JP2668511B2 - Resin composition for electronic parts - Google Patents

Resin composition for electronic parts

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JP2668511B2
JP2668511B2 JP6227311A JP22731194A JP2668511B2 JP 2668511 B2 JP2668511 B2 JP 2668511B2 JP 6227311 A JP6227311 A JP 6227311A JP 22731194 A JP22731194 A JP 22731194A JP 2668511 B2 JP2668511 B2 JP 2668511B2
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    • H05K1/00—Printed circuits
    • H05K1/02—Details
    • H05K1/03—Use of materials for the substrate
    • H05K1/0313—Organic insulating material
    • H05K1/0353—Organic insulating material consisting of two or more materials, e.g. two or more polymers, polymer + filler, + reinforcement
    • H05K1/0373—Organic insulating material consisting of two or more materials, e.g. two or more polymers, polymer + filler, + reinforcement containing additives, e.g. fillers

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は、電子部材用樹脂組成物
に関し、詳しくは、低比誘電率、低誘電正接、高耐熱
性、高機械的強度及び良好な熱伝導性を兼備し、電子機
器の回路基板材料として好適な電子部材用樹脂組成物に
関する。なお、本明細書における比誘電率及び誘電正接
の数値は、特に断りのない限り、１ＭＨｚ、２５℃の条
件下で測定した値とする。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a resin composition for electronic members, and more specifically, it has a low relative permittivity, a low dielectric loss tangent, a high heat resistance, a high mechanical strength and a good thermal conductivity. The present invention relates to a resin composition for electronic members, which is suitable as a circuit board material for devices. Note that the numerical values of the relative permittivity and the dielectric loss tangent in this specification are values measured under the conditions of 1 MHz and 25 ° C. unless otherwise specified.

【０００２】[0002]

【従来の技術とその課題】電子機器の回路基板材料に
は、比誘電率や誘電正接等の誘電特性が低く、耐熱性や
機械的強度等の物理的特性に優れることが要求される。
比誘電率（ε）とは、誘電体内の分極の程度を示すパラ
メーターであり、比誘電率が高い程電気信号の伝播遅延
が大きくなる（Ｔｄ＝３．３√ε、Ｔｄ；電気信号伝播
遅延時間）。従って、信号の伝播速度を高め、高速演算
を可能にするためには、比誘電率は低い方が好ましい。
誘電正接（ｔａｎδ）とは、誘電体内に伝播する信号が
熱に変換されて失われる量を示すパラメーターであり、
誘電正接が低い程信号の損失が少なくなり、信号伝達率
が向上する。2. Description of the Related Art A circuit board material for electronic equipment is required to have low dielectric properties such as relative permittivity and dielectric loss tangent, and to be excellent in physical properties such as heat resistance and mechanical strength.
The relative permittivity (ε) is a parameter indicating the degree of polarization in a dielectric, and the higher the relative permittivity, the larger the propagation delay of an electric signal (Td = 3.3√ε, Td; electrical signal propagation delay) time). Therefore, in order to increase the signal propagation speed and enable high-speed operation, it is preferable that the relative dielectric constant is low.
The dielectric loss tangent (tan δ) is a parameter indicating the amount of the signal propagating in the dielectric body that is converted into heat and lost.
The lower the dielectric loss tangent, the smaller the signal loss and the higher the signal transmission rate.

【０００３】従来、回路基板材料としては、ガラスクロ
スにエポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂を含浸、硬化させて
なる通称“ガラエポ基板”が一般に用いられてきたが、
その比誘電率は４．５〜５．５と高く、誘電正接も０．
０２０〜０．０３５と大きいため、特にＭＨｚ帯以上の
高周波域における信号の伝達速度及び伝達率は満足でき
るものではない。Conventionally, as a circuit board material, a so-called "glass epoxy substrate", which is obtained by impregnating glass cloth with a thermosetting resin such as epoxy resin and curing it, has been generally used.
Its dielectric constant is as high as 4.5 to 5.5, and its dielectric loss tangent is also 0.5.
Since it is as large as 020 to 0.035, the transmission speed and the transmission rate of the signal in a high frequency range of the MHz band or more are not satisfactory.

【０００４】最近、合成樹脂特に熱可塑性樹脂は、その
易成形性により電子部材の材料として広く使用されてい
る。Recently, synthetic resins, particularly thermoplastic resins, have been widely used as materials for electronic members because of their easy moldability.

【０００５】耐熱性や機械的強度等の改良を目的とし
て、電子部材用の合成樹脂に各種のウィスカーや繊維状
物等の強化繊維を添加することは、一般に行われてい
る。例えば、特開平３−３５５８５号公報によれば、こ
のような強化繊維として、ガラス繊維やチタン酸カリウ
ムウィスカー等が提案されている。[0005] For the purpose of improving heat resistance and mechanical strength, it is common practice to add various whiskers or reinforcing fibers such as fibrous materials to a synthetic resin for electronic members. For example, according to JP-A-3-35585, glass fibers, potassium titanate whiskers and the like are proposed as such reinforcing fibers.

【０００６】しかし、ガラス繊維を合成樹脂に添加する
と、比誘電率の上昇は比較的小さく抑えられるものの、
誘電正接が著しく増大する。また、ガラス繊維は、繊維
径５〜１５μｍと太く、繊維長１００μｍ以上と長いた
め、成形品の表面平滑性が損なわれ、該成形品の表面に
微細回路をメッキするのが困難になることがあり、更に
ワイヤーボンダーで回路を接続する際に、ワイヤーボン
ダーの先端部を傷めることがある。However, when glass fibers are added to a synthetic resin, the increase in the relative dielectric constant can be suppressed to a relatively small value.
The dielectric loss tangent increases significantly. Further, the glass fiber is as thick as 5 to 15 μm in fiber diameter and as long as 100 μm or more in fiber length, so that the surface smoothness of the molded product is impaired, and it becomes difficult to plate a fine circuit on the surface of the molded product. In addition, when connecting circuits with a wire bonder, the tip of the wire bonder may be damaged.

【０００７】チタン酸カリウムウィスカーは、繊維径
０．０５〜２μｍ、繊維長２〜５０μｍとミクロな繊維
であり、耐熱性や機械的強度の向上、熱膨張係数の低下
等には有効であるが、比誘電率及び誘電正接を著しく上
昇させ、信号伝達速度の遅延、伝達率の低下をもたら
す。しかも、該ウィスカーに含まれるカリウム等のアル
カリ成分は、電子機器の電極や配線を腐食させたり、断
線や電流の漏れ等を引き起こしたりする。[0007] Potassium titanate whiskers are microfibers having a fiber diameter of 0.05 to 2 µm and a fiber length of 2 to 50 µm, and are effective for improving heat resistance and mechanical strength and lowering the coefficient of thermal expansion. In addition, the relative permittivity and the dielectric loss tangent are remarkably increased, and the signal transmission speed is delayed and the transmission coefficient is lowered. Moreover, the alkaline component such as potassium contained in the whiskers corrodes the electrodes and wiring of the electronic device, or causes wire breakage and current leakage.

