JP2017186434A - タイヤ用ゴム組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
しかし、シリカはゴム成分との親和性が低く、また、シリカ同士の凝集性が高いため、ゴム成分に単にシリカを配合してもシリカが分散せず、転がり抵抗を低減する効果が十分に得られないという問題があった。また、シリカ同士の凝集により加工性が悪化するという問題もあった。
すなわち、本発明者は、以下の構成により上記課題が解決できることを見出した。
上記シリカのCTAB吸着比表面積が、115〜300m2/gであり、
上記カチオン界面活性剤が、アミド結合を有する4級アンモニウム塩であり、
上記シリカの含有量が、上記ジエン系ゴム100質量部に対して、50〜200質量部であり、
上記カチオン界面活性剤の含有量が、上記ジエン系ゴム100質量部に対して、0.05〜10質量部である、タイヤ用ゴム組成物。
(2) 上記カチオン界面活性剤が、アミド結合を2個以上有する、上記(1)に記載のタイヤ用ゴム組成物。
(3) 上記カチオン界面活性剤が、後述する式(1)で表される化合物である、上記(1)または(2)に記載のタイヤ用ゴム組成物。
(4) さらに、グリセリン部分脂肪酸エステルを含有する、上記(1)〜(3)のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
(5) 上記グリセリン部分脂肪酸エステルが、グリセリンと炭素数14〜24の脂肪酸とのエステルである、上記(4)に記載のタイヤ用ゴム組成物。
(6) 上記グリセリン部分脂肪酸エステルの含有量に対する、上記カチオン界面活性剤の含有量の割合が、質量比で、0.1〜1.0である、上記(4)または(5)に記載のタイヤ用ゴム組成物。
(7) さらに、脂肪酸金属塩を含有する、上記(1)〜(3)のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
(8) 上記脂肪酸金属塩が、脂肪酸マグネシウム塩である、上記(7)に記載のタイヤ用ゴム組成物。
(9) 上記脂肪酸金属塩が、炭素数8〜24の脂肪酸の金属塩である、上記(7)または(8)に記載のタイヤ用ゴム組成物。
(10) 上記脂肪酸金属塩の含有量に対する、上記カチオン界面活性剤の含有量の割合が、質量比で、0.1〜1.0である、上記(7)〜(9)のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
(11) 上記シリカのCTAB吸着比表面積が、180〜300m2/gである、上記(1)〜(10)のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。
本発明のタイヤ用ゴム組成物(以下、「本発明の組成物」とも言う)は、ジエン系ゴムと、シリカと、カチオン界面活性剤とを含有する。
ここで、上記シリカのCTAB吸着比表面積は、115〜300m2/gである。また、上記カチオン界面活性剤は、アミド結合を有する4級アンモニウム塩である。また、上記シリカの含有量は、上記ジエン系ゴム100質量部に対して50〜200質量部であり、上記カチオン界面活性剤の含有量は、上記ジエン系ゴム100質量部に対して0.05〜10質量部である。
本発明の組成物はこのような構成をとるため、上述した効果が得られるものと考えらえる。その理由は明らかではないが、およそ以下のとおりと考えられる。
なお、カチオン界面活性剤の代わりに両性界面活性剤を使用した場合、両性界面活性剤同士の凝集により、上述した効果が十分に発現されなくなるものと考えられる。
もっとも、上記メカニズムは推定であり、当該メカニズム以外であっても、本発明の範囲である。
本発明の組成物に含有されるジエン系ゴムは特に限定されず、その具体例としては、天然ゴム(NR)、イソプレンゴム(IR)、ブタジエンゴム(BR)、芳香族ビニル−共役ジエン共重合体ゴム、アクリロニトリル−ブタジエン共重合ゴム(NBR)、ブチルゴム(IIR)、ハロゲン化ブチルゴム(Br−IIR、Cl−IIR)、クロロプレンゴム(CR)などが挙げられる。上記ジエン系ゴムは、1種のジエン系ゴムを単独で用いても、2種以上のジエン系ゴムを併用してもよい。
