JP2014236103A - Elastic circuit board, production method thereof, and elastic circuit board produced by the production method - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、伸縮性回路基板、その製造方法、及びそれによって製造された伸縮性回路基板に係り、特に、柔軟性を有する導電パターンを備える伸縮性回路基板に関する。 The present invention relates to a stretchable circuit board, a manufacturing method thereof, and a stretchable circuit board manufactured by the stretchable circuit board, and particularly relates to a stretchable circuit board having a conductive pattern having flexibility.
近年、エラストマーからなる基材上に導電性粒子を含むエラストマーからなる導電パターンを設けた伸縮性回路基板が開発されている。これら従来の伸縮性回路基板は、基材及び導電パターンの両方に伸張後の復元力を持たせることを前提としていた。そのため、導電パターン用のエラストマーに硫黄等の架橋剤を添加しておき、導電パターン印刷後に１２０℃程度の加熱を行ない、架橋反応を進行させていた。 In recent years, a stretchable circuit board has been developed in which a conductive pattern made of an elastomer containing conductive particles is provided on a base made of elastomer. These conventional stretchable circuit boards are based on the premise that both the base material and the conductive pattern have a restoring force after stretching. Therefore, a crosslinking agent such as sulfur is added to the elastomer for the conductive pattern, and heating at about 120 ° C. is performed after the conductive pattern is printed to advance the crosslinking reaction.
このような伸縮性回路基板では、導電パターン自体も伸張後の復元力を有することができるが、架橋されたエラストマーを含むため導電パターンは硬くなり、導電性粒子を含むことで更に硬くなり、柔軟性に欠けるという問題があった。この回路基板に伸縮を繰り返すと、導電パターンが破壊される恐れがある。 In such a stretchable circuit board, the conductive pattern itself can also have a restoring force after stretching, but the conductive pattern becomes hard because it contains a cross-linked elastomer, and becomes harder and more flexible if it contains conductive particles. There was a problem of lack of sex. If the circuit board is repeatedly expanded and contracted, the conductive pattern may be destroyed.
特許文献１には、エラストマー製の基材と、基材上に配置されエラストマー及び金属微粒子を含む配線を備える柔軟配線体であって、配線のエラストマーとして硫黄、硫黄化合物、有機過酸化物を用いずに架橋された架橋ゴム等を採用することにより、酸化や硫化による配線の劣化に起因する導電性の低下を防止した柔軟配線体が開示されている。
しかし、この柔軟配線体においても、硫黄、硫黄化合物、有機過酸化物を用いないとは言っても、架橋剤により架橋していることに変わりはなく、配線が硬く、依然として柔軟性に欠けるという問題を有している。
Patent Document 1 discloses a flexible wiring body including a base material made of an elastomer and wiring that is arranged on the base material and includes an elastomer and metal fine particles, and uses sulfur, a sulfur compound, or an organic peroxide as the wiring elastomer. There has been disclosed a flexible wiring body that prevents a decrease in conductivity caused by deterioration of wiring due to oxidation or sulfidation by employing a crosslinked rubber or the like that is crosslinked instead.
However, even in this flexible wiring body, although it does not use sulfur, a sulfur compound, or an organic peroxide, it remains that it is crosslinked by a crosslinking agent, and the wiring is hard and still lacks flexibility. Have a problem.
一方、導電パターンを形成するための導電ペーストを準備する際には、エラストマーを溶解するための有機溶媒を用いるが、上述した１２０℃程度の加熱によるエラストマーの架橋反応時に有機溶媒が残存していると、気泡や反応不足の原因となってしまう。従って、有機溶媒には速やかに揮発する低沸点のものを用いる必要があった。しかしながら、有機溶媒が速やかに揮発してしまうとエラストマーの粘度が増加し、印刷装置の詰まりや導電パターンのかすれが発生してしまうという課題も同時にあった。 On the other hand, when preparing a conductive paste for forming a conductive pattern, an organic solvent for dissolving the elastomer is used, but the organic solvent remains during the crosslinking reaction of the elastomer by heating at about 120 ° C. as described above. And cause bubbles and lack of reaction. Accordingly, it is necessary to use an organic solvent having a low boiling point that quickly volatilizes. However, when the organic solvent volatilizes rapidly, the viscosity of the elastomer increases, and there is a problem that the printing apparatus is clogged and the conductive pattern is blurred.
本発明は、以上の事情を考慮してなされ、伸縮性と柔軟性とを併せ有する伸縮性回路基板、その製造方法、及び該製造方法により製造された伸縮性回路基板を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above circumstances, and aims to provide a stretchable circuit board having both stretchability and flexibility, a method for producing the same, and a stretchable circuit board produced by the production method. To do.
上記課題を解決するため、本発明の第１の態様は、伸縮性基材と、この伸縮性基材上に形成され、導電性微粒子及びエラストマーを含む導電パターンとを備える伸縮性回路基板において、前記エラストマーは、架橋剤により架橋されていないことを特徴とする伸縮性回路基板を提供する。
以上のように構成される本発明の第１の態様に係る伸縮性回路基板において、前記エラストマーを、フッ素ゴム、シリコーンゴム、ニトリルゴム、アクリルゴム、スチレンゴム、クロロプレンゴム、ウレタンゴム、ブチルゴム、エチレンゴム、プロピレンゴム、エチレンプロピレンゴム、天然ゴム、及びこれらの２種以上の複合体からなる群から選ばれた１種とすることができる。
In order to solve the above problems, a first aspect of the present invention is a stretchable circuit board comprising a stretchable base material and a conductive pattern formed on the stretchable base material and containing conductive fine particles and an elastomer. The elastomer provides a stretchable circuit board which is not crosslinked by a crosslinking agent.
