JP3490825B2 - アルカリ蓄電池用ニッケル極 - Google Patents
アルカリ蓄電池用ニッケル極Info
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Description
ミウム蓄電池やニッケル−水素蓄電池等のアルカリ蓄電
池に使用されるアルカリ蓄電池用ニッケル極に係り、特
に、高容量でサイクル特性に優れたアルカリ蓄電池が得
られるアルカリ蓄電池用ニッケル極に関するものであ
る。
やニッケル−水素蓄電池等のアルカリ蓄電池における正
極材料としては、一般に水酸化ニッケルNi(OH)2
が広く使用されていた。
が低いため、正極に利用する場合には、金属ニッケル粉
末を焼結させた基体にこの水酸化ニッケルを含浸させた
り、この水酸化ニッケルに導電剤を添加することが行な
われていた。
板に水酸化ニッケルを含浸させる場合、この焼結基板の
気孔率が低くて、十分な量の水酸化ニッケルを充填させ
ることができず、高エネルギーを得ることができないと
いう問題があり、このため、一般には発泡メタルや金属
フェルトに水酸化ニッケルと導電剤とを充填させて正極
として使用することが行なわれていた。
の一つとして、従来よりコバルトが2価の水酸化コバル
トCo(OH)2 が使用されており、この水酸化コバル
ト自体の導電性は低いが、これを酸化させて得られる3
価のオキシ水酸化コバルトCoOOHの導電性が高いた
め、この水酸化コバルトをオキシ水酸化コバルトの状態
に酸化して、これを導電剤として添加させるようにして
いた。
酸化コバルトを酸化させたオキシ水酸化コバルトを添加
させるにあたり、従来においては、特開昭62−234
867号公報や特開昭62−237667号公報に示さ
れるように、水酸化ニッケル粉末に水酸化コバルトを添
加した電極を電池に組み込み、この状態で充電を行なう
ことによって電気化学的に水酸化コバルトを酸化させる
ようにしたり、また特開平4−26058号公報等に示
されるように、水酸化ニッケルに水酸化コバルトを添加
し、この状態でこの水酸化コバルトを酸化剤により酸化
させるようにしたり、特開昭64−81170号公報に
示されるように、水酸化ニッケルが充填された極板をコ
バルト錯体を含むアルカリ溶液中で充放電させて、オキ
シ水酸化コバルトを析出させる方法等が行なわれてい
た。
に水酸化コバルトを添加させた電極を電池に組み込んで
充電を行ない、これによって水酸化コバルトをオキシ水
酸化コバルトに酸化させると、この酸化に利用された容
量分だけ負極側における充電深度が高くなって、利用可
能な負極における充放電容量が減少してしまい、これに
より蓄電池としてのサイクル寿命が短くなるという問題
があった。
バルトを酸化剤で酸化させるようにした場合、この酸化
剤が不純物として残留し、このように酸化剤が残留する
水酸化ニッケルを蓄電池の電極に使用した場合、残留す
る酸化物がこの電池内において溶け出して負極等を酸化
し、またこの酸化剤のイオンが蓄電池の特性に悪影響を
及ぼすという問題があった。さらに、このように酸化剤
を用いるにあたっては、水酸化コバルトからなる2価の
コバルト(以下、2価コバルトという。)を酸化させる
が、2価のニッケルを酸化しない酸化剤を用いないと、
水酸化ニッケルまで酸化されてその結晶構造が破壊され
てしまい、これを蓄電池における正極材料に使用した場
合、その充放電容量が減少して十分な量の充放電が行な
えなくなる等の問題があった。
コバルト錯体を含むアルカリ溶液中で充放電させてオキ
シ水酸化コバルトを析出させる場合、水酸化ニッケルを
含浸させる基板に焼結基板を用いると、前記のようにこ
の焼結基板に十分な量の水酸化ニッケルを充填させるこ
とができず、高エネルギーを得ることができなくなると
いう問題があった。また、焼結基板にかえて発泡メタル
やパンチング板のような基板を用い、これに水酸化ニッ
ケルを高充填させた場合、コバルト化合物がこの電極内
部まで十分に浸透せずにその表面にだけ析出してまい、
水酸化ニッケル粒子を十分にオキシ水酸化コバルトによ
って被覆することができず、これにより十分な導電性が
付与されず、水酸化ニッケルの利用率が低下し、十分な
