JP3507538B2 - 排ガス用浄化触媒および浄化方法 - Google Patents
排ガス用浄化触媒および浄化方法Info
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- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
び浄化方法に関し、さらに詳しくは排ガス中の窒素酸化
物(NOx)、一酸化炭素(CO)およびアンモニア
(NH3 )の浄化に好適な排ガス用浄化触媒および浄化
方法に関する。
素酸化物(NOx)は、光化学スモッグや酸性雨の原因
物質であるため、NOxを除去する方法として、触媒を
用いて排ガス中に添加したアンモニア(NH3 )で選択
的に還元する接触還元法が広く採用されている。上記触
媒としては、酸化チタンをベースにした各種の脱硝触
媒、例えば、触媒成分をハニカム状や球状に成形した触
媒、セラミックスハニカムや金属基板上に触媒成分をコ
ーティングして触媒使用量を低減した触媒等が実用化さ
れている(特開昭50−128681号公報、特開昭5
3−28148号公報、特開平2−83086号公
報)。
なく、同時に排ガス中のCOの除去や還元剤として注入
したNH3 の未反応NH3 流出量の低減が求められてお
り、これらの成分を同時に浄化する触媒や浄化方法等の
開発が進められている。例えば特開平5−329334
号公報には、NOxとCOを除去し、かつ未反応アンモ
ニアの流出量の低減を図ることができる触媒、具体的に
は白金を担持したシリカまたはモルデナイトと酸化チタ
ン系脱硝触媒成分とを組合わせた触媒が開示されてい
る。
は、NOxとNH3 の除去反応が下記式(1)および
(2)式の反応により行われ、触媒表面層でNH3 が白
金触媒と接触して酸化されてNOを生成するため、この
生成したNOが残留NH3 と反応する確率が少なくな
り、結果的に排ガス中のNO濃度が低くならず、脱硝性
能が悪くなるという問題があった。 NO+NH3 +3/4 O2 → N2 +3/2 H2 O (1) NH3 +5/4 O2 → NO+3/2 H2 O (2)
してのNH3 の存在下で触媒中の酸化チタン系脱硝触媒
成分により(1)式の反応でN2 とH2 Oとなる。一
方、(1)式の反応に使用されなかった未反応のNH3
は、触媒内の白金触媒の存在下で(2)式によりNOに
酸化される。生成したNOは、白金触媒粒子に隣接する
脱硝触媒粒子および残存するNH3 と接触して(1)式
の反応によりN2 とH2 Oとなり、その結果、未反応N
H3 の系外への流出量が低減されることとなる。しか
し、白金触媒と脱硝触媒成分を混合したものを成形また
は基板上にコーティングした上記従来の触媒では、該触
媒表面において、NH3 が触媒表面上の白金触媒と接触
してNOを生成するため、このNOが残留するNH3 と
接触して上記(1)の反応をする機会が少なくなり、脱
硝率が低下すると考えられる。
を解決し、少ない触媒使用量で、NOxとCOの除去お
よび未反応NH3 の流出量の低減を効率よく行うことが
できる排ガス用浄化触媒および浄化方法を提供すること
にある。
明は以下のとおりである。 (1)金属基板上に、該金属基板側から白金成分層と脱
硝触媒成分層を順次担持させたことを特徴とする窒素酸
化物、一酸化炭素およびアンモニアを含有する排ガス用
浄化触媒。 (2)(1)記載の脱硝触媒成分が、酸化チタンと酸化
モリブデンと酸化バナジウムの混合物、酸化チタンと酸
化タングステンと酸化バナジウムの混合物または酸化チ
タンと酸化バナジウムの混合物であることを特徴とする
