JP2881424B2 - 圧電磁器 - Google Patents
圧電磁器Info
- Publication number
- JP2881424B2 JP2881424B2 JP1192062A JP19206289A JP2881424B2 JP 2881424 B2 JP2881424 B2 JP 2881424B2 JP 1192062 A JP1192062 A JP 1192062A JP 19206289 A JP19206289 A JP 19206289A JP 2881424 B2 JP2881424 B2 JP 2881424B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- mol
- piezoelectric ceramic
- oxide
- terms
- firing
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 title claims description 19
- 229910052784 alkaline earth metal Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 150000001342 alkaline earth metals Chemical class 0.000 claims description 3
- 239000000463 material Substances 0.000 claims 1
- 238000000034 method Methods 0.000 description 13
- 238000010304 firing Methods 0.000 description 12
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 5
- 238000000280 densification Methods 0.000 description 4
- 229910052573 porcelain Inorganic materials 0.000 description 4
- 229910021193 La 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 3
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 3
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 3
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 3
- 230000010287 polarization Effects 0.000 description 3
- 229910010413 TiO 2 Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000000654 additive Substances 0.000 description 2
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 2
- 230000002950 deficient Effects 0.000 description 2
- 230000006866 deterioration Effects 0.000 description 2
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 2
- 229910052746 lanthanum Inorganic materials 0.000 description 2
- YEXPOXQUZXUXJW-UHFFFAOYSA-N lead(II) oxide Inorganic materials [Pb]=O YEXPOXQUZXUXJW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000007791 liquid phase Substances 0.000 description 2
- 229910052748 manganese Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 2
- 239000011812 mixed powder Substances 0.000 description 2
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 2
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 2
- 238000007088 Archimedes method Methods 0.000 description 1
- 229910052684 Cerium Inorganic materials 0.000 description 1
- MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N Dioxygen Chemical compound O=O MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 101100513612 Microdochium nivale MnCO gene Proteins 0.000 description 1
- 229910052772 Samarium Inorganic materials 0.000 description 1
- BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N Silver Chemical compound [Ag] BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000000996 additive effect Effects 0.000 description 1
- 229910052783 alkali metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000001340 alkali metals Chemical class 0.000 description 1
- 229910000287 alkaline earth metal oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000004703 alkoxides Chemical class 0.000 description 1
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000012300 argon atmosphere Substances 0.000 description 1
- 239000012298 atmosphere Substances 0.000 description 1
- 229910052788 barium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011230 binding agent Substances 0.000 description 1
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 1
- 229910052791 calcium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052804 chromium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000000975 co-precipitation Methods 0.000 description 1
- 230000008878 coupling Effects 0.000 description 1
- 238000010168 coupling process Methods 0.000 description 1
- 238000005859 coupling reaction Methods 0.000 description 1