量の充放電が行なえなくなる等の問題があった。
合物の溶解度が小さいため、電極にオキシ水酸化コバル
トを大量に添加させる場合、コバルト錯体を含むアルカ
リ液を大量に使用しなければならず、オキシ水酸化コバ
ルトを添加させた後に残るこのようなアルカリ溶液の廃
液処理が問題になった。
ると、充放電の可逆性に乏しいγ−NiOOHが発生し
やすく、水酸化ニッケルの利用率が低下して、十分な充
放電が行なえなくなるという問題もあった。
−カドミウム蓄電池やニッケル−水素蓄電池等のアルカ
リ蓄電池の正極に使用するアルカリ蓄電池用ニッケル極
における上記のような様々な問題を解決することを課題
とするものである。
蓄電池用ニッケル極に使用する水酸化ニッケルの導電性
を高めるために、水酸化ニッケルに3価のオキシ水酸化
コバルトを添加させるにあたり、従来のようにアルカリ
蓄電池の負極における充放電容量が減少したり、またニ
ッケル電極に不純物が含まれたりするということがな
く、導電性に優れると共に容量が高くかつサイクル特性
にも優れたアルカリ蓄電池用ニッケル極が得られるよう
にすることを課題とするものである。
リ蓄電池用ニッケル極においては、上記のような課題を
解決するため、水酸化ニッケル基体粒子と、粒子中にコ
バルトが1重量%以上含有されているコバルト含有オキ
シ水酸化ニッケル基体とが混合されたものに2価コバル
トが添加された活物質を用いるようにしたのである。
用ニッケル極のように、水酸化ニッケル基体粒子と、粒
子中にコバルトが1重量%以上含有されているコバルト
含有オキシ水酸化ニッケル基体粒子とが混合されたもの
に2価コバルトが添加された活物質を用いると、このニ
ッケル極をアルカリ蓄電池の正極に使用して充電を行な
った場合に、添加された2価コバルトが3価のコバルト
に不可逆な酸化によって酸化されるが、この活物質中に
水酸化ニッケルの他に予め水酸化ニッケルが酸化された
オキシ水酸化ニッケルが含有されているため、充電時に
このオキシ水酸化ニッケルを酸化させて充電する必要が
ない一方、放電時にはこのオキシ水酸化ニッケルが還元
されて放電するようになる。このため、この発明におけ
るアルカリ蓄電池用ニッケル極においては、従来のよう
に2価コバルトの不可逆な酸化によって負極における充
電深度が高くなるということが抑制され、従来のように
利用可能な負極における充放電容量が減少してアルカリ
蓄電池のサイクル寿命が短くなるということがない。
ニッケル極においては、上記のようにオキシ水酸化ニッ
ケル基体粒子中にコバルトを含有させたコバルト含有オ
キシ水酸化ニッケルを用いているため、このコバルトに
よって酸素発生電位が高くなって、充電時における酸素
の発生が抑制されると共に、充電電位も下がり、ニッケ
ル極における充放電容量が高くなる。
ニッケル極において、上記のようにオキシ水酸化ニッケ
ル基体粒子中にコバルトを含有させる場合、その含有量
が少ないと、上記のような酸素発生を抑制したり、充電
電位を下げて容量を高めることが十分に行なえなくなる
ため、オキシ水酸化ニッケル基体粒子に対してコバルト
を1重量%以上含有させるようにしている。
ニッケル極における活物質に、2価コバルトを添加させ
るにあたり、その量が少ないと、この2価コバルトを導
電性の高い3価のコバルトに酸化させた場合であって
も、このニッケル極における導電性が十分に向上されな
い一方、この2価コバルトの量が多すぎると、ニッケル
極における水酸化ニッケルやオキシ水酸化ニッケルの量
が少なくなって、電池としての容量が低下するため、活
物質の全重量に対して2価コバルトを3〜25重量%の
範囲で添加させることが好ましい。
基体粒子と上記の2価コバルトとの割合については、こ
の2価コバルトに対してオキシ水酸化ニッケルの量が少
ないと、上記のように充電時に2価コバルトを3価のコ
バルトに酸化させた場合に、負極における充電深度が高
くなるのを十分に抑制することができなくなり、利用可
能な負極における充放電容量が減少してアルカリ蓄電池
のサイクル寿命が短くなる一方、このオキシ水酸化ニッ
ケルの量が多くなりすぎると、負極の充電深度が浅いと
ころで充放電が行なわれるようになり、十分な容量が得