【０００８】更に、ホウ酸アルミニウムウィスカーやホ
ウ酸マグネシウムウィスカーも、強化繊維としては公知
である（特開平２−１６６１３４号公報、同３−２０３
９６１号公報等）。しかし、これらのウィスカーを合成
樹脂に混合した場合に、樹脂の誘電正接や熱伝導率が改
善されるとの報告はない。Further, aluminum borate whiskers and magnesium borate whiskers are also known as reinforcing fibers (JP-A-2-166134 and JP-A-3-203).
No. 961). However, there is no report that the dielectric loss tangent and the thermal conductivity of the resin are improved when these whiskers are mixed with the synthetic resin.

【０００９】一方、ポリエーテルイミド、ポリフェニレ
ンエーテル、及び相溶化剤としての芳香族ビニル系樹脂
又は無水マレイン酸系樹脂からなり、良好な耐熱性、機
械的強度、電気絶縁性、成形性を有し、電子部材の材料
として好適な熱可塑性樹脂組成物が提案されている（特
開平５−３２８８０号公報、特願平５−１８５６１６号
明細書、同５−１８５６１７号明細書等）。ただし、こ
れらの組成物は、比誘電率は３前後と良好であるが、誘
電正接は約０．００３であり、特にＭＨｚ帯以上の高周
波用の回路基板材料とするには、誘電正接を更に低下さ
せる必要がある。On the other hand, it is composed of polyetherimide, polyphenylene ether, and an aromatic vinyl resin or a maleic anhydride resin as a compatibilizer, and has good heat resistance, mechanical strength, electric insulation, and moldability. Thermoplastic resin compositions suitable as materials for electronic members have been proposed (JP-A-5-32880, JP-A-5-185616, JP-A-5-185617, etc.). However, these compositions have a good relative dielectric constant of about 3, but have a dielectric loss tangent of about 0.003. In particular, in order to obtain a circuit board material for high frequencies in the MHz band or higher, the dielectric tangent is further increased. Need to lower.

【００１０】本発明は、以上のような問題がなく、低比
誘電率、低誘電正接、高耐熱性、高機械的強度及び良好
な熱伝導性を兼備し、電子機器の回路基板材料として好
適な電子部材用樹脂組成物を提供することを目的とす
る。The present invention, which does not have the above-mentioned problems, has low relative permittivity, low dielectric loss tangent, high heat resistance, high mechanical strength and good thermal conductivity, and is suitable as a circuit board material for electronic equipment. An object of the present invention is to provide a resin composition for electronic parts.

【００１１】本発明者らは、上記目的を達成するため
に、鋭意検討した結果、特定のポリエーテルイミド、特
定のポリフェニレンエーテル、及び芳香族ビニル系樹脂
からなる樹脂組成物に、特定の組成を有するウィスカー
を特定量配合することにより、高周波域での使用に支障
をきたす程の比誘電率の上昇を伴うことなく、誘電正接
を高周波域での使用に適した範囲（０．００１前後また
はそれ以下）まで低下させることができ、その傾向は高
周波域になる程一層顕著化し、併せて熱伝導率、耐熱性
及び機械的強度をも向上させることができること、従っ
て電子部材用材料、特にＭＨｚ帯以上の高周波用の回路
基板材料として極めて望ましい組成物が得られることを
見出し、本発明を完成するに至った。[0011] The present inventors have found that in order to achieve the above object, a result of intensive studies, specific polyetherimide, JP
By adding a specific amount of whisker having a specific composition to a resin composition composed of a fixed polyphenylene ether and an aromatic vinyl resin, the relative dielectric constant is increased so as to hinder use in a high frequency range. Without this, the dielectric loss tangent can be reduced to a range suitable for use in a high frequency range (around 0.001 or less), and the tendency becomes more pronounced in the higher frequency range, and the thermal conductivity and heat resistance The present invention has also been found to be able to improve the properties and mechanical strength, and to obtain a highly desirable composition as a material for electronic members, especially a circuit board material for high frequencies in the MHz band or higher. .

【００１２】すなわち、本発明は、（Ａ）特定のポリエ
ーテルイミド、（Ｂ）特定のポリフェニレンエーテル、
及び（Ｃ）芳香族ビニル系樹脂からなるマトリックス樹
脂に、一般式ａＡｘＯｙ・ｂＢ２Ｏ３（ここで、１≦ａ
≦９、１≦ｂ≦９であり、Ａは２価又は３価の元素、ｘ
＝ｙ＝１又はｘ＝２、ｙ＝３）で示される組成からなる
ウィスカーを、前記マトリックス樹脂及びウィスカーの
合計重量を基準にして５〜６０％の割合で配合してなる
ことを特徴とする電子部材用樹脂組成物を要旨とする。That is, the present invention provides (A) a specific polyetherimide, (B) a specific polyphenylene ether,
And (C) a matrix resin composed of an aromatic vinyl-based resin, a general formula aA x O y · bB 2 O 3 (where 1 ≦ a
≦ 9, 1 ≦ b ≦ 9, and A is a divalent or trivalent element, x
= Y = 1 or x = 2, y = 3) whisker having a composition of 5 to 60% based on the total weight of the matrix resin and the whiskers. The gist is a resin composition for electronic members.

【００１３】本発明におけるマトリックス樹脂は、
（Ａ）成分である特定のポリエーテルイミド、（Ｂ）成
分である特定のポリフェニレンエーテル、及び（Ｃ）成
分の芳香族ビニル系樹脂からなるものである。The matrix resin in the present invention is
(A) a specific polyether imide component, is made of the component (B) is a specific polyphenylene ether, and (C) component of the aromatic vinyl resin.

【００１４】（Ａ）成分のポリエーテルイミドは、化３
の一般式Ａで表されるものを使用する。[0014] (A) polyether imide component of 3
To use represented by those in the general formula A.

【００１５】[0015]

【化３】 を表し、ｎは１０〜１０００の整数を表す。Embedded image And n represents an integer of 10 to 1000.

【００１６】一般式Ａのポリエーテルイミドの中でも、
その性能、製造、コスト等の面で好ましい具体例とし
て、化４の構造式で示されるものが挙げられる。Among the polyetherimides of the general formula A,
Specific examples preferable in terms of performance, production, cost and the like include those represented by the structural formula of Chemical formula 4.

【００１７】[0017]

【化４】 式中ｎは、１０〜１０００の整数を表す。Embedded image In the formula, n represents an integer of 10 to 1000.

【００１８】ポリエーテルイミドは、１種を単独で又は
２種以上を混合して使用することができる。（Ａ）成分
のポリエーテルイミドの配合量は、特に制限されず、広
い範囲から適宜選択できるが、一般に、ポリエーテルイ
ミドの量が少なすぎると、機械的強度、耐熱性等の向上
が不充分となり、逆に多すぎると、比誘電率、誘電正接
が大きくなる傾向を示すので、これらのバランスを考慮
すると、通常は、１〜９９重量部程度、好ましくは１０
〜９０重量部、更に好ましくは２０〜８０重量部程度と
すればよい。The polyetherimides can be used alone or as a mixture of two or more. The blending amount of the polyetherimide of the component (A) is not particularly limited and can be appropriately selected from a wide range. However, when the amount of the polyetherimide is too small, the mechanical strength, heat resistance, and the like are insufficiently improved. On the contrary, if the amount is too large, the relative permittivity and the dielectric loss tangent tend to increase. Therefore, in consideration of these balances, usually about 1 to 99 parts by weight, preferably 10 parts by weight.
The amount may be about 90 to 90 parts by weight, more preferably about 20 to 80 parts by weight.

