JP3180971B2 - ジルコニアセラミックスおよびその製造方法 - Google Patents
ジルコニアセラミックスおよびその製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、抄紙機などに利用され
る構造材料用ジルコニアセラミックスおよびその製造方
法に関する。
る構造材料用ジルコニアセラミックスおよびその製造方
法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来より、構造材料用の部分安定化ジル
コニアセラミックスは、高強度、高靱性材料としてさま
ざまな分野に広く用いられている。最も一般的に用いら
れているものは、３モル％のＹ2 Ｏ3 と９７モル％のＺ
ｒＯ2 を主成分とし、０．２重量％程度のＡｌ2 Ｏ3 を
含む組成からなり、平均粒径０．１μｍ以下の微細なセ
ラミック原料を成形し、１４００〜１５００℃の温度で
焼成することによって、平均結晶粒径０．１〜０．３μ
ｍで、正方晶と立方晶の結晶相を合わせて９９％以上含
有するような焼結体が知られている（例えば特公昭６１
−２１１８４号、６１−２１１８５号公報等参照）。
コニアセラミックスは、高強度、高靱性材料としてさま
ざまな分野に広く用いられている。最も一般的に用いら
れているものは、３モル％のＹ2 Ｏ3 と９７モル％のＺ
ｒＯ2 を主成分とし、０．２重量％程度のＡｌ2 Ｏ3 を
含む組成からなり、平均粒径０．１μｍ以下の微細なセ
ラミック原料を成形し、１４００〜１５００℃の温度で
焼成することによって、平均結晶粒径０．１〜０．３μ
ｍで、正方晶と立方晶の結晶相を合わせて９９％以上含
有するような焼結体が知られている（例えば特公昭６１
−２１１８４号、６１−２１１８５号公報等参照）。
【０００３】このようなジルコニアセラミックスは、常
温での強度が１００ｋｇ／ｍｍ2 以上と各種セラミック
スの中で最も強度、靱性が高く、この特性を利用して、
例えば製紙を行う際に、抄紙機においてパルプを載せた
抄網（ワイヤ）を支持し摺動させるための抄網支持部材
など、さまざまな分野に使用されている。
温での強度が１００ｋｇ／ｍｍ2 以上と各種セラミック
スの中で最も強度、靱性が高く、この特性を利用して、
例えば製紙を行う際に、抄紙機においてパルプを載せた
抄網（ワイヤ）を支持し摺動させるための抄網支持部材
など、さまざまな分野に使用されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ところが、このような
従来のジルコニアセラミックスを製造するために用いる
原料は、ＺｒＯ2 純度が高く不純物をほとんど含んでい
ないものであり、しかも平均粒径０．１μｍ以下と極め
て微細な粉末を用いる必要があった。また、その製造工
程においても不純物が混入せず、結晶粒径を微細とする
ために複雑な工程が必要であり、その結果コストが高い
ものであった。
従来のジルコニアセラミックスを製造するために用いる
原料は、ＺｒＯ2 純度が高く不純物をほとんど含んでい
ないものであり、しかも平均粒径０．１μｍ以下と極め
て微細な粉末を用いる必要があった。また、その製造工
程においても不純物が混入せず、結晶粒径を微細とする
ために複雑な工程が必要であり、その結果コストが高い
ものであった。
【０００５】これに対し、抄紙機の支持部材などでは、
若干強度が低くても低コストで容易に製造できるものが
求められていたが、そのような要求を満たすものはなか
った。例えば、ジルコニア原料として不純物を多く含
み、粒径の大きいものを用いたとすると、焼結しにくく
なり、焼結したとしても極めて強度の低いものとなっ
て、全く使用できないものであった。
若干強度が低くても低コストで容易に製造できるものが
求められていたが、そのような要求を満たすものはなか
った。例えば、ジルコニア原料として不純物を多く含
み、粒径の大きいものを用いたとすると、焼結しにくく
なり、焼結したとしても極めて強度の低いものとなっ
て、全く使用できないものであった。