In the stretchable circuit board according to the first aspect of the present invention configured as described above, the elastomer is selected from fluorine rubber, silicone rubber, nitrile rubber, acrylic rubber, styrene rubber, chloroprene rubber, urethane rubber, butyl rubber, and ethylene. It can be one selected from the group consisting of rubber, propylene rubber, ethylene propylene rubber, natural rubber, and a composite of two or more thereof.
また、導電性微粒子を、銀（Ａｇ）、金（Ａｕ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、パラジウム（Ｐａ）、アルミニウム（Ａｌ）、これらの２種以上の合金、及びはんだ合金からなる群から選ばれた１種とすることができる。この場合、導電性微粒子の含有量を、導電パターンの３０〜４５容量％とすることができる。
更に、伸縮性基材を、フッ素ゴム、シリコーンゴム、ニトリルゴム、アクリルゴム、スチレンゴム、クロロプレンゴム、ウレタンゴム、ブチルゴム、エチレンゴム、プロピレンゴム、エチレンプロピレンゴム、天然ゴム、及びこれらの２種以上の複合体からなる群から選ばれた１種の、架橋剤により架橋されたエラストマー、又は繊維とすることができる。
これらの場合、導電性微粒子をフレーク状の銀（Ａｇ）粒子とし、導電パターンのエラストマーを架橋剤により架橋されていない、ビニリデンフロライド、テトラフルオロエチレン、及びヘキサフルオロプロピレンからなる三元系フッ系エラストマーとすることができる。
The conductive fine particles are made of silver (Ag), gold (Au), nickel (Ni), copper (Cu), palladium (Pa), aluminum (Al), an alloy of two or more of these, and a solder alloy. It can be one selected from the group. In this case, the content of the conductive fine particles can be 30 to 45% by volume of the conductive pattern.
Furthermore, the elastic base material is fluorine rubber, silicone rubber, nitrile rubber, acrylic rubber, styrene rubber, chloroprene rubber, urethane rubber, butyl rubber, ethylene rubber, propylene rubber, ethylene propylene rubber, natural rubber, and two or more kinds thereof. One kind of elastomer selected from the group consisting of these composites, or an elastomer or fiber crosslinked with a crosslinking agent can be used.
In these cases, the conductive fine particles are flaky silver (Ag) particles, and the conductive pattern elastomer is not cross-linked by a cross-linking agent, and is composed of vinylidene fluoride, tetrafluoroethylene, and hexafluoropropylene. It can be an elastomer.
本発明の第２の態様は、上述した伸縮性回路基板を製造する方法であって、伸縮性基材上に、架橋剤により架橋されていないエラストマーを溶媒に溶解した溶液に導電性微粒子を分散させた導電ペーストを所定のパターンに印刷する工程、及び加熱・乾燥して導電ペーストから溶媒を除去し、伸縮性基材上に導電パターンを形成する工程を具備し、前記溶媒は前記エラストマーが架橋剤を含むとしたならばその架橋温度より高い沸点を有し、前記加熱・乾燥は、該架橋温度より低い温度で行うことを特徴とする伸縮性回路基板の製造方法を提供する。
本発明の第３の態様は、本発明の第２の態様に係る伸縮性回路基板の製造方法により製造されたことを特徴とする伸縮性回路基板を提供する。
According to a second aspect of the present invention, there is provided a method for producing the above-described stretchable circuit board, wherein conductive particles are dispersed on a stretchable base material in a solution obtained by dissolving an elastomer that is not crosslinked with a crosslinking agent in a solvent. A step of printing the conductive paste in a predetermined pattern, and a step of removing the solvent from the conductive paste by heating and drying to form a conductive pattern on the stretchable substrate, the solvent being crosslinked by the elastomer If it contains an agent, it has a boiling point higher than its crosslinking temperature, and the heating and drying are performed at a temperature lower than the crosslinking temperature.
According to a third aspect of the present invention, there is provided a stretchable circuit board manufactured by the method for manufacturing a stretchable circuit board according to the second aspect of the present invention.
本発明によれば、伸縮性と柔軟性とを併せ有する伸縮性回路基板、その製造方法、及び該製造方法により製造された伸縮性回路基板が提供される。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the elastic circuit board which has both elasticity and a softness | flexibility, its manufacturing method, and the elastic circuit board manufactured by this manufacturing method are provided.
以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。
従来の伸縮性回路基板では、導電パターンが柔軟性に欠け、繰り返しの伸縮に耐えられないという問題があった。本発明では、このような問題を、導電パターンを構成するエラストマーに硫黄等の架橋剤を添加せず、架橋反応も起こさせないものとし、柔軟性を有する導電パターンとすることにより解決した。
伸縮性回路基板には、伸張した後に元の形状に戻るために、復元力が必要であり、そのためにはある程度の硬さが必要である。この場合、伸縮性基材だけでなく、その上に形成される導電パターンにも、復元するためには硬さが必要であると考えられていた。そのため、導電パターンにも、エラストマーに架橋剤を添加して加熱する、架橋剤による架橋が行われていた。
Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings.
The conventional stretchable circuit board has a problem that the conductive pattern lacks flexibility and cannot withstand repeated stretching. In the present invention, such a problem is solved by not adding a crosslinking agent such as sulfur to the elastomer constituting the conductive pattern and causing no crosslinking reaction, thereby providing a flexible conductive pattern.
The elastic circuit board needs a restoring force in order to return to its original shape after being stretched, and for that purpose, a certain degree of hardness is required. In this case, it has been considered that not only the stretchable base material but also the conductive pattern formed thereon needs hardness to restore. Therefore, the conductive pattern is also crosslinked with a crosslinking agent, which is heated by adding a crosslinking agent to the elastomer.