【００１９】（Ｂ）成分のポリフエニレンエーテルは、
化５の一般式Ｂで表されるものを使用する。[0019] (B) polyphenylene ether component,
To use those represented by the general formula B of Compound 5.

【００２０】[0020]

【化５】 式中、Ｘ１〜Ｘ４は水素又はメチル基を表し、ｎは１０
〜１０００の整数を表す。Embedded image In the formula, X 1 to X 4 represent hydrogen or a methyl group, and n is 10
Represents an integer of ~ 1000.

【００２１】一般式Ｂのポリフェニレンエーテルの中で
も、その性能、製造、コスト等の面で好ましい具体例と
して、化６の構造式で示されるものが挙げられる。ま
た、成形加工性、熱安定性の向上を目的として、スチレ
ン系の樹脂により変性した変性ポリフェニレンエーテル
も使用することができる。Among the polyphenylene ethers of the general formula B, those represented by the structural formula of Chemical formula 6 are mentioned as preferable specific examples in terms of performance, production, cost and the like. Further, modified polyphenylene ether modified with a styrene-based resin for the purpose of improving moldability and thermal stability can also be used.

【００２２】[0022]

【化６】 式中ｎは、１０〜１０００の整数を表す。Embedded image In the formula, n represents an integer of 10 to 1000.

【００２３】ポリフェニレンエーテルは、１種を単独で
又は２種以上を混合して使用することができる。（Ｂ）
成分のポリフェニレンエーテルの配合量も、特に制限さ
れず、広い範囲から適宜選択できるが、一般に、ポリフ
ェニレンエーテルの量が多すぎると、機械的強度、耐熱
性等の向上が不充分となり、逆に少なすぎると、比誘電
率、誘電正接が増大するので、これらのバランスを考慮
すると、通常は、９９〜１重量部程度、好ましくは９０
〜１０重量部、更に好ましくは８０〜２０重量部程度と
すればよい。The polyphenylene ethers can be used singly or as a mixture of two or more. (B)
The blending amount of the component polyphenylene ether is also not particularly limited and can be appropriately selected from a wide range.However, in general, when the amount of the polyphenylene ether is too large, the mechanical strength, heat resistance and the like become insufficiently improved, and conversely, the amount is small. If it is too much, the relative dielectric constant and the dielectric loss tangent increase, so in consideration of these balances, it is usually about 99 to 1 part by weight, preferably 90 parts by weight.
The amount may be about 10 to 10 parts by weight, more preferably about 80 to 20 parts by weight.

【００２４】（Ｃ）成分の芳香族ビニル系樹脂は、
（Ａ）成分，（Ｂ）成分を相溶化するものであれば、特
に制限されないが、中でも、相溶化性能、生産性、コス
ト等を考慮すると、エポキシ化合物やマレイン酸等によ
って変性された芳香族ビニル系樹脂が好ましく使用でき
る。具体的には、例えば、スチレン−グリシジルメタク
リレートランダム共重合体、エポキシ変性スチレン−ス
チレングラフト共重合体、エポキシ変性スチレン−メチ
ルメタクリレートグラフト共重合体等のエポキシ変性ス
チレン系共重合体、スチレン−無水マレイン酸共重合
体、スチレン−フェニルマレイミド共重合体等の無水マ
レイン酸系化合物−スチレン共重合体等が挙げられる。The aromatic vinyl resin as the component (C) is
There is no particular limitation as long as it can compatibilize the components (A) and (B), but among them, considering the compatibilizing performance, productivity, cost, etc., an aromatic compound modified with an epoxy compound, maleic acid, or the like. Vinyl resins can be preferably used. Specifically, for example, epoxy-modified styrene-based copolymers such as styrene-glycidyl methacrylate random copolymer, epoxy-modified styrene-styrene graft copolymer, epoxy-modified styrene-methyl methacrylate graft copolymer, and styrene-maleic anhydride Examples thereof include maleic anhydride compound-styrene copolymers such as acid copolymers and styrene-phenylmaleimide copolymers.

【００２５】相溶化性能等を考慮すると、エポキシ変性
スチレン−スチレングラフト共重合体、エポキシ変性ス
チレン−メチルメタクリレートグラフト共重合体、スチ
レン−無水マレイン酸共重合体等が特に好ましい。Considering the compatibilizing performance and the like, an epoxy-modified styrene-styrene graft copolymer, an epoxy-modified styrene-methyl methacrylate graft copolymer, a styrene-maleic anhydride copolymer and the like are particularly preferable.

【００２６】芳香族ビニル系樹脂は、１種を単独で又は
２種以上を混合して使用することができる。（Ｃ）成分
の芳香族ビニル系樹脂の配合量も、特に制限されず、広
い範囲から適宜選択できるが、得られるマトリックス樹
脂の耐熱性と機械的強度のバランスを考慮すると、
（Ａ）成分，（Ｂ）成分の合計量の０．１〜３０重量％
程度、好ましくは０．５〜２０重量％程度とすればよ
い。As the aromatic vinyl resin, one kind may be used alone, or two or more kinds may be used in combination. The amount of the aromatic vinyl resin as the component (C) is not particularly limited and can be appropriately selected from a wide range. However, considering the balance between heat resistance and mechanical strength of the obtained matrix resin,
0.1 to 30% by weight of the total amount of the components (A) and (B)
Degree, preferably about 0.5 to 20% by weight.

【００２７】（Ｃ）成分の配合量が少なすぎると、ポリ
エーテルイミドとポリフェニレンエーテルの相溶性が低
下して、均一なポリマーアロイが製造できない虞れがあ
るばかりか、機械的物性が安定しない傾向がある。逆に
多すぎると、耐熱性、機械的強度等がいずれも低下する
傾向が見られる。If the amount of the component (C) is too small, the compatibility between the polyetherimide and the polyphenylene ether is reduced, and not only there is a possibility that a uniform polymer alloy cannot be produced, but also the mechanical properties tend to be unstable. There is. Conversely, if it is too large, the heat resistance, mechanical strength, etc. tend to decrease.

【００２８】なお、（Ｃ）成分として、エポキシ変性ス
チレン−スチレングラフト共重合体、エポキシ変性スチ
レン−メチルメタクリレートグラフト共重合体等を用い
る場合には、これらの相溶化性能が著しく大きいため、
配合量は、０．１〜１重量部程度でも充分な効果を発揮
するが、通常は０．１〜３０重量部、好ましくは０．１
〜１０重量部程度とすればよい。When an epoxy-modified styrene-styrene graft copolymer, an epoxy-modified styrene-methyl methacrylate graft copolymer, or the like is used as the component (C), the compatibilizing performance thereof is extremely large.
A sufficient effect can be obtained with a compounding amount of about 0.1 to 1 part by weight, but usually 0.1 to 30 parts by weight, preferably 0.1 to 30 parts by weight.
It may be about 10 to 10 parts by weight.