【０００６】そこで本発明は、このような要求特性を満
たすべく、常温強度６０ｋｇ／ｍｍ2 以上の充分な特性
を持ったジルコニアセラミックスを低コストで得ること
を目的とする。
たすべく、常温強度６０ｋｇ／ｍｍ2 以上の充分な特性
を持ったジルコニアセラミックスを低コストで得ること
を目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明のジルコニアセラ
ミックスは、安定化剤であるＹ2 Ｏ3 を５〜６重量％
と、Ａｌ2 Ｏ3 を６．５〜７．５重量％と残部がＺｒＯ
2 から成り、正方晶と立方晶の結晶相を９５％以上含
み、平均結晶粒径が４〜６μｍであることを特徴とす
る。
ミックスは、安定化剤であるＹ2 Ｏ3 を５〜６重量％
と、Ａｌ2 Ｏ3 を６．５〜７．５重量％と残部がＺｒＯ
2 から成り、正方晶と立方晶の結晶相を９５％以上含
み、平均結晶粒径が４〜６μｍであることを特徴とす
る。
【０００８】また、本発明のジルコニアセラミックスの
製造方法は、安定化剤であるＹ2 Ｏ3 を５〜６重量％
と、Ａｌ2 Ｏ3 を６．５〜７．５重量％と残部がＺｒＯ
2 から成り、平均粒径０．４〜１．０μｍのセラミック
原料を所定形状に成形した後、最高焼成温度１６５０〜
１６９０℃で、かつこの最高焼成温度から１００℃まで
の降温速度を１７５℃／時以上として焼成すればよい。
製造方法は、安定化剤であるＹ2 Ｏ3 を５〜６重量％
と、Ａｌ2 Ｏ3 を６．５〜７．５重量％と残部がＺｒＯ
2 から成り、平均粒径０．４〜１．０μｍのセラミック
原料を所定形状に成形した後、最高焼成温度１６５０〜
１６９０℃で、かつこの最高焼成温度から１００℃まで
の降温速度を１７５℃／時以上として焼成すればよい。
【０００９】なお、上記組成中、Ｙ2 Ｏ3 の含有量を５
〜６重量％としたのは、５重量％より少ないと焼結体中
に単斜晶の結晶相が多くなり、逆に６重量％より多いと
立方晶の結晶相が多くなり、いずれも焼結体の強度が低
下してしまうためである。また、Ａｌ2 Ｏ3 は焼結助剤
として作用し、６．５〜７．５重量％の範囲で含有する
ことで焼結性を高めることができる。即ち、本発明のジ
ルコニアセラミックスは、低純度で粒径の大きい原料を
用いるが、上記範囲のＡｌ2 Ｏ3 を含有させることで焼
結性を高め、強度を高くできるのである。
〜６重量％としたのは、５重量％より少ないと焼結体中
に単斜晶の結晶相が多くなり、逆に６重量％より多いと
立方晶の結晶相が多くなり、いずれも焼結体の強度が低
下してしまうためである。また、Ａｌ2 Ｏ3 は焼結助剤
として作用し、６．５〜７．５重量％の範囲で含有する
ことで焼結性を高めることができる。即ち、本発明のジ
ルコニアセラミックスは、低純度で粒径の大きい原料を
用いるが、上記範囲のＡｌ2 Ｏ3 を含有させることで焼
結性を高め、強度を高くできるのである。
【００１０】さらに、これらの他に不純物としてＳｉＯ
2 などを含むが、ＳｉＯ2 は焼成段階でガラス相を形成
し、強度の低下につながるため、含有量は０．３重量％
以下とすることが望ましい。また、これらの他に微量不
純物としてＭｇＯ、ＴｉＯ2、Ｆｅ2 Ｏ3 などを０．１
重量％以下含有していてもよい。そして、これらの添加
物、不純物を差し引いた残部がＺｒＯ2 であって、その
含有量は８５．０〜８８．０重量％となる。
2 などを含むが、ＳｉＯ2 は焼成段階でガラス相を形成
し、強度の低下につながるため、含有量は０．３重量％
以下とすることが望ましい。また、これらの他に微量不
純物としてＭｇＯ、ＴｉＯ2、Ｆｅ2 Ｏ3 などを０．１
重量％以下含有していてもよい。そして、これらの添加
物、不純物を差し引いた残部がＺｒＯ2 であって、その
含有量は８５．０〜８８．０重量％となる。
【００１１】また、焼結体の平均結晶粒径を４〜６μｍ
としたのは、本発明のジルコニアセラミックスでは、比
較的粒径の大きい一次原料を用いるため、完全に焼結さ
せると上記範囲の平均結晶粒径となるのである。つま
り、平均結晶粒径が４μｍ未満では、完全に焼結してい
ないことから結晶が不安定な状態となって強度が低くな
