나타낸 도면.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 *
1 : 과립화제 중간저장탱크 2 : 혼합봉 회전모터
3 : CCTV 카메라 4 : 과립화제 주입노즐
5 : 혼합봉 6 : 사이드 나이프
7 : 과립물 배출모터 8 : 혼합용기
9 : 혼합용기 가열장치 10 : 실린더
11 : 혼합용기 회전모터 12 : 과립화제 저장탱크
13 : 트레이 14 : 모니터
15 : 영상처리장치 16 : 제어 판넬
17 : 과립화제 주입노즐 상판 18 : 과립화제 주입노즐 상판 고정장치
19 : 과립화제 주입노즐 용기 20 : 과립화제 주입노즐 주입관
21 : 과립화제 주입노즐 조임나사 22 : 과립화제 주입노즐 연결부위
Claims (8)
- 방사성 액체폐기물 농축폐액의 건조물에 액상규산나트륨을 과립화제로 첨가하는 방사성 폐기물 과립화 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 액상규산나트륨에는 Na2O 9~10 wt%, SiO2 28~30 wt% 포함된 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물 과립화 방법.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 방사성 액체폐기물인 붕산과 과립화제인 액상규산나트륨은 71~77 wt% : 23~29 wt%의 비율로 혼합되는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물 과립화 방법.
- 과립화제인 액상규산나트륨을 저장하며 공기압에 의해 작동하는 과립화제 저장탱크;낮은 속도로 회전하면서 방사성 폐기물을 혼합시키는 혼합용기;상기 혼합용기 내에 상기 액상규산나트륨이 균일하게 주입되도록 하는 과립 화제 중간저장탱크;상기 혼합용기의 상부에 설치되며 상기 액상규산나트륨이 상기 혼합용기 내에 분사되도록 하는 과립화제 주입노즐부;상기 혼합용기와 반대 방향으로 회전하면서 상기 혼합용기에 수용된 혼합물을 혼합하는 혼합봉;상기 혼합용기 내벽에 혼합물이 고착되는 것을 방지하고 혼합물을 상기 혼합용기 중심부로 모이도록 하며 각도조절이 가능한 사이드 나이프;상기 혼합물의 건조기능을 제공하는 혼합용기 가열수단;상기 혼합용기로부터 과립물을 배출하기 위한 과립물 배출수단;상기 혼합용기를 상하로 이동시키는 실린더부;를 포함하는 방사성 폐기물 과립화 처리장치.
- 제4항에 있어서, 상기 과립물 배출수단은 상기 혼합용기를 180도 회전시킴으로써 최종 생성된 과립물을 트레이에 배출하게 하는 과립물 배출모터인 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물 과립화 처리장치.
- 제4항에 있어서, 상기 혼합용기 상부에 설치되는 카메라(CCTV)와, 과립생성 고정을 녹화 및 재생하게 하는 영상처리부와, 과립 처리장치를 수동 및 자동으로 제어하는 제어 판넬을 더 구비하는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 과립화 처리장치.
- 제4항에 있어서, 상기 과립화제 주입노즐부는 상기 액상규산나트륨을 물방울 형태로 주입하는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 과립화 처리장치.
- 제7항에 있어서, 상기 과립화제 주입노즐부는 복수의 주입노즐용기와 상기 주입노즐용기 각각에 구비된 복수의 주입관을 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 폐기물의 과립화 처리장치.
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