【００２９】また、（Ｃ）成分として、スチレン−無水
マレイン酸共重合体、スチレン−フェニルマレイミド共
重合体等の無水マレイン酸系化合物−スチレン共重合体
や、スチレン−グリシジルメタクリレート共重合体等を
用いる場合には、配合量は、１．０〜３０重量部程度、
２０重量部程度までとすればよい。As the component (C), a maleic anhydride compound-styrene copolymer such as a styrene-maleic anhydride copolymer and a styrene-phenylmaleimide copolymer, a styrene-glycidyl methacrylate copolymer and the like can be used. When used, the amount is about 1.0 to 30 parts by weight,
It may be up to about 20 parts by weight.

【００３０】本発明で使用される一般式ａＡｘＯｙ・ｂ
Ｂ２Ｏ３で示されるウィスカーとしては、１≦ａ≦９、
１≦ｂ≦９の整数又は小数、ＡはＡｌ、Ｍｇ、Ｎｉより
なる群から選ばれる２価又は３価の元素、ｘ＝ｙ＝１又
はｘ＝２、ｙ＝３のものが挙げられ、具体的には、
「Ａ」がＡｌであるホウ酸アルミニウムウィスカー、
「Ａ」がＭｇであるホウ酸マグネシウムウィスカー、
「Ａ」がＮｉであるホウ酸ニッケルウィスカーが挙げら
れる。The general formula aA x O y · b used in the present invention
As a whisker represented by B 2 O 3 , 1 ≦ a ≦ 9;
Integer or decimal number of 1 ≦ b ≦ 9, A is from Al, Mg, Ni
And a divalent or trivalent element selected from the group consisting of x = y = 1 or x = 2 and y = 3, and specifically ,
Aluminum borate whiskers where " A" is Al,
Magnesium borate whiskers where "A" is Mg,
"A" is boric acid nickel whiskers over a Ni.

【００３１】ホウ酸アルミニウムウィスカーは、白色針
状結晶であり、例えば、“Ｂｕｌｌ．Ｓｏｃ．ｆｒ．Ｍ
ｉｎｅｒａｌ．Ｃｒｉｓｔａｌｏｇｒ．（１９７７），
１００，２８〜３２”、“Ｚｅｉｔｓｃｈｒｉｆｔ ｆ
ｕｒ ａｎｏｒｇａｎｉｓｃｈｅ ｕｎｄ ａｌｌｇｅ
ｍｅｉｎｅ Ｃｈｅｍｉｅ，Ｂａｎｄ ２８４，１９５
６，ｐ２７２〜２７７”、“Ｇｌａｓｔｅｃｈｎ．Ｂｅ
ｒ．”第２８巻，第２号（１９５５），第４７〜５１
頁、特開昭６３−３１９２９９号公報、同６３−３１９
２９８号公報等多数の文献に記載されている。Aluminum borate whiskers are white needle-shaped crystals, and for example, "Bull. Soc. Fr. M".
internal. Cristallogr. (1977),
100, 28-32 "," Zeitschrift f
ur anorganische und allge
maine Chemie, Band 284, 195
6, p272-277 "," Glastechn. Be
r. "Vol.28, No.2 (1955), 47-51
Page, JP-A-63-319299, and JP-A-63-319.
It is described in many documents such as Japanese Patent Publication No. 298.

【００３２】ホウ酸アルミニウムウィスカーは、例え
ば、アルミニウム水酸化物及びアルミニウム無機塩の中
から選ばれる少なくとも１種のアルミニウム供給成分
と、ホウ素の酸化物、酸素酸及びアルカリ金属塩の中か
ら選ばれる少なくとも１種のホウ素供給成分とを、アル
カリ金属の硫酸塩、塩化物及び炭酸塩の中から選ばれる
少なくとも１種の溶融剤の存在下、６００〜１２００℃
の範囲の焼成温度に加熱して、反応、育成させることに
より、容易に製造される。The aluminum borate whisker is, for example, at least one aluminum supply component selected from aluminum hydroxide and aluminum inorganic salt, and at least one aluminum supply component selected from boron oxide, oxyacid and alkali metal salt. 600 to 1200 ° C. in the presence of at least one melting agent selected from alkali metal sulfates, chlorides and carbonates with one boron supplying component.
It can be easily produced by heating to a firing temperature in the range to react and grow.

【００３３】誘電正接の低下効果等を考慮すると、好ま
しいホウ酸アルミニウムウィスカーの具体例としては、
式９Ａｌ２Ｏ３・２Ｂ２Ｏ３又は式２Ａｌ２Ｏ３・Ｂ２
Ｏ３で示されるもの等が挙げられる。Considering the effect of lowering the dielectric loss tangent, preferred examples of the aluminum borate whisker include:
Formula 9Al 2 O 3 · 2B 2 O 3 or the formula 2Al 2 O 3 · B 2
Examples thereof include those represented by O 3 .

【００３４】式９Ａｌ２Ｏ３・２Ｂ２Ｏ３で示されるホ
ウ酸アルミニウムウィスカーは、真比重２．９３〜２．
９５、融点１４２０〜１４６０℃であり、焼成温度９０
０〜１２００℃にて製造されたものが特に好ましい。ま
た、式２Ａｌ２Ｏ３・Ｂ２Ｏ３で示されるホウ酸アルミ
ニウムウィスカーは、真比重２．９２〜２．９４、融点
１０３０〜１０７０℃であり、焼成温度６００〜１００
０℃にて製造されたものが特に好ましい。The aluminum borate whiskers of the formula 9Al 2 O 3 · 2B 2 O 3 is a true specific gravity of 2.93 to 2.
95, melting point 1420 to 1460 ° C., firing temperature 90
Those produced at 0 to 1200 ° C. are particularly preferable. Further, aluminum borate whiskers of the formula 2Al 2 O 3 · B 2 O 3 is a true specific gravity from 2.92 to 2.94, a melting point 1,030-1,070 ° C., the firing temperature from 600 to 100
Those produced at 0 ° C. are particularly preferred.

【００３５】現在市販されているホウ酸アルミニウムウ
ィスカーとしては、例えば、式９Ａｌ２Ｏ３・２Ｂ２Ｏ
３で示されるもの（四国化成工業（株）製商品名“アル
ボレックスＧ”）があり、このものの平均繊維径は０．
５〜１μｍ、平均繊維長は１０〜３０μｍである。The aluminum borate whiskers currently on the market include, for example, the formula 9Al 2 O 3 .2B 2 O.
3 (trade name "Arbolex G" manufactured by Shikoku Chemicals Co., Ltd.), and the average fiber diameter of this is 0.
5-1 μm, average fiber length is 10-30 μm.

【００３６】ホウ酸マグネシウムウィスカーも、白色針
状結晶であり、例えば、マグネシウムの酸化物、水酸化
物及び無機酸塩の中から選ばれる少なくとも１種のマグ
ネシウム供給成分と、ホウ素の酸化物、酸素酸及びその
アルカリ金属塩の中から選ばれる少なくとも１種のホウ
素供給成分とを、ハロゲン化ナトリウム及びハロゲン化
カリウムの中から選ばれる少なくとも１種の溶融剤の存
在下に、６００〜１０００℃の焼成温度に加熱して、反
応、育成させることにより、容易に製造される。Magnesium borate whiskers are also white needle-like crystals, and for example, at least one magnesium supplying component selected from oxides, hydroxides and inorganic acid salts of magnesium, oxides of boron and oxygen. Calcining at least one boron supply component selected from an acid and an alkali metal salt thereof at 600 to 1000 ° C. in the presence of at least one flux selected from sodium halide and potassium halide; It is easily manufactured by heating to a temperature, reacting and growing.

【００３７】好ましいホウ酸マグネシウムウィスカーの
具体例としては、式２ＭｇＯ・Ｂ２Ｏ３で示されるもの
が挙げられる。この式で示されるものの中でも、真比重
２．９０〜２．９２、融点１３２０〜１３６０℃のもの
が特に好ましい。Specific examples of preferable magnesium borate whiskers include those represented by the formula 2MgO.B 2 O 3 . Among those represented by this formula, those having a true specific gravity of 2.90 to 2.92 and a melting point of 1320 to 1360 ° C. are particularly preferable.

【００３８】ウィスカーは、１種を単独で又は２種以上
を混合して使用することができる。The whiskers can be used alone or in combination of two or more.

【００３９】ウィスカーの繊維径及び繊維長は、特に制
限されず、本発明の樹脂組成物の用途、物理的特性と誘
電特性のバランス、ウィスカー自体の製造のし易さ等に
応じて、広い範囲から適宜選択できるが、通常、繊維径
は、０．０５〜５μｍ程度、好ましくは０．１〜２μｍ
程度、繊維長は、２〜１００μｍ程度、好ましくは１０
〜５０μｍ程度とすればよい。The fiber diameter and fiber length of the whisker are not particularly limited, and may be in a wide range depending on the use of the resin composition of the present invention, the balance between physical properties and dielectric properties, ease of manufacturing the whisker itself, and the like. Usually, the fiber diameter is about 0.05 to 5 μm, preferably 0.1 to 2 μm.
Degree, fiber length is about 2 to 100 μm, preferably 10
It may be about 50 μm.

【００４０】ウィスカーは、そのまま又は適当な大きさ
の顆粒にしてマトリックス樹脂に添加してもよい。ウィ
スカーの顆粒化には、水又は適当なバインダーを用いて
もよい。The whiskers may be added to the matrix resin as it is or in the form of granules of an appropriate size. For granulation of the whiskers, water or a suitable binder may be used.

【００４１】ウィスカーの配合量は、通常、マトリック
ス樹脂とウィスカーの合計量に対し、５〜６０重量％程
度、好ましくは１０〜５０重量％程度とすればよい。こ
の範囲から、本発明の樹脂組成物の用途、物理的特性と
誘電特性のバランス等を考慮して決定すればよい。ウィ
スカーの量が５重量％未満では、誘電正接の低下効果
や、機械的強度、耐熱性及び熱伝導性の改良効果が充分
でなく、６０重量％を超えると、マトリックス樹脂への
混練溶融が困難になったり、混練、分散操作の際に粘度
上昇を招き、成形が著しく困難になる。The content of the whiskers is usually about 5 to 60% by weight, preferably about 10 to 50% by weight, based on the total amount of the matrix resin and the whiskers. From this range, it may be determined in consideration of the use of the resin composition of the present invention, the balance between physical properties and dielectric properties, and the like. If the amount of whiskers is less than 5% by weight, the effect of lowering the dielectric loss tangent and the effect of improving mechanical strength, heat resistance and thermal conductivity are not sufficient, and if it exceeds 60% by weight, it is difficult to knead and melt into the matrix resin. And the viscosity increases during the kneading and dispersing operations, making the molding extremely difficult.

【００４２】本発明においては、必須成分の他に、公知
の樹脂添加剤を配合することができる。具体的には、例
えば、（１）ポリマーとウィスカーの界面の親和性や接
合性を向上させ、機械的強度を改良するためのシラン系
カップリング剤、チタネート系カップリング剤、ジルコ
アルミネート系カップリング剤、（２）メッキ性を改良
するためのタルク等の微粒子性充填剤、（３）熱安定性
を改良するための酸化防止剤、（４）耐光性を改良する
ための紫外線吸収剤、（５）難燃性を改良するための難
燃剤及び難燃助剤、（６）潤滑性を付与するための滑
剤、摺動性改良剤（固体潤滑剤、液体潤滑剤）、（７）
耐衝撃性を改良するための耐衝撃性付与剤、（８）着色
するための染料、顔料等の着色剤等が挙げられる。In the present invention, known resin additives can be blended in addition to the essential components. Specifically, for example, (1) a silane-based coupling agent, a titanate-based coupling agent, and a zircoaluminate-based cup for improving affinity and bonding at the interface between a polymer and a whisker to improve mechanical strength. Ring agent, (2) particulate filler such as talc for improving plating property, (3) antioxidant for improving thermal stability, (4) ultraviolet absorber for improving light resistance, (5) a flame retardant and a flame retardant auxiliary for improving flame retardancy; (6) a lubricant for imparting lubricity; a slidability improver (solid lubricant, liquid lubricant); (7)
Examples thereof include impact resistance-imparting agents for improving impact resistance, and (8) coloring agents such as dyes and pigments for coloring.

【００４３】また、本発明の目的を損なわない範囲で、
ガラス繊維、ミルドガラスファイバー、チタン酸カリウ
ムウィスカー、窒化ケイ素ウィスカー、酸化亜鉛ウィス
カー、塩基性硫酸マグネシウムウィスカー、酸化マグネ
シウムウィスカー等の強化繊維をも、適宜、目的に応じ
て、併用することができる。Further, within a range not impairing the object of the present invention,
Reinforcing fibers such as glass fibers, milled glass fibers, potassium titanate whiskers, silicon nitride whiskers, zinc oxide whiskers, basic magnesium sulfate whiskers, and magnesium oxide whiskers can be used in combination according to the purpose.

【００４４】本発明の樹脂組成物は、公知の方法に従
い、各成分を混合することにより製造できる。例えば、
加熱機能と混合機能を備えた混合ミキサーや、一軸ある
いは二軸のスクリュー押出機等の製造装置を使用するこ
とができる。中でも、二軸スクリュー押出機を用い、メ
インホッパーより樹脂成分を所定の配合で混合して供給
し、溶融混練中のものに、ウィスカー成分を投入し、更
に混練する方法が最も望ましい。The resin composition of the present invention can be produced by mixing the components according to a known method. For example,
A mixing mixer having a heating function and a mixing function, or a manufacturing apparatus such as a single-screw or twin-screw extruder can be used. Among them, the most desirable method is to use a twin-screw extruder, mix and supply a resin component from a main hopper at a predetermined ratio, add a whisker component to the melt-kneaded mixture, and further knead the mixture.

【００４５】本発明の樹脂組成物を用いて、例えば回路
基板を製造するに当たっては、公知の方法が広く採用で
きる。例えば、本発明の樹脂組成物を成形して所望の形
状の成形物を得、これに、必要に応じて、エッチングを
施したり、又は銅等の金属箔を貼着した後、回路を印刷
すればよい。In the case of producing a circuit board using the resin composition of the present invention, known methods can be widely adopted. For example, the resin composition of the present invention is molded to obtain a molded product having a desired shape, and if necessary, after etching or applying a metal foil such as copper, a circuit is printed. I just need.

【００４６】なお、以上詳述した本発明の電子部材用樹
脂組成物は、次のような好ましい実施態様を有する。 〔１〕（Ｃ）成分が、エポキシ変性スチレン系共重合体
及びマレイン酸変性スチレン共重合体よりなる群から選
ばれる少なくとも１つの芳香族ビニル系樹脂である。 〔２〕（Ｃ）の芳香族ビニル系樹脂が、（Ａ）のポリエ
ーテルイミドと（Ｂ）のポリフェニレンエーテルとの合
計１００重量部に対して０．１〜３０重量部の、エポキ
シ変性スチレン−スチレングラフト共重合体及びエポキ
シ変性スチレン−メチルメタクリレートグラフト共重合
体よりなる群から選ばれる少なくとも１つである。 〔３〕（Ｃ）の芳香族ビニル系樹脂が、（Ａ）のポリエ
ーテルイミドと（Ｂ）のポリフェニレンエーテルとの合
計１００重量部に対して１〜３０重量部の、無水マレイ
ン酸系化合物−スチレン共重合体から選ばれる少なくと
も１つである。The resin composition for electronic members of the present invention described in detail above has the following preferred embodiments. [1] The component (C) is at least one aromatic vinyl resin selected from the group consisting of an epoxy-modified styrene copolymer and a maleic acid-modified styrene copolymer. [2] 0.1 to 30 parts by weight of an epoxy-modified styrene resin based on a total of 100 parts by weight of the polyetherimide of (A) and the polyphenylene ether of (B) in the aromatic vinyl resin (C). It is at least one selected from the group consisting of a styrene graft copolymer and an epoxy-modified styrene-methyl methacrylate graft copolymer. [3] 1 to 30 parts by weight of the aromatic vinyl-based resin of (C) relative to 100 parts by weight of the total of the polyether imide of (A) and the polyphenylene ether of (B) -a maleic anhydride compound- It is at least one selected from styrene copolymers.

【００４７】[0047]

【実施例】【Example】

参考例１ ９Ａｌ２Ｏ３・２Ｂ２Ｏ３の組成を持ち、繊維径０．５
〜１．０μｍ，繊維長１０〜３０μｍのホウ酸アルミニ
ウムウィスカー（以下、「ホウ酸アルミニウムウィスカ
ーＡ」と言う）（四国化成工業（株）製商品名“アルボ
レックスＧ”）と炭素微粉末とを５：２（重量比）の割
合で均一に混合し、これをアルミナ製坩堝に入れ、真空
電気炉中にて１２００℃で２時間加熱処理した。炭素成
分を除去するために、更にシリコンユニット電気炉中に
て大気雰囲気下９００℃で３時間処理した。得られた粉
末を分級処理し、９Ａｌ２Ｏ３・１．５Ｂ２Ｏ３の組成
を持ち、平均繊維径０．８μｍ，平均繊維長１３μｍの
ホウ酸アルミニウムウィスカー（以下、「ホウ酸アルミ
ニウムウィスカーＢ」と言う）を得た。It has a composition of Reference Example 1 9Al 2 O 3 · 2B 2 O 3, fiber diameter 0.5
Aluminum borate whiskers (hereinafter referred to as "aluminum borate whiskers A") having a fiber length of 10 .mu.m to 10 .mu.m (hereinafter referred to as "aluminum borate whiskers A") (trade name "Arborex G" manufactured by Shikoku Chemicals Co., Ltd.) and carbon fine powder. The mixture was uniformly mixed at a ratio of 5: 2 (weight ratio), put into an alumina crucible, and heat-treated in a vacuum electric furnace at 1200 ° C. for 2 hours. In order to remove the carbon component, it was further treated at 900 ° C. for 3 hours in an air atmosphere in a silicon unit electric furnace. The resulting powder was classified process has a composition of 9Al 2 O 3 · 1.5B 2 O 3, an average fiber diameter of 0.8 [mu] m, aluminum borate whiskers having an average fiber length of 13 .mu.m (hereinafter, "aluminum borate whiskers B ").

【００４８】実施例１〜３及び比較例１〜５ （Ａ）成分として“ウルテム♯１０１０−１０００”
（日本ジーイープラスチックス（株）販売の商品名）
を、（Ｂ）成分としてガラス転移温度２０６．５℃、固
有粘度ηｒｅｌ０．５５（クロロホルム中、２３℃で測
定）のポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）
エーテル又は変性ポリフェニレンエーテル（旭化成
（株）製商品名“ザイロンＰＸＬ９１０２”）を、
（Ｃ）成分としてエポキシ変性スチレン−スチレングラ
フト共重合体（東亜合成化学工業（株）製商品名“ＲＥ
ＳＥＤＡ ＧＰ−５００”）、エポキシ変性スチレン−
メチルメタクリレート共重合体（東亜合成化学工業
（株）製商品名“ＲＥＳＥＤＡ ＧＰ−３００”）又は
無水マレイン酸系化合物−スチレン共重合体（アーコケ
ミカルジャパン（株）製商品名“ダイラークＤ３３
２”）を、ウィスカーとして、ホウ酸アルミニウムウィ
スカーＡ（アルボレックスＧ）、ホウ酸アルミニウムウ
ィスカーＢ（参考例１で得たもの）又は２ＭｇＯ・Ｂ２
Ｏ３の組成を持ち、繊維径０．５〜２．０μｍ，繊維長
２０〜４０μｍのホウ酸マグネシウムウィスカー（大塚
化学（株）製商品名“スワナイト”）、及び比較のため
のＫ２Ｏ・６ＴｉＯ２の組成を持ち、平均繊維径０．４
μｍ，平均繊維長１５μｍのチタン酸カリウムウィスカ
ー（大塚化学（株）製商品名“ティスモＮ”）を、それ
ぞれ使用した。Examples 1-3 and Comparative Examples 1-5 "Ultem # 1010-1000" as the component (A)
(Product name of Nippon GE Plastics Co., Ltd.)
As a component (B), a poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) having a glass transition temperature of 206.5 ° C. and an intrinsic viscosity η rel 0.55 (measured in chloroform at 23 ° C.).
Ether or modified polyphenylene ether (trade name “ZYLON PXL9102” manufactured by Asahi Kasei Corporation)
As the component (C), an epoxy-modified styrene-styrene graft copolymer (trade name “RE” manufactured by Toa Gosei Chemical Industry Co., Ltd.)
SEDA GP-500 "), epoxy-modified styrene-
Methyl methacrylate copolymer (trade name “RESEDA GP-300” manufactured by Toa Gosei Chemical Industry Co., Ltd.) or maleic anhydride compound-styrene copolymer (trade name “DAIRAK D33” manufactured by Arko Chemical Japan Co., Ltd.)
2 ″) as whiskers, aluminum borate whiskers A (Albolex G), aluminum borate whiskers B (obtained in Reference Example 1) or 2MgO · B 2
Magnesium borate whiskers (trade name “Swanite” manufactured by Otsuka Chemical Co., Ltd.) having a composition of O 3 and a fiber diameter of 0.5 to 2.0 μm and a fiber length of 20 to 40 μm, and K 2 O. 6TiO 2 composition, average fiber diameter 0.4
μm, potassium titanate whiskers (trade name “Tismo N” manufactured by Otsuka Chemical Co., Ltd.) having an average fiber length of 15 μm were used.

【００４９】二軸押出機（池貝鉄工（株）製商品名“Ｐ
ＣＭ４５”）を用い、上記（Ａ）〜（Ｃ）成分をメイン
ホッパーから投入し、ウィスカーをサイドホッパーから
途中投入する方式を採用し、シリンダー温度を３４０℃
にして、表１〜表３に示す各配合にて溶融混練した後、
ペレットを作成した。ペレットを乾燥後、“ミニマット
２６／１５Ｂ”（住友重機械工業（株）製商品名）に
て、シリンダー温度３４０℃、金型温度８０℃、射出圧
力１４００ｋｇｆ／ｃｍ２にて射出成形した。A twin screw extruder (trade name “P” manufactured by Ikegai Iron Works Co., Ltd.)
CM45 ″), the above components (A) to (C) are charged from the main hopper, and a whisker is charged halfway from the side hopper, and the cylinder temperature is set to 340 ° C.
Then, after melt-kneading with each composition shown in Tables 1 to 3,
A pellet was made. After the pellets were dried, they were injection-molded with “Minimat 26 / 15B” (trade name, manufactured by Sumitomo Heavy Industries, Ltd.) at a cylinder temperature of 340 ° C., a mold temperature of 80 ° C., and an injection pressure of 1400 kgf / cm 2 .

【００５０】この成形体につき、比誘電率及び誘電正接
はＪＩＳＫ−６９１１、熱伝導率はＪＩＳＡ−１４１３
（平板直接法）、曲げ強度及び曲げ弾性率はＪＩＳＫ−
７２０３、アイゾット衝撃強さ（後ノッチ付き）はＪＩ
ＳＫ−７１１０、荷重たわみ温度はＡＳＴＭ Ｄ６４８
（荷重１８．５ｋｇｆ）により、それぞれ測定した。測
定結果をまとめて表１〜表６に示す。なお、表示した数
値は、全て重量部を表す。With respect to this molded product, the relative permittivity and dielectric loss tangent were JIS K-6911, and the thermal conductivity was JISA-1413.
(Plate direct method), flexural strength and flexural modulus are JISK-
7203, Izod impact strength (with rear notch) is JI
SK-7110, deflection temperature under load is ASTM D648
(Load 18.5 kgf). Tables 1 to 6 collectively show the measurement results. The displayed numerical values are all parts by weight.

【００５１】[0051]

【表１】 [Table 1]

【００５２】[0052]

【表２】 [Table 2]

【００５３】[0053]

【表３】 [Table 3]

【００５４】[0054]

【表４】 [Table 4]

【００５５】[0055]

【表５】 [Table 5]

【００５６】[0056]

【表６】 [Table 6]

【００５７】表１〜表６から次のことが明らかである。
実施例１〜４と比較例１から、ホウ酸アルミニウムウィ
スカーを５〜６０％の割合で配合することにより、ポリ
エーテルイミドとポリフェニレンエーテルのポリマーア
ロイの特長である低比誘電率を維持したまま、誘電正接
を小さくする効果が大きく、併せて機械的物性及び耐熱
性（熱変形温度）が向上することが分かる。また、熱伝
導率を大きくし、放熱性を上げる効果も大きいことが分
かる。The following are clear from Tables 1 to 6.
From Examples 1 to 4 and Comparative Example 1, by adding aluminum borate whiskers in a proportion of 5 to 60%, while maintaining the low relative dielectric constant, which is a characteristic of the polymer alloy of polyetherimide and polyphenylene ether, It can be seen that the effect of reducing the dielectric loss tangent is great, and at the same time, the mechanical properties and heat resistance (thermal deformation temperature) are improved. Further, it can be seen that the effect of increasing the thermal conductivity and increasing the heat dissipation is also great.

【００５８】実施例１〜４と比較例２〜３から、ポリマ
ーアロイ化することにより、それぞれの優れた特性（ポ
リフェニレンエーテルの靱性及び誘電特性に優れる点
と、ポリエーテルイミドの曲げ特性に優れる点と）を兼
備し、電気、電子機器の回路基板材料として、極めて望
ましい樹脂組成物であることが分かる。From Examples 1 to 4 and Comparative Examples 2 to 3, polymer alloying provides excellent properties (the toughness and dielectric properties of polyphenylene ether and the bending property of polyetherimide). It can be seen that this is a resin composition that is extremely desirable as a circuit board material for electric and electronic devices.

【００５９】実施例１〜４と比較例４から、（Ｃ）成分
（相溶化剤）を使用しないと、殊に機械的物性に劣るの
に対し、（Ｃ）成分としてのエポキシ変性スチレン−ス
チレングラフト共重合体を１重量部未満添加したのみで
相溶性が改変され、物性が大幅に改良されることが分か
る。As can be seen from Examples 1 to 4 and Comparative Example 4, if the component (C) (compatibilizing agent) is not used, the mechanical properties are particularly poor, whereas the epoxy-modified styrene-styrene as the component (C) It can be seen that the compatibility is modified and the physical properties are significantly improved by adding less than 1 part by weight of the graft copolymer.

【００６０】比較例５から、類似形状のウィスカーで
も、チタン酸カリウムウィスカーでは、比誘電率及び誘
電正接が大きくなり、殊に誘電正接のアップ率が大で、
回路基板材料としては不適であること、及び熱伝導率も
若干小さく、放熱性に劣ることも明らかである。From Comparative Example 5, even with whiskers of similar shape, the relative permittivity and the dielectric loss tangent of potassium titanate whiskers are large, and particularly, the increase rate of the dielectric tangent is large.
It is also apparent that the material is unsuitable as a circuit board material, has a slightly low thermal conductivity, and is inferior in heat dissipation.

【００６１】なお、実施例２の樹脂組成物の１２ＧＨｚ
での誘電特性を空洞摂動法（村田製作所製商品名“ＤＲ
Ｇ−８８２０”）にて測定したところ、比誘電率は２．
９、誘電正接は９×１０−４と、ＧＨｚ帯でも良好な誘
電特性を示し、高周波材料として実用性の高いことが確
認できた。The resin composition of Example 2 had a frequency of 12 GHz.
Characteristics by using the cavity perturbation method (trade name “DR manufactured by Murata Manufacturing Co., Ltd.
G-8820 ″), the relative dielectric constant was 2.
9. The dielectric loss tangent was 9 × 10 −4 , which showed good dielectric properties even in the GHz band, and was confirmed to be highly practical as a high frequency material.

【００６２】実施例１０〜１３より、ポリフェニレンエ
ーテルとして変性ポリフェニレンエーテルを使用した場
合、耐熱性（荷重たわみ温度）に若干の低下が見られる
が、誘電率や誘電正接等の特性に遜色はないことが分か
る。According to Examples 10 to 13, when the modified polyphenylene ether is used as the polyphenylene ether, the heat resistance (deflection temperature under load) is slightly reduced, but the properties such as the dielectric constant and the dielectric loss tangent are not inferior. I understand.

【００６３】ホウ酸マグネシウムウィスカーは、補強効
果はホウ酸アルミニウムウィスカーに若干劣るものの、
誘電特性は更に優れ、比誘電率を低く維持でき、誘電正
接を下げる効果はホウ酸アルミニウムウィスカーより更
に大きいことが分かる。Magnesium borate whiskers have a slightly lower reinforcing effect than aluminum borate whiskers.
It can be seen that the dielectric properties are more excellent, the relative permittivity can be maintained low, and the effect of lowering the dielectric loss tangent is greater than that of the aluminum borate whiskers.