ってしまい、一方６μｍより大きいと異常粒成長が起こ
って強度が低くなってしまうためである。
としたのは、本発明のジルコニアセラミックスでは、比
較的粒径の大きい一次原料を用いるため、完全に焼結さ
せると上記範囲の平均結晶粒径となるのである。つま
り、平均結晶粒径が４μｍ未満では、完全に焼結してい
ないことから結晶が不安定な状態となって強度が低くな
ってしまい、一方６μｍより大きいと異常粒成長が起こ
って強度が低くなってしまうためである。
【００１２】さらに、このように４〜６μｍと比較的大
きな結晶粒径としてあることにより、特に抄紙機用支持
部材として用いると、摺動相手であるワイヤの摩耗を少
なくし、寿命を長くすることができる。
きな結晶粒径としてあることにより、特に抄紙機用支持
部材として用いると、摺動相手であるワイヤの摩耗を少
なくし、寿命を長くすることができる。
【００１３】なお、上記製造方法の中で、最高焼成温度
を１６５０〜１６９０℃としたのは、１６５０℃以下で
は完全に焼結せず、平均結晶粒径が４μｍ以下となって
強度が低下してしまい、一方１６９０℃以上では異常粒
成長が生じ、平均結晶粒径が６μｍ以上となって強度が
低下するためである。
を１６５０〜１６９０℃としたのは、１６５０℃以下で
は完全に焼結せず、平均結晶粒径が４μｍ以下となって
強度が低下してしまい、一方１６９０℃以上では異常粒
成長が生じ、平均結晶粒径が６μｍ以上となって強度が
低下するためである。
【００１４】また、最高焼成温度から１００℃までの降
温速度を１７５℃／時以上とすることによって、正方晶
や立方晶の結晶相が単斜晶へ相変態を起こすことがな
く、正方晶と立方晶の結晶相を９５％以上とすることが
でき、強度が高くかつ安定した焼結体を得ることができ
る。なお、一般にジルコニアセラミックスにおいて、正
方晶の結晶相が存在すると、正方晶から単斜晶へ相変態
する応力誘起変態のメカニズムによって強度、靱性を高
められるため、正方晶の結晶相が多く含まれているほど
強度、靱性を高くできる。また、これらの結晶相の存在
量は、Ｘ線回折によるピーク強度比で求めることができ
るが、正方晶と立方晶のピークを分離することが困難で
あるため、本発明では正方晶と立方晶の結晶相の合計が
９５％以上あれば良いとした。
温速度を１７５℃／時以上とすることによって、正方晶
や立方晶の結晶相が単斜晶へ相変態を起こすことがな
く、正方晶と立方晶の結晶相を９５％以上とすることが
でき、強度が高くかつ安定した焼結体を得ることができ
る。なお、一般にジルコニアセラミックスにおいて、正
方晶の結晶相が存在すると、正方晶から単斜晶へ相変態
する応力誘起変態のメカニズムによって強度、靱性を高
められるため、正方晶の結晶相が多く含まれているほど
強度、靱性を高くできる。また、これらの結晶相の存在
量は、Ｘ線回折によるピーク強度比で求めることができ
るが、正方晶と立方晶のピークを分離することが困難で
あるため、本発明では正方晶と立方晶の結晶相の合計が
９５％以上あれば良いとした。
【００１５】
【実施例】以下本発明実施例を説明する。
【００１６】実施例１ 平均粒径０．７μｍのＺｒＯ2 原料に、安定化剤として
６重量％のＹ2 Ｏ3 と、表１に示すように５〜１０重量
％のＡｌ2 Ｏ3 と、０．２重量％のＳｉＯ2 を添加し、
ボールミルにて混合粉砕後、成形助剤として有機バイン
ダーを４．６重量％添加し、スプレードライヤーにて乾
燥造粒した。次に、この造粒粉末を１ｔｏｎ／ｃｍ2 の
圧力でプレス成形し、大気雰囲気炉にて５００℃でバイ
ンダーを除去した後、表１に示すさまざまな条件で大気
雰囲気炉にて焼成を行った。
６重量％のＹ2 Ｏ3 と、表１に示すように５〜１０重量
％のＡｌ2 Ｏ3 と、０．２重量％のＳｉＯ2 を添加し、
ボールミルにて混合粉砕後、成形助剤として有機バイン
ダーを４．６重量％添加し、スプレードライヤーにて乾
燥造粒した。次に、この造粒粉末を１ｔｏｎ／ｃｍ2 の
圧力でプレス成形し、大気雰囲気炉にて５００℃でバイ
ンダーを除去した後、表１に示すさまざまな条件で大気
