JP3945780B2 - 原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法および成膜装置 - Google Patents
原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法および成膜装置 Download PDFInfo
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Description
(第1実施形態)
図1に、本発明の放射性核種の付着抑制方法の一実施の形態をフローチャートにして示し、図5に原子力発電プラントの再循環配管に本発明を適用してなる全体系統構成図を示し、図6に本発明の放射性核種の付着抑制方法を実施する成膜装置の詳細系統構成図を示す。
4Fe2++O2+2H2O→4Fe3++4OH−
Fe3++3OH−→Fe(OH)3
(第2実施形態)
図8に、図6に示した薬液タンク49に貯留する鉄(II)イオンを生成する部分の具体的な一実施の形態の系統構成図を示す。図8において、薬液タンク70にはギ酸水溶液が貯留され、この薬液タンク70には窒素バブリング装置71から窒素がバブリングされ、これによって溶存酸素が除去されるようになっている。溶存酸素を除去されたギ酸水溶液は、注入ポンプ72によって金属鉄溶解タンク73に移送される。金属鉄溶解タンク73には金属鉄74が設置してあり、移送されてきたギ酸水溶液によって鉄(II)イオンが溶出する。このとき、金属鉄溶解タンク73には窒素バブリング装置71から窒素がバブリングされる。金属鉄溶解タンク73のギ酸水溶液は、溶存酸素を実質的に含まないので鉄(II)イオンが鉄(III)イオンに酸化されることはほとんど無い。鉄(II)イオンを溶解したギ酸水溶液は、注入ポンプ75によって薬液タンク47に移送されて貯留される。また、薬液タンク47には、窒素バブリング装置71から窒素がバブリングされている。貯蔵中も窒素バブリング装置71から窒素がバブリングされ、空気中の酸素によって鉄(II)イオンが鉄(III)イオンに酸化されるのを防いでいる。
図9に、図8に示した鉄(II)イオンを生成する他の実施の形態の系統構成図を示す。本実施形態は、図8の実施形態のギ酸に代えて、炭酸水を鉄イオンの溶液として用いた例である。薬液タンク76には炭酸が貯留され、二酸化炭素バブリング装置77から供給される二酸化炭素が薬液タンク76内にバブリングされ、1気圧の飽和炭酸水が生成される。生成された1気圧の飽和炭酸水は、注入ポンプ72によって金属鉄溶解タンク73に移送される。金属鉄溶解タンク73には炭酸鉄(II)78が収納されており、1気圧の飽和炭酸水に溶解する。また、金属鉄溶解タンク73には二酸化炭素バブリング装置71から二酸化炭素がバブリングされている。ところで、文献(化学大辞典5、p729(1997年)縮刷版)によれば、炭酸鉄(II)の溶解度は、通常、20℃で0.065g/100g−水であるが、1気圧飽和炭酸水の場合は、0.1g/100g−水まで溶解度が上昇するとされている。更に、溶存酸素を排出でき、実質的に溶存酸素を含まないので溶解した鉄(II)イオンが鉄(III)イオンに酸化されることはほとんど無い。鉄(II)イオンを溶解した飽和炭酸水溶液は、注入ポンプ75によって未溶解成分の炭酸鉄(II)を除去するフィルタ79を介して、薬液タンク49に移送されて貯留される。貯留中も、薬液タンク49に二酸化炭素バブリング装置71から二酸化炭素がバブリングされ、空気中の酸素による鉄(II)イオンの鉄(III)イオンへの酸化を防いでいる。
図10に、本発明の成膜装置30のさらに他の実施形態の系統構成図を示す。本実施形態が、図6の実施形態と相違する点は、サージタンク31と、ヒドラジンの薬液タンク44と、鉄(II)イオンの薬液タンク49に、それぞれ窒素バブリング装置71を接続して設けたことにある。これによって、それぞれのタンク内の溶液の溶存酸素を排出させて、実質的に酸素を含まない溶液にすることができる。その結果、上述した第2〜第3実施形態と同様に、マグネタイト皮膜の成膜に寄与しなくなる鉄(III)イオンの溶液中における生成を減らし、マグネタイト皮膜の生成反応の低下を抑制することができる。
図11に、本発明の成膜装置30のさらに他の実施形態の系統構成図を示す。本実施形態は、図10の実施形態に加えて、サージタンク31の出口側の循環ポンプ32とバルブ33との間に、副反応生成物を除去するフィルタ80を設置している。マグネタイト皮膜は、鉄(II)イオンが成膜対象部位の表面に吸着され、その一部が薬液タンク50から注入される酸化剤によって鉄(III)イオンに酸化されフェライトを形成し、この吸着、酸化を繰り返すことで皮膜として成長して行く。ところが、移送される溶液中においても、鉄(II)イオンは薬液タンク50から注入される酸化剤と反応し、その一部が鉄(III)イオンとなり、溶液中でフェライト粒子や水酸化鉄(III)の粒子を形成してしまう。これらの粒子は時間と共に成長するため、滞在時間の長いサージタンク31内で特に成長し易い。成長したこれらの粒子が再び成膜対象部位に供給されると、成長しているマグネタイト皮膜中に取り込まれてマグネタイト皮膜の均一な成長が阻害されてしまう可能性がある。特に、水酸化鉄(III)が取り込まれると脱水反応によってヘマタイトを生成する際に、放射性コバルトを取り込んでしまうことがある。
図12に、本発明の成膜装置30のさらに他の実施形態の系統構成図を示す。本実施形態は、図11の実施形態に加えて、薬液タンク50に貯留する酸化剤として酸素飽和水を生成する具体例を示したものである。図示のように、薬液タンク50の水を張り、この水を循環ポンプ82で循環させながら、その循環水に酸素含有ガス注入装置82から酸素含有ガスを注入し、酸素含有ガスの酸素濃度における酸素飽和水を作る。この酸素飽和水を、マグネタイト皮膜生成用の酸化剤として使用する。これにより、酸化剤から発生する廃棄物が無くなり、その分だけ廃棄物量を減らすことができる。
図13に、本発明の成膜装置30のさらに他の実施形態の系統構成図を示す。本実施形態は、図6の酸化剤の薬液タンク50に代えて、酸素含有ガス注入装置82からマイクロバブル発生装置83に酸素含有ガスを供給し、このマイクロバブル発生装置83から処理液配管35に酸素含有ガスマイクロバブルを注入するようにしている。マイクロバブル発生装置83は、成膜対象部位に供給される処理液の一部をマイクロバブル発生のため分岐し、この分岐部において酸素含有ガス注入装置82から供給される酸素含有ガスを混合して酸素含有マイクロバブルを発生させて処理液配管35に戻している。マイクロバブル化された気泡は、液層での上昇速度が極めて遅いため、通常の気泡のようにすぐに気液2相分離することなく、流れが存在する場においてはマイクロバブルのまま液相の流れに沿って流動する。このため、本実施形態によれば、酸化剤は酸素含有ガスのマイクロバブルとして成膜対象部位に到達する。
図14に、本発明の成膜装置30のさらに他の実施形態の系統構成図を示す。本実施形態は、図13の実施形態に加えて、アスコルビン酸注入装置を設けたことを特徴とする。アスコルビン酸注入装置は、アスコルビン酸水溶液が貯留された薬液タンク84から注入ポンプ85とバルブ86を介して、アスコルビン酸水溶液が処理液配管35に注入されるように構成されている。薬液タンク84内のアスコルビン酸水溶液は、窒素バブリング装置71から窒素によってバブリングされ、溶存酸素が取り除かれている。処理液配管35に注入されたアスコルビン酸は、酸素含有ガスのマイクロバブルを含む処理液と混合され、鉄(II)イオン、pH調整剤と共に成膜対象部の表面に到達する。この間、酸素含有ガスのマイクロバブルから液中に溶解した溶存酸素の一部によって鉄(II)イオンの一部は鉄(III)イオンへ酸化されてしまうが、本実施形態によればアスコルビン酸が存在するため、鉄(III)イオンが再び鉄(II)イオンへ還元され、鉄(II)イオンの消耗量を減少させることができる。このように、注入された鉄(II)イオンの大部分はそのままの形態で成膜対象部の表面に到達して吸着される。吸着されたた鉄(II)イオンの一部は、マイクロバブル中に含まれる酸素によって酸化され、酸化されずに吸着している鉄(II)イオンと共にフェライト形成反応を起こしてマグネタイト皮膜を形成する。
図15に、本発明の成膜装置30のさらに他の実施形態の系統構成図を示す。本実施形態は、図6の分解装置64に代えて、紫外線照射装置87を使用している。第1実施形態と同様、マグネタイト皮膜の成膜を終了した後、処理液中に残存しているギ酸とヒドラジンを分解するため、バルブ57と紫外線照射装置87のバルブ65の開度を調整して、処理液の一部を紫外線照射装置87に流入するようにする。同時に、バルブ66を開け、注入ポンプ67を起動して、薬液タンク68内の過酸化水素を紫外線照射装置87に注入する。これによって、紫外線照射を受けた過酸化水素の一部はOHラジカルを生成し、このOHラジカルによってギ酸は二酸化炭素と水に、ヒドラジンは窒素と水に酸化分解される。その結果、マグネタイト皮膜生成終了後の廃液中に含まれる薬剤を気体と水に分解して廃棄物量の低減できる。
図16に、本発明の成膜装置30のさらに他の実施形態の系統構成図を示す。本実施形態は、図6の実施形態の分解装置64に代えて、マイクロバブル発生装置89を用いることを特徴とする。図示のように、マイクロバブル発生装置89には、オゾンガス供給装置90からオゾンガスを吹き込むように構成されている。分解装置64の場合と同様、バルブ57とマイクロバブル発生装置89の出口側のバルブ65の開度を調整することにより、マイクロバブル発生装置89の処理液の一部を通流させる。これにより、マイクロバブル発生装置89に吹き込まれたオゾンガスは、ギ酸やヒドラジンを含む処理液中でオゾンマイクロバブルとなる。これにより処理液中に溶解したオゾンが、直接、ギ酸やヒドラジンを酸化分解するか、若しくはオゾンと水との反応によって生じるOHラジカルによってギ酸やヒドラジンが酸化分解され、二酸化炭素と窒素、水になる。これにより、マグネタイト皮膜生成終了後の廃液中に含まれる薬剤を、気体と水に分解して廃棄物量が低減される。
図17に、本発明の成膜装置30のさらに他の実施形態の系統構成図を示す。本実施形態は、化学除染の直後には通常行わない貴金属付着処理を、本発明の成膜処理後に行う手順を示すフローチャートである。貴金属付着処理は、原子炉構成部材の応力腐食割れ抑制のために行われるが、通常は原子炉停止または中間停止時の停止操作開始時から原子炉停止までの炉水温度が約150℃になったところで、48時間ほどかけて行われる。化学除染直後に行わないのは、化学除染によって酸化皮膜が除去された原子炉構成部材の表面には、貴金属元素の付着が起こりにくいからであり、酸化皮膜がある程度成長してから貴金属付着処理を行うようにしている。150℃で行うのは、いろいろな温度における貴金属付着量を検討した結果、最も効率がよかったからである。
図18に、貴金属処理の手順の他の実施形態のフローチャートを示す。本実施形態は、マグネタイト皮膜処理の終了後、直ちに成膜装置30をそのまま利用して、貴金属付着処理を行う手順を示したものである。貴金属の注入装置は、図6の例えばシュウ酸注入装置を用いることができる。つまり、薬液タンク43内に白金やロジウムを含む貴金属化合物の水溶液を入れて、注入ポンプ40を使って処理液中に注入する。温度は100℃程度までしか上昇しないが、処理液中には核燃料が無いことから、ジルカロイへの影響を心配する必要がないため、通常の貴金属付着処理よりも貴金属の濃度を上げたり、処理時間を延ばしたりすることができ、これによって所定量の貴金属を付着させることができる。
31 サージタンク
32 循環ポンプ
35 処理液配管
39、40、41、47、48、67 注入ポンプ
42、43、44、49、50、68 薬液タンク
52 循環ポンプ
53 加熱器
58 冷却器
60 イオン交換樹脂塔
62 混床樹脂塔
64 分解装置
Claims (18)
- 鉄(II)イオンを含み、温度が常温乃至100℃である処理液を、原子力プラントの金属部材の、炉水と接する表面に接触させて、この表面に前記鉄(II)イオンを吸着させ、吸着された前記鉄(II)イオンを酸化させることによって前記表面にフェライト皮膜を形成することを特徴とする原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 前記金属部材の表面に接触させる前記処理液の温度を60℃乃至100℃にする請求項1に記載の原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 前記フェライト皮膜の形成を、前記金属部材の表面に付着している酸化皮膜を除去した後に行う請求項1または請求項2に記載の原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 前記酸化皮膜の除去を、化学除染によって行う請求項3に記載の原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 鉄(II)イオンを含む第1の薬剤、前記鉄(II)イオンを鉄(III)イオンに酸化する第2の薬剤、及びpHを調整する第3の薬剤を含み、温度が常温乃至100℃でpHが5.5乃至9.0である処理液を、原子力プラントの金属部材の、炉水と接する表面に接触させて、この表面に前記鉄(II)イオンを吸着させ、吸着された前記鉄(II)イオンを酸化させることによって前記表面にフェライト皮膜を形成することを特徴とする原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 前記金属部材の表面に接触させる前記処理液の温度を60℃乃至100℃にする請求項5に記載の原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 前記処理液中の塩素濃度が1ppm以下であることを特徴とする請求項5又は請求項6に記載の原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 前記第1の薬剤は、金属鉄を有機酸に溶解させた溶液であることを特徴とする請求項5乃至請求項7のいずれか1項に記載の原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 前記溶液は、有機酸を含む水溶液に対して不活性ガスのバブリング及び真空脱気のいずれかを行い、その後、前記金属鉄を溶解させて前記鉄(II)イオンを生成させて得られる請求項8に記載の原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 前記第1の薬剤は、炭酸鉄を炭酸水と有機酸のいずれか一方に溶解させた溶液である請求項5乃至請求項7のいずれか1項に記載の原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 前記第1の薬剤を貯留するタンク、前記第3の薬剤を貯留するタンク、及び処理液を貯留するサージタンクの少なくとも1つに、不活性ガスをバブリングする請求項5乃至請求項10のいずれか1項に記載の原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 前記第2の薬剤は、アスコルビン酸である請求項5に記載の原子力プラント構成部材の放射性核種の付着抑制方法。
- 処理液を貯留するサージタンクと、前記サージタンク内の前記処理液を吸引する循環ポンプと、前記循環ポンプにより吸引された前記処理液を原子力プラントにおけるフェライト皮膜形成対象の配管系に供給する処理液供給管と、前記処理液供給管に注入する鉄(II)イオンを含む第1の薬剤を貯留する第1の薬液タンクと、前記処理液供給管に注入する前記鉄(II)イオンを鉄(III)イオンに酸化する第2の薬剤を貯留する第2の薬液タンクと、前記処理液供給管に注入するpHを調整する第3の薬剤を貯留する第3の薬液タンクと、前記配管系から戻される前記処理液を前記サージタンクに戻す処理液戻り管と、前記処理液の温度を60℃乃至100℃に加熱する加熱手段とを備えている、原子力プラント構成部材の表面にフェライト膜を形成する成膜装置。
- 前記配管系を化学除染する酸化剤と還元剤の薬液タンクが、前記処理液供給管に接続されている請求項13に記載の成膜装置。
- 前記処理液戻り管に、前記処理液中の汚染物を除去するイオン交換樹脂塔及び混床樹脂塔が切替可能に接続されている請求項14に記載の成膜装置。
- 前記処理液供給管及び前記処理液戻り管のいずれか一方に、前記処理液中に含まれる固
形分を除去するフィルタを設置している請求項13に記載の成膜装置。 - 前記第2の薬液タンクは、その内部で前記第2の薬剤を生成するために、酸素含有ガス注入装置を接続している請求項15又は16に記載の成膜装置。
- 貴金属元素又は貴金属元素を含む化合物を貯留する他の薬液タンクが前記処理液供給管に接続されている請求項13乃至17のいずれか1項に記載の成膜装置。
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