【００６４】[0064]

【発明の効果】以上詳述したように、本発明によれば、
ポリエーテルイミド、ポリフェニレンエーテル及び芳香
族ビニル系樹脂を含む組成物に、一般式ａＡｘＯｙ・ｂ
Ｂ２Ｏ３で示されるウィスカーを配合することにより、
比誘電率の上昇を実用上問題ない範囲に抑え、かつ誘電
正接を高周波域での使用に適した範囲（０．００１前後
又はそれ以下）まで低下させることができ、併せて、熱
伝導性、耐熱性及び機械的強度をも向上させることがで
きるので、電子部材材料、特に高周波用の回路基板材料
として極めて望ましい電子部材用樹脂組成物を提供する
ことができる。As described in detail above, according to the present invention,
A composition containing a polyetherimide, a polyphenylene ether and an aromatic vinyl resin is added with a general formula aA x O y · b
By blending the whiskers represented by B 2 O 3 ,
It is possible to suppress an increase in the relative permittivity within a range that does not cause any practical problems, and to reduce the dielectric loss tangent to a range suitable for use in a high frequency range (around 0.001 or less), and also to improve thermal conductivity, Since heat resistance and mechanical strength can also be improved, it is possible to provide a resin composition for electronic members, which is extremely desirable as an electronic member material, particularly as a circuit board material for high frequencies.

フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｈ０１Ｂ 3/00 Ｈ０１Ｂ 3/00 Ａ (72)発明者 渡▲邉▼ 郁恵 東京都港区芝浦１丁目１番１号 株式会 社コスモ総合研究所内 (72)発明者 木村 孝夫 埼玉県幸手市権現堂1134−２ 株式会社 コスモ総合研究所 研究開発センター内 (56)参考文献 特開 平５−179140（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−153264（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−32880（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−220249（ＪＰ，Ａ) 特表 平３−502107（ＪＰ，Ａ)Continued on the front page (51) Int.Cl. 6 Identification number Agency reference number FI Technical display location H01B 3/00 H01B 3/00 A (72) Inventor Watanabe Ikue 1-1-1 Shibaura, Minato-ku, Tokyo No. 1 Cosmo Research Institute, Inc. (72) Inventor Takao Kimura 1134-2, Gongendo, Satte City, Saitama Prefecture Cosmo Research Institute, Inc. Research and Development Center (56) References JP-A-5-179140 (JP, A JP-A-4-153264 (JP, A) JP-A-5-32880 (JP, A) JP-A-6-220249 (JP, A) JP-A-3-502107 (JP, A)

Claims (5)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項１】 （Ａ）一般式Ａで表されるポリエーテル
イミド、（Ｂ）一般式Ｂで表されるポリフェニレンエー
テル、及び（Ｃ）芳香族ビニル系樹脂からなるマトリッ
クス樹脂に、一般式ａＡｘＯｙ・ｂＢ２Ｏ３（ここで、
１≦ａ≦９、１≦ｂ≦９であり、ＡはＡｌ、Ｍｇ又はＮ
ｉ、ｘ＝ｙ＝１又はｘ＝２、ｙ＝３）で示される組成か
らなるウィスカーを、前記マトリックス樹脂及びウィス
カーの合計重量を基準にして５〜６０％の割合で配合し
てなることを特徴とする電子部材用樹脂組成物。 【化１】 を表し、ｎは１０〜１０００の整数を表す。 【化２】 式中、Ｘ１〜Ｘ４は水素又はメチル基を表し、ｎは１０
〜１０００の整数を表す。A matrix resin comprising (A) a polyetherimide represented by the general formula A, (B) a polyphenylene ether represented by the general formula B, and (C) an aromatic vinyl resin, x O y · bB 2 O 3 (where
1 ≦ a ≦ 9, 1 ≦ b ≦ 9, and A is Al, Mg or N
i, x = y = 1 or x = 2, y = 3) is added in a proportion of 5 to 60% based on the total weight of the matrix resin and the whiskers. A characteristic resin composition for electronic members. Embedded image And n represents an integer of 10 to 1000. Embedded image In the formula, X 1 to X 4 represent hydrogen or a methyl group, and n is 10
Represents an integer of ~ 1000. 【請求項２】 （Ｃ）成分の芳香族ビニル系樹脂が、エ
ポキシ化合物またはマレイン酸によって変性された芳香
族ビニル系樹脂であることを特徴とする請求項１記載の
電子部材用樹脂組成物。2. The resin composition for an electronic member according to claim 1, wherein the aromatic vinyl resin as the component (C) is an aromatic vinyl resin modified with an epoxy compound or maleic acid. 【請求項３】 （Ｃ）成分の芳香族ビニル系樹脂が、
（Ａ）のポリエーテルイミドと（Ｂ）のポリフェニレン
エーテルとの合計量の０．１〜３０重量％のエポキシ変
性スチレン−スチレングラフト共重合体およびエポキシ
変性スチレン−メチルメタクリレートグラフト共重合体
から選ばれる少なくとも１つであることを特徴とする請
求項１又は２記載の電子部材用樹脂組成物。3. The aromatic vinyl resin as the component (C),
It is selected from an epoxy-modified styrene-styrene graft copolymer and an epoxy-modified styrene-methyl methacrylate graft copolymer in an amount of 0.1 to 30% by weight based on the total amount of the polyether imide of (A) and the polyphenylene ether of (B). claim 1 or 2 electron members resin composition, wherein the at least one. 【請求項４】 （Ｃ）成分の芳香族ビニル系樹脂が、
（Ａ）のポリエーテルイミドと（Ｂ）のポリフェニレン
エーテルとの合計量の１．０〜３０重量％のマレイン酸
系化合物−スチレン共重合体およびスチレン−グリシジ
ルメタクリレート共重合体から選ばれる少なくとも１つ
であることを特徴とする請求項１又は２記載の電子部材
用樹脂組成物。4. The aromatic vinyl resin as the component (C),
At least one selected from 1.0 to 30% by weight of the total amount of the polyether imide of (A) and the polyphenylene ether of (B) -styrene copolymer and styrene-glycidyl methacrylate copolymer. claim 1 or 2 electron members resin composition, wherein the at. 【請求項５】 ウィスカーが、式９Ａｌ２Ｏ３・２Ｂ２
Ｏ３で示されるホウ酸アルミニウム及び式２ＭｇＯ・Ｂ
２Ｏ３で示されるホウ酸マグネシウムからなる群から選
ばれる少なくとも１種であり、かつ繊維径が０．０５〜
５μｍ、繊維長が２〜１００μｍである請求項１〜４の
いずれかに記載の電子部材用樹脂組成物。5. A whisker having the formula 9Al 2 O 3 .2B 2
Aluminum borate represented by O 3 and formula 2MgO · B
At least one selected from the group consisting of magnesium borate represented by 2 O 3 and having a fiber diameter of 0.05 to
5 [mu] m, a fiber length of claims 1 to 4 is 2~100μm
The resin composition for an electronic member according to any one of claims.
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