JP3918161B2 - 窒化アルミニウム質粉末の製造方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、窒化アルミニウム質粉末の製造方法に関する。
【0002】
【従来技術】
従来、窒化アルミニウム(以下「AlN」という)の工業的生産方法は、直接窒化法と還元法に大別される。還元法は、アルミナ粉末とカーボン粉末の混合粉末を窒素ガス雰囲気中で加熱して還元窒化する方法である。ところが、還元法では、高価なアルミナを原料として使用する点、還元が吸熱反応で進行する点、脱炭工程を必要とする点等から製造コストが直接窒化法よりも高い。
【0003】
一方、直接窒化法は、金属アルミニウム粉末を窒素雰囲気中で加熱して窒化合成後に粉砕する方法である。直接窒化法によれば、還元法よりも比較的低コストでAlNを製造することが可能である。
【0004】
しかしながら、直接窒化法においても、半導体分野のアルミナの代替材料として使用するには、アルミナに比べてコストが数倍にも高くなる。これは、この製造工程に起因するものである。すなわち、直接窒化法では、金属アルミニウム粉末に所定量の融着防止用AlN粉末を添加した後、800〜1200℃程度の高温で比較的長い時間保持して窒化処理を行っているため、単位時間当たりの生産性及び生産に要するエネルギーコスト面で問題がある。また、融着防止用のAlNの使用量は金属アルミニウム粉末の通常2〜6倍(混合比率Al/AlN=1/2〜1/6)を必要とするため、この比率が最終製品であるAlN粉末の収率(生産性)にも著しい影響を及ぼす。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
従って、本発明は、AlN粉末を比較的効率良く製造する方法を提供することを主な目的とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、従来技術の問題点に鑑み、鋭意研究を重ねた結果、窒化アルミニウムに特定の化合物を一定量含有させることによって上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【0007】
すなわち、本発明は、Al系粉末であって当該粉末中にMg成分を50ppm〜1%含有する粉末を、窒素を含む非酸化性雰囲気中で加熱処理することを特徴とする窒化アルミニウム質粉末の製造方法に係るものである。
【0008】
【発明の実施の形態】
以下、本発明をその実施の形態とともに説明する。
【0009】
本発明におけるAl系粉末は、当該粉末中にMg成分を通常50ppm〜1%(重量)、好ましくは100〜3000ppm含有する。50ppm未満の場合には、マグネシウムの添加効果が不十分になるおそれがある。また、1%を超える場合には、得られる焼結体の熱伝導率が低下するおそれがある。
【0010】
Mg成分を添加する態様としては、Mg成分が上記所定量含有できる限り特に制限されず、アルミニウム−マグネシウム合金粉末及び純マグネシウム粉末の少なくとも1種を含有させることにより実施できる。従って、Al系合金における組み合わせ例としては、▲1▼純アルミニウム粉末及びアルミニウム−マグネシウム合金粉末、▲2▼純アルミニウム粉末、アルミニウム−マグネシウム合金粉末及び純マグネシウム粉末、▲3▼純アルミニウム粉末及び純マグネシウム粉末、▲4▼アルミニウム−マグネシウム合金粉末単独、▲5▼アルミニウム−マグネシウム合金粉末及び純マグネシウム粉末等が挙げられる。この中でも、上記▲1▼の組み合わせが好ましい。
【0011】
これらの各粉末は、公知のものもそのまま使用でき、市販品であっても良い。また、その製造方法も限定されない。例えば、アルミニウム−マグネシウム合金粉末は、通常はアトマイズ法によって製造されるが、その他メルト・スピニング法、回転円盤法、湿式破砕法等によって製造したものであっても良い。なお、アトマイズ法における噴霧媒は、空気が主として用いられるが、粉末中の含有酸素量を低減させる場合は窒素、アルゴン等の不活性ガス(非酸化性ガス)を用いることができる。
【0012】
これら粉末の平均粒径は、最終製品の用途等に応じて適宜変更できるが、通常150μm以下、好ましくは70μm以下とすれば良い。また、これら粉末の形状も特に制限されず、例えば真球状、回転楕円状、涙滴状、扁平状、針状、不定形状等のいずれであっても良い。
【0013】