また、上記芳香族ビニル−共役ジエン共重合体ゴムとしては、例えば、スチレンブタジエンゴム(SBR)、スチレンイソプレン共重合体ゴムなどが挙げられる。なかでも、得られるタイヤの剛性が優れる理由から、スチレンブタジエンゴム(SBR)であることが好ましい。
また、上記芳香族ビニル−共役ジエン共重合体の共役ジエン中のビニル結合量は、本発明の効果がより優れる理由から、10〜50%であることが好ましく、25〜48%であることがより好ましい。ここで、ビニル結合量とは、共役ジエンの結合様式であるシス−1,4−結合、トランス−1,4−結合および1,2−ビニル結合のうち、1,2−ビニル結合の割合をいう。
また、上記芳香族ビニル−共役ジエン共重合体を製造する際に使用される単量体としての、芳香族ビニル、共役ジエンは特に限定されない。
ここで、上記共役ジエン単量体としては、例えば、1,3−ブタジエン、イソプレン(2−メチル−1,3−ブタジエン)、2,3−ジメチル−1,3−ブタジエン、2−クロロ−1,3−ブタジエン、1,3−ペンタジエンなどが挙げられる。
一方、上記芳香族ビニル単量体としては、例えば、スチレン、2−メチルスチレン、3−メチルスチレン、4−メチルスチレン、α−メチルスチレン、2,4−ジメチルスチレン、2,4−ジイソプロピルスチレン、4−tert−ブチルスチレン、ジビニルベンゼン、tert−ブトキシスチレン、ビニルベンジルジメチルアミン、(4−ビニルベンジル)ジメチルアミノエチルエーテル、N,N−ジメチルアミノエチルスチレン、ビニルピリジンなどが挙げられる。
また、上記芳香族ビニル−共役ジエン共重合体とともに上記ブタジエンゴム(BR)を併用する場合、上記ブタジエンゴム(BR)の含有量は、本発明の効果がより優れる理由から、上記ジエン系ゴムの5〜50質量%であることが好ましく、10〜45質量%であることがより好ましく、20〜40質量%であることがさらに好ましい。
本発明の組成物に含有されるシリカはCTAB(セチルトリメチルアンモニウムブロマイド)吸着比表面積が115〜300m2/gのシリカであれば特に制限されず、タイヤ等の用途でゴム組成物に配合されている従来公知の任意のシリカを用いることができる。
上記シリカとしては、例えば、湿式シリカ、乾式シリカ、ヒュームドシリカ、珪藻土などが挙げられる。上記シリカは、1種のシリカを単独で用いても、2種以上のシリカを併用してもよい。
本発明の組成物に含有されるカチオン界面活性剤(陽イオン界面活性剤)は、アミド結合(−NR−CO−:ここでRは水素原子または置換基(好ましくは炭化水素基)を表す)を有する4級アンモニウム塩(以下、「特定カチオン界面活性剤」とも言う)である。4級アンモニウム塩は、4級アンモニウムイオンとハロゲン化物イオン(フッ化物イオン、塩化物イオン、臭化物イオン、ヨウ化物イオンなど)との塩であるのが好ましい。
なお、本明細書において、カチオン界面活性剤は、解離基としてカチオン性(陽イオン性)の解離基のみを有する界面活性剤であり、解離基としてカチオン性(陽イオン性)の解離基とアニオン性(陰イオン性)の解離基の両方を有するいわゆる両性界面活性剤は含まれない。
(グリセリン部分脂肪酸エステル)
本発明の組成物は、上述した特定カチオン界面活性剤とともに、グリセリン部分脂肪酸エステルを含有するのが好ましい。グリセリン部分脂肪酸エステルは特定カチオン界面活性剤の分散性を向上させるため、結果として、シリカの分散性がさらに高まり、上述した本発明の効果がより優れたものとなる。なお、本発明において、部分脂肪酸エステルとは、多価アルコールの一部の水酸基が脂肪酸でエステル化された化合物をいい、グリセリン部分脂肪酸エステルには、グリセリンモノ脂肪酸エステルとグリセリンジ脂肪酸エステルが含まれる。
また、グリセリン部分脂肪酸エステルの含有量は、上述したジエン系ゴム100質量部に対して、0.1〜10質量部であることが好ましく、1〜5質量部であることがより好ましい。また、上述した特定カチオン界面活性剤とグリセリン部分脂肪酸エステルの合計の含有量は、上述したジエン系ゴム100質量部に対して、0.2〜10質量部であることが好ましい。グリセリン部分脂肪酸エステルは、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
本発明の組成物は、上述した特定カチオン界面活性剤とともに、脂肪酸金属塩を含有するのが好ましい。脂肪酸金属塩は特定カチオン界面活性剤の分散性を向上させるため、結果として、シリカの分散性がさらに高まり、上述した本発明の効果がより優れたものとなる。
上記脂肪酸金属塩の脂肪酸としては、式(2)のR5で例示したカルボン酸が挙げられ、シリカの分散性の点から、炭素数8〜24の飽和脂肪酸が好ましく、炭素数10〜22の飽和脂肪酸がより好ましく、炭素数16〜22の飽和脂肪酸が更に好ましく、ベヘン酸が最も好ましい。脂肪酸は1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
上記脂肪酸金属塩の金属としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属(3〜11族の金属)、アルミニウム、ゲルマニウム、スズ、アンチモンなどが挙げられ、なかでも、アルカリ金属(リチウム、カリウム、ナトリウムなど)、アルカリ土類金属(ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウムなど)等が挙げられ、シリカの分散性の点から、アルカリ金属、アルカリ土類金属がより好ましく、アルカリ土類金属が更に好ましく、マグネシウムが最も好ましい。
好ましい脂肪酸金属塩の具体例としては、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム、オレイン酸マグネシウム、パルミチン酸マグネシウム、ミリスチン酸マグネシウム、ラウリル酸マグネシウム、リノール酸マグネシウム、ベヘン酸マグネシウムなどが挙げられる。
本発明の組成物には、必要に応じて、その効果や目的を損なわない範囲でさらに添加剤を含有することができる。
上記添加剤としては、例えば、シリカ以外の充填剤(例えば、カーボンブラック)、酸化亜鉛(亜鉛華)、ステアリン酸、老化防止剤、加工助剤、プロセスオイル、アロマオイル、液状ポリマー、テルペン樹脂、熱硬化性樹脂、加硫剤(例えば、硫黄)、加硫促進剤などのゴム組成物に一般的に使用される各種添加剤が挙げられる。
本発明の組成物の調製方法は特に限定されず、その具体例としては、例えば、上述した各成分を、公知の方法、装置(例えば、バンバリーミキサー、ニーダー、ロールなど)を用いて、混練する方法などが挙げられる。本発明の組成物が硫黄または加硫促進剤を含有する場合は、硫黄および加硫促進剤以外の成分を先に高温(好ましくは140〜160℃)で混合し、冷却してから、硫黄または加硫促進剤を混合するのが好ましい。
また、本発明の組成物は、従来公知の加硫または架橋条件で加硫または架橋することができる。
本発明のタイヤは、上述した本発明の組成物を用いて製造したタイヤである。なかでも、本発明の組成物をタイヤトレッドに用いたタイヤであることが好ましい。
図1に、本発明のタイヤの実施態様の一例を表すタイヤの部分断面概略図を示すが、本発明のタイヤは図1に示す態様に限定されるものではない。
また、左右一対のビード部1間においては、繊維コードが埋設されたカーカス層4が装架されており、このカーカス層4の端部はビードコア5およびビードフィラー6の廻りにタイヤ内側から外側に折り返されて巻き上げられている。
また、タイヤトレッド部3においては、カーカス層4の外側に、ベルト層7がタイヤ1周に亘って配置されている。
また、ビード部1においては、リムに接する部分にリムクッション8が配置されている。
なお、タイヤトレッド部3は上述した本発明の組成物により形成されている。
下記表1に示される成分を、同表に示される割合(質量部)で配合した。
具体的には、まず、同表に示す成分のうち硫黄および加硫促進剤を除く成分を、1.7リットルの密閉式バンバリーミキサーを用いて5分間混合を実施した。なお放出時の温度は152℃であり、室温まで冷却してマスターバッチを得た。さらに、上記バンバリーミキサーを用いて、得られたマスターバッチに硫黄および加硫促進剤を3分間混合し、110℃にて放出しタイヤ用ゴム組成物を得た。
得られたタイヤ用ゴム組成物について、以下の評価を行った。
JIS K6300−1:2013に準じて、100℃におけるムーニー粘度(ML1+4)を測定した。ムーニー粘度の逆数を表1に示す。結果は比較例1のムーニー粘度の逆数を100とする指数で表した。指数が大きいほど粘度が低く、加工性に優れる。
得られたタイヤ用ゴム組成物(未加硫)を金型(15cm×15cm×0.2cm)中で、160℃で20分間プレス加硫して加硫ゴムシートを作製した。
作製した加硫ゴムシートについて、JISK6394:2007に準じて、粘弾性スペクトロメーター(東洋精機製作所社製)を用いて、伸張変形歪率10%±2%、振動数20Hz、温度60℃の条件で、tanδ(60℃)を測定した。
tanδ(60℃)の逆数を表1に示す。結果は比較例1のtanδ(60℃)の逆数を100とする指数で表した。指数が大きいほどtanδ(60℃)が小さく、低燃費性能に優れる。
上述のとおり作製した加硫ゴムシートについて、JIS K6264−1、2:2005に準拠し、ランボーン摩耗試験機(岩本製作所製)を用いて、温度20℃、スリップ率50%の条件で摩耗減量を測定した。
結果を表1に示す。結果は比較例17の摩耗量を100として、次式により指数化したものを示した。指数が大きいほど摩耗量が小さく、耐摩耗性に優れる。
耐摩耗性=(比較例1の摩耗量/試料の摩耗量)×100
・SBR:LANXESS社製 Buna VSL 5025−2 HM、Tg(ガラス転移温度):−27℃、スチレン含有量:25質量%
・BR:日本ゼオン社製 Nipol BR 1220
・カーボンブラック:東海カーボン社製 シースト7HM
・シリカ1:Solvay社製 Zeosil 1165MP
・シリカ2:Solvay社製 Zeosil 1205MP
・シランカップリング剤:信越化学社製 KBE−846(ビス(3−(トリエトキシシリル)プロピル)テトラスルフィド)
・カチオン界面活性剤:下記構造(ここで、R3はデカン酸(カプリン酸)由来のアシル基を表す)
・グリセリン部分脂肪酸エステル:グリセリンモノステアリン酸エステル/グリセリンジステアリン酸エステル=2/1(質量比)
・脂肪酸金属塩1:ステアリン酸カリウム(カリウム含量12.5質量%)
・脂肪酸金属塩2:ステアリン酸マグネシウム(マグネシウム含量4.5質量%)
・脂肪酸金属塩3:ベヘン酸マグネシウム(マグネシウム含量3.4質量%)
・アロマオイル:H&R社製 アロマオイル
・亜鉛華:正同化学社製 酸化亜鉛3種
・ステアリン酸:千葉脂肪酸社製 工業ステアリン酸N
・加硫促進剤:大内新興社製 ノクセラCZ−G
・硫黄:細井化学社製 油処理硫黄
実施例1と3〜4と6〜9との対比(シリカのCTAB吸着比表面積が160m2/gである態様の対比)、および、実施例2と5と10との対比(シリカのCTAB吸着比表面積が200m2/gである態様の対比)から、さらにグリセリン部分脂肪酸エステルまたは脂肪酸金属塩を含有する実施例3〜4および6〜9、ならびに、実施例5および10は、より優れた加工性、低燃費性能および耐摩耗性を示した。なかでも、脂肪酸金属塩を含有する実施例6〜9および10は、さらに優れた加工性および低燃費性能を示した。
また、実施例1〜2の対比(グリセリン部分脂肪酸エステルと脂肪酸金属塩のいずれも含有しない態様の対比)、実施例3〜5の対比(グリセリン部分脂肪酸エステルを含有する態様の対比)、および、実施例6〜10の対比(脂肪酸金属塩を含有する態様の対比)から、シリカのCTAB吸着比表面積が180〜300m2/gである実施例2、5および10は、より優れた耐摩耗性を示した。
また、実施例3と4との対比(シリカのCTAB吸着比表面積が160m2/gであり、かつ、グリセリン部分脂肪酸エステルを含有する態様の対比)から、グリセリン部分脂肪酸エステルの含有量に対するカチオン界面活性剤の含有量の割合が、質量比で、0.1〜1.0である実施例4は、より優れた加工性、低燃費性能および耐摩耗性を示した。