- 229910001882 dioxygen Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000005684 electric field Effects 0.000 description 1
- 238000011156 evaluation Methods 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 238000009413 insulation Methods 0.000 description 1
- 229910052742 iron Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052745 lead Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052749 magnesium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 1
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 1
- 229910044991 metal oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000004706 metal oxides Chemical class 0.000 description 1
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 description 1
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 1
- 238000000465 moulding Methods 0.000 description 1
- 229910052759 nickel Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052758 niobium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000005498 polishing Methods 0.000 description 1
- 238000007493 shaping process Methods 0.000 description 1
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052709 silver Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000004332 silver Substances 0.000 description 1
- 238000005245 sintering Methods 0.000 description 1
- 238000003980 solgel method Methods 0.000 description 1
- 239000006104 solid solution Substances 0.000 description 1
- 238000001308 synthesis method Methods 0.000 description 1
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 1
- 229910052721 tungsten Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000007740 vapor deposition Methods 0.000 description 1
Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 [発明の利用分野] 本発明は高周波共振子等に用いられる圧電磁器に関
し、より詳細には3倍波振動に対して有用な圧電磁器に
関する。
し、より詳細には3倍波振動に対して有用な圧電磁器に
関する。
[従来技術] 従来から、圧電磁器組成物としてはPbTiO3をはじめと
してこれにPb(Ni1/2Nb2/2)O3などを固溶させたものや、
これらの系に第3成分を加えたもの等が知られており、
これらによって圧電特性や電気特性を改善し、焦電素
子、圧電振動子、共振子、発振子、フイルタなどの電子
部品に適用されている。
してこれにPb(Ni1/2Nb2/2)O3などを固溶させたものや、
これらの系に第3成分を加えたもの等が知られており、
これらによって圧電特性や電気特性を改善し、焦電素
子、圧電振動子、共振子、発振子、フイルタなどの電子
部品に適用されている。
近年に至って、上述のような電子部品は小型化が求め
られているが、圧電磁器素子を電子部品に適用する場
合、圧電磁器の性質上小型化には限界がある。そこで特
に高周波用電子部品においては3倍波振動を適用するこ
とによって更に小型化、高性能化を図る試みがなされて
いる。
られているが、圧電磁器素子を電子部品に適用する場
合、圧電磁器の性質上小型化には限界がある。そこで特
に高周波用電子部品においては3倍波振動を適用するこ
とによって更に小型化、高性能化を図る試みがなされて
いる。
このように3倍波振動を適用し得る圧電磁器としてPb
LaTiO3系が主として用いられ、各特性を改善するために
各種の添加物の検討がなされている。
LaTiO3系が主として用いられ、各特性を改善するために
各種の添加物の検討がなされている。
例えば、特開昭57−129869号によればMnO2を添加する
ことにより周波数温度特性を改善する試みがなされ、ま
た、特開昭63−151667号よればさらにCa、Ba等のアルカ
リ金属を添加することによりスプリアスの発生防止等安
定性を向上させる試みがなされている。
ことにより周波数温度特性を改善する試みがなされ、ま
た、特開昭63−151667号よればさらにCa、Ba等のアルカ
リ金属を添加することによりスプリアスの発生防止等安
定性を向上させる試みがなされている。
[発明が解決しようとする問題点] しかしながら、これらPbLaTiO3系の圧電磁器において
は前述した改善を行っても、3倍波振動近傍のスプリア
スの発生やP/Vのバラツキ等が十分に解消されないとい
う問題があり、この傾向は磁器の厚みが厚くなる程、即
ち低周波用によるに従い顕著であった。
は前述した改善を行っても、3倍波振動近傍のスプリア
スの発生やP/Vのバラツキ等が十分に解消されないとい
う問題があり、この傾向は磁器の厚みが厚くなる程、即
ち低周波用によるに従い顕著であった。
[問題点を解決するための手段] 本発明者等はPbLaTiO3系における上記問題点に対し、
その不良品の発生原因について追求したところ、焼結体
中に存在する粗大ボイドがこれらの特性に大きく影響を
及ぼしていることを突き止めた。そこで、さらに粗大ボ
イドと各特性との相関について実験を繰り返した結果、
焼結体中の基本成分として全量中にいずれも酸化物換算
でPbが44〜46モル%、Tiが47〜50モル%およびLaが4〜
10モル%、Mnが0.1〜2.0モル%、アルカリ土類金属が2
モル%以下の割合で含有されていることにより、さらに
焼結体の対理論密度比を96%以上の緻密質となすことに
より、3倍波振動においてP/Vのバラツキ、スプリアス
発生等が顕著に低減された優れた圧電磁器が得られるこ
とができた。
その不良品の発生原因について追求したところ、焼結体
中に存在する粗大ボイドがこれらの特性に大きく影響を
及ぼしていることを突き止めた。そこで、さらに粗大ボ
イドと各特性との相関について実験を繰り返した結果、
焼結体中の基本成分として全量中にいずれも酸化物換算
でPbが44〜46モル%、Tiが47〜50モル%およびLaが4〜
10モル%、Mnが0.1〜2.0モル%、アルカリ土類金属が2
モル%以下の割合で含有されていることにより、さらに
焼結体の対理論密度比を96%以上の緻密質となすことに
より、3倍波振動においてP/Vのバラツキ、スプリアス
発生等が顕著に低減された優れた圧電磁器が得られるこ
とができた。
以下、本発明をさらに詳述する。
本発明における特徴は、酸化物換算でPbが44〜46モル
%、Tiが47〜50モル%およびLaが4〜10モル%、Mnが0.
1〜2.0モル%、アルカリ土類金属が2モル%以下を含有
する焼結体の緻密度を高める点にある。
%、Tiが47〜50モル%およびLaが4〜10モル%、Mnが0.
