JP2919555B2 - アルカリ蓄電池用水素吸蔵合金電極の製造方法 - Google Patents
アルカリ蓄電池用水素吸蔵合金電極の製造方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 （イ）産業上の利用分野 本発明はアルカリ蓄電池の負極として用いられ、結着
剤として少なくもポリエチレンオキサイドを使用する水
素吸蔵合金電極の製造方法に関するものである。
剤として少なくもポリエチレンオキサイドを使用する水
素吸蔵合金電極の製造方法に関するものである。
（ロ）従来の技術 従来から良く用いられている蓄電池としては、ニッケ
ル−カドミウム蓄電池あるいは鉛蓄電池などがあるが、
近年、これらの電池より軽量且つ高容量で高エネルギー
密度となる可能性があるということで、水素吸蔵合金を
用いてなる水素吸蔵合金電極を負極に備えた金属−水素
アルカリ蓄電池が注目されている。
ル−カドミウム蓄電池あるいは鉛蓄電池などがあるが、
近年、これらの電池より軽量且つ高容量で高エネルギー
密度となる可能性があるということで、水素吸蔵合金を
用いてなる水素吸蔵合金電極を負極に備えた金属−水素
アルカリ蓄電池が注目されている。
ところで、この種の水素吸蔵合金電極は、充放電サイ
クルを繰り返すことにより、水素吸蔵合金が微粉化し電
極から脱落して容量低下を招くと共に電極の機械的強度
の低下を起こし長期にわたって電極容量を維持すること
が困難であるという問題点があった。このため例えば特
開昭61−66366号公報では電極の機械的強度を高め上記
問題点を解決する方法が提案されている。即ち、ポリテ
トラフルオロチレンやポリエチレンオキサイドなどの複
数の結着剤を併用して用い、これらと水素吸蔵合金粉末
とを混練したペーストをパンチングメタル等の導電性支
持体に塗着して電極を作製することにより、前記結着剤
により水素吸蔵合金を強固に保持することを可能として
いる。
クルを繰り返すことにより、水素吸蔵合金が微粉化し電
極から脱落して容量低下を招くと共に電極の機械的強度
の低下を起こし長期にわたって電極容量を維持すること
が困難であるという問題点があった。このため例えば特
開昭61−66366号公報では電極の機械的強度を高め上記
問題点を解決する方法が提案されている。即ち、ポリテ
トラフルオロチレンやポリエチレンオキサイドなどの複
数の結着剤を併用して用い、これらと水素吸蔵合金粉末
とを混練したペーストをパンチングメタル等の導電性支
持体に塗着して電極を作製することにより、前記結着剤
により水素吸蔵合金を強固に保持することを可能として
いる。
他方、水素吸蔵合金電極における導電性支持体に水素
吸蔵合金を保持させる結着効果をみると、ポリテトラフ
ルオロエチレン等のフッ素樹脂結着剤に比べて、ヒドロ
キシプロピルセルロースやポリエチレンオキサイド等の
水溶性高分子結着剤の方が少量の添加で効果を得ること
ができる。ところが、アルカリ蓄電池用のペースト式電
極として従来から結着剤を用いて作製されているペース
ト式カドミウム極では、前記水溶性高分子結着剤として
ポリエチレンオキサイドを添加すると、水素発生の過電
圧を低くし、水素ガスが発生し易くなり、カドミウム極
の充電効率を低下させる。このようにペースト式カドミ
ウム極では、結着剤の種類により電池性能を左右される
ことがあり、一般にヒドロキシプロピルセルロース等を
結着剤として使用することが多く、ポリエチレンオキサ
イドは使用されていない。ところで、この結着剤として
のポリエチレンオキサイドは、ヒドロキシプロピルセル
ロース等に比べて粘性が高く結着効果も高いので、少量
の添加で十分なスラリー粘度と結着力を得ることができ
る。しかし、ポリエチレンオキサイドは、水溶液中では
エーテル・酸素部に水和が起こり加水分解を受けやすい
性質がある。この性質は特に温度が高くなるほど促進さ
れる。即ち、ポリエチレンオキサイドを含むスラリーを
導電性支持体に塗着した後、乾燥を行う際にポリエチレ
ンオキサイドの分解が起こり、結着効果が低下し、導電
性支持体からの水素吸蔵合金の脱落が生じるという問題
があり、電極製造工程上好ましいとは言えない。また電
池内においては、充放電サイクル中に正極より発生する
酸素ガスによりポリエチレンオキサイドが酸化されて分
解が生じ、電池性能を低下させるという問題があった。
吸蔵合金を保持させる結着効果をみると、ポリテトラフ
ルオロエチレン等のフッ素樹脂結着剤に比べて、ヒドロ
キシプロピルセルロースやポリエチレンオキサイド等の
水溶性高分子結着剤の方が少量の添加で効果を得ること
ができる。ところが、アルカリ蓄電池用のペースト式電
極として従来から結着剤を用いて作製されているペース
ト式カドミウム極では、前記水溶性高分子結着剤として
ポリエチレンオキサイドを添加すると、水素発生の過電
圧を低くし、水素ガスが発生し易くなり、カドミウム極
の充電効率を低下させる。このようにペースト式カドミ
ウム極では、結着剤の種類により電池性能を左右される
ことがあり、一般にヒドロキシプロピルセルロース等を
結着剤として使用することが多く、ポリエチレンオキサ
イドは使用されていない。ところで、この結着剤として
のポリエチレンオキサイドは、ヒドロキシプロピルセル
ロース等に比べて粘性が高く結着効果も高いので、少量
の添加で十分なスラリー粘度と結着力を得ることができ
る。しかし、ポリエチレンオキサイドは、水溶液中では
エーテル・酸素部に水和が起こり加水分解を受けやすい
性質がある。この性質は特に温度が高くなるほど促進さ
れる。即ち、ポリエチレンオキサイドを含むスラリーを
導電性支持体に塗着した後、乾燥を行う際にポリエチレ
ンオキサイドの分解が起こり、結着効果が低下し、導電
性支持体からの水素吸蔵合金の脱落が生じるという問題
があり、電極製造工程上好ましいとは言えない。また電
池内においては、充放電サイクル中に正極より発生する
酸素ガスによりポリエチレンオキサイドが酸化されて分
解が生じ、電池性能を低下させるという問題があった。
（ハ）発明が解決しようとする課題 本発明は前記問題点に鑑みてなされたものであって、
電極の製造工程中における結着剤として添加せるポリエ
チレンオキサイドの酸化を抑えると共に、前記ポリエチ
レンオキサイドの分解に起因せる電池特性の劣化を抑制
して、サイクル特性に優れた水素吸蔵合金電極の製造方
法を提案するものである。
電極の製造工程中における結着剤として添加せるポリエ
チレンオキサイドの酸化を抑えると共に、前記ポリエチ
レンオキサイドの分解に起因せる電池特性の劣化を抑制
して、サイクル特性に優れた水素吸蔵合金電極の製造方
法を提案するものである。
（ニ）課題を解決するための手段 本発明は、水素吸蔵合金粉末と、結着剤と、酸化防止
剤と、分散媒とを混練してスラリーを作製し、該スラリ
ーを導電性支持体に保持させるアルカリ蓄電池用水素吸
蔵合金電極の製造方法であって、前記結着剤はポリエチ
レンオキサイドを前記水素吸蔵合金に対して0.1重量％
以上含有しており、且つ前記結着剤の添加量は前記水素
吸蔵合金に対して５重量％以下であり、前記酸化防止剤
は前記ポリエチレンオキサイドの酸化を抑制するもので
あることを特徴とする。
剤と、分散媒とを混練してスラリーを作製し、該スラリ
ーを導電性支持体に保持させるアルカリ蓄電池用水素吸
蔵合金電極の製造方法であって、前記結着剤はポリエチ
レンオキサイドを前記水素吸蔵合金に対して0.1重量％
以上含有しており、且つ前記結着剤の添加量は前記水素
吸蔵合金に対して５重量％以下であり、前記酸化防止剤
は前記ポリエチレンオキサイドの酸化を抑制するもので
あることを特徴とする。
そしてここで、酸化防止剤は、アルキル化フェノー
ル、アルキル化フェノール・エーテル、アルキル化フェ
ノール・エステル、アルキレン、アルキリデンビスフェ
ノール、チオプロピオン酸エステル、チオビスアルキル
化フェノール及び有機ホスファイトエステルからなる群
より選択された少なくとも１種を用いるのが望ましい。
ル、アルキル化フェノール・エーテル、アルキル化フェ
ノール・エステル、アルキレン、アルキリデンビスフェ
ノール、チオプロピオン酸エステル、チオビスアルキル
化フェノール及び有機ホスファイトエステルからなる群
より選択された少なくとも１種を用いるのが望ましい。
ここで前記酸化防止剤の添加量としては、ポリエチレ
ンオキサイドに対して、0.05重量％以上５重量％以下と
するのが電池特性上、特に好ましい。
ンオキサイドに対して、0.05重量％以上５重量％以下と
するのが電池特性上、特に好ましい。
（ホ）作用 本発明の如く、スラリー中にポリエチレンオキサイド
の酸化を抑制する酸化防止剤を添加することにより、ポ
リエチレンオキサイドの活性なエーテル・酸素部に水素
原子を付加させ、水の水和を抑制することができ、その
結果として酸化に起因するポリエチレンオキサイドの分
解を抑制することができる。
の酸化を抑制する酸化防止剤を添加することにより、ポ
リエチレンオキサイドの活性なエーテル・酸素部に水素
原子を付加させ、水の水和を抑制することができ、その
結果として酸化に起因するポリエチレンオキサイドの分
解を抑制することができる。
このようにして電極製造工程中におけるポリエチレン
オキサイドの酸化を抑え、この分解に起因せる電池特性
の劣化が抑えられる。
オキサイドの酸化を抑え、この分解に起因せる電池特性
の劣化が抑えられる。
（ヘ）実施例 本発明の実施例を以下に説明し、比較例との対比に言
及する。
及する。
［実施例１］ 市販されているミッシュメタル（Mm）、ニッケル、コ
バルト、マンガンの原料を一定の組成比に秤量し、アー
ク溶解炉を用いて、組成式MmNi3Co1.4Mn0.6で表される
合金を作成した後、機械的に粉砕して平均粒径50μｍの
水素吸蔵合金粉末を得た。次いで、この水素吸蔵合金に
対し、１重量％のポリエチレンオキサイドと、分散媒と
しての水を前記合金に加え、更にポリエチレンオキサイ
ドに対して2,6−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノー
ルを１重量％添加して混練し、30,000mPasの粘度のスラ
リーを作製した。尚、ここにおいて、スラリーの粘度
は、東京計器（株）製Ｂ型粘度計B8U型を使用し、スピ
ンドルＴ−Ｂ、回転速度20r.p.mで測定した値である。
バルト、マンガンの原料を一定の組成比に秤量し、アー
ク溶解炉を用いて、組成式MmNi3Co1.4Mn0.6で表される
合金を作成した後、機械的に粉砕して平均粒径50μｍの
水素吸蔵合金粉末を得た。次いで、この水素吸蔵合金に
対し、１重量％のポリエチレンオキサイドと、分散媒と
しての水を前記合金に加え、更にポリエチレンオキサイ
ドに対して2,6−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノー
ルを１重量％添加して混練し、30,000mPasの粘度のスラ
リーを作製した。尚、ここにおいて、スラリーの粘度
は、東京計器（株）製Ｂ型粘度計B8U型を使用し、スピ
ンドルＴ−Ｂ、回転速度20r.p.mで測定した値である。
このようにして作製したスラリーを容器内に入れ、こ
の容器内にニッケルメッキを施したパンチングメタルか
らなる導電製支持体を通過させ引き上げることにより、
支持体表面に前記スラリーを塗着し、乾燥及び加圧を行
ない、本発明による水素吸蔵合金電極を得た。
の容器内にニッケルメッキを施したパンチングメタルか
らなる導電製支持体を通過させ引き上げることにより、
支持体表面に前記スラリーを塗着し、乾燥及び加圧を行
ない、本発明による水素吸蔵合金電極を得た。
この電極を負極とし、正極として焼結式ニッケル極を
使用して、これら正、負極の間に不織布からなるセパレ
ータを介して捲回することにより、渦巻電極体を得た。
そして、この渦巻電極体を電池外装缶に挿入し、30重量
％の水酸化カリウム水溶液を電解液として注液した後、
封口して公称容量1200mAHの密閉型ニッケル−水素アル
カリ蓄電池を組み立てた。こうして作製した電池を本発
明電池Ａとする。
使用して、これら正、負極の間に不織布からなるセパレ
ータを介して捲回することにより、渦巻電極体を得た。
そして、この渦巻電極体を電池外装缶に挿入し、30重量
％の水酸化カリウム水溶液を電解液として注液した後、
封口して公称容量1200mAHの密閉型ニッケル−水素アル
カリ蓄電池を組み立てた。こうして作製した電池を本発
明電池Ａとする。
［実施例２、３］ また上記実施例１において、2,6−ジ−ｔ−ブチル−
４−メチルフェノールを添加する量をポリエチレンオキ
サイドに対して0.05重量％及び５重量％とした以外全く
同一の条件で電池を作製し、本発明電池Ｂ及び本発明電
池Ｃとする。
４−メチルフェノールを添加する量をポリエチレンオキ
サイドに対して0.05重量％及び５重量％とした以外全く
同一の条件で電池を作製し、本発明電池Ｂ及び本発明電
池Ｃとする。
［実施例４］ 上記実施例１において、ポリエチレンオキサイドに対
して2,6−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノールを0.5
重量％及びジラウリルチオジプロピオネートを0.5重量
部添加して同様にスラリーを得、その他は全く同一の条
件で電池を作製し、本発明電池Ｄと得た。
して2,6−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノールを0.5
重量％及びジラウリルチオジプロピオネートを0.5重量
部添加して同様にスラリーを得、その他は全く同一の条
件で電池を作製し、本発明電池Ｄと得た。
［実施例５〜７］ 上記実施例１において、2,6−ジ−ｔ−ブチル−４−
メチルフェノールを添加する代わりに、３−メチル−６
−ｔ−ブチルフェノール、ジラウリルチオジプロピオネ
ート及びトリデシルホスファイトをポリエチレンオキサ
イドに対して１重量％添加する以外は全く同一の条件で
電池を作製し、それぞれ本発明電池Ｅ、本発明電池Ｆ及
び本発明電池Ｇを得た。
メチルフェノールを添加する代わりに、３−メチル−６
−ｔ−ブチルフェノール、ジラウリルチオジプロピオネ
ート及びトリデシルホスファイトをポリエチレンオキサ
イドに対して１重量％添加する以外は全く同一の条件で
電池を作製し、それぞれ本発明電池Ｅ、本発明電池Ｆ及
び本発明電池Ｇを得た。
［比較例１〜３］ 上記実施例１において、2,6−ジ−ｔ−ブチル−４−
メチルフェノールを添加する量をポリエチレンオキサイ
ドに対して、無添加、0.01重量％及び８重量％添加した
以外は全く同一の条件で電池を作製して、それぞれ比較
電池Ｘ、比較電池Ｙ及び比較電池Ｚを得た。
メチルフェノールを添加する量をポリエチレンオキサイ
ドに対して、無添加、0.01重量％及び８重量％添加した
以外は全く同一の条件で電池を作製して、それぞれ比較
電池Ｘ、比較電池Ｙ及び比較電池Ｚを得た。
これら電池Ａ〜Ｇ及びＸ〜Ｚを用い、電池のサイクル
寿命を調べた。この時のサイクル条件は、各電池を夫々
120mAの電流で16時間充電した後、240mAの電流で放電
し、電池電圧が1.0Vに達した時点で放電を停止するとい
うものであり、放電容量が初期容量の50％以下に達した
サイクル数をサイクル寿命とした。
寿命を調べた。この時のサイクル条件は、各電池を夫々
120mAの電流で16時間充電した後、240mAの電流で放電
し、電池電圧が1.0Vに達した時点で放電を停止するとい
うものであり、放電容量が初期容量の50％以下に達した
サイクル数をサイクル寿命とした。
この結果を、第１表に示す。
第１表の結果より、本発明電池Ａ〜Ｇは、比較電池Ｘ
〜Ｚに比べて、サイクル寿命が長く、サイクル特性にお
いて優れたものであることがわかる。この様に、本発明
電池Ａ〜Ｇの特性が、優れているのは、結着剤としての
ポリエチレンオキサイドを分解することなく、十分な結
着力を維持したまま電極が作製でき、電極強度が長期に
亘って維持されているためであると考えられる。
〜Ｚに比べて、サイクル寿命が長く、サイクル特性にお
いて優れたものであることがわかる。この様に、本発明
電池Ａ〜Ｇの特性が、優れているのは、結着剤としての
ポリエチレンオキサイドを分解することなく、十分な結
着力を維持したまま電極が作製でき、電極強度が長期に
亘って維持されているためであると考えられる。
これに対して、比較電池Ｘでは、酸化防止剤が添加さ
れておらず、また比較電池Ｙでは、酸化防止剤の添加量
が十分ではないため、ポリエチレンオキサイドの分解が
生じ水素吸蔵合金電極の強度を十分に維持することがで
きなかったためであると考えられる。また比較電池Ｚで
は、酸化防止剤の添加量が８重量％と大きく、負極容量
が低下したこと及び酸化防止剤自体の分解により電解液
中の炭酸根濃度が増加したことにより、電池のサイクル
寿命が低下したと考えられる。
れておらず、また比較電池Ｙでは、酸化防止剤の添加量
が十分ではないため、ポリエチレンオキサイドの分解が
生じ水素吸蔵合金電極の強度を十分に維持することがで
きなかったためであると考えられる。また比較電池Ｚで
は、酸化防止剤の添加量が８重量％と大きく、負極容量
が低下したこと及び酸化防止剤自体の分解により電解液
中の炭酸根濃度が増加したことにより、電池のサイクル
寿命が低下したと考えられる。
尚、本実施例では、結着剤としてのポリエチレンオキ
サイドの添加量を１重量％と固定しているが、種々実験
した結果、長期間電極強度を維持するためには、ポリエ
チレンオキサイドを0.1重量％以上添加する必要があ
る。しかし、結着剤の添加量が５重量％を越えると、水
素吸蔵合金の負極における充填密度が低下するので、電
極容量が低下し、電池特性を劣化させてしまう。
サイドの添加量を１重量％と固定しているが、種々実験
した結果、長期間電極強度を維持するためには、ポリエ
チレンオキサイドを0.1重量％以上添加する必要があ
る。しかし、結着剤の添加量が５重量％を越えると、水
素吸蔵合金の負極における充填密度が低下するので、電
極容量が低下し、電池特性を劣化させてしまう。