本発明において、Al系粉末中の含有酸素量は、用いるAl系粉末の種類等に応じて適宜変更すれば良く、通常0.1〜1.0重量%程度、好ましくは0.1〜0.5重量%とすれば良い。0.1重量%未満の場合には、窒化反応の前に粉末が溶融し、Al系粉末どうしの融着が起こる結果、窒素ガスと接触する表面積が著しく低下することがある。そのため、得られた窒化アルミニウム質粉末中に未反応のAl成分が多量に残留するおそれがある。一方、1.0重量%を上回る場合には、最終製品中の酸素量が多量となる結果、その焼結体における熱伝導率を低下させるおそれがある。
【0014】
本発明では、窒化処理における粉末どうしの融着をより確実に防止するために、必要に応じて窒化アルミニウム粉末を添加しても良い。添加量は、一般に多いほど融着を防止する効果が高くなるが、1バッチ当たりで生産できる窒化アルミニウム質粉末の実質的な歩留まりが低下するので、通常はAl系粉末100重量部に対して100重量部以下、好ましくは50重量部以下とする。但し、添加量は、厳密に言えば主としてAl系粉末の蓄熱量により決定されるので、特に少量の生産に対しては窒化アルミニウム粉末の添加を必要としない場合がある。これに対し、大量生産する場合には、窒化反応が発熱反応であるために蓄熱量も大きくなる結果、融着する可能性も高くなるので、上記所定量を加えれば良い。このように、生産量によっても適宜変更することが可能である。用いる窒化アルミニウム粉末の平均粒径は、通常3〜30μm程度、好ましくは3〜10μmとすれば良い。
【0015】
次に、Al系粉末を窒素を含む非酸化性雰囲気下で加熱処理する。窒素を含む雰囲気として窒素ガス雰囲気以外に、アンモニア等の窒素化合物の雰囲気であっても良い。圧力も特に制限されず、常圧〜5kg/cm2程度の範囲で行うこともできる。
【0016】
加熱温度は、窒化反応が起こる限り特に制限されない。特に、本発明では、700℃未満、殊に690℃以下の温度でも実施することができる。なお、温度があまり低すぎると反応に要する時間が長くなるので、それを避ける観点から言えば通常550℃以上、好ましくは650℃以上で加熱することが好ましい。昇温速度も、Al系粉末の組成、加熱温度等により適宜設定すれば良いが、通常60℃/分以下、好ましくは40℃/分以下とする。60℃/分よりも速い場合には、マグネシウムの拡散が不十分な状態でアルミニウムの部分的溶解が開始するので反応後の窒化率が低くなるおそれがある。
【0017】
加熱処理した後、必要に応じて粉砕すれば良い。粉砕方法は、ボールミル等の公知の方法で行えば良く、特に酸化を防ぐ目的で非酸化性雰囲気下で行うことが望ましい。粉砕の程度は、最終製品の用途等によっても異なるが、粉砕後の平均粒径が通常0.5〜30μm程度、好ましくは1〜10μmとすれば良い。
【0018】
【作用】
本発明者の知見によれば、Mg成分は、Alマトリックス内に比較的拡散しやすく、粉末表面の近傍の酸素と容易に結合する。この時、酸素と結合していたアルミニウム原子は活性な状態となり、雰囲気中の窒素原子と結合し、窒化反応が促進される。いったん窒化反応が進行すると、この反応が発熱反応であることから熱的に活性化され、連続的に窒化反応が進行することとなる。
【0019】
【発明の効果】
本発明の製造方法によれば、特に一定量のMg成分を含むAl系粉末を原料としているので、比較的低い反応雰囲気温度で、しかもより短い反応時間で所望の窒化アルミニウム質粉末を得ることができる。また、Al系粉末が溶融する前に窒化反応が開始するので、従来技術よりも融着防止用窒化アルミニウム粉末の添加量を低減化することができる。
【0020】
本発明により反応雰囲気温度の低温化及び窒化反応時間の短縮化、さらには融着防止用窒化アルミニウムの添加量の低減化を図ることができ、その結果として優れた生産効率、収率等を達成でき、より安価な窒化アルミニウム質粉末の提供が可能となる。
【0021】
本発明の製造方法により得られた窒化アルミニウム質粉末は、高い熱伝導率を達成でき、例えばIC基板等の半導体部品材料として有用である。
【0022】
【実施例】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明の特徴とするところをより一層明確にする。なお、本実施例における各物性の測定方法は次の通りである。
【0023】
(1)原料粉末中の含有酸素量
不活性ガス融解−赤外吸収法(「EMGA−2800」堀場製作所(株)製)により測定した。
【0024】
(2)窒化アルミニウム中のMg含有量
ICP発光分光分析法により測定した。
【0025】
(3)窒化率
反応前後の重量変化により算出した。なお、実施例の反応後の主相がAlNであることはX線回折分析法により測定した。
【0026】
(4)焼結体の熱伝導率の測定
焼結助剤としてY2O3を5重量%添加し、φ10m×2〜3mmにプレス成形を行い、450℃で1時間大気脱脂を行い、次いで1850℃で3時間の窒素雰囲気下で常圧焼結することにより焼結体を作製した。得られた焼結体について、レーザー・フラッシュ法(熱定数測定装置「LFTCM−FA8510B」理学電気(株)製)により熱伝導率を測定した。
【0027】
実施例1〜4
Al−5重量%Mg合金を空気アトマイズ法で作製し、篩いにより63μm以下に分級した。得られた合金粉末と純アルミニウム粉末(−63μm、純度99.9%)を表1に示すMg濃度となるように混合した。混合粉末500gを黒鉛るつぼ(容積1リットル)中に入れ、窒素ガス雰囲気中(常圧)で昇温速度30℃/分で900℃まで加熱し、その温度で1時間保持して窒化処理を行った。これらの試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表1に示す。
【0028】
比較例1
Mgを含まない純アルミニウム粉末(−63μm、純度99.9%)のみを用いた以外は、実施例1と同様にして窒化処理を行った。得られた試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表1に示す。
【0029】
比較例2
Mg濃度が1.2%となるように混合粉末を調製したほかは、実施例1と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表1に示す。
【0030】
実施例5
加熱温度を800℃とした以外は、実施例2と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表1に示す。
【0031】
比較例3
Mg濃度を0%とした以外は、実施例5と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表1に示す。
実施例6
Al−5重量%Mg合金を空気アトマイズ法で作製し、篩いにより63μm以下に分級した。得られた合金粉末と純アルミニウム粉末(−63μm、純度99.9%)をMg濃度250ppmとなるように混合し、さらに融着防止用AlN粉末(平均粒径5μm)を上記混合粉末中10重量%となるように混合した。
【0032】
加熱温度650℃とした以外は、実施例2と同様にして窒化処理を行い、試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表1に示す。
【0033】
比較例4
Mgを含まない純アルミニウム粉末(−63μm、純度99.9%)のみを用いた以外は、実施例6と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表1に示す。
【0034】
実施例7
原料粉末として純アルミニウム粉末(−63μm、純度99.9%)及び純マグネシウム粉末(−150μm)を用いた以外は、実施例2と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表1に示す。
【0035】
実施例8
Al−250ppmMg合金粉末をのみ用いた以外は、実施例2と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表1に示す。
【0036】
比較例5
純アルミニウム粉末としてアルゴンガスアトマイズで調製した粉末を用いることにより含有酸素量を0.07重量%とした以外は、実施例2と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表1に示す。
【0037】
比較例6
純アルミニウム粉末として風力分級して得られた微粉末を用いることにより含有酸素量を1.1重量%とした以外は、実施例2と同様にして試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表1に示す。
【0038】
【表1】
【0039】
表1の結果より、本発明の製造方法により得られた窒化アルミニウム質粉末は、高い窒化率が達成でき、また熱伝導率も良好であることがわかる。
Claims (4)
- 平均粒径150μm以下のAl系粉末であって、Al系粉末中における含有酸素量が0.1〜1.0重量%であり、当該粉末中にMg成分を50ppm〜1%含有する粉末を、窒素を含む非酸化性雰囲気中で加熱処理することを特徴とする窒化アルミニウム質粉末の製造方法。
- Al系粉末の平均粒径が70μm以下である請求項1に記載の製造方法。
- Al系粉末が、アルミニウム−マグネシウム合金粉末及び純マグネシウム粉末の少なくとも1種を含有する請求項1記載の製造方法。
- Al系粉末に、さらに窒化アルミニウム粉末を含有する請求項1乃至3のいずれかに記載の製造方法。
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