本発明者らは、導電パターンには、伸張後の復元力をもたせずに柔軟性のみを持たせ、導電パターンの伸張後の復元力は、基材の復元力に担保させることにより、伸縮性回路基板の復元力と導電パターンの柔軟性とを両立させることができることを見出した。本発明はこのような知見に基づくものである。
即ち、本発明の伸縮性回路基板は、伸縮性基材と、この伸縮性基材上に形成され、導電性微粒子及びエラストマーを含む導電パターンとを備え、エラストマーは、架橋剤により架橋されていないことを特徴とする。
The inventors of the present invention provide the conductive pattern with only flexibility without having the restoring force after stretching, and the restoring force after stretching of the conductive pattern is ensured by the restoring force of the substrate. It has been found that both the restoring force of the circuit board and the flexibility of the conductive pattern can be achieved. The present invention is based on such knowledge.
That is, the stretchable circuit board of the present invention includes a stretchable base material and a conductive pattern formed on the stretchable base material and containing conductive fine particles and an elastomer, and the elastomer is not cross-linked by a cross-linking agent. It is characterized by that.
なお、本発明は、このように導電パターンの形成に際して架橋反応を行わないことにより、柔軟性を有する導電パターンを得ることができるという本来的な効果に加え、有機溶媒の残存を気にする必要が無くなり、高沸点のものを用いることができ、結果として印刷装置の詰まりや導電パターンのかすれ等の課題を解決し得るという付随的な効果も併せ有する。
図１は、本発明の一実施形態に係る伸縮性回路基板１を示す断面図である。図１に示す伸縮性回路基板１は、伸縮性基材２と、この伸縮性基材２上に形成された、柔軟性を有する導電パターン３とから構成されている。
In addition to the essential effect that a flexible conductive pattern can be obtained by not performing a crosslinking reaction when forming a conductive pattern, the present invention needs to worry about the remaining organic solvent. In addition, the high boiling point can be used, and as a result, there is an accompanying effect that problems such as clogging of the printing apparatus and blurring of the conductive pattern can be solved.
FIG. 1 is a cross-sectional view showing a stretchable circuit board 1 according to an embodiment of the present invention. A stretchable circuit board 1 shown in FIG. 1 is composed of a stretchable base material 2 and a flexible conductive pattern 3 formed on the stretchable base material 2.
伸縮性基材２は、伸縮性を有する材料により構成される。伸縮性を有する材料としては、シリコーンゴム、フッ素ゴム、ニトリルゴム、アクリルゴム、スチレンゴム、クロロプレンゴム、ウレタンゴム、ブチルゴム、エチレンゴム、プロピレンゴム、エチレンプロピレンゴム、天然ゴム、これらの２種以上の複合体等のエラストマー、又は繊維を挙げることができる。
導電パターン用エラストマーとして架橋エラストマーを用いた従来の導電パターンでは、エラストマーの架橋に要するプロセス温度は〜２３０℃に及び、耐熱性の観点から伸縮性基材が限定されるという問題があった。
The stretchable base material 2 is made of a stretchable material. Examples of elastic materials include silicone rubber, fluoro rubber, nitrile rubber, acrylic rubber, styrene rubber, chloroprene rubber, urethane rubber, butyl rubber, ethylene rubber, propylene rubber, ethylene propylene rubber, natural rubber, and two or more of these. Mention may be made of elastomers such as composites or fibers.
In a conventional conductive pattern using a cross-linked elastomer as the conductive pattern elastomer, the process temperature required for cross-linking the elastomer is ˜230 ° C., and there is a problem that the stretchable substrate is limited from the viewpoint of heat resistance.
これに対し、本発明では、導電パターン用エラストマーとして架橋剤により架橋されていないエラストマーを用いているため、架橋プロセスがなく、従って、上述のように、耐熱性の異なる様々な広範な伸縮性基材を容易に使用することができるという効果が得られる。
なお、伸縮性を有する材料としてエラストマーを用いた場合、このエラストマーは硫黄等の架橋剤により架橋されたものであり、伸張後の十分な復元力を有するものである。例えば、１０％以上の弾性変形領域を有するものであることが好ましい。衣服に用いられる繊維状織物を用いることも可能である。
On the other hand, in the present invention, since an elastomer that is not crosslinked by a crosslinking agent is used as the conductive pattern elastomer, there is no crosslinking process. Therefore, as described above, a wide variety of stretchable groups having different heat resistances are used. The effect that a material can be used easily is acquired.
When an elastomer is used as the stretchable material, the elastomer is crosslinked with a crosslinking agent such as sulfur and has a sufficient restoring force after stretching. For example, it preferably has an elastic deformation region of 10% or more. It is also possible to use a fibrous fabric used for clothes.
導電パターン３は、エラストマー中に導電性微粒子を分散させたものからなる。導電パターン３に用いるエラストマーとしては、フッ素ゴム、シリコーンゴム、ニトリルゴム、アクリルゴム、スチレンゴム、クロロプレンゴム、ウレタンゴム、ブチルゴム、エチレンゴム、プロピレンゴム、エチレンプロピレンゴム、天然ゴム、これらの２種以上の複合体等を挙げることができる。なお、導電パターン３に用いるエラストマーは、伸縮性基材２に用い得るエラストマーとは異なり、架橋剤により架橋されていないものである。
架橋剤により架橋された架橋エラストマーを用いた従来の導電パターンでは、架橋剤として含まれる希土類金属酸化物やシリカが導電パターンの導電性を低下させてしまうという問題があった。
The conductive pattern 3 is formed by dispersing conductive fine particles in an elastomer. The elastomer used for the conductive pattern 3 includes fluorine rubber, silicone rubber, nitrile rubber, acrylic rubber, styrene rubber, chloroprene rubber, urethane rubber, butyl rubber, ethylene rubber, propylene rubber, ethylene propylene rubber, natural rubber, and two or more of these. And the like. The elastomer used for the conductive pattern 3 is not crosslinked by a crosslinking agent, unlike the elastomer that can be used for the stretchable substrate 2.
In a conventional conductive pattern using a cross-linked elastomer cross-linked by a cross-linking agent, there is a problem that rare earth metal oxide or silica contained as a cross-linking agent reduces the conductivity of the conductive pattern.
これに対し、本発明では、導電パターン用エラストマーとして架橋剤により架橋されていないエラストマーを用いているため、そのような問題は発生せず、エラストマーに適合する架橋剤の選択を何ら考慮することなく、上述のように、様々な広範なエラストマーを容易に使用することができるという効果が得られる。
導電パターン３を構成するエラストマーは、伸縮性基材２に用い得るエラストマーと同一のものでも異なるものでもよいが、特にフッ素系エラストマーが好ましい。フッ素系エラストマーは、最高の化学的安定性を示す一方、架橋に要するプロセス温度が特に高く、耐熱性の観点から伸縮性基材が限定されるという問題が最も大きい材料であった。そのため、これまで導電パターン用のエラストマーとしては使用が困難であった。
In contrast, in the present invention, since an elastomer that is not crosslinked by a crosslinking agent is used as the conductive pattern elastomer, such a problem does not occur, and without considering the selection of a crosslinking agent that is compatible with the elastomer. As described above, the effect that various wide-ranging elastomers can be easily used is obtained.
The elastomer constituting the conductive pattern 3 may be the same as or different from the elastomer that can be used for the stretchable substrate 2, but a fluorine-based elastomer is particularly preferable. While the fluorine-based elastomer exhibits the highest chemical stability, the process temperature required for cross-linking is particularly high, and it is the material having the greatest problem that the stretchable substrate is limited from the viewpoint of heat resistance. For this reason, it has been difficult to use as an elastomer for conductive patterns.
これに対し、本発明では、導電パターン用エラストマーとして架橋剤により架橋されていないエラストマーを用いているため、化学的安定性に優れたフッ素系エラストマーを容易に使用することができるという効果が得られる。
フッ素エラストマーとしては、ビニリデンフロライド、テトラフルオロエチレン、及びヘキサフルオロプロピレンからなる三元系材料を好ましく用いることができる。この三元系材料は、フッ素系エラストマーの中でも特に化学的安定性が高く、本発明に最適なエラストマーである。
導電性微粒子としては、銀（Ａｇ）、金（Ａｕ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、パラジウム（Ｐａ）、アルミニウム（Ａｌ）、これらの２種以上の合金、はんだ合金等の良導電性金属の粉末を用いることができる。
In contrast, in the present invention, since an elastomer that is not crosslinked by a crosslinking agent is used as the conductive pattern elastomer, an effect that a fluorine-based elastomer having excellent chemical stability can be easily used is obtained. .
As the fluorine elastomer, a ternary material composed of vinylidene fluoride, tetrafluoroethylene, and hexafluoropropylene can be preferably used. This ternary material has a particularly high chemical stability among the fluorine-based elastomers and is the most suitable elastomer for the present invention.
As the conductive fine particles, good conductivity such as silver (Ag), gold (Au), nickel (Ni), copper (Cu), palladium (Pa), aluminum (Al), alloys of these two or more, solder alloys, etc. A conductive metal powder can be used.
架橋剤により架橋された架橋エラストマーを用いた従来の導電パターンでは、導電性微粒子として用いる金属が架橋反応を阻害する、もしくは架橋剤と導電性微粒子との副反応により導電性微粒子の導電性を損なうことがある。従って、導電性カーボンのように架橋剤との反応性の低い導電性微粒子を用いることが主流であり、使用可能な導電性微粒子の種類が限られてしまうという問題があった。
これに対し、本発明では、導電パターン用エラストマーとして架橋剤により架橋されていないエラストマーを用いているため、そのような問題は発生せず、架橋反応の阻害や架橋剤との反応性を何ら考慮することなく、上述のように、様々な広範な金属からなる導電微粒子を容易に使用することができるという効果が得られる。
In a conventional conductive pattern using a cross-linked elastomer cross-linked by a cross-linking agent, the metal used as the conductive fine particles inhibits the cross-linking reaction, or the conductivity of the conductive fine particles is impaired by a side reaction between the cross-linking agent and the conductive fine particles. Sometimes. Therefore, the mainstream is to use conductive fine particles having low reactivity with the crosslinking agent such as conductive carbon, and there is a problem that the types of usable conductive fine particles are limited.
On the other hand, in the present invention, since an elastomer that is not crosslinked by a crosslinking agent is used as the conductive pattern elastomer, such a problem does not occur, and consideration is given to inhibition of the crosslinking reaction and reactivity with the crosslinking agent. Therefore, as described above, it is possible to easily use conductive fine particles made of various metals.
導電性微粒子は、フレーク状、多角形、無定形等の平板状である、表面積／体積比率が大きい形状を有するものであることが好ましい。特に、フレーク状の銀（Ａｇ）粉末が好ましい。このフレーク状のＡｇ粉末は、例えば、粒径０．１〜１０μｍ、平均粒径１〜４μｍのものを用いることができる。
Ａｇ粉末は、架橋反応を阻害する作用を最も顕著に発揮する導電性微粒子であり、かつ、そのフレーク形状は同一体積の例えば真球形状に比して表面積が大きく、架橋反応阻害がより顕著になるため、従来の架橋エラストマーを用いる導電パターンへの使用は困難であった。一方、Ａｇは、導電パターン及びそれに類似する技術において、導電性、化学的安定性、及び価格の面から最適な材料である。
It is preferable that the conductive fine particles have a flat surface shape such as flake shape, polygonal shape, and amorphous shape, and a shape having a large surface area / volume ratio. In particular, flaky silver (Ag) powder is preferred. As this flaky Ag powder, for example, one having a particle diameter of 0.1 to 10 μm and an average particle diameter of 1 to 4 μm can be used.
Ag powder is a conductive fine particle that exhibits the effect of inhibiting the crosslinking reaction most remarkably, and its flake shape has a larger surface area than, for example, a spherical shape of the same volume, and the crosslinking reaction inhibition is more remarkable. Therefore, it has been difficult to use the conductive pattern using a conventional crosslinked elastomer. On the other hand, Ag is an optimal material in terms of conductivity, chemical stability, and cost in a conductive pattern and similar technology.
本発明では、導電パターン用エラストマーとして架橋剤により架橋されていないエラストマーを用いているため、架橋反応を考慮する必要がなく、導電性微粒子として優れた特性を有するＡｇ粉末を容易に使用することができるという効果が得られる。
導電パターン３における導電性微粒子の含有量は、３０〜４５容量％であるのが好ましい。導電性微粒子が多すぎる場合には、導電パターン３が脆くなって伸縮性が低下し、伸縮性基材２を伸縮させた場合に、導電パターン３が断線し易くなり、導電性微粒子が少なすぎる場合には、導電パターン３の導電性が低下し、導電パターンとしての機能を発揮しにくくなる。
In the present invention, since an elastomer that is not crosslinked by a crosslinking agent is used as the conductive pattern elastomer, it is not necessary to consider the crosslinking reaction, and Ag powder having excellent characteristics as the conductive fine particles can be easily used. The effect that it can be obtained.
The content of the conductive fine particles in the conductive pattern 3 is preferably 30 to 45% by volume. When there are too many conductive fine particles, the conductive pattern 3 becomes brittle and the stretchability is lowered. When the stretchable base material 2 is stretched, the conductive pattern 3 is easily disconnected, and the conductive fine particles are too few. In this case, the conductivity of the conductive pattern 3 is lowered, and it becomes difficult to exhibit the function as the conductive pattern.
上述したように、架橋剤により架橋された架橋エラストマーを用いた従来の導電パターンでは、導電性微粒子として用いる金属が架橋反応を阻害する、もしくは架橋剤と導電性微粒子との副反応により導電性微粒子の導電性を損なうことがある。そのため、導電性微粒子を多量に配合することができないという問題がある。
これに対し、本発明では、架橋剤により架橋されていないエラストマーを用いているため、そのような問題は発生せず、架橋反応の阻害や架橋剤との反応性を何ら考慮することなく、３０〜４５容量％という多量の導電微粒子を容易に配合することができるという効果が得られる。
As described above, in the conventional conductive pattern using the cross-linked elastomer cross-linked with the cross-linking agent, the metal used as the conductive fine particles inhibits the cross-linking reaction, or the conductive fine particles are caused by a side reaction between the cross-linking agent and the conductive fine particles. May impair the conductivity. Therefore, there is a problem that a large amount of conductive fine particles cannot be blended.
On the other hand, in the present invention, since an elastomer that is not cross-linked by a cross-linking agent is used, such a problem does not occur, and no consideration is given to inhibition of the cross-linking reaction or reactivity with the cross-linking agent. The effect that a large amount of conductive fine particles of ˜45% by volume can be easily blended is obtained.
なお、一例として導電パターン３中に導電性微粒子としてのＡｇ粒子が４０容量％（７９質量％）含まれている場合には、１０4Ｓ／ｃｍという半田なみの高い導電率が得られている。
以上のように構成される図１に示す本実施形態に係る伸縮性回路基板１では、導電パターン３を構成するエラストマーが、架橋剤により架橋されていないエラストマーであるため、導電パターン３は高い柔軟性を有しており、繰り返し伸縮しても、破損することがなく、長期にわたり安定した導電性を維持することができる。
As an example, when the conductive pattern 3 contains 40% by volume (79% by mass) of Ag particles as conductive fine particles, a high solder-like conductivity of 10 4 S / cm is obtained. .
In the stretchable circuit board 1 according to this embodiment shown in FIG. 1 configured as described above, since the elastomer constituting the conductive pattern 3 is an elastomer that is not crosslinked by a crosslinking agent, the conductive pattern 3 is highly flexible. Even if it expands and contracts repeatedly, it does not break and can maintain stable conductivity over a long period of time.
また、架橋されていないエラストマーを用いているため、導電パターン３自体は、伸張後の復元力が低いが、伸縮性基材２の有する高い復元力により、その上に形成される導電パターン３もまた，元の寸法に復元されるので、伸縮性回路基板１全体として、復元力が損なわれることはない。
更に、導電パターン３が高い柔軟性を有しているため、導電パターン３によって伸縮性基材２の伸張が妨げられることがなく、そのため伸縮性回路基板１全体として、従来の伸縮性回路基板に比べ、伸縮性が向上するという利点を有する。
Moreover, since the non-crosslinked elastomer is used, the conductive pattern 3 itself has a low restoring force after stretching, but the conductive pattern 3 formed thereon is also formed by the high restoring force of the stretchable base material 2. Further, since the original dimensions are restored, the restoring force of the stretchable circuit board 1 as a whole is not impaired.
Furthermore, since the conductive pattern 3 has high flexibility, the conductive pattern 3 does not prevent the stretchable base material 2 from being stretched. Therefore, the stretchable circuit board 1 as a whole can be used as a conventional stretchable circuit board. In comparison, it has the advantage of improved stretchability.
次に、以上説明した伸縮性回路基板の製造方法について、図１を参照して説明する。
まず、導電パターンを形成するための導電ペーストを調製する。導電ペーストは、エラストマーを有機溶媒に溶解した溶液に導電性微粒子を分散させることにより調製することができる。
分散方法としては、回転式混練装置を用いる方法、自公転撹拌装置を用いる方法、超音波処理、ジェットミリング等、様々な方法を挙げることができる。
Next, the manufacturing method of the elastic circuit board demonstrated above is demonstrated with reference to FIG.
First, a conductive paste for forming a conductive pattern is prepared. The conductive paste can be prepared by dispersing conductive fine particles in a solution in which an elastomer is dissolved in an organic solvent.
Examples of the dispersion method include various methods such as a method using a rotary kneader, a method using a self-revolving stirrer, ultrasonic treatment, jet milling, and the like.
なお、調製された導電ペーストには、架橋剤は含まれていない。
エラストマー及び導電性微粒子としては、上述したものを用いることができる。導電性微粒子の量は、上述したように、最終的な導電パターンに対し３０〜４５容量%となるような量であるのが好ましい。
有機溶媒としては、エラストマーを溶解し得るものであればどのようなものでもよいが、従来の架橋エラストマーを用いた導電パターンの形成にこれまで使用が困難であった架橋温度以上の沸点、例えば２００℃以上の沸点を有する高沸点有機溶媒を用いることが可能である。このような高沸点の有機溶媒は、導電ペーストの印刷安定性を向上させるので好ましい。
The prepared conductive paste does not contain a crosslinking agent.
As the elastomer and the conductive fine particles, those described above can be used. As described above, the amount of the conductive fine particles is preferably 30 to 45% by volume with respect to the final conductive pattern.
Any organic solvent may be used as long as it can dissolve the elastomer, but the boiling point is higher than the crosslinking temperature, which has been difficult to use for forming a conductive pattern using a conventional crosslinked elastomer. It is possible to use a high-boiling organic solvent having a boiling point of ℃ or higher. Such a high boiling point organic solvent is preferable because it improves the printing stability of the conductive paste.
エラストマーとして、ビニリデンフロライド、テトラフルオロエチレン、及びヘキサフルオロプロピレンからなる三元系のフッ素ゴム（ダイニオンＦＬＳ−２６５０：住友スリーエム社製）を用い、これを種々の有機溶媒に加え、溶解するかどうかを試験した。その結果を下記表１に示す。 Whether the elastomer used is a ternary fluororubber (Dinion FLS-2650: manufactured by Sumitomo 3M) consisting of vinylidene fluoride, tetrafluoroethylene, and hexafluoropropylene, and is added to various organic solvents. Was tested. The results are shown in Table 1 below.
上記表中、○は溶解した結果を、×は溶解しなかった結果を示す。
上記表１に示す結果から、使用可能な有機溶媒は、エチルアセテート、メチルイソブチルケトン、ブチルアセテート、ヘキシルアセテート、イソホロンであることがわかる。これらの有機溶媒の中では、特に、２００℃以上の沸点を有するとともに、汎用で安価なイソホロンが好ましい。
有機溶媒の量は、導電ペーストが印刷に適した粘度となるような量であり、導電ペーストに対し、４０〜８５容量％であるのが好ましい。
In the above table, ◯ indicates the result of dissolution and × indicates the result of not dissolution.
From the results shown in Table 1, it can be seen that usable organic solvents are ethyl acetate, methyl isobutyl ketone, butyl acetate, hexyl acetate, and isophorone. Among these organic solvents, isophorone having a boiling point of 200 ° C. or higher and general-purpose and inexpensive is particularly preferable.
The amount of the organic solvent is such that the conductive paste has a viscosity suitable for printing, and is preferably 40 to 85% by volume with respect to the conductive paste.
次いで、このようにして調製された導電ペーストを、伸縮性基材２の表面に所定のパターン状に印刷する。
印刷方法は、孔版（メタルマスク）印刷、インクジェット法、ディスペンス法、オフセット印刷、スクリーン印刷、マスキングを施した後のディップコートなど様々な方法を使用可能である。これらの方法の中では、最も簡便であり、低コストで印刷が可能なスクリーン印刷が特に好ましい。
Next, the conductive paste thus prepared is printed in a predetermined pattern on the surface of the stretchable substrate 2.
As the printing method, various methods such as stencil (metal mask) printing, inkjet method, dispensing method, offset printing, screen printing, dip coating after masking can be used. Among these methods, screen printing, which is the simplest and can be printed at low cost, is particularly preferable.
この場合、有機溶媒として高沸点有機溶媒を用いることにより、印刷工程において有機溶媒の急激な蒸発に伴う導電ペーストの粘度の上昇、これに伴う印刷版の詰まり、印刷パターンのかすれや欠損を防止することができる。即ち、実用的な印刷安定性が得られ、導電パターンを高精度に得ることができる。
その後、伸縮性基材２表面に印刷された導電ペーストを加熱乾燥して導電ペースト中の有機溶媒を除去し、伸縮性基材２上に導電パターン３が形成された伸縮性回路基板１を得る。この際の加熱乾燥条件は、導電ペーストが緩やかに乾燥され、均質な乾燥物が得られるような条件である。例えば、８０〜１２０℃で、５〜３０分が好ましい。この加熱乾燥温度は、エラストマーが架橋剤を含むとしたならばその架橋温度より低い温度であり、これにより、従来、高い耐熱性を必要としていた伸縮性基材選択の自由度を高めるという効果が得られる。
In this case, by using a high boiling point organic solvent as the organic solvent, an increase in the viscosity of the conductive paste accompanying the rapid evaporation of the organic solvent in the printing process, a clogging of the printing plate, and a blurring or loss of the printing pattern are prevented. be able to. That is, practical printing stability can be obtained, and a conductive pattern can be obtained with high accuracy.
Thereafter, the conductive paste printed on the surface of the stretchable base material 2 is dried by heating to remove the organic solvent in the conductive paste, and the stretchable circuit board 1 having the conductive pattern 3 formed on the stretchable base material 2 is obtained. . The heating and drying conditions at this time are such that the conductive paste is gently dried and a homogeneous dry product is obtained. For example, 80 to 120 ° C. and 5 to 30 minutes are preferable. This heat drying temperature is a temperature lower than the crosslinking temperature if the elastomer contains a crosslinking agent, thereby increasing the degree of freedom in selecting a stretchable base material that conventionally required high heat resistance. can get.
有機溶媒として低沸点有機溶媒を用いた場合には、この加熱乾燥工程において、印刷された導電ペーストから有機溶媒が急激に蒸発し、導電パターン内部に気泡が残留したり、気泡が破裂したりし、均質な導電パターンを得ることが困難となる場合がある。
従来の加熱による架橋反応を伴う導電パターンの形成では、架橋反応の過程での物質移動によって、そのような問題は解消される傾向となるが、架橋反応を行わない本発明では、そのような問題を防止するため、高沸点溶媒を用いることが好ましい。
When a low-boiling organic solvent is used as the organic solvent, the organic solvent abruptly evaporates from the printed conductive paste in this heating and drying process, leaving bubbles inside the conductive pattern or bursting the bubbles. It may be difficult to obtain a uniform conductive pattern.
In the formation of a conductive pattern with a conventional crosslinking reaction by heating, such a problem tends to be solved by mass transfer in the course of the crosslinking reaction. However, in the present invention in which the crosslinking reaction is not performed, such a problem is caused. In order to prevent this, it is preferable to use a high boiling point solvent.
以下、本発明の実施例を示し、本発明をより具体的に説明する。
実施例
［導電ペーストの調製］
未架橋のエラストマーとしてビニリデンフロライド、テトラフルオロエチレン、及びヘキサフルオロプロピレンからなる三元系のフッ素ゴム（ダイニオンＦＬＳ−２６５０：住友スリーエム社製）を用い、これを有機溶媒としてのイソホロンに溶解し、エラストマー溶液を得た。このエラストマー溶液中のエラストマーの濃度は０．０６ｇ／ｍＬであった。
Hereinafter, the present invention will be described more specifically by showing examples of the present invention.
Example [Preparation of conductive paste]
As an uncrosslinked elastomer, a ternary fluororubber (Dinion FLS-2650: manufactured by Sumitomo 3M) consisting of vinylidene fluoride, tetrafluoroethylene, and hexafluoropropylene is used, and this is dissolved in isophorone as an organic solvent. An elastomer solution was obtained. The concentration of the elastomer in this elastomer solution was 0.06 g / mL.
このエラストマー溶液中に、粒径０．１〜１０μm、平均粒径１〜４μmのフレーク状銀（Ａｇ）粒子を、添加量０．１８ｇ／ｍＬで分散させた。分散は、回転式混練装置を用いて行った。
得られた分散溶液に更に有機溶媒イソホロンを加えて、印刷に適した濃度に調整し、導電ペーストを得た。本実施例では、導電ペースト中の溶媒含有量を８０容量％とした。
In this elastomer solution, flaky silver (Ag) particles having a particle diameter of 0.1 to 10 μm and an average particle diameter of 1 to 4 μm were dispersed at an addition amount of 0.18 g / mL. Dispersion was performed using a rotary kneader.
An organic solvent isophorone was further added to the obtained dispersion solution to adjust the concentration to be suitable for printing, and a conductive paste was obtained. In this example, the solvent content in the conductive paste was 80% by volume.
［導電膜の導電率］
Ａｇ粒子の添加量を様々に変化させた導電ペーストを、スクリーン印刷により所定の基板上に印刷した。その後、１２０℃で１０分間、加熱乾燥し、溶媒を除去して、サイズ１００ｍｍ×０．３ｍｍ、厚さ０．１ｍｍの試験試料である導電膜を形成した。
得られた導電膜の導電率及びヤング率を測定した。その結果を図２に示す。なお、図２において、曲線Ａは導電率を、曲線Ｂはヤング率をそれぞれ示す。
[Conductivity of conductive film]
A conductive paste with various addition amounts of Ag particles was printed on a predetermined substrate by screen printing. Then, it heat-dried at 120 degreeC for 10 minute (s), the solvent was removed, and the electrically conductive film which is a test sample of size 100mm x 0.3mm and thickness 0.1mm was formed.
The conductivity and Young's modulus of the obtained conductive film were measured. The result is shown in FIG. In FIG. 2, the curve A represents the conductivity, and the curve B represents the Young's modulus.
図２に示すように、導電膜の導電率及びヤング率は、いずれもＡｇ粒子の添加量の増加に伴って増加し、３０容量％以上で、１０３Ｓ／ｃｍ以上の実用的な導電率が得られ、４５容量％を超えると、導電率は飽和する一方、ヤング率が低下している。Ａｇ粒子の添加量の増加により導電膜のヤング率が増加するのは、導電膜が硬くなるからであり、Ａｇ粒子が多すぎると、Ａｇがエラストマーに均一に分散されず、結果として導電膜が脆くなってしまうからである。 As shown in FIG. 2, the electrical conductivity and Young's modulus of the conductive film both increase with an increase in the amount of Ag particles added, and the practical electrical conductivity of 10 3 S / cm or more at 30% by volume or more. When the content exceeds 45% by volume, the conductivity is saturated while the Young's modulus is reduced. The reason why the Young's modulus of the conductive film increases due to the increase in the amount of Ag particles added is that the conductive film becomes hard. If there are too many Ag particles, Ag is not uniformly dispersed in the elastomer, resulting in the conductive film being Because it becomes brittle.
図３及び図４は、これらのことを示す写真図である。
即ち、図３は、Ａｇ含有量が３５容量％のときの導電膜の断面顕微鏡写真であり、図４は、Ａｇ含有量が５０容量％のときの導電膜の断面顕微鏡写真である。図３に示す断面写真では、黒いエラストマー内に白いＡｇ粒子が均一に分散されているが、図４に示す断面写真では、白いＡｇ粒子が過剰に存在しており、エラストマー中に分散されずに密集している。
以上の結果から、金属微粒子の添加量は、３０〜４５容量％が好ましいことがわかる。
3 and 4 are photographic views showing these.