窒素酸化物、一酸化炭素およびアンモニアを含有する排
ガス用浄化触媒。 (3)窒素酸化物、一酸化炭素およびアンモニアを含有
する排ガスを触媒の存在下に浄化する排ガス浄化方法で
あって、該触媒として、(1)または(2)に記載の浄
化触媒を用いることを特徴とする排ガス浄化方法。
を示す断面模式図である。図において、排ガス浄化用触
媒1は、金属基板2上に白金粒子層3と脱硝触媒粒子層
4を順に有する。排ガス中のNOxは、まず、触媒表面
の脱硝触媒粒子層4と接触し、NH3 と反応してN2 と
H2 Oとなる。この脱硝触媒粒子層4には白金粒子が存
在しないため、NH3 が酸化されてNOになることはな
い。NOxと反応しなかった未反応のNH3 は、脱硝触
媒粒子層4の内部に拡散し、白金粒子層3と接触してN
Oに酸化される。発生したNOは、白金粒子に隣接する
脱硝触媒粒子と接触して残存するNH3 と反応し、N2
とH2 Oとなる。一方、排ガス中のCOは、触媒内を容
易に拡散する性質があるため、速やかに白金酸化触媒成
分3と接触してCO2 に酸化される。
は、従来の触媒のように白金粒子が触媒表面に出ておら
ず、触媒表面層でNH3 がNOに酸化されることがない
ため、NOがそのまま系外に排出されることはなく高い
脱硝率を得ることができ、しかも排ガス中のCOをも容
易に酸化でき、かつ未反応NH3 の流出量も大幅に低減
することができる。また本発明の排ガス浄化用触媒は、
金属基板上に各触媒成分をそれぞれ薄くコーティングす
ることにより得られるため、触媒使用量の低減が図れ
る。例えば、エキスパンドメタルにコーティングした場
合、従来のエキスパンドメタルの目開きを触媒で充填し
た形状の板状触媒と較べ、触媒使用量が1/10以下に
でき、経済的に優れたものとなる。
制限はなく、ステンレス鋼、軟鋼等いずれでも使用する
ことができ、またその形状も平板、網状、エキスパンド
メタル等いずれでも使用可能である。該金属表面をアル
ミニウム等で金属溶射処理して粗面を形成させた金属基
板は、金属表面と触媒との接触が強化され、また触媒表
面積が増加し、活性が向上するため好ましい。本発明に
おける白金成分層は、例えば白金の塩化物、硝酸塩等の
可溶性塩類またはアミン錯体の形で溶解した水溶液中に
金属基板を浸漬し、またはこの水溶液を金属基板に塗布
し、該金属表面に白金をイオン交換させて担持し、乾燥
することにより得られる。
分の活性、分散性および剥離強度等の点から、酸化チタ
ンと酸化モリブデンと酸化バナジウムの混合物、酸化チ
タンと酸化タングステンと酸化バナジウムの混合物また
は酸化チタンと酸化バナジウムの混合物が用いられる。
脱硝触媒成分層は、例えば、上記酸化物の混合粉末を水
に懸濁させてスラリー化し、上記白金成分層を有する金
属基板上に塗布して数十μmの厚さに担持させ、その
後、公知の方法で乾燥、焼成することにより得られる。
る。 実施例1 厚さ0.2mmのSUS304製エキスパンドメタル1m
2 を、濃度20mg/lの塩化白金酸水溶液中に浸漬し、
エキスパンドメタル表面に白金をイオン交換させて担持
した。この基板を水洗後乾燥させて触媒基板とした。酸
化チタン30重量%を含むメタチタン酸50kgに、モリ
ブデン酸アンモニウム3.81kgおよびメタバナジン酸
アンモニウム1.04kgを加え、ニーダで加熱混練し、
水分35重量%のペーストを得た。このペーストを押出
造粒機で造粒後、乾燥し、550℃で2時間焼成した。
得られた顆粒をハンマーハルで100メッシュパス90
%以上に粉砕した。この粉末5.4kgに水4.6kgを加
