JP2017228351A - リバーシブル燃料電池蓄電池 - Google Patents
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Abstract
Description
この構成において、第3電極は第1電極と前記第2電極に間に配置されている。なお、リバーシブル燃料電池蓄電池とは燃料ガスと電気エネルギーを可逆的に変換することができる蓄電が可能な燃料電池のことをいう。
リバーシブル燃料電池蓄電池は、満充電状態の第1電極をアノードとする酸化反応により第1電極から酸素が発生し、満充電状態の第2電極をカソードとする酸化反応により第2電極から水素が発生する。電気的エネルギーを酸素および水素の化学的エネルギーに変換する。
この構成において、発生した水素ガスおよび酸素ガスは、混合することなく、それぞれ個別に水素ガスホルダおよび酸素ガスホルダに保存されるので、両者が接触してブラウンガスが発生することがなく、安全の確保がなされている。また、水素ガスホルダおよび酸素ガスホルダに貯蔵された水素ガスおよび酸素ガスの化学エネルギーは、電池の放電時に電気エネルギーに再変換して利用することができる。
この構成において、本発明に係るリバーシブル燃料電池蓄電池は、前述した酸化還元反応により発生する酸素ガスおよび水素ガスを用いて発電することが可能であり、外部から供給された酸素ガスおよび水素ガスでも発電することができる。
この構成において、第3電極を二酸化マンガンとすることにより、安価にリバーシブル燃料電池蓄電池を構成することができる。また、第3電極に水酸化ニッケルを添加することにより、出力特性および寿命特性に優れた電極を得ることができる。
この構成によれば、第1ダイオードのアノードと交流電源の他方の端子とが接続され第1ダイオードのカソードと第1電極が接続され、第2ダイオードのカソードと交流電源の他方の端子とが接続され第2ダイオードのアノードと第2電極が接続されることになる。
更に、二次電池の電極反応を介して電気エネルギーを入出力するので、従来の燃料電池と比較して、充電が可能となるとともに負荷変動に対する追従性が大幅に改善される。しかもこのような電池を、ガス供給のための追加の部材・装置を要しない簡単な構造を採用することによって、安価に製造・供給することが可能となる。
正極活物質は、水酸化ニッケルが好ましい。また、高容量化を達成しやすいことから、正極活物質は、嵩密度が大きなもの、例えば球状のものが好ましい。
負極に含まれる水素吸蔵合金は、水素の吸蔵・放出が行えるものであれば特に限定されない。例えば、希土類系合金であるAB5型、ラーベス相合金であるAB2型、チタン−ジルコニウム系合金であるAB型、マグネシウム系合金であるA2B型などの合金系が挙げられる。
中間電極の標準電極電位は正極と負極の標準電極電位の間となるような活物質が望ましい。正極活物質である水酸化ニッケルの標準電極電位は0.480Vであり、負極の水素吸蔵合金の標準電極電位は−0.828Vなので、中間電極の標準電極電位は−0.828〜0.480Vの範囲にあればよい。中間電極の活物質としてはカドミウム、亜鉛、鉛、二酸化マンガンなどを挙げることができる。この中でも価格、環境への負荷などを考慮すると、二酸化マンガンが最も適切である。二酸化マンガンを活物質とする中間電極の標準電極電位は0.15Vであり、上記範囲内に適合する。二酸化マンガンは埋蔵量も豊富で水酸化ニッケルの価格の1/5〜1/10である。後述するように、中間電極を導入することにより、反応に必要な水酸化ニッケルの量も大幅減らすことが可能である。
結着剤としては、例えば、ポリアクリル酸ソーダ、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース(CMC)、ポリビニルアルコール(PVA)、ポリビニルブチラール(PVB)、エチレン−ビニルアルコール、エチレン酢酸ビニル共重合体(EVA)、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(SEBS)を含む。結着剤は添加されなくてもよく、必要に応じて添加されればよい。
活物質、結着剤および導電助剤等の電極材料の合計を100重量%とした場合、各電極に配合される結着剤の重量比は、0.1〜10重量%で配合されていることが好ましい。