また、実施例6〜9の対比(シリカのCTAB吸着比表面積が160m2/gであり、かつ、脂肪酸金属塩を含有する態様の対比)から、脂肪酸金属塩の含有量に対するカチオン界面活性剤の含有量の割合が、質量比で、0.1〜1.0である実施例7〜9は、より優れた加工性および耐摩耗性を示した。
また、実施例7と8との対比(ステアリン酸金属塩を含有し、かつ、ステアリン酸金属塩の含有量に対するカチオン界面活性剤の含有量の割合が0.25である態様の対比)から、含有される脂肪酸金属塩が脂肪酸のマグネシウム塩である実施例8は、より優れた加工性を示した。
また、実施例8と9との対比(シリカのCTAB吸着比表面積が160m2/gであり、かつ、脂肪酸マグネシウ塩を含有する態様の対比)から、含有される脂肪酸金属塩が炭素数20以上の脂肪酸の金属塩である実施例9は、より優れた加工性、低燃費性能および耐摩耗性を示した。
また、特定カチオン界面活性剤を含有するがその含有量がジエン系ゴム100質量部に対して10質量部を超える比較例3も、加工性が不十分であった。
また、特定カチオン界面活性剤の代わりに、アミド結合を有する4級アンモニウム塩である両性界面活性剤を含有する比較例4は、耐摩耗性が不十分であった。
2 サイドウォール部
3 タイヤトレッド部
4 カーカス層
5 ビードコア
6 ビードフィラー
7 ベルト層
8 リムクッション
Claims (11)
- ジエン系ゴムと、シリカと、カチオン界面活性剤とを含有し、
前記シリカのCTAB吸着比表面積が、115〜300m2/gであり、
前記カチオン界面活性剤が、アミド結合を有する4級アンモニウム塩であり、
前記シリカの含有量が、前記ジエン系ゴム100質量部に対して、50〜200質量部であり、
前記カチオン界面活性剤の含有量が、前記ジエン系ゴム100質量部に対して、0.05〜10質量部である、タイヤ用ゴム組成物。 - 前記カチオン界面活性剤が、アミド結合を2個以上有する、請求項1に記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 前記カチオン界面活性剤が、下記式(1)で表される化合物である、請求項1または2に記載のタイヤ用ゴム組成物。
式(2)中、R5は水素原子又はアシル基を表し、R6は水素原子又はメチル基を表し、nは1〜3の数を表す。 - さらに、グリセリン部分脂肪酸エステルを含有する、請求項1〜3のいずれか1項に記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 前記グリセリン部分脂肪酸エステルが、グリセリンと炭素数14〜24の脂肪酸とのエステルである、請求項4に記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 前記グリセリン部分脂肪酸エステルの含有量に対する、前記カチオン界面活性剤の含有量の割合が、質量比で、0.1〜1.0である、請求項4または5に記載のタイヤ用ゴム組成物。
- さらに、脂肪酸金属塩を含有する、請求項1〜3のいずれか1項に記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 前記脂肪酸金属塩が、脂肪酸マグネシウム塩である、請求項7に記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 前記脂肪酸金属塩が、炭素数8〜24の脂肪酸の金属塩である、請求項7または8に記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 前記脂肪酸金属塩の含有量に対する、前記カチオン界面活性剤の含有量の割合が、質量比で、0.1〜1.0である、請求項7〜9のいずれか1項に記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 前記シリカのCTAB吸着比表面積が、180〜300m2/gである、請求項1〜10のいずれか1項に記載のタイヤ用ゴム組成物。
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