雰囲気炉にて焼成を行った。
【００１７】得られた焼結体について、嵩比重、３点曲
げ強度、平均結晶粒径、正方晶と立方晶の結晶相量を測
定した。結果は表２に示す通りである。
げ強度、平均結晶粒径、正方晶と立方晶の結晶相量を測
定した。結果は表２に示す通りである。
【００１８】
【表１】
【００１９】
【表２】
【００２０】この結果より、Ｎｏ．１はＡｌ2 Ｏ3 量が
少なく、一方Ｎｏ．２はＡｌ2 Ｏ3量が多すぎるため、
いずれも強度が６０ｋｇ／ｍｍ2 以下と低かった。ま
た、Ｎｏ．５、６は降温速度が遅すぎたため、正方晶と
立方晶の結晶相量が少なくなり、強度が低かった。さら
に、Ｎｏ．７は最高焼成温度が低すぎ、一方Ｎｏ．１０
は最高焼成温度が高すぎたため、それぞれ平均結晶粒径
が本発明の範囲を外れており、強度が低かった。
少なく、一方Ｎｏ．２はＡｌ2 Ｏ3量が多すぎるため、
いずれも強度が６０ｋｇ／ｍｍ2 以下と低かった。ま
た、Ｎｏ．５、６は降温速度が遅すぎたため、正方晶と
立方晶の結晶相量が少なくなり、強度が低かった。さら
に、Ｎｏ．７は最高焼成温度が低すぎ、一方Ｎｏ．１０
は最高焼成温度が高すぎたため、それぞれ平均結晶粒径
が本発明の範囲を外れており、強度が低かった。
【００２１】これらに対し、本発明実施例であるＮｏ．
３、４、８、９、１１、１２はいずれも曲げ強度６５．
０ｋｇ／ｍｍ2 以上で、平均結晶粒径４〜６μｍであり
異常粒成長したものがないなど優れた特性を示した。
３、４、８、９、１１、１２はいずれも曲げ強度６５．
０ｋｇ／ｍｍ2 以上で、平均結晶粒径４〜６μｍであり
異常粒成長したものがないなど優れた特性を示した。
【００２２】実施例２ 次に、上記実験例と同様にして、最高焼成温度、および
最高焼成温度から１００℃までの降温速度を種々に変化
させて、それぞれ得られた焼結体の強度を測定した。結
果を図１、図２にそれぞれ示すように、焼結体の強度を
６５ｋｇ／ｍｍ2 以上とするためには、最高焼成温度を
１６５０〜１６９０℃とし、降温速度を１７５℃／時以
上とすればよいことがわかる。これは、前記したよう
に、本発明のジルコニアセラミックスは、粒径の大きい
一次原料を用いていることから、１６５０〜１６９０℃
の範囲が最適な焼成温度であることを意味しており、ま
た降温速度を１７５℃／時以上とすることによって、正
方晶や立方晶から単斜晶への相変態を防止し、強度を高
くできるためである。
最高焼成温度から１００℃までの降温速度を種々に変化
させて、それぞれ得られた焼結体の強度を測定した。結
果を図１、図２にそれぞれ示すように、焼結体の強度を
６５ｋｇ／ｍｍ2 以上とするためには、最高焼成温度を
１６５０〜１６９０℃とし、降温速度を１７５℃／時以
上とすればよいことがわかる。これは、前記したよう
に、本発明のジルコニアセラミックスは、粒径の大きい
一次原料を用いていることから、１６５０〜１６９０℃
の範囲が最適な焼成温度であることを意味しており、ま
た降温速度を１７５℃／時以上とすることによって、正
方晶や立方晶から単斜晶への相変態を防止し、強度を高
くできるためである。
【００２３】実施例３ 次に、本発明実施例として上記表１、２中Ｎｏ．８のジ
ルコニアセラミックスを用いて抄紙機用支持部材を形成
し、比較例として従来の高強度ジルコニアセラミック
ス、アルミナセラミックスからなる抄紙機用支持部材と
ともに使用試験を行った。それぞれ、抄網（ワイヤ）と
してプラスチック製のものを用い、抄速６５０ｍ／分で
６ヵ月使用後の、ワイヤおよび支持部材の摩耗量を比較
した。
ルコニアセラミックスを用いて抄紙機用支持部材を形成
し、比較例として従来の高強度ジルコニアセラミック
ス、アルミナセラミックスからなる抄紙機用支持部材と
ともに使用試験を行った。それぞれ、抄網（ワイヤ）と
してプラスチック製のものを用い、抄速６５０ｍ／分で
６ヵ月使用後の、ワイヤおよび支持部材の摩耗量を比較
した。
【００２４】結果は表３に示す通り、本発明のジルコニ
アセラミックスを用いたものは、支持部材自体の摩耗量
が、従来のアルミナよりもはるかに少なく、従来の高強