導電助剤は、導電性を有する粉末であればよい。この導電助剤は、例えば、黒鉛粉末、アセチレンブラックおよびケッチェンブラックなどの、カーボン粉末であってもよい。ニッケルファイバーであってもよい。ニッケルファイバーは耐久性があり長寿命が期待できる。ニッケルファイバーは炭素繊維やオレフィン繊維にニッケルメッキを施して製作することができる。オキシ水酸化ニッケルであってもよい。オキシ水酸化ニッケルは過充電に強いが高価である。活物質、結着剤および導電助剤等の電極材料の合計を100重量%とした場合、各電極に配合される導電助剤の重量比は、0.1〜10重量%の範囲で配合されていることが好ましい。導電助剤は添加されなくてもよく、必要に応じて添加されればよい。
正極および負極の基板は電子の透過性があるがガス透過性がない金属であることが望ましい。一方、中間電極の基板は電子の透過性とガスの透過性を有していることが好ましい。そこで、正極の基板にニッケルメッキ鋼板を用い、負極の基板にニッケルメッキ鋼板を用い、中間電極の基板にニッケルフォームを用いた。
活物質として水酸化ニッケル、導電助剤としてニッケルファイバー、および、結着剤としてエチレン酢酸ビニル共重合体(EVA)を用い、その配合割合は重量比で100:5:5とした。粉末状の正極材料を混合してペースト状に混練して、このペーストを基板の両面に塗布または充填することにより塗工して、乾燥後にローラープレスで基板を圧延して正極を製作した。なお。基板としてニッケルメッキ鋼板を用いたが、ニッケルメタルやニッケルメッキ箔であってよく、形状も三次元形状もしくは板状であってもよく、活物質を両面に塗工してもよい。
活物質として水素吸蔵合金、導電助剤としてニッケルファイバー、および、結着剤としてエチレン酢酸ビニル共重合体(EVA)を用い、その配合割合は重量比で100:15:10とした。粉末状の負極材料を混合してペースト状に混練して、このペーストを基板の両面に塗布または充填することにより塗工して、乾燥後にローラープレスで基板を圧延して負極を製作した。なお。基板としてニッケルメッキ鋼板を用いたが、ニッケルメタルやニッケルメッキ箔であってよく、形状も三次元形状もしくは板状であってもよい。
活物質として二酸化マンガン、導電助剤としてニッケルファイバー、および、結着剤としてエチレン酢酸ビニル共重合体(EVA)を用い、その配合割合は重量比で100:15:10とした。粉末状の中間電極材料を混合してペースト状に混練して、このペーストをニッケルフォームの基板に充填することにより塗工して、乾燥後にローラープレスで基板を圧延して中間電極を製作した。なお。基板としてニッケルファイバーを用い、形状を箔状もしくは板状としてもよい。
本発明で用いられる電解液は、水電解で通常用いられているアルカリ水溶液であれば特に限定されないが、例えば、水酸化カリウム(KOH)、水酸化リチウム(LiOH)、水酸化ナトリウム(NaOH)等のアルカリ物質を一種単独もしくは二種以上を水に溶かしたものが好適である。電池の出力特性の観点から、電解液は水酸化カリウム水溶液であることが好ましい。これらの電解液におけるアルカリ物質の濃度は、1〜10mol/Lであることが好ましく、3〜8mol/Lがより好ましい。
セパレータは、電子は通さずプロトンを透過させる。セパレータの形態としては、微多孔膜、織布、不織布、圧粉体が挙げられ、このうち、出力特性と作製コストの観点から不織布が好ましい。セパレータの材質としては、特に限定されないが、耐アルカリ性を有し、耐酸化性、耐還元性を有するセパレータであることが好ましい。例えば、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリイミド(PI)、ポリアミド、ポリアミドイミド、アラミド、ポリエチレン、ポリプロピレン等の材料が挙げられる。
本発明に係るリバーシブル燃料電池蓄電池の構造について図を用いて説明する。図1はリバーシブル燃料電池蓄電池の側面図である。リバーシブル燃料電池蓄電池1は、直方体の内部に電池本体が格納されてなる。すなわち、角形の合成樹脂製の筒状の外装3と外装3の両端に取付けた蓋部材4により覆われた空間の内部に、円筒形の電池本体が収納されている。蓋部材4a、4bは、外装3の両端の開口部を塞ぐ形で取り付けられていて、左右の蓋部材4と外装3は4本のボルト5により一体に組み立てられている。
水電解モードは、水の電気分解と電極反応を利用して水素ガスと酸素ガスが発生するモードである。このモードでは、負極12からは水素ガスが、正極11からは酸素ガスがそれぞれ発生するが、これら水素ガスおよび酸素ガスは、互いに接触することなく、別個に酸素ガスホルダ22および水素ガスホルダ24にそれぞれ貯蔵される。
水電解モードについて、酸素ガスの発生ステップと水素ガス発生ステップに分けて、反応式を用いて説明を行う。
このステップは酸素発生反応ステップである。正極11に直流電源(図示せず)のプラス極(以下、単にプラス極という)を接続し、中間電極13に直流電源のマイナス極(以下、単にマイナス極という)を接続して正極11の充電を行った場合、正極11の反応式は(1)式となる。
Ni(OH)2 + OH- → NiOOH + H2O + e- (1)
そして、正極11が満充電になると、(2)式の反応式により正極11から酸素が発生する。
2OH- → 2e- + H2O + 1/2O2 (2)
一方、中間電極の反応式は(3)式となる。
MnO2 + H2O + e- → MnOOH + OH- (3)
そして、正極と中間電極の満充電前の全反応式は、
(1)式と(3)式から(4)式となる。
MnO2 + Ni(OH)2 → MnOOH + NiOOH (4)
ここで、中間電極13の放電が進むと不可逆物質である四三酸化マンガン(Mn3O4)が発生するので、四三酸化マンガンの発生する手前で反応を停止する。中間電極13の寿命を考慮した措置である。
満充電後の全反応式は(2)式と(3)式から(5)式となる。
2MnO2 + H2O → 2MnOOH + 1/2O2 (5)
このステップは水素生成反応ステップである。中間電極13にプラス極を接続し、負極12にマイナス極を接続して負極12の充電を行った場合、負極12の反応式は水素吸蔵合金をMで表すと(6)式となる。
2M + 2H2O +2e- → 2MH + 2OH- (6)
そして、負極12が満充電になり水素吸蔵合金が水素を吸蔵しなくなると、(7)式の反応式により負極12から水素が発生する。
2H2O + 2e- → 2OH- + H2 (7)
一方、中間電極13は、水酸化イオンを取り込んで充電され、反応式は(8)式となる。
2MnOOH + 2OH- → 2MnO2 + 2H2O + 2e- (8)
中間電極13が満充電となると、反応を停止する。
このとき、中間電極13と負極12の全反応式は(9)式となる。
2MnOOH → 2MnO2 + H2 (9)
STEP1とSTEP2を含めた、正極11、中間電極13および負極12の全反応は(10)式となる。
H2O → H2 + 1/2O2 (10)
上記水素生成反応の特徴は、酸素生成反応において水を電気分解して生じた水素を水素吸蔵合金に貯えておき、電極の酸化還元反応を利用して水素を取り出すことにある。
燃料電池作動モードは、水素ガスホルダ24および酸素ガスホルダ22にそれぞれ貯蔵された水素ガスおよび酸素ガスにより発電を行うモードである。また、各ホルダに貯蔵された水素ガスおよび酸素ガスにより、負極12および正極11をそれぞれ充電するモードも含まれる。水素ガスおよび酸素ガスは燃料ガス発生モードで蓄えた水素ガスおよび酸素ガスを使用してもよく、他所で製造された燃料ガスを使用してもよい。以下、燃料電池作動モードについて、反応式を用いて説明を行う。
2M + H2 → 2MH (11)
また中間電極13は酸素ガスホルダ22に貯えられた酸素ガスにより充電することができる。その反応式を(12)式に示す。
4MnOOH + O2 → 4MnO2 + 2H2O (12)
負極12および中間電極13が充電状態にあれば、電池ユニット20は燃料電池として発電することができる。
このとき、負極12および中間電極13の反応式は、それぞれ、(13)式および(14)式となる。
2MH + 2OH- → 2M + 2H2O + 2e- (13)
2MnO2 + 2H2O + 2e- → 2MnOOH + 2OH- (14)
酸素還元反応速度は水素酸化反応速度よりも遅く、反応速度に差がある。しかし、ここで述べているリバーシブル燃料電池蓄電池は、二酸化マンガンを活物質とする中間電極の電極容量は、水素吸蔵合金を活物質とする負極の電極容量より大きく調製されているので、全体の反応速度は負極および中間電極においてバランスがとれたものとなる。
H2+ 2OH- → 2H2O + 2e- (15)
このとき負極の水素吸蔵合金は触媒的な働きをすることになる。
また、中間電極において(12)式の充電反応が生じると共に、(14)式の放電反応が生じて、中間電極全体として(16)式に示す反応となる。
1/2O2 + H2O + 2e- → 2OH- (16)
このとき中間電極の二酸化マンガンは触媒的な働きをすることになる。
二次電池作動モードは、二次電池として充放電を行うモードである。自然エネルギー発電等の外部電源を利用して充電して、自然エネルギーの発電量が低下したときに放電して電力需給調整を行う用途に用いることができる。以下、二次電池作動モードについて、反応式を用いて説明を行う。
正極および負極は、外部電源により充電することができる。正極の反応式を(17)式に、また負極の反応式を(18)式に示す。
Ni(OH)2 + OH- → NiOOH + H2O + e- (17)
2M + 2H2O +2e- → 2MH + 2OH- (18)
充電状態の正極および負極は放電により外部負荷に対して電力を供給することができる。その反応式は、上記(17)式と(18)式の逆の反応となる。
NiOOH + H2O + e- → Ni(OH)2 + OH- (19)
MH + OH- → M + H2O + e- (20)
水電解システムにおいて、正極および負極での反応はOH-イオンの拡散により起こり、電極の周りに濃度勾配層が生成される。この濃度勾配層は電極反応において抵抗となり、電極間の電圧はこの抵抗により大きくなる。従来の水電解システムでは、電流の流れる向きは負極から正極と一定であるので、反応が継続して進むことにより濃度勾配層が分厚くなり、電極間の電圧は過大となる。
図8は600秒周期で5mAのパルス状の電流を流した場合の電圧変化を示すグラフである。実線、破線いずれの曲線も、電流を流すと、電気抵抗(IRドロップ)により急激に電圧が立ち上がる(A示す範囲)。その後、電解液での濃度勾配によるイオン拡散律速による抵抗が増えて電圧が徐々に上昇してゆく(Bで示す範囲)。通電時間が長くなれば、イオン拡散による抵抗が大きくなる。
2 電池本体
3 外装
4 蓋部材
5 ボルト
6 接続口
7 端子
11 正極
12 負極
13 中間電極
14 セパレータ
15 ガス不透過セパレータ
17 酸素ガスパッキン
18 水素ガスパッキン
21 隔壁
22 酸素ガスホルダ
23 電解液ホルダ
24 水素ガスホルダ
26 正極集電体
27 負極集電体
28 中間電極集電体
31 正極端子
32 負極端子
33 中間電極端子
37 酸素ガス接続口
38 水素ガス接続口
39 電解液接続口
40 ボルト
41 ナット
45 交流電源
46 第1ダイオード
47 第2ダイオード
リバーシブル燃料電池蓄電池は、満充電状態の第1電極をアノードとする酸化反応により第1電極から酸素が発生し、満充電状態の第2電極をカソードとする酸化反応により第2電極から水素が発生する。電気的エネルギーを酸素および水素の化学的エネルギーに変換する。
この構成において、発生した水素ガスおよび酸素ガスは、混合することなく、それぞれ個別に水素ガスホルダおよび酸素ガスホルダに保存されるので、両者が接触してブラウンガスが発生することがなく、安全の確保がなされている。また、水素ガスホルダおよび酸素ガスホルダに貯蔵された水素ガスおよび酸素ガスの化学エネルギーは、電池の放電時に電気エネルギーに再変換して利用することができる。
図7は600秒周期で5mAのパルス状の電流を流した場合の電圧変化を示すグラフである。実線、破線いずれの曲線も、電流を流すと、電気抵抗(IRドロップ)により急激に電圧が立ち上がる(A示す範囲)。その後、電解液での濃度勾配によるイオン拡散律速による抵抗が増えて電圧が徐々に上昇してゆく(Bで示す範囲)。通電時間が長くなれば、イオン拡散による抵抗が大きくなる。
Claims (17)
- 水酸化ニッケルを含む第1電極と、
水素吸蔵合金を含む第2電極と、
標準電極電位が前記第1電極の標準電極電位より小さく、かつ、前記第2電極の標準電極電位よりも大きい第3電極と、
前記各電極の間に介在するイオンは通すが電子は通さないセパレータとを備え、
前記第1電極、前記第2電極および前記第3電極は穴を有しているリバーシブル燃料電池蓄電池 - 前記第1電極をアノードとする酸化反応と前記第3電極をカソードとする還元反応により、前記第1電極から発生する酸素ガスを保有する酸素ガスホルダと、