られなくなると共に、負極が劣化して、電池としてのサ
イクル特性が低下する。このため、上記のオキシ水酸化
ニッケル基体粒子の量を2価コバルトに対して50〜2
00重量%の範囲にすることが好ましい。
池用ニッケル極について具体的に説明すると共に、比較
例を挙げ、この実施例におけるアルカリ蓄電池用ニッケ
ル極を使用するとアルカリ蓄電池における充放電容量が
高く、サイクル特性も向上することを明らかにする。な
お、この発明におけるアルカリ蓄電池用ニッケル極は、
以下の実施例に示したものに限定されず、その要旨を変
更しない範囲において適宜変更して実施することができ
る。
ウム水溶液中に、コバルトが1.984重量%含有され
た水酸化ニッケル粒子を浸漬させて、この水酸化ニッケ
ルを80℃でオキシ水酸化ニッケルに酸化し、これをろ
過し水洗し乾燥させてコバルトが含有されたオキシ水酸
化ニッケル、すなわち上記のコバルト含有オキシ水酸化
ニッケルを得た。なお、このコバルト含有オキシ水酸化
ニッケル中におけるコバルトの含有量は2重量%になっ
ていた。
4 を8.34g溶解させ、これに水酸化ニッケル粒子9
0gと上記のようにして得たコバルト含有オキシ水酸化
ニッケル5gを懸濁させ、これを撹拌しながら1mol
/lのNaOH水溶液をこの懸濁液中に滴下してアルカ
リ性にし、水酸化ニッケル及びコバルト含有オキシ水酸
化ニッケルの表面にそれぞれ2価コバルトの水酸化コバ
ルトを析出させた。
が析出された水酸化ニッケル及びコバルト含有オキシ水
酸化ニッケルをろ過し水洗し乾燥させて、ニッケル極に
使用する活物質を得た。なお、この活物質中における水
酸化ニッケルと、コバルト含有オキシ水酸化ニッケル
と、これらの表面に析出された水酸化コバルトとの重量
比は90:5:5であった。
は、メチルセルロースを1重量%含有する水溶液20重
部に対して上記の活物質を80重量部加え、これを混練
してペーストにし、このペーストをニッケルメッキされ
た発泡メタル(多孔度95%,平均孔径200μm)か
らなる多孔体に充填し、これを乾燥させて成形し、非焼
結式のニッケル極からなる正極を作製した。なお、この
ニッケル極1枚あたりに含まれる上記の活物質の重量は
4gであった。
系の水素吸蔵合金を用いるようにし、MmNi3.2C
o1.0Al0.2Mn0.6の組成からなる水素吸蔵
合金に対して0.5重量%のポリエチレンオキサイドを
加え、更にこれに水を加えてその粘度を調整し、粘度が
30000mPa・sのペーストを得た。なお、この粘
度の測定には、東京計器社製のB型粘度計(B8U型)
を用い、スピンドルT−Bによる回転速度20rpmで
測定した。
器内に入れ、鉄にニッケルメッキしたパンチングメタル
をこの容器中に入れ、このパンチングメタルからなる芯
体に上記のペーストを塗布し、これを乾燥させて成形
し、水素吸蔵合金電極からなる負極を作製した。
にあたっては、図1に示すように、上記のようにして作
製した正極1と負極2との間にナイロン不織布で構成さ
れたセパレータ3を介在させて渦巻状に巻いたものを電
池缶4内に挿入し、この電池缶4内に30重量%KOH
のアルカリ電解液を2.4g注液した後、この電池缶4
を封口し、正極1が正極リード5を介して正極外部端子
6に接続される一方、負極2が負極リード7を介して電
池缶4に接続された円筒状の密閉型ニッケル−水素蓄電
池を得た。
例1における[正極活物質の作製]において、コバルト
含有オキシ水酸化ニッケルを得るにあたり、電解槽内を
多孔板で2つに仕切り、この電解槽内に6mol/lの
KOH水溶液を満たし、仕切られた電解槽の一方にコバ
ルトが1.984重量%含有された水酸化ニッケルを入
れ、これを撹拌して懸濁させ、この電解槽に300mA
で5時間電流を流し、上記の水酸化ニッケルをオキシ水
酸化ニッケルに酸化させるようにした。
の場合と同様にしてアルカリ蓄電池を作製した。
例1における[正極活物質の作製]において、コバルト
含有オキシ水酸化ニッケルを用いないようにし、水10
0gにCoSO4を8.34g溶解させた水溶液に、水
酸化ニッケル粒子を95g加え、それ以外については、
上記実施例1の場合と同様にしてアルカリ蓄電池を作製
した。
施例1における[正極活物質の作製]において、オキシ
水酸化ニッケルを得るにあたり、コバルトが含有されて
いない水酸化ニッケル粒子を用いてオキシ水酸化ニッケ
ルを得るようにし、それ以外については、上記実施例1
の場合と同様にしてアルカリ蓄電池を作製した。また、
比較例3においては、コバルトが含有されていない水酸
化ニッケル粒子を上記の実施例2に示すように酸化させ
てコバルトが含有されていないオキシ水酸化ニッケルを
得るようにし、それ以外については、上記実施例1の場
合と同様にしてアルカリ蓄電池を作製した。
1,2及び比較例1〜3の各アルカリ蓄電池について、
充電電流1Aで1.2時間充電を行ない、放電電流1A
で終止電圧が1Vになるまで放電させ、このような充放
電条件で充放電を繰り返して行ない、これらの各アルカ
リ蓄電池におけるサイクル数と放電容量との関係を調
べ、その結果を図2に示した。
アルカリ蓄電池については、充放電を一度行なった後
に、これらのアルカリ蓄電池を分解し、それぞれの正極
及び負極にリード線を取り付け、これらを30重量%K
OH水溶液中に浸漬させ、放電電流1AでHg/HgO
電極に対する最終電圧が0Vになるまで放電させ、各電
極における残容量を測定し、その結果を下記の表1に示
した。
アルカリ蓄電池においては、その負極における残容量が
実施例1,2のアルカリ蓄電池に比べて大きく、負極の
充電深度が深くなっていた。
合、前記のように1サイクル目の充電により、水酸化ニ
ッケルの表面に析出した2価コバルトである水酸化コバ
ルトが不可逆な酸化によって3価のオキシ水酸化コバル
トになるため、この酸化に利用された容量分だけ負極に
おける残容量が初期より多くなったものと考えられる。
合も、1サイクル目の充電により、水酸化ニッケルの表
面に析出した2価コバルトである水酸化コバルトが不可
逆な酸化によって3価のオキシ水酸化コバルトになる
が、この実施例1,2のアルカリ蓄電池においては、充
電前の正極中に予めオキシ水酸化ニッケルが含有されて
いるため、充電時にこのオキシ水酸化ニッケルを酸化さ
せて充電する必要がなく、放電時にはこのオキシ水酸化
ニッケルが還元されて放電するようになり、これにより
負極における残容量の増加が抑制されるようになる。
電池の場合、実施例1,2のアルカリ蓄電池と比べて負
極における残存量が初期から高くなった結果、負極にお
ける未充電分の容量が実施例1,2のアルカリ蓄電池よ
り少なくなり、充放電の繰り返しにより次第に負極に用
いた水素吸蔵合金が劣化した場合、負極における未充電
分の容量が少ない比較例2のアルカリ蓄電池の方が先に
負極における未充電分が消費され、図2に示すように、
300サイクルの充放電後から次第に放電容量が低下
し、そのサイクル寿命が実施例1,2のアルカリ蓄電池
に比べて短くなったと考えられる。
較例2,3のアルカリ蓄電池とを比較した場合、その放
電容量が実施例1,2のアルカリ蓄電池の方が大きくサ
イクル寿命も若干長くなっていた。これは、実施例1,
2のアルカリ蓄電池においては、そのニッケル極にコバ
ルトが含有されたコバルト含有オキシ水酸化ニッケルを
用いているため、このコバルト含有オキシ水酸化ニッケ
ル中におけるコバルトにより、充電時における酸素発生
電位が高くなって酸素の発生が抑制されると共に充電電
位が下がり、これにより充電の受入れ性が向上したため
であると考えられる。
例1における[正極活物質の作製]において、上記のコ
バルト含有オキシ水酸化ニッケル中におけるコバルトの
量を下記の表2に示すように変更させ、それ以外につい
ては、上記実施例1の場合と同様にしてアルカリ蓄電池
を作製し、このように作製した各アルカリ蓄電池につい
て前記の場合と同じ充放電条件で充放電を行ない、各ア
ルカリ蓄電池における初期の電池容量を測定し、その結
果を表2に合わせて示した。
ケル中におけるコバルトの量を1重量%以上にすると、
電池容量が大きくなって好ましいということがわかっ
た。
例1における[正極活物質の作製]において、活物質中
における水酸化ニッケルと、コバルト含有オキシ水酸化
ニッケルと、これらに添加させる2価コバルトである水
酸化コバルトとの重量比を下記の表3に示すように変更
させ、それ以外については、上記実施例1の場合と同様
にしてアルカリ蓄電池を作製した。なお、コバルト含有
オキシ水酸化ニッケル中におけるコバルトの量は、上記
実施例1と同じ2重量%にした。
蓄電池について前記の場合と同じ充放電条件で充放電を
行ない、各アルカリ蓄電池における初期の電池容量を測
定し、その結果を表3に合わせて示した。
ルトの量が3〜25重量%の範囲になったアルカリ蓄電
池において、高い電池容量が得られることがわかった。
これは、添加する2価コバルトの量が3重量%より少な
いと、これが3価のオキシ水酸化コバルトに酸化された
としてもニッケル極に十分な導電性を与えることができ
なくなって電池容量が低下する一方、添加する2価コバ
ルトの量が25重量%よりも多くなると、反応活物質と
して作用する水酸化ニッケル及びオキシ水酸化ニッケル
の量が少なくなって電池容量が低下するためである。
例1における[正極活物質の作製]において、コバルト
が含有されたオキシ水酸化ニッケルの量を変化させるよ
うにし、活物質中における水酸化ニッケルと、コバルト
含有オキシ水酸化ニッケルと、これらに添加させる2価
コバルトである水酸化コバルトとの重量比を下記の表4
に示すように調整し、水酸化コバルトに対してコバルト
含有オキシ水酸化ニッケルの重量比(重量%)を同表に
示すように変化させ、それ以外については、上記実施例
1と同様にしてアルカリ蓄電池を作製した。なお、コバ
ルト含有オキシ水酸化ニッケル中におけるコバルトの量
は、上記実施例1と同じ2重量%にした。
蓄電池について前記の場合と同じ充放電条件で充放電を
行ない、放電容量が800mAhに達するまで充放電の
サイクル寿命を調べ、その結果を表4に合わせて示し
た。
に対してコバルト含有オキシ水酸化ニッケルの割合が5
0〜200重量%の範囲になったアルカリ蓄電池におい
ては、充放電のサイクル寿命が向上されていた。これ
は、水酸化コバルトに対するコバルト含有オキシ水酸化
ニッケルの重量比が50重量%より少ないと、2価コバ
ルトの水酸化コバルトが不可逆な酸化によって3価のオ
キシ水酸化コバルトになった場合における負極の残容量
の上昇を十分に抑制することができず、負極の利用量が
低下する一方、コバルト含有オキシ水酸化ニッケルの重
量比が200重量%よりも多くなると、負極の充電深度
が浅いところで充放電が行なわれるようになり、十分な
電池容量が得られなくなると共に、負極が劣化しやすく
なるためである。
を作製するにあたって、水酸化ニッケルとオキシ水酸化
ニッケルとをそれぞれ別個に作製して混合させるように
したが、水酸化ニッケルの一部を酸化させて水酸化ニッ
ケルとオキシ水酸化ニッケルとを混在させるようにする
ことも可能である。
電池としてニッケル−水素蓄電池を用いた例を示した
が、ニッケル−カドミウム蓄電池,ニッケル−亜鉛蓄電
池等の他のアルカリ蓄電池においても同様の効果が得ら
れる。
アルカリ蓄電池用ニッケル極においては、水酸化ニッケ
ル基体粒子と、粒子中にコバルトが1重量%以上含有さ
れているコバルト含有オキシ水酸化ニッケル基体粒子と
が混合されたものに2価コバルトが添加された活物質を
用いるようにしたため、このニッケル極をアルカリ蓄電
池の正極に使用して充電を行なった場合に、2価コバル
トが3価のコバルトに不可逆な酸化によって酸化された
としても、負極における残容量の上昇が上記のコバルト
含有オキシ水酸化ニッケルによって抑制され、またこの
コバルト含有オキシ水酸化ニッケルに含有されたコバル
トによってニッケル極における充放電容量も向上し、導
電性に優れると共に容量が大きくかつサイクル特性に優
れたアルカリ蓄電池用ニッケル極が得られた。
アルカリ蓄電池の内部構造を示した断面説明図である。
た各アルカリ蓄電池における放電容量とサイクル数との
関係を示した図である。
Claims (3)
- 【請求項1】 水酸化ニッケル基体粒子と、粒子中にコ
バルトが1重量%以上含有されているコバルト含有オキ
シ水酸化ニッケル基体粒子とが混合されたものに2価コ
バルトが添加された活物質を用いたことを特徴とするア
ルカリ蓄電池用ニッケル極。 - 【請求項2】 請求項1に記載したアルカリ蓄電池用ニ
