JP3424271B2 - 水性エマルジョンの製造方法及び感圧接着剤 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、水性エマルジョンの製
造方法及び感圧接着剤に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】接着力、保持力及び粘着力が高いこと
は、感圧接着剤に求められる最重要な特性のひとつであ
る。感圧接着剤として好適なエマルジョンとしてエチレ
ン−ビニルエステル−（メタ）アクリル酸エステル系共
重合体系エマルジョンが提案されている（たとえば、特
開昭５３−７３２３５号、特開昭５４−６１２８４号、
特開昭５５−１４２０１３号公報参照。）。特にエチレ
ン−ビニルエステル−（メタ）アクリル酸エステル系共
重合体系エマルジョンはポリオレフィン基材への接着性
に優れている。しかし、感圧接着剤として更に広範囲に
応用するためには従来の方法で製造したエチレン−ビニ
ルエステル−（メタ）アクリル酸エステル系共重合体系
エマルジョンは単独で用いた時の特に高温時の保持力
（耐熱クリープ）や低温接着性の点で問題になってい
た。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】かかる現状に鑑み、本
発明が解決しようとする課題は、接着力、保持力及び粘
着力がともに高い感圧接着剤を得るのに最適な水性エマ
ルジョンの製造方法であって、特に単独でも使用できる
優れた粘着特性を有するカルボキシル基、アミド基又は
Ｎ−メチロール基などの官能基を有する共重合可能なオ
レフィン性不飽和モノマーを共重合したエチレン−ビニ
ルエステル−（メタ）アクリル酸エステル系共重合体系
エマルジョンの製造方法で、工業的実施上極めて有利な
製造方法、及び該製造方法によって得られる水性エマル
ジョンを主成分とする感圧接着剤を提供する点に存す
る。

【０００４】

【課題を解決するための手段】すなわち、本発明のうち
一の発明は、下記（Ａ）５〜３０重量％、（Ｂ）２０〜
８５重量％、（Ｃ）１０〜７５重量％、及び重合に供せ
られる（Ｂ）及び（Ｃ）の合計量１００重量部あたり
０．３〜８重量部の下記（Ｄ）を含有する共重合体を含
む水性エマルジョンの製造方法であって、仕込むべき全
量の１０〜５０％の（Ｂ）及び（Ｃ）を重合系に仕込ん
だ時点において（Ｄ）の仕込みを開始し、仕込むべき全
量の（Ｂ）及び（Ｃ）を仕込んだ時点における（Ｄ）の
仕込み量が（Ｄ）の仕込むべき全量の５０〜９０％であ
り、その後（Ｄ）の残量を仕込み、重合を完結させる水
性エマルジョンの製造方法に係るものである。 （Ａ）エチレン （Ｂ）下記（式１）で表されるα，β−不飽和カルボン
酸エステル （Ｃ）下記（式２）で表されるビニルエステル （Ｄ）カルボキシル基、アミド基、Ｎ−メチロール基、
エポキシ基又はヒドロキシ基を有する共重合可能なオレ
フィン性不飽和モノマー

【０００５】

【化１】

【０００６】（Ｒ₁ は水素又はメチル基を表し、Ｒ₂ は
炭素数１〜１８のアルキル基を表わし、Ｒ₃ 〜Ｒ₅ は、
それぞれ独立に、水素又はアルキル基を表わす。ただ
し、Ｒ₃〜Ｒ₅ の炭素数の合計は１８以下である。）

【０００７】また、本発明のうち他の発明は、上記の水
性エマルジョンを主成分とする感圧接着剤に係るもので
ある。

【０００８】以下、詳細に説明する。本発明の共重合体
には、エチレンが含有される。共重合体中のエチレンの
含有量は、５〜３０重量％である。該含有量が過少な場
合は（常態）接着力、特に非極性ポリマー被着体に対す
る接着力及び曲面接着力に劣り、一方該含有量が過多な
場合は粘着力及び保持力に劣る。

【０００９】本発明の共重合体に含有される前記（式
１）で表される（Ｂ）α，β−不飽和カルボン酸エステ
ルとしては、たとえばアクリル酸メチル、アクリル酸エ
チル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、アクリ
ル酸アミル、アクリル酸ヘキシル、アクリル酸ヘプチ
ル、アクリル酸オクチル、アクリル酸２−エチルヘキシ
ル、アクリル酸デシル、アクリル酸ラウリル、アクリル
酸ステアリル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチ
ル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ブチル、メタ
クリル酸アミル、メタクリル酸ヘキシル、メタクリル酸
２−エチルヘキシル、メタクリル酸ドデシル、メタクリ
ル酸ラウリル、メタクリル酸ステアリルなどをあげるこ
とができる。特に、（式１）のＲ₂ の炭素数が４〜１２
のものが好ましい。また、（Ｂ）としては、（式１）で
表わされるα、β−不飽和カルボン酸エステルの一種を
単独で用いてもよく、又は二種以上を混合して用いても
よい。

【００１０】共重合体中の（Ｂ）の含有量は、２０〜８
５重量％、好ましくは２５〜７０重量％である。該含有
量が過少な場合は粘着力に劣り、一方該含有量が過多な
場合は非極性ポリマー被着体に対する接着力に劣る。な
お、α，β−不飽和カルボン酸ジエステルを、感圧接着
剤としての本来の性能を損なうことなく接着力を向上さ
せるために併用することができ、該α，β−不飽和カル
ボン酸ジエステルの好ましいものとして、マレイン酸ジ
エステル及びフマル酸ジエステルをあげることができ
る。

【００１１】本発明の共重合体に含有される前記（式
２）で表される（Ｃ）ビニルエステルとしては、たとえ
ば酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、ピバ
リン酸ビニル、ラウリン酸ビニル、バーサチック酸ビニ
ルなどをあげることができ、好ましくは酢酸ビニル及び
酢酸ビニルと高級脂肪酸ビニルの併用である。なお、
（Ｃ）としては、（式２）で表わされるビニルエステル
の一種を単独で用いてもよく、又は二種以上を混合して
用いてもよい。

【００１２】共重合体中の（Ｃ）の含有量は、１０〜７
５重量％、好ましくは２０〜６５重量％である。該含有
量が過少な場合は（常態）接着力及び保持力に劣り、一
方該含有量が過多な場合は粘着力に劣る。

【００１３】本発明の共重合体に含有される（Ｄ）カル
ボキシル基、アミド基、Ｎ−メチロール基、エポキシ基
又はヒドロキシ基を有する共重合可能なオレフィン性不
飽和モノマーとしては、たとえばアクリル酸、メタクリ
ル酸、クロトン酸、イタコン酸（半エステルを含む）、
マレイン酸（半エステルを含む）などのカルボキシル基
含有モノマー及びその無水物；Ｎ−メチロールアクリル
アミド、Ｎ−ブトキシメチルアクリルアミドなどのＮ−
メチロール誘導体モノマー；２−ヒドロキシエチル（メ
タ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）ア
クリレート、多価アルコールのモノ（メタ）アクリレー
トや多価アルコールのモノアリルエーテルなどのヒドロ
キシ基含有モノマー；ジメチルアミノエチルメタクリレ
ート、ジメチルアミノプロピルアクリルアミドなどのア
ミノ基含有モノマー；グリシジル（メタ）アクリレート
などのエポキシ基含有モノマー；アクリルアミド、メタ
アクリルアミド、マレインアミドなどのアミド基含有モ
ノマーなどをあげることができる。

【００１４】共重合体中の（Ｄ）の含有量は、重合に供
せられる（Ｂ）及び（Ｃ）の合計量１００重量部あたり
０．３〜８重量部、好ましくは０．５〜６重量部であ
る。該含有量が過少な場合は保持力及び低温接着力に劣
り、一方、該含有量が過多な場合は重合中にゲル化を生
じる。

【００１５】本発明の共重合体は、上記の（Ａ）〜
（Ｄ）に加えて、（Ｅ）重合性二重結合を二個以上有す
る共重合可能な架橋性モノマーを含有してもよい。該モ
ノマーとしては、たとえばジアリルフタレート、トリア
リルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、エチ
レングリコールジアクリレート、アリルメタクリレー
ト、アジピン酸ジアクリレート、トリメチロールプロパ
ンジメタクリレートなどをあげることができる。共重合
体中の（Ｅ）の含有量は通常５重量％以下、好ましくは
３重量％以下である。かかる範囲で（Ｅ）を用いること
により、感圧接着剤としての本来の性質を損なうことな
くエマルジョンの架橋性を改良することができる。

【００１６】本発明の製造方法においては、各重合成分
の重合系への仕込み方法が特に重要である。すなわち、
仕込むべき全量の１０〜５０％、好ましくは１０〜４５
％の（Ｂ）及び（Ｃ）を重合系に仕込んだ時点において
（Ｄ）の仕込みを開始し、仕込むべき全量の（Ｂ）及び
（Ｃ）を仕込んだ時点における（Ｄ）の仕込み量が
（Ｄ）の仕込むべき全量の５０〜９０％、好ましくは６
０〜８５％であり、その後（Ｄ）の残量を仕込み、重合
を完結させる必要がある。（Ｄ）の仕込み開始時点にお
ける（Ｂ）及び（Ｃ）を仕込み率（仕込むべき（Ｂ）及
び（Ｃ）の全量に対する実際に仕込んだ（Ｂ）及び
（Ｃ）の割合）が過小な場合は接着力、保持力に劣り、
一方該仕込み率が過大な場合は保持力に劣る結果とな
る。また、全量の（Ｂ）及び（Ｃ）を仕込んだ時点にお
ける（Ｄ）の仕込み率（仕込むべき（Ｄ）の全量に対す
る実際に仕込んだ（Ｄ）の割合）が過小な場合は保持力
に劣り、一方該仕込み率が過大な場合は接着力が低下す
る結果となる。

【００１７】本発明の水性エマルジョンの製造方法の特
徴については、前記のとおりであるが、その他の条件の
具体例をあげると以下のとおりである。重合は乳化重合
により行われ、乳化重合において通常使用されるラジカ
ル重合開始剤、ｐＨ調整剤、重合連鎖移動剤などを用い
ることができる。重合圧力は５〜２００ｋｇ／ｃｍ²の
エチレン加圧下であり、重合温度としては、通常３０〜
７０℃の範囲が適当である。なお、ラジカル重合開始剤
は、通常の乳化重合に用いられる水溶性ラジカル開始
剤、たとえば過酸化水素、過硫酸カリウム、過硫酸ナト
リウム、過硫酸アンモニウム、ｔｅｒｔ−ブチルヒドロ
ペルオキシドなどを単独で、又はＬ−、Ｄ−アスコルビ
ン酸、亜硫酸塩、ロンガリット、硫酸第１鉄のような還
元剤と組み合せたレドックス系として用いられる。ｐＨ
調整剤としては、塩酸、リン酸、酢酸、コハク酸、炭酸
などの酸及びその塩；アルカリ金属水酸化物、アンモニ
ア水、アミンなどの塩基が使用される。連鎖移動剤とし
ては、メルカプタン類などを使用することができる。

【００１８】本発明の製造方法においては、重合時の乳
化安定剤として、ノニオン系界面活性剤及びアニオン系
界面活性剤を用いることができる。ノニオン系界面活性
剤としては、たとえばポリオキシエチレンアルキルエー
テル、ポリオキシエチレンアルキルフェノールエーテ
ル、ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロッ
クコポリマー、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポ
リオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステルなどをあげ
ることができる。アニオン系界面活性剤としては、たと
えばアルキル硫酸エステル塩、アルキルベンゼンスルフ
ォン酸塩、アルキルスルホコハク酸塩、アルキルジフェ
ニルエーテルジスルフォン酸塩、ポリオキシエチレンア
ルキル硫酸塩、ポリオキシエチレンアルキルリン酸エス
テルなどをあげることができる。

【００１９】本発明においては、上記のノニオン系界面
活性剤及びアニオン系界面活性剤に加えて、保護コロイ
ドを用いてもよい。保護コロイドとしては、たとえば、
部分ケン化ポリビニルアルコール、完全ケン化ポリビニ
ルアルコール、スルホン酸変性ポリビニルアルコール、
カルボキシル変性ポリビニルアルコール、シラノール基
変性ポリビニルアルコールなどのポリビニルアルコール
類；ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、
カルボキシメチルセルロースなどのセルロース誘導体を
あげることができる。

【００２０】また、重合安定剤としてスルホン酸基を有
する共重合可能なオレフィン性不飽和モノマーを用いる
ことができ、ビニルスルホン酸ソーダ、メタリルスルホ
ン酸ソーダ、２−アクリルアミド−２−メチルプロパン
スルホン酸ソーダなどをあげることができる。

【００２１】本発明の感圧接着剤は、上記の製造方法に
より得られた水性エマルジョンを主成分として含有する
ものであり、その含有量は通常３０〜７０重量％（固形
分基準）、好ましくは４０〜６５重量％である。又、ア
クリル酸エステル系エマルジョンをブレンドして使用す
ることも可能である。なお、水性エマルジョンを感圧接
着剤として使用する段階において、本来の特性を損なわ
ない限り、消泡剤、粘度調整剤、充填剤などを加えても
よい。

【００２２】本発明の感圧接着剤は、接着力、保持力及
び粘着力に優れ、粘着テープ、粘着シート、粘着ラベル
などに広く適用できる。これらの製品は、プラスチック
フィルム、紙、金属箔などの基質材料に通常の公知の装
置と方法を用いて本発明のエマルジョンを塗布すること
によってバランスのとれた良好な感圧接着特性を有する
製品が得られる。特にポリオレフィンのような非極性被
着体に対しても接着力、粘着力、保持力に優れている。
また、保持力に優れているので長期に保存した場合、粘
着剤がハミ出してくるという欠点もない。

【００２３】

【実施例】次に、本発明を実施例により説明するが、こ
れに限定されるものではない。 実施例１ 錨型攪拌機を備えた耐圧オートクレーブに、イオン交換
水１３００重量部、乳化安定剤５４．４重量部、酢酸１
重量部、酢酸ナトリウム５重量部、ロンガリット１０重
量部からなる水溶液を仕込み、攪拌下で窒素、ついでエ
チレンにより系内を置換した。次に、系内温度を５０℃
に昇温し、（Ｃ）成分としての酢酸ビニル６８０重量
部、（Ｂ）成分としてのアクリル酸２−エチルヘキシル
４０８重量部からなる混合モノマー溶液及び６．２５重
量％の過硫酸アンモニウム水溶液４５０重量部を、同時
に４時間にわたって一定速度で仕込んだ。この間、反応
温度を５０℃に調節し、重合中常時エチレン圧を６０ｋ
ｇ／ｃｍ² に保ち、混合モノマーの添加開始から１時間
４８分後（仕込むべき混合モノマーの全量の４５％を仕
込んだ時点）に（Ｄ）成分としての０．５重量％のＮ−
メチロールアクリルアミド７０重量部の添加を開始し、
混合モノマーの全量を仕込んだ時点（４時間後）で仕込
み量が全量の８５％になるように仕込んだ。その後、残
量を仕込んだ後、更に５０℃で１時間熟成を行った。か
くして得られた水性エマルジョンは固形分で４５重量％
であった。該エマルジョンを、厚さ１１０μの離型紙
に、粘着剤塗布厚が２５μｍ（乾燥後）になるように自
動塗工装置を用いて均一に塗布した後、８０℃の温風で
５分間乾燥し、更に５５ｇ／ｍ² の粘着シート用上質紙
に転写して感圧接着シートを得た。得られた感圧接着シ
ートについて、下記の方法により評価を行った。結果を
表２に示した。

【００２４】（１）接着力（常態接着力） ＪＩＳ Ｒ−６２５３による２８０番の耐水研磨紙でよ
く磨いたステンレス板（ＳＵＳ３０４）、ポリエチレン
（ＰＥ）板及びポリプロピレン（ＰＰｒ）板に、ＪＩＳ
Ｚ−２３８の方法に従って自動圧着装置で圧着した試
料を２３℃、６５％ＲＨ（相対湿度）の条件下で１８０
°角の方向に３００ｍｍ／分の速度で剥離したときの強
度（単位ｇ／２５ｍｍ）を、テンシロン引張試験機によ
って測定し、それぞれの被着体に対する（常態）接着力
とした。

【００２５】（２）粘着力（タック試験） Ｊ．ＤＯＷ法（Ｐｒｏｃ．Ｉｎｓｔ．Ｒｕｂｂｅｒ Ｉ
ｎｄ．１１０５（１９５４））に準じ、２３℃、６５％
ＲＨの条件下で傾斜角３０度のステンレス板上の斜面に
長さ１０ｃｍの粘着シートを貼りつけ、斜面の上方１０
ｃｍの位置より直径１／３２インチから１インチまでの
３２種類の大きさのステンレス製のボールを初速度０で
転がし、粘着シート上で停止する最大径の球の大きさ
（ボールＮｏ．）である。Ｎｏ．が大きい程、粘着力に
優れる。

【００２６】（３）保持力（凝集力） ＪＩＳ Ｒ−６２５３による２８０番の耐水研磨紙でよ
く磨いたステンレス板（ＳＵＳ ３０４）に、試験片の
粘着面積が２５×２５ｍｍになるように貼りつけ、２ｋ
ｇのゴムローラで圧着を１往復して行い、圧着したもの
を４０℃の雰囲気下で１ｋｇの静荷重を試料にかけ、荷
重が落下した時の時間で示した。該時間が長い程、凝集
力に優れる。

【００２７】（４）低温接着力 得られた感圧接着シートを−３０℃の条件下で（１）に
示したＰＥ板にＪＩＳＺ−２３８の方法に従って圧着
し、−３０℃の条件下で（１）に示した測定法で得られ
た強度を低温接着力とした。

【００２８】（５）曲面接着力 直径１ｃｍのポリエチレン製丸棒に、１．０ｃｍ×２．
５ｃｍの試験片を貼合し、１０５℃×８Ｈｒ、０℃×１
６Ｈｒの条件下で放置し、これを２サイクル行った後、
下記の基準により評価した。 外観異常なしの場合 ○ 先端部が浮き状態の場合 △ 完全に剥がれている場合 ×

【００２９】実施例２〜６及び比較例１〜６ 表１及び３の条件としたこと以外は実施例１と同様に行
った。結果を表２及び４に示した。

【００３０】結果から次のことがわかる。本発明の条件
を満足するすべての実施例においては、すべての評価項
目において満足すべき結果を示している。一方、本発明
の規定を欠く各比較例は、次のとおり不満足な結果を示
している。（Ｄ）成分を用いなかった比較例１は保持力
及び低温接着力に劣る。（Ｄ）成分が過多な比較例２は
重合中にゲル化を生じた。（Ｂ）成分を用いなかった比
較例３は粘着力及び低温接着力に劣る。（Ｄ）の仕込み
開始時点が不適当であった比較例４、（Ｂ）及び（Ｃ）
の仕込み完了時点が不適当であった比較例５、及びその
いずれの時点も不適当であった比較例６は保持力に劣
る。

【００３１】

【表１】 −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−− 実 施 例 1 2 3 4 5 6 共重合体組成 *1 (A) 20 20 8 15 10 10 (B) 30 40 65 45 63 63 (C) 50 40 25 35 27 27 (D) 種類 N-MAM AM 2HEA GMA N-MAM N-MAM 量 0.5 2.0 5.0 1.0 1.0 3.0 仕込み方法 *2 (D) 開始時点 45 45 10 30 15 15 (B)+(C) 完了時点 85 85 80 70 65 85 評価 接着力 g/25cm PE 1300 1180 960 1060 1030 1000 PPr 1520 1570 1010 1270 1140 1030 SUS 1670 1530 1190 1590 1250 1200 粘着力 ボールNo. 15 13 18 16 18 19 保持力 min 870 1160 ＞ 810 ＞1440 960 ＞1440 低温接着力 g/25cm 40 20 40 30 50 40 曲面接着力 ○ ○ ○ ○ ○ ○ −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−

【００３２】

【表２】 −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−− 比 較 例 1 2 3 4 5 6 共重合体組成 *1 (A) 20 20 30 10 10 10 (B) 40 40 10 63 63 63 (C) 40 40 60 27 27 27 (D) 種類 - N-MAM AM N-MAM N-MAM N-MAM 量 0 15.0 1.0 1.0 1.0 1.0 仕込み方法 *2 (D) 開始時点 - 15 15 0 30 0 (B)+(C) 完了時点 - 80 80 85 100 100 評価 接着力 g/25cm PE 830 重 800 910 1020 860 PPr 860 合 840 950 1420 930 SUS 970 時 900 940 1320 1410 粘着力 ボールNo. 10 ゲ 4 19 17 17 保持力 min 70 ル ＞ 610 200 310 160 低温接着力 g/25cm 0 化 0 100 30 80 曲面接着力 ○ ○ ○ ○ ○ −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−

【００３３】＊１ 共重合体組成 表中の数字 （Ａ）〜（Ｃ）：共重合体中における重量％ （Ｄ）：重合に供せられた（Ｂ）及び（Ｃ）の合計量１
００重量部あたりの重量部 記号の意味 （Ａ）：エチレン （Ｂ）：アクリル酸−２−エチルヘキシル （Ｃ）：酢酸ビニル （Ｄ）： Ｎ−ＭＡＭ；Ｎ−メチロールアクリルアミド ＡＭ；アクリルアミド ２ＨＥＡ；２−ヒドロキシエチルアクリレート ＧＭＡ；グリシジルメタアクリレート

【００３４】＊２ 仕込み方法 （Ｄ）開始時点：（Ｄ）の仕込みを開始した時点におけ
る（Ｂ）及び（Ｃ）の仕込み率（仕込むべき（Ｂ）及び
（Ｃ）の全量に対する実際に仕込んだ（Ｂ）及び（Ｃ）
の割合） （Ｂ）＋（Ｃ）完了時点：仕込むべき全量の（Ｂ）及び
（Ｃ）を仕込んだ時点における（Ｄ）の仕込み率（仕込
むべき（Ｄ）の全量に対する実際に仕込んだ（Ｄ）の割
合）

【００３５】

【発明の効果】以上説明したとおり、本発明により、接
着力、保持力及び粘着力が高い感圧接着剤を得るのに最
適な水性エマルジョンの製造方法であって、工業的実施
上極めて有利な製造方法、及び該製造方法によって得ら
れる水性エマルジョンを主成分とする感圧接着剤を提供
することができた。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08F 2/00 - 2/60 C08F 220/18,218/02 C09J 133/06

Claims (2)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 下記（Ａ）５〜３０重量％、（Ｂ）２０
   〜８５重量％、（Ｃ）１０〜７５重量％、及び重合に供
   せられる（Ｂ）及び（Ｃ）の合計量１００重量部あたり
   ０．３〜８重量部の下記（Ｄ）を含有する共重合体を含
   む水性エマルジョンの製造方法であって、仕込むべき全
   量の１０〜５０％の（Ｂ）及び（Ｃ）を重合系に仕込ん
   だ時点において（Ｄ）の仕込みを開始し、仕込むべき全
   量の（Ｂ）及び（Ｃ）を仕込んだ時点における（Ｄ）の
   仕込み量が（Ｄ）の仕込むべき全量の５０〜９０％であ
   り、その後（Ｄ）の残量を仕込み、重合を完結させる水
   性エマルジョンの製造方法。 （Ａ）エチレン （Ｂ）下記（式１）で表されるα，β−不飽和カルボン
   酸エステル （Ｃ）下記（式２）で表されるビニルエステル （Ｄ）カルボキシル基、アミド基、Ｎ−メチロール基、
   エポキシ基又はヒドロキシ基を有する共重合可能なオレ
   フィン性不飽和モノマー （Ｒ₁ は水素又はメチル基を表し、Ｒ₂ は炭素数１〜１
   ８のアルキル基を表わし、Ｒ₃ 〜Ｒ₅ は、それぞれ独立
   に、水素又はアルキル基を表わす。ただし、Ｒ₃〜Ｒ₅
   の炭素数の合計は１８以下である。）
2. 【請求項２】 請求項１記載の水性エマルジョンを主成
   分とする感圧接着剤。