3 is a cross-sectional photomicrograph of the conductive film when the Ag content is 35% by volume, and FIG. 4 is a cross-sectional photomicrograph of the conductive film when the Ag content is 50% by volume. In the cross-sectional photograph shown in FIG. 3, the white Ag particles are uniformly dispersed in the black elastomer, but in the cross-sectional photograph shown in FIG. 4, the white Ag particles are excessively present and are not dispersed in the elastomer. It is dense.
From the above results, it can be seen that the addition amount of the metal fine particles is preferably 30 to 45% by volume.
［導電膜の柔軟性］
導電膜の柔軟性を調べるため、以下の伸張試験を行った。即ち、Ａｇ粒子の添加量を様々に変化させて、上述と同様に基板上に導電膜を形成し、試験試料として測定部幅１ｍｍ、測定部長さ１０ｍｍ、厚み０．１ｍｍのダンベル片を作成した。この試験試料を一軸伸張し、伸び率と引っ張り応力との関係を求めた。その結果を図５に示す。
図５において、曲線ＣはＡｇ含有量４５容量％、曲線ＤはＡｇ含有量４０容量％、曲線ＥはＡｇ含有量３０容量％、曲線ＦはＡｇ含有量３５容量％の場合をそれぞれ示す。
[Flexibility of conductive film]
In order to examine the flexibility of the conductive film, the following extension test was performed. That is, the conductive film was formed on the substrate in the same manner as described above by varying the amount of Ag particles added, and a dumbbell piece having a measurement part width of 1 mm, a measurement part length of 10 mm, and a thickness of 0.1 mm was prepared as a test sample. . This test sample was uniaxially stretched to determine the relationship between elongation and tensile stress. The result is shown in FIG.
In FIG. 5, curve C shows a case where the Ag content is 45% by volume, curve D shows a case where the Ag content is 40% by volume, curve E shows a case where the Ag content is 30% by volume, and curve F shows a case where the Ag content is 35% by volume.
図５から各試験試料の破断強度は４００％以上であり、いずれの試験試料も優れた柔軟性を有していることがわかる。
図６は、図５における伸び率６０％までを拡大したグラフを示す。図６から、Ａｇ含有量の増加により導電膜は硬くなり、これに伴い弾性変形領域が狭くなっているが、１０％程度の弾性変形領域が存在し、その範囲で導電膜は復元性を示すことがわかる。
FIG. 5 shows that each test sample has a breaking strength of 400% or more, and all the test samples have excellent flexibility.
FIG. 6 shows an enlarged graph of the elongation rate up to 60% in FIG. From FIG. 6, the conductive film becomes hard due to the increase in Ag content, and the elastic deformation region is narrowed along with this, but there is an elastic deformation region of about 10%, and the conductive film exhibits resilience within that range. I understand that.
［導電パターンの形成］
上述した導電ペーストを、スクリーン印刷により、図１に示すように、架橋された天然ゴムからなる伸縮性基材２の表面に３００μｍの間隔で幅３００μｍの縞状に印刷し、導電パターン３を形成した。その後、１２０℃で１０分間、加熱乾燥し、溶媒を除去して、伸縮性基材２上に導電パターン３が形成された伸縮性回路基板１を得た。
[Formation of conductive pattern]
As shown in FIG. 1, the conductive paste described above is printed on the surface of the stretchable base material 2 made of crosslinked natural rubber in a striped pattern having a width of 300 μm at intervals of 300 μm to form a conductive pattern 3. did. Then, it heat-dried at 120 degreeC for 10 minute (s), the solvent was removed, and the elastic circuit board 1 with which the conductive pattern 3 was formed on the elastic base material 2 was obtained.
図７は、このようにして形成された導電パターン３の外観を示す写真図である。
図７に示すように、本実施例では、幅３００μｍという微細な導電パターンを形成することが可能である。このように微細な導電パターンは、従来の弾性ゴムでは得られなかったものである。
このようにして得た伸縮性回路基板を導電パターンの長軸方向に一軸延伸し、伸び率と配線抵抗の関係を求めた。その結果を図８に示す。
図８に示すように、本実施例に係る回路基板は、７５％以上の伸びに対しても破損することがなく、繰り返し伸縮可能であることがわかる。
FIG. 7 is a photographic view showing the appearance of the conductive pattern 3 formed in this way.
As shown in FIG. 7, in this embodiment, a fine conductive pattern having a width of 300 μm can be formed. Such a fine conductive pattern cannot be obtained with a conventional elastic rubber.
The stretchable circuit board thus obtained was uniaxially stretched in the major axis direction of the conductive pattern, and the relationship between the elongation rate and the wiring resistance was determined. The result is shown in FIG.
As shown in FIG. 8, it can be seen that the circuit board according to this example can be repeatedly expanded and contracted without being damaged even when the elongation is 75% or more.
１…伸縮性回路基板
２…伸縮性基材
３…導電パターン
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Elastic circuit board 2 ... Elastic base material 3 ... Conductive pattern
Claims (8)
伸縮性基材上に、架橋剤により架橋されていないエラストマーを溶媒に溶解した溶液に導電性微粒子を分散させた導電ペーストを所定のパターンに印刷する工程、及び
加熱・乾燥して導電ペーストから溶媒を除去し、伸縮性基材上に導電パターンを形成する工程
を具備し、
前記溶媒は前記エラストマーが架橋剤を含むとしたならばその架橋温度より高い沸点を有し、前記加熱・乾燥は、該架橋温度より低い温度で行うことを特徴とする伸縮性回路基板の製造方法。 A method for producing the stretchable circuit board according to any one of claims 1 to 6,
A step of printing a conductive paste in which conductive fine particles are dispersed in a solution in which an elastomer not cross-linked by a cross-linking agent is dissolved in a solvent on a stretchable substrate, and heating and drying to remove the solvent from the conductive paste A step of forming a conductive pattern on the stretchable base material,
If the elastomer contains a crosslinking agent, the solvent has a boiling point higher than its crosslinking temperature, and the heating and drying is performed at a temperature lower than the crosslinking temperature. .
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