JP4538022B2 - 原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法及びフェライト皮膜形成装置 - Google Patents
原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法及びフェライト皮膜形成装置 Download PDFInfo
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Description
加熱装置によって60℃〜100℃の範囲内の温度に調節された皮膜形成液を皮膜形成液配管を通して配管系内に供給し、
配管系の、冷却材と接する表面に、皮膜形成液を接触させ、
その表面に、亜鉛を含むフェライト皮膜及びニッケルを含むフェライト皮膜のいずれかの皮膜を形成し、
この皮膜がその表面に形成された後で原子力プラントの運転開始前に、皮膜形成液配管を配管系から取り外すことにある。
(ΔG0=−9.4kJ/mol)
((1)式の出典:M. Haginuma et.al., 1998 JAIF International Conference on Water Chemistry in Nuclear Power Plant, p.122)
上記した考え方によれば、亜鉛の替りにニッケルを用いても同様の効果が得られると考えられる。マグネタイトとニッケルフェライト(NiFe2O4)の炉水温度における安定性を比較するため、マグネタイトとニッケルフェライトに含まれる2価イオンの交換反応についての標準自由エネルギー変化(ΔG0)を調べた。その結果、ニッケルフェライトのΔG0は負であり、マグネタイトよりもニッケルフェライトが安定であることが分かった。すなわち、100℃以下の条件で形成した空隙率0.03未満のマグネタイト皮膜が形成されているところへニッケルが供給されると、(2)式の反応によってマグネタイトに含まれる鉄(II)イオンの一部がニッケル(II)イオンに置き換わり、それによって皮膜の安定性が更に向上する。これによって母材の腐食がさらに抑制される方向に働き、Co−60の付着がマグネタイト皮膜の場合よりも更に抑制されると考えられる。
(ΔG0=−18.66kJ/mol)
((2)式の出典:M. Haginuma et.al., 1998 JAIF International Conference on Water Chemistry in Nuclear Power Plant, p.122)
本発明は、発明者らが得た上記の検討結果に基づいて成されたものである。
Fe3++3OH− → Fe(OH)3 ……(4)
ステップS3によって循環配管35内を循環する水の温度が所定温度に達した後、鉄(II)イオンを含む薬剤(水溶液)を循環配管35内に注入する(ステップS4)。すなわち、弁41を開いて注入ポンプ43を駆動し、鉄をギ酸で溶解して調製して得られた鉄(II)イオン及びギ酸を含む薬剤を、薬液タンク45から循環配管35内を流れる処理液に注入する。続いて、亜鉛(II)イオンを含む薬剤(水溶液)を循環配管35内に注入する(ステップS5)。弁49を開いて注入ポンプ50を駆動し、亜鉛をギ酸で溶解して調製して得られた亜鉛(II)イオン及びギ酸を含む薬剤を、薬液タンク51から循環配管35内を流れる処理液に注入する。酸化剤である過酸化水素を循環配管35内に注入する(ステップS6)。弁42を開いて注入ポンプ44を駆動し、過酸化水素を薬液タンク46から循環配管35内を流れる処理液に注入する。過酸化水素は、皮膜形成対象箇所の金属部材の表面に吸着された鉄(II)イオンをフェライト化させる。最後の薬剤であるpH調整剤を循環配管35内に注入する(ステップS7)。弁38を開いて注入ポンプ39を駆動し、pH調整剤であるヒドラジンを薬液タンク40から循環配管35内を流れる処理液に注入する。鉄(II)イオンを含む薬剤、亜鉛(II)イオンを含む薬剤、過酸化水素及びヒドラジンの注入により、循環配管35内の水と共に、循環配管35内で処理液が生成される。この処理液が循環配管35を通って再循環系配管22に供給される。皮膜形成水溶液と接触する再循環系配管22の内面で亜鉛を含むフェライト皮膜(以下、亜鉛フェライト皮膜という)の生成反応が生じる。ヒドラジンは、処理液のpHを反応開始条件となる5.5乃至9.0に調整するために使用される。制御装置(図示せず)は、pH計79によって計測された処理液のpH計測値に基づいて注入ポンプ39の回転速度を制御し、循環配管22内に注入するヒドラジンの注入速度を調整する。この制御によって、処理液のpHが上記の範囲内に調節される。
N2H4+2H2O2→N2+4H2O− ……(6)