前記第2電極をカソードとする酸化反応と前記第3電極をアノードとする還元反応により、前記第2電極から発生する水素ガスを保有する水素ガスホルダとを備えた請求項1に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池 - 前記第2電極と、前記第3電極の間にガス不透過セパレータが配されている請求項2に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記ガス不透過セパレータが前記セパレータの間に挟まれている請求項3に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記ガス不透過セパレータが開孔径が1μm以下である請求項4に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記第1電極と前記水素ガスホルダの間に酸素ガスパッキンが配されていて、前記第2電極と前記酸素ガスホルダの間に水素ガスパッキンが配されている請求項2に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記第1電極の穴に内接する第1電極集電体が設けられ、前記3電極の穴に内接する第3電極集電体が設けられ、前記第2電極の周縁に外接して第2電極集電体が設けられている請求項2に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記第1電極、前記第2電極および前記第3電極は、いずれも略円板状であって、
前記第2電極の周上の一部に切欠きが設けられていて、前記第2電極と前記第2集電体との間に前記水素ガスホルダが形成され、
前記第1電極と前記第3電極に接続され、前記第1電極の穴と前記第3電極の穴で形成される内方空間を2分する隔壁を有していて、
前記内方空間の一方が前記酸素ガスホルダであり他方が電解液を保有する電解液ホルダである請求項2〜7のいずれか一項に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池 - 前記水素ガスを前記第2電極に供給し、前記酸素ガスを前記第3電極に供給することにより発電を行う請求項2に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記第3電極が二酸化マンガンを含んでいる請求項2に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記第3電極が水酸化ニッケルを、更に、含んでいる請求項10に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記第1電極の基板および前記第3電極の基板がニッケルメッキ鋼板であり、前記第2電極の基板がニッケルフォームである請求項2に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記第2電極の外周部に前記水素吸蔵合金が塗工されていない請求項12に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記第1電極および前記第3電極の内周部に活物質が塗工されていない請求項12に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記第1電極、前記第2電極及び前記第3電極に交流電源が接続された請求項2に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記交流電源の一方の端子に前記第3電極が接続され、前記交流電源の他方の端子と前記第1電極の間に前記交流電源への電流を阻止する方向に第1ダイオードが接続され、前記交流電源の他方の端子と前記第2電極の間に前記交流電源からの電流を阻止する方向に第2ダイオードが接続されている請求項15に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
- 前記交流電源の周波数が0.01〜60Hzである請求項16に記載のリバーシブル燃料電池蓄電池
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