（ト）発明の効果 本発明によれば、ポリエチレンオキサイドの酸化を抑
制する酸化防止剤が添加されているので、結着剤として
のポリエチレンオキサイドの分解が抑えられ、水素吸蔵
合金の脱落が抑制できるので、電極強度が大きく、高容
量で且つ長寿命の水素吸蔵合金電極を提供しうるもので
あり、その工業的価値は極めて大きい。
制する酸化防止剤が添加されているので、結着剤として
のポリエチレンオキサイドの分解が抑えられ、水素吸蔵
合金の脱落が抑制できるので、電極強度が大きく、高容
量で且つ長寿命の水素吸蔵合金電極を提供しうるもので
あり、その工業的価値は極めて大きい。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭61−66366（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−108452（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01M 4/24,4/26,4/62
Claims (3)
- 【請求項１】水素吸蔵合金粉末と、結着剤と、酸化防止
剤と、分散媒とを混練してスラリーを作製し、該スラリ
ーを導電性支持体に保持させる製造方法であって、 前記結着剤は少なくともポリエチレンオキサイドを前記
水素吸蔵合金に対して0.1重量％以上含有しており、且
つ前記結着剤の添加量は前記水素吸蔵合金に対して５重
量％以下であり、 前記酸化防止剤は前記ポリエチレンオキサイドの酸化を
抑制するものであることを特徴とするアルカリ蓄電池用
水素吸蔵合金電極の製造方法。 - 【請求項２】前記酸化防止剤は、アルキル化フェノー
ル、アルキル化フェノール・エーテル、アルキル化フェ
ノール・エステル、アルキレン、アルキリデンビスフェ
ノール、チオプロピオン酸エステル、チオビスアルキル
化フェノール及び有機ホスファイトエステルからなる群
より選択された少なくとも１種であることを特徴とする
請求項記載のアルカリ蓄電池用水素吸蔵合金電極の製
造方法。 - 【請求項３】前記酸化防止剤の添加量は、前記ポリエチ
レンオキサイドに対して、0.05重量％以上５重量％以下
であることを特徴とする請求項記載のアルカリ蓄電池
用水素吸蔵合金電極の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2127986A JP2919555B2 (ja) | 1990-05-17 | 1990-05-17 | アルカリ蓄電池用水素吸蔵合金電極の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2127986A JP2919555B2 (ja) | 1990-05-17 | 1990-05-17 | アルカリ蓄電池用水素吸蔵合金電極の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0422064A JPH0422064A (ja) | 1992-01-27 |
| JP2919555B2 true JP2919555B2 (ja) | 1999-07-12 |
Family
ID=14973623
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2127986A Expired - Lifetime JP2919555B2 (ja) | 1990-05-17 | 1990-05-17 | アルカリ蓄電池用水素吸蔵合金電極の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2919555B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH06333567A (ja) * | 1992-12-06 | 1994-12-02 | Furukawa Battery Co Ltd:The | 水素吸蔵電極 |
-
1990
- 1990-05-17 JP JP2127986A patent/JP2919555B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0422064A (ja) | 1992-01-27 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
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