ヒドラジン及びギ酸をイオン交換樹脂塔60で処理することもできるが、イオン交換樹脂の廃棄物が増えてしまうので、これらの物質は分解装置64で分解処理するのが好ましい。なお、触媒を用いた分解処理装置64の替りに紫外線照射装置を用いることも可能である。紫外線照射装置も、酸化剤の存在下でヒドラジン、ギ酸及びシュウ酸を分解することができる。
Claims (9)
- 原子力プラントの運転が停止された後、亜鉛(II)イオン及びニッケル(II)イオンのいずれか、鉄(II)イオン、前記鉄(II)イオンを鉄(III)イオンに酸化する薬剤、及びpH調整剤を含む皮膜形成液を昇圧するポンプ、及び前記皮膜形成液を加熱する加熱装置を有する皮膜形成液配管の両端を、前記原子力プラントの構成部材である配管系に連絡させ、
前記加熱装置によって60℃〜100℃の範囲内の温度に調節された前記皮膜形成液を前記皮膜形成液配管を通して前記配管系内に供給し、
前記配管系の、冷却材と接する表面に、前記皮膜形成液を接触させ、
前記表面に、亜鉛を含むフェライト皮膜及びニッケルを含むフェライト皮膜のいずれかの皮膜を形成し、
この皮膜が前記表面に形成された後で原子力プラントの運転開始前に、前記皮膜形成液配管を前記配管系から取り外すことを特徴とする原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法。 - 前記フェライト皮膜の空隙率が0.03未満である請求項1に記載の原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法。
- 前記皮膜形成液の前記配管系の前記表面への接触により、この表面に前記鉄(II)イオンを吸着させ、吸着された前記鉄(II)イオンの一部を前記亜鉛(II)イオン及び前記ニッケル(II)イオンのいずれかと置換させ、吸着された前記鉄(II)イオンの他の一部を酸化させることによって、前記表面に前記いずれかの皮膜を形成する請求項1に記載の原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法。
- 前記鉄(II)イオンを含む第1の薬剤、前記亜鉛(II)イオン及びニッケル(II)イオンのいずれかを含む第2の薬剤、前記鉄(II)イオンを鉄(III)イオンに酸化する前記薬剤である第3の薬剤、及び前記pH調整剤を前記皮膜形成液配管に注入する請求項1に記載の原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法。
- 前記皮膜形成液のpHが5.5〜9.0の範囲内に調節される請求項1、請求項3及び請求項4のいずれか1項に記載の原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法。
- 前記第2の薬剤が、亜鉛及びニッケルのいずれかを溶解したギ酸水溶液である請求項4に記載の原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法。
- 前記皮膜形成液と接触する前記表面は、前記皮膜形成液との接触前に、化学除染が施されている請求項1、請求項3及び請求項4のいずれか1項に記載の原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法。
- 前記皮膜の形成後、この皮膜の形成に用いた皮膜形成液に含まれる薬剤成分を分解する請求項1、請求項3及び請求項4のいずれか1項に記載の原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法。
- 皮膜形成液を貯留するタンクと、前記タンク内の前記皮膜形成液を吸引する循環ポンプと、前記循環ポンプにより吸引された前記皮膜形成液を原子力プラントにおける皮膜形成対象の配管系に供給する皮膜形成液供給管と、前記皮膜形成液供給管に注入する鉄(II)イオンを含む第1の薬剤を蓄える第1の薬液タンクと、前記皮膜形成液供給管に注入する亜鉛(II)イオン及びニッケル(II)イオンのいずれかを含む第2の薬剤を蓄える第2の薬液タンクと、前記皮膜形成液供給管に注入する、前記鉄(II)イオンを鉄(III)イオンに酸化する第3の薬剤を蓄える第3の薬液タンクと、前記皮膜形成液供給管に注入する
pHを調整する第4の薬剤を蓄える第4の薬液タンクと、前記配管系から戻される前記皮膜形成液を前記タンクに戻す処理液戻り管と、前記皮膜形成液を加熱する加熱手段と、前記加熱手段を制御し、前記皮膜形成液の温度を60℃〜100℃の範囲内に調節する制御装置とを備えている皮膜形成装置。
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