JP2018170477A - 太陽電池 - Google Patents
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Abstract
Description
以下、本発明を詳述する。
本発明者らは、このような太陽電池の光電変換層に特定の有機無機ペロブスカイト化合物を用い、更に、電子輸送層と光電変換層との間にアルカリ金属を含む層を設けることにより、太陽電池の開放電圧を増大させ、優れた光電変換効率を得ることができることを見出し、本発明を完成させるに至った。
なお、光電変換効率は、例えば、開放電圧、短絡電流及びフィルファクター(FF)の三つの積により求められ、開放電圧が大きいほど、光電変換効率は高くなる。
本明細書中、層とは、明確な境界を有する層だけではなく、含有元素が徐々に変化する濃度勾配のある層をも意味する。なお、層の元素分析は、例えば、太陽電池の断面のFE−TEM/EDS線分析測定を行い、特定元素の元素分布を確認する等によって行うことができる。また、本明細書中、層とは、平坦な薄膜状の層だけではなく、他の層と一緒になって複雑に入り組んだ構造を形成しうる層をも意味する。
陰極材料として、例えば、FTO(フッ素ドープ酸化スズ)、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Al/Al2O3混合物、Al/LiF混合物、金、銀、チタン、モリブデン、タンタル、タングステン、カーボン、ニッケル、クロム等が挙げられる。これらの材料は単独で用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記光電変換層に上記有機無機ペロブスカイト化合物を用いることにより、太陽電池の光電変換効率を向上させることができる。
上記Rは、具体的には例えば、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、ペンチルアミン、ヘキシルアミン、ジメチルアミン、ジエチルアミン、ジプロピルアミン、ジブチルアミン、ジペンチルアミン、ジヘキシルアミン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリプロピルアミン、トリブチルアミン、トリペンチルアミン、トリヘキシルアミン、エチルメチルアミン、メチルプロピルアミン、ブチルメチルアミン、メチルペンチルアミン、ヘキシルメチルアミン、エチルプロピルアミン、エチルブチルアミン、ホルムアミジン、アセトアミジン、グアニジン、イミダゾール、アゾール、ピロール、アジリジン、アジリン、アゼチジン、アゼト、アゾール、イミダゾリン、カルバゾール及びこれらのイオン(例えば、メチルアンモニウム(CH3NH3)等)やフェネチルアンモニウム等が挙げられる。なかでも、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、ペンチルアミン、ヘキシルアミン、ホルムアミジン、アセトアミジン及びこれらのイオンやフェネチルアンモニウムが好ましく、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ホルムアミジン及びこれらのイオンがより好ましい。
図1は、体心に金属原子M、各頂点に有機分子R、面心にハロゲン原子又はカルコゲン原子Xが配置された立方晶系の構造である、有機無機ペロブスカイト化合物の結晶構造の一例を示す模式図である。詳細は明らかではないが、上記構造を有することにより、結晶格子内の八面体の向きが容易に変わることができるため、上記有機無機ペロブスカイト化合物中の電子の移動度が高くなり、太陽電池の光電変換効率が向上すると推定される。
上記有機無機ペロブスカイト化合物の結晶化度の好ましい下限は30%である。結晶化度が30%以上であると、上記有機無機ペロブスカイト化合物中の電子の移動度が高くなり、太陽電池の光電変換効率が向上する。結晶化度のより好ましい下限は50%、更に好ましい下限は70%である。
また、上記有機無機ペロブスカイト化合物の結晶化度を上げる方法として、例えば、熱アニール、レーザー等の強度の強い光の照射、プラズマ照射等が挙げられる。
上記有機半導体として、例えば、ポリ(3−アルキルチオフェン)等のチオフェン骨格を有する化合物等が挙げられる。また、例えば、ポリパラフェニレンビニレン骨格、ポリビニルカルバゾール骨格、ポリアニリン骨格、ポリアセチレン骨格等を有する導電性高分子等も挙げられる。更に、例えば、フタロシアニン骨格、ナフタロシアニン骨格、ペンタセン骨格、ベンゾポルフィリン骨格等のポルフィリン骨格、スピロビフルオレン骨格等を有する化合物や、表面修飾されていてもよいカーボンナノチューブ、グラフェン、フラーレン等のカーボン含有材料も挙げられる。
陽極材料として、例えば、金等の金属、CuI、ITO(インジウムスズ酸化物)、SnO2、AZO(アルミニウム亜鉛酸化物)、IZO(インジウム亜鉛酸化物)、GZO(ガリウム亜鉛酸化物)等の導電性透明材料、導電性透明ポリマー、等が挙げられる。これらの材料は単独で用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記電子輸送層と上記光電変換層との間に上記アルカリ金属を含む層を設けることにより、太陽電池の開放電圧を増大させ、優れた光電変換効率を得ることができる。この理由としては、上記アルカリ金属を含む層に対する、上述したような有機無機ペロブスカイト化合物を含む光電変換層の濡れ性が良好であるため、上記光電変換層の界面における欠陥密度が小さくなるためと考えられる。
なお、アルカリ金属を含む層を有するとは、アルカリ金属を含む層を層として有することを意味し、上記電子輸送層又は上記光電変換層にアルカリ金属がドープされていることは意味しない。アルカリ金属を含む層が層として存在していることは、太陽電池の断面をTEM−EDSで観察することにより確認することができる。
上記厚みのより好ましい下限は1nm、より好ましい上限は50nmである。
上記アルカリ金属塩は、上述したようなアルカリ金属を含む塩であれば特に限定されないが、上記アルカリ金属がカリウムの場合、例えば、酢酸カリウム、ヨウ化カリウム、塩化カリウム、炭酸カリウム等が挙げられる。上記アルカリ金属がリチウムの場合、例えば、酢酸リチウム、水酸化リチウム等が挙げられる。上記アルカリ金属がナトリウムの場合、例えば、酢酸ナトリウム等が挙げられる。上記アルカリ金属がルビジウムの場合、例えば、酢酸ルビジウム、ヨウ化ルビジウム、炭酸ルビジウム、塩化ルビジウム等が挙げられる。上記アルカリ金属がセシウムの場合、例えば、酢酸セシウム等が挙げられる。
上記ホール輸送層の材料は特に限定されず、例えば、P型導電性高分子、P型低分子有機半導体、P型金属酸化物、P型金属硫化物、界面活性剤等が挙げられ、具体的には例えば、ポリ(3−アルキルチオフェン)等のチオフェン骨格を有する化合物等が挙げられる。また、例えば、トリフェニルアミン骨格、ポリパラフェニレンビニレン骨格、ポリビニルカルバゾール骨格、ポリアニリン骨格、ポリアセチレン骨格等を有する導電性高分子等も挙げられる。更に、例えば、フタロシアニン骨格、ナフタロシアニン骨格、ペンタセン骨格、ベンゾポルフィリン骨格等のポルフィリン骨格、スピロビフルオレン骨格等を有する化合物、酸化モリブデン、酸化バナジウム、酸化タングステン、酸化ニッケル、酸化銅、酸化スズ、硫化モリブデン、硫化タングステン、硫化銅、硫化スズ等、フルオロ基含有ホスホン酸、カルボニル基含有ホスホン酸、CuSCN、CuI等の銅化合物、カーボンナノチューブ、グラフェン等のカーボン含有材料等が挙げられる。
上記バリア層の材料としてはバリア性を有していれば特に限定されないが、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂又は無機材料等が挙げられる。
上記熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂としては、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、ブチルゴム、ポリエステル、ポリウレタン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ABS樹脂、ポリブタジエン、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリイソブチレン等が挙げられる。
なお、上記無機層の厚みは、光学干渉式膜厚測定装置(例えば、大塚電子社製のFE−3000等)を用いて測定することができる。
上記スパッタリング法においては、金属ターゲット、及び、酸素ガス又は窒素ガスを原料とし、上記積層体上に原料を堆積して製膜することにより、無機材料からなる無機層を形成することができる。
上記バリア層の材料は、上記熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂と、上記無機材料との組み合わせでもよい。
図2に示す太陽電池1は、陰極2上に電子輸送層3(薄膜状の電子輸送層31と多孔質状の電子輸送層32)、上述したような有機無機ペロブスカイト化合物を含む光電変換層4、ホール輸送層5及び陽極6をこの順に有し、更に、電子輸送層3と光電変換層4との間に配置された、アルカリ金属を含む層7を有する。このようなアルカリ金属を含む層7を有することにより、太陽電池1は、開放電圧が大きく、光電変換効率に優れたものとなる。なお、図2に示す太陽電池1において、陽極6はパターニングされた電極である。
ガラス基板上に、厚み200nmのアルミニウム膜、厚み50nmのモリブデン膜を電子ビーム蒸着法により立て続けに製膜し、これを陰極とした。
次に、陰極の表面上に酸化チタンをスパッタリング装置(アルバック社製)を用いてスパッタすることで厚み30nmの薄膜状の電子輸送層を形成した。更に、薄膜状の電子輸送層上に、酸化チタン(平均粒子径10nmと30nmとの混合物)のエタノール分散液をスピンコート法により塗布した後、200℃で10分間焼成し、厚み150nmの多孔質状の電子輸送層を形成した。
アルカリ金属塩である酢酸カリウムの濃度を表1に示すように変更することにより、アルカリ金属を含む層の厚みを表1に示すように変更したこと以外は実施例1と同様にして、太陽電池を得た。
アルカリ金属塩の種類を表1に示すように変更したこと以外は実施例1と同様にして、太陽電池を得た。
アルカリ金属を含む層を形成しなかったこと以外は実施例1と同様にして、太陽電池を得た。
アルカリ金属塩の代わりに表1に示す化合物を用いたこと以外は実施例1と同様にして、太陽電池を得た。
実施例及び比較例で得られた太陽電池について、以下の評価を行った。結果を表1に示した。
太陽電池の電極間に電源(KEITHLEY社製、236モデル)を接続し、強度100mW/cm2のソーラーシミュレーション(山下電装社製)を用いて電流−電圧曲線を描画し、開放電圧及び光電変換効率を算出した。
光電変換効率については、比較例1で得られた光電変換効率に対して100%以上の値であった場合を〇、100%未満80%以上の値であった場合を△、80%未満の値であった場合を×とした。
2 陰極
3 電子輸送層
31 薄膜状の電子輸送層
32 多孔質状の電子輸送層
4 光電変換層
5 ホール輸送層
6 陽極(パターニングされた電極)
7 アルカリ金属を含む層
Claims (2)
- 陰極、電子輸送層、光電変換層及び陽極をこの順に有する太陽電池であって、
前記光電変換層は、一般式R−M−X3(但し、Rは有機分子、Mは金属原子、Xはハロゲン原子又はカルコゲン原子である。)で表される有機無機ペロブスカイト化合物を含み、
更に、前記電子輸送層と前記光電変換層との間に配置された、アルカリ金属を含む層を有することを特徴とする太陽電池。 - 電子輸送層は、酸化チタン又は酸化スズを含むことを特徴とする請求項1記載の太陽電池。
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