1〜2.0モル%、アルカリ土類金属が2モル%以下を含有
する焼結体の緻密度を高める点にある。
従来からPbLaTiO3系圧電磁器は一般にPbO,La2O3,TiO
2を主体とする混合粉末を成形後、大気中で1250〜1350
℃の温度で焼成されることによって得られているが、こ
れらは、焼結が十分に進行したとしても対理論密度比は
95%前後であり、これ以上の緻密化はできない。
2を主体とする混合粉末を成形後、大気中で1250〜1350
℃の温度で焼成されることによって得られているが、こ
れらは、焼結が十分に進行したとしても対理論密度比は
95%前後であり、これ以上の緻密化はできない。
そこで本発明によれば、緻密化させる具体的方法とし
ては、用いる原料として焼結体に優れた液相合成、例え
ば共沈法、アルコキシド法あるいはゾルゲル法等で合成
された粉末を用いるか、磁器の焼成に際しホットプレス
法あるいは熱間静水圧焼成法を採用するか、あるいはこ
れらの焼成を酸素雰囲気で行う等の手法を採用しうる
が、これらの中でも特に熱間静水圧焼成法(以下、単に
HIP法という)が製造の安定性の点で優れている。
ては、用いる原料として焼結体に優れた液相合成、例え
ば共沈法、アルコキシド法あるいはゾルゲル法等で合成
された粉末を用いるか、磁器の焼成に際しホットプレス
法あるいは熱間静水圧焼成法を採用するか、あるいはこ
れらの焼成を酸素雰囲気で行う等の手法を採用しうる
が、これらの中でも特に熱間静水圧焼成法(以下、単に
HIP法という)が製造の安定性の点で優れている。
よって、ここではHIP法を例にとって説明する。このH
IP法によれば、前述した組成に調合されたPbO,La2O3,T
iO2の混合粉末あるいはこれらの仮焼物あるいは前述し
た液相合成法にて得られた粉末を所定の形状に成形後、
前述した従来の焼成方法で一旦焼成して対理論密度比が
90%以上の予備焼結体を得る。その後、この予備焼結体
を10〜2000気圧の高圧下で900〜1300℃の温度でHIP焼成
する。HIP焼成する際、圧力媒体ガスとしては通常Arガ
スが用いられるが、このような不活性ガスを用いる場
合、焼成中に磁器の酸素の抜けにより磁器中に金属が析
出し、磁器の絶縁抵抗の劣化を招く恐れがある。そこで
HIP焼成に当たり、予備焼結体をほぼ同一の組成から成
る粉末中に埋めた状態で焼成することによって前述した
特性の劣化は回避できる。また、他の方法として、不活
性ガス中に酸素ガスを0.01〜20%の割合で含有するガス
を圧力媒体として用いることにより、前記埋め焼きを行
うことなく焼成することができる。
IP法によれば、前述した組成に調合されたPbO,La2O3,T
iO2の混合粉末あるいはこれらの仮焼物あるいは前述し
た液相合成法にて得られた粉末を所定の形状に成形後、
前述した従来の焼成方法で一旦焼成して対理論密度比が
90%以上の予備焼結体を得る。その後、この予備焼結体
を10〜2000気圧の高圧下で900〜1300℃の温度でHIP焼成
する。HIP焼成する際、圧力媒体ガスとしては通常Arガ
スが用いられるが、このような不活性ガスを用いる場
合、焼成中に磁器の酸素の抜けにより磁器中に金属が析
出し、磁器の絶縁抵抗の劣化を招く恐れがある。そこで
HIP焼成に当たり、予備焼結体をほぼ同一の組成から成
る粉末中に埋めた状態で焼成することによって前述した
特性の劣化は回避できる。また、他の方法として、不活
性ガス中に酸素ガスを0.01〜20%の割合で含有するガス
を圧力媒体として用いることにより、前記埋め焼きを行
うことなく焼成することができる。
このHIP法によれば、圧力を高めることにより高緻密
化が図れるが、このような圧電磁器においては完全緻密
化させなくとも十分な効果が得られ、対理論密度比96%
以上、特に97〜99%程度が望ましく、一方、HIP条件に
おいて圧力を高め過ぎると逆に効果が低下する傾向にあ
り、200〜1500気圧が最も望ましい。
化が図れるが、このような圧電磁器においては完全緻密
化させなくとも十分な効果が得られ、対理論密度比96%
以上、特に97〜99%程度が望ましく、一方、HIP条件に
おいて圧力を高め過ぎると逆に効果が低下する傾向にあ
り、200〜1500気圧が最も望ましい。
本発明において、基本成分を前述した範囲に特定した
のはPbが酸化物換算で42モル%を下回ると機械的品質係
数が低下し、48.5モル%を越えると分極が困難となり、
Tiが酸化物換算で48モル%を下回っても分極が難かしく
なる。Laの酸化物換算量が2.5モル%を下回ると3倍波
振動の周波数の温度係数が大きく、15モル%を上回ると
キュリー点が低下し、P/Vが低下する。
のはPbが酸化物換算で42モル%を下回ると機械的品質係
数が低下し、48.5モル%を越えると分極が困難となり、
Tiが酸化物換算で48モル%を下回っても分極が難かしく
なる。Laの酸化物換算量が2.5モル%を下回ると3倍波
振動の周波数の温度係数が大きく、15モル%を上回ると
キュリー点が低下し、P/Vが低下する。
本発明によれば、上記範囲のPbLaTiO3の基本成分に対
し、Pb、La、Tiの一部を他の金属、例えばLaに対しては