ッケル極において、前記の2価コバルトが活物質の全重量に対して3〜25
重量%の範囲で添加されている ことを特徴とするアルカ
リ蓄電池用ニッケル極。 - 【請求項3】 請求項1又は2に記載したアルカリ蓄電
池用ニッケル極において、前記のコバルト含有オキシ水
酸化ニッケル基体粒子が前記の2価コバルトに対して5
0〜200重量%の範囲で活物質中に含まれていること
を特徴とするアルカリ蓄電池用ニッケル極。
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP04674596A JP3490825B2 (ja) | 1996-02-07 | 1996-02-07 | アルカリ蓄電池用ニッケル極 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP04674596A JP3490825B2 (ja) | 1996-02-07 | 1996-02-07 | アルカリ蓄電池用ニッケル極 |
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Publication Number | Publication Date |
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JPH09219191A JPH09219191A (ja) | 1997-08-19 |
JP3490825B2 true JP3490825B2 (ja) | 2004-01-26 |
Family
ID=12755882
Family Applications (1)
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JP04674596A Expired - Fee Related JP3490825B2 (ja) | 1996-02-07 | 1996-02-07 | アルカリ蓄電池用ニッケル極 |
Country Status (1)
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JP (1) | JP3490825B2 (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2007095358A (ja) * | 2005-09-27 | 2007-04-12 | Sanyo Electric Co Ltd | アルカリ二次電池用の正極板 |
JP2007095544A (ja) * | 2005-09-29 | 2007-04-12 | Sanyo Electric Co Ltd | アルカリ二次電池用正極板およびアルカリ二次電池 |
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN109850912B (zh) * | 2019-02-12 | 2022-07-22 | 武汉理工大学 | 一种复合双金属硼化物的碱性水溶液电解质体系电池正极材料及其制备方法 |
-
1996
- 1996-02-07 JP JP04674596A patent/JP3490825B2/ja not_active Expired - Fee Related
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2007095358A (ja) * | 2005-09-27 | 2007-04-12 | Sanyo Electric Co Ltd | アルカリ二次電池用の正極板 |
JP2007095544A (ja) * | 2005-09-29 | 2007-04-12 | Sanyo Electric Co Ltd | アルカリ二次電池用正極板およびアルカリ二次電池 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPH09219191A (ja) | 1997-08-19 |
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