えて懸濁させて脱硝触媒のスラリを得た。このスラリ
に、前記白金を担持した基板を浸漬し、余剰のスラリを
除去した後、乾燥し、500℃で2時間焼成して担持量
が150g/m2 の触媒を得た。
タルに塗布し、乾燥後、500℃で2時間焼成してエキ
スパンドメタルに白金を担持させた以外は、実施例1と
同様の方法で触媒を調製した。 実施例3 実施例2において、塩化白金酸水溶液の代わりにジニト
ロジアンミン白金水溶液を使用した以外は、実施例2と
同様の方法で触媒を調製した。 実施例4 実施例2において、SUS304製エキスパンドメタル
の代わりにアルミニウム溶射を50g/m2 施したSU
S304製エキスパンドメタルを使用した以外は、実施
例2と同様の方法で触媒を調製した。
解させた塩化白金酸水溶液を加えて加熱しながら攪拌
し、塩化白金酸を担持したシリカ粉末を得た。この塩化
白金酸担持シリカ粉末を乾燥後、500℃で2時間焼成
して白金を0.05%担持したシリカとした。この白金
を0.05%担持したシリカ粉末と、実施例1で使用し
たチタン、モリブデンおよびバナジウムの酸化物からな
る脱硝触媒の粉末を、重量比で2:98の割合で混合
し、これに水を添加し、攪拌懸濁して触媒のスラリを得
た。このスラリ中に厚さ0.2mmのSUS304製エキ
スパンドメタルを触媒基板を浸漬し、実施例1と同様に
乾燥、焼成して触媒の担持量が150g/m2 の触媒を
得た。
得られたそれぞれの触媒を用いて排ガス処理を行い、N
Oの除去率、COの除去率およびNH3 の流出量を調べ
た。使用した排ガス成分および処理条件を表1に示し、
得られた結果を表2に示した。
その上に脱硝触媒を薄層にコーティングした構造の触媒
(実施例1〜4)では、白金を担持したシリカと脱硝触
媒成分とを混合した触媒をコーティングしたもの(比較
例1)と同等のNH3 分解率を示し、かつ脱硝率は、単
に白金を担持したシリカと脱硝触媒成分を混合してコー
ティングした触媒に較べて格段に高い性能を示すことが
わかる。
法によれば、触媒表層部でのNH3 のNOへの酸化反応
が起きないため、また未反応NH3 が基板表面上の白金
粒子によりNOに酸化された後、該NOが隣接する脱硝
触媒上で残留NH3 と反応してN2 とH2 Oとされるた
め、脱硝性能の低下を招くことなく、しかも未反応NH
3 の流出量を低減することができる。また排ガス中のC
Oも触媒中の白金成分によりCO2 に酸化されて除去さ
れる。従って、本発明の触媒を用いた脱硝装置は、低コ
ストで流出NH3 を抑え、しかも高脱硝率とCOの除去
を達成することができる。また触媒使用量を少なくする
ことができるため、経済性に優れる。
式図。
層、4…脱硝触媒粒子層。
Claims (3)
- 【請求項1】 金属基板上に、該金属基板側から白金成
分層と脱硝触媒成分層を順次担持させたことを特徴とす
る窒素酸化物、一酸化炭素およびアンモニアを含有する
排ガス用浄化触媒。 - 【請求項2】 請求項1記載の脱硝触媒成分が、酸化チ
タンと酸化モリブデンと酸化バナジウムの混合物、酸化
チタンと酸化タングステンと酸化バナジウムの混合物ま
たは酸化チタンと酸化バナジウムの混合物であることを
特徴とする窒素酸化物、一酸化炭素およびアンモニアを
含有する排ガス用浄化触媒。 - 【請求項3】 窒素酸化物、一酸化炭素およびアンモニ
アを含有する排ガスを触媒の存在下に浄化する排ガス浄
化方法であって、該触媒として、請求項1または請求項
2に記載の浄化触媒を用いることを特徴とする排ガス浄
化方法。
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