Pr、Ce、Sm、Ndで置換してもよく、さらに他の添加成
分、具体的には、MnO2を0.1〜2.0モル%。あるいはSr、
Ca、Ba等のアルカリ土類金属酸化物やAl、Fe、Co、Ni、
Si、Mg、Cr、Nb、W等の酸化物を2.0モル%以下の割合
で添加することによりさらに優れた特性の圧電磁器を得
ることができる。
し、Pb、La、Tiの一部を他の金属、例えばLaに対しては
Pr、Ce、Sm、Ndで置換してもよく、さらに他の添加成
分、具体的には、MnO2を0.1〜2.0モル%。あるいはSr、
Ca、Ba等のアルカリ土類金属酸化物やAl、Fe、Co、Ni、
Si、Mg、Cr、Nb、W等の酸化物を2.0モル%以下の割合
で添加することによりさらに優れた特性の圧電磁器を得
ることができる。
以下、本発明を次の例で説明する。
[実施例] 原料として、PbO,TiO2、La2O3、MnCO3の他各種金属酸
化物を用い、第1表の組成になるよう秤量し、ポットミ
ル中で湿式混合した。混合後、脱水乾燥し850〜1100℃
で2時間仮焼した。次いで仮焼粉末を粉砕し、有機結合
剤を混合して造粒を行った。このように得られた造粒粉
末を約1000kg/cm3の圧力で直径18mm、厚さ1.5mmの円板
に成形した。この成形円板を1200〜1300℃の温度で2時
間大気中で予備焼成した。この焼成後の対理論密度比は
ほぼ90〜95%であった。
化物を用い、第1表の組成になるよう秤量し、ポットミ
ル中で湿式混合した。混合後、脱水乾燥し850〜1100℃
で2時間仮焼した。次いで仮焼粉末を粉砕し、有機結合
剤を混合して造粒を行った。このように得られた造粒粉
末を約1000kg/cm3の圧力で直径18mm、厚さ1.5mmの円板
に成形した。この成形円板を1200〜1300℃の温度で2時
間大気中で予備焼成した。この焼成後の対理論密度比は
ほぼ90〜95%であった。
その後、O25%含有アルゴン雰囲気で圧力を変えて11
00℃の温度で1時間HIP焼成し、圧電磁器を得た。
00℃の温度で1時間HIP焼成し、圧電磁器を得た。
この圧電磁器を測定用として0.5mmに研磨した後、銀
蒸着により電極を形成したものを夫々80〜100℃で7.0〜
5.0KV/mmの電圧で10分間分極処理を行った。得られた各
試料についてそれぞれ20個に対し、アルキメデス法によ
り対理論密度比を算出するとともに、インピーダンスア
ナライザーによって厚み縦3倍波振動の電気機械結合係
数(Kt3)、同じく機械的品質係数(QM3)を測定しその
平均値を算出した。なお、第1表P/VはRA/RO(3倍波
の共振、***振のインピーダンス比率)を表す。
蒸着により電極を形成したものを夫々80〜100℃で7.0〜
5.0KV/mmの電圧で10分間分極処理を行った。得られた各
試料についてそれぞれ20個に対し、アルキメデス法によ
り対理論密度比を算出するとともに、インピーダンスア
ナライザーによって厚み縦3倍波振動の電気機械結合係
数(Kt3)、同じく機械的品質係数(QM3)を測定しその
平均値を算出した。なお、第1表P/VはRA/RO(3倍波
の共振、***振のインピーダンス比率)を表す。
さらに、波形観察からスプリアスの発生状況を判断し
た。また最終的に各特性の評価から良品率を算出した。
た。また最終的に各特性の評価から良品率を算出した。
結果を第1表に示す。
[発明の効果] 以上、詳述した通り、本発明によればPbLaTiO3系の圧
電磁器において、その対理論密度比を高めることによ
り、磁器中の粗大ボイドを解消すると同時に圧電磁器の
振動の乱れや電極間の電界の乱れ等を防止し、優れた特
性を有するとともに歩留りの高い圧電磁器を提供するこ
とができる。
電磁器において、その対理論密度比を高めることによ
り、磁器中の粗大ボイドを解消すると同時に圧電磁器の
振動の乱れや電極間の電界の乱れ等を防止し、優れた特
性を有するとともに歩留りの高い圧電磁器を提供するこ
とができる。
フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭63−151667(JP,A) 特開 昭53−43900(JP,A) 特開 昭62−197316(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) C04B 35/46 H01L 41/18
Claims (1)
- 【請求項1】全量に対し、Pbを酸化物換算で44〜46モル
%、Tiを酸化物換算で47〜50モル%およびLaを酸化物換
算で4〜10モル%、Mnを酸化物換算で0.1〜2.0モル%、
アルカリ土類金属を酸化物換算で2モル%以下の割合で
含有するとともに、対理論密度比が96%以上の緻密質か
ら成り、P/Vが65dB以上である3倍波振動用の圧電磁
器。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP1192062A JP2881424B2 (ja) | 1989-07-25 | 1989-07-25 | 圧電磁器 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP1192062A JP2881424B2 (ja) | 1989-07-25 | 1989-07-25 | 圧電磁器 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0360463A JPH0360463A (ja) | 1991-03-15 |