度ジルコニアと同程度である。また、ワイヤの摩耗量
も、従来のアルミナよりも少なく、優れていた。このよ
うに、本発明のジルコニアセラミックスは、特に抄紙機
の支持部材として用いると、耐摩耗性に優れるとともに
ワイヤを摩耗させにくいことから長期間使用することが
できる。
アセラミックスを用いたものは、支持部材自体の摩耗量
が、従来のアルミナよりもはるかに少なく、従来の高強
度ジルコニアと同程度である。また、ワイヤの摩耗量
も、従来のアルミナよりも少なく、優れていた。このよ
うに、本発明のジルコニアセラミックスは、特に抄紙機
の支持部材として用いると、耐摩耗性に優れるとともに
ワイヤを摩耗させにくいことから長期間使用することが
できる。
【００２５】
【表３】
【００２６】
【発明の効果】このように本発明によれば、安定化剤で
あるＹ2 Ｏ3 を５〜６重量％と、Ａｌ2 Ｏ3 を６．５〜
７．５重量％と残部がＺｒＯ2 から成り、正方晶と立方
晶の結晶相を９５％以上含み、平均結晶粒径が４〜６μ
ｍであるジルコニアセラミックスを構成したことによっ
て、平均粒径の大きい安価な原料を用いても、実用上充
分な強度を有するジルコニアセラミックスを得ることが
できる。
あるＹ2 Ｏ3 を５〜６重量％と、Ａｌ2 Ｏ3 を６．５〜
７．５重量％と残部がＺｒＯ2 から成り、正方晶と立方
晶の結晶相を９５％以上含み、平均結晶粒径が４〜６μ
ｍであるジルコニアセラミックスを構成したことによっ
て、平均粒径の大きい安価な原料を用いても、実用上充
分な強度を有するジルコニアセラミックスを得ることが
できる。
【００２７】また、このジルコニアセラミックスは、平
均結晶粒子が適度な大きさであるから特に抄紙機用支持
部材として用いると、支持部材自体およびワイヤの摩耗
を少なくでき、特に好適である。
均結晶粒子が適度な大きさであるから特に抄紙機用支持
部材として用いると、支持部材自体およびワイヤの摩耗
を少なくでき、特に好適である。
【００２８】さらに、このようなジルコニアセラミック
スは、安定化剤であるＹ2 Ｏ3 を５〜６重量％と、Ａｌ
2 Ｏ3 を６．５〜７．５重量％と残部がＺｒＯ2 から成
り、平均粒径０．４〜１μｍのセラミック原料を所定形
状に成形した後、最高焼成温度１６５０〜１６９０℃
で、かつこの最高焼成温度から１００℃までの降温速度
を１７５℃／時以上で焼成することによって、原料の粒
径を微細とする必要がないことから、低コストで安定し
て上記特性を持ったジルコニアセラミックスを得ること
ができる。
スは、安定化剤であるＹ2 Ｏ3 を５〜６重量％と、Ａｌ
2 Ｏ3 を６．５〜７．５重量％と残部がＺｒＯ2 から成
り、平均粒径０．４〜１μｍのセラミック原料を所定形
状に成形した後、最高焼成温度１６５０〜１６９０℃
で、かつこの最高焼成温度から１００℃までの降温速度
を１７５℃／時以上で焼成することによって、原料の粒
径を微細とする必要がないことから、低コストで安定し
て上記特性を持ったジルコニアセラミックスを得ること
ができる。
【図１】本発明のジルコニアセラミックスの製造方法に
おける、最高焼成温度と得られた焼結体の曲げ強度との
関係を示すグラフである。
おける、最高焼成温度と得られた焼結体の曲げ強度との
関係を示すグラフである。
【図２】本発明のジルコニアセラミックスの製造方法に
おける、降温速度と得られた焼結体の曲げ強度との関係
を示すグラフである。
おける、降温速度と得られた焼結体の曲げ強度との関係
を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭62−230667（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−235762（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−200859（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−77407（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−36976（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−108766（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−174167（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−103077（ＪＰ，Ａ) 特開 昭54−145713（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−170532（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C04B 35/48 ＣＡ（ＳＴＮ) ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ)
Claims (2)
- 【請求項１】５〜６重量％のＹ2 Ｏ3 と、６．５〜７．
５重量％のＡｌ2 Ｏ3 と、残部がＺｒＯ2 からなり、正
方晶と立方晶の結晶相を９５％以上含み、かつ平均結晶
粒子径が４〜６μｍであることを特徴とするジルコニア
セラミックス。 - 【請求項２】５〜６重量％のＹ2 Ｏ3 と、６．５〜７．
５重量％のＡｌ2 Ｏ3 と、残部がＺｒＯ2 からなり、平
均粒径０．４〜１．０μｍのセラミック原料を所定の形
状に成形した後、最高焼成温度１６５０〜１６９０℃
で、この最高温度から１００℃までの降温速度を１７５
℃／時以上として焼成する工程からなるジルコニアセラ
ミックスの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04162192A JP3180971B2 (ja) | 1992-02-27 | 1992-02-27 | ジルコニアセラミックスおよびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04162192A JP3180971B2 (ja) | 1992-02-27 | 1992-02-27 | ジルコニアセラミックスおよびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05238824A JPH05238824A (ja) | 1993-09-17 |
| JP3180971B2 true JP3180971B2 (ja) | 2001-07-03 |
Family
ID=12613409
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP04162192A Expired - Lifetime JP3180971B2 (ja) | 1992-02-27 | 1992-02-27 | ジルコニアセラミックスおよびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3180971B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6008687A (en) * | 1988-08-29 | 1999-12-28 | Hitachi, Ltd. | Switching circuit and display device using the same |
| JP6999716B2 (ja) * | 2020-02-12 | 2022-02-04 | クラレノリタケデンタル株式会社 | ジルコニア焼結体及び歯科用製品 |
-
1992
- 1992-02-27 JP JP04162192A patent/JP3180971B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05238824A (ja) | 1993-09-17 |
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