JP2881424B2 true JP2881424B2 (ja) | 1999-04-12 |
Family
ID=16284990
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP1192062A Expired - Fee Related JP2881424B2 (ja) | 1989-07-25 | 1989-07-25 | 圧電磁器 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2881424B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE4115949A1 (de) * | 1991-05-16 | 1992-11-19 | Philips Patentverwaltung | Pyroelektrisches keramikmaterial und dessen verwendung |
JP3419679B2 (ja) * | 1998-02-12 | 2003-06-23 | ティーディーケイ株式会社 | 圧電セラミックス |
CN1246914C (zh) | 1999-12-16 | 2006-03-22 | 埃普科斯股份有限公司 | 压电元件及其制造方法 |
KR100450010B1 (ko) * | 2001-04-13 | 2004-10-02 | 장재석 | 차량용 백미러 쉴드 |
-
1989
- 1989-07-25 JP JP1192062A patent/JP2881424B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPH0360463A (ja) | 1991-03-15 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP3259677B2 (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JP4355084B2 (ja) | 圧電磁器組成物および圧電共振子 | |
JP3259678B2 (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JP3282576B2 (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JP3654408B2 (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JPH0782024A (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JP2881424B2 (ja) | 圧電磁器 | |
JP2884635B2 (ja) | 圧電セラミックスおよびその製造方法 | |
JP3125624B2 (ja) | 圧電磁器 | |
JP4361990B2 (ja) | 圧電体磁器組成物 | |
JP2866986B2 (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JP3761970B2 (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JP3771762B2 (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JP2987762B2 (ja) | 強誘電体磁器組成物 | |
JPH0745882A (ja) | 圧電素子 | |
JPS6358782B2 (ja) | ||
JPH09124367A (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JP3404212B2 (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JP3318480B2 (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JP4467168B2 (ja) | 圧電磁器および圧電素子 | |
JP2910339B2 (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JP2932297B2 (ja) | 強誘電体磁器組成物 | |
JPH04357164A (ja) | 圧電磁器の製造方法 | |
JP3266483B2 (ja) | 圧電磁器組成物 | |
JPH08231270A (ja) | 圧電磁器組成物 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |