JP2013533510A - 多層光学フィルム - Google Patents

Abstract

反射偏光子又は反射鏡として使用され得る多層光学フィルムを開示する。本多層光学フィルムは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートと共重合したＰＥＴ及びＰＥＮ等のポリエステルの交互の光学層を含む。本多層光学フィルムは、高い面内の面外に対する複屈折比を示す。

Description

（関連出願の相互参照）
本出願は、米国特許仮出願第６１／３６０３０７号（２０１０年６月３０日出願）の利益を主張し、かつ米国特許仮出願第６１／４２７２３０号（２０１０年１２月２７日出願）の利益を主張し、これらの開示は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。

（発明の分野）
本開示は、反射偏光子又は反射鏡として使用され得る多層光学フィルムに関する。

多層光学フィルムは、様々な用途に幅広く使用される。多層光学フィルムに特に使用される１つに、所与の偏光及び波長範囲の光を反射する鏡又は偏光子がある。そのような反射フィルムは、例えば、輝度を増強し、眩光を低減するための液晶ディスプレイで背面光と共に、また光度及び眩光を低減するためにサングラス等の物品において使用される。

多層光学フィルムの作製に有用であるポリマーの種類の１つは、ポリエステルである。ポリエステル系多層光学フィルムの一例として、異なる組成のポリエステル層の積み重ね体が挙げられる。この光学積み重ね体の一構成は、第１の組の複屈折層、及び第２の組の等方層を含み、光を反射するための多重境界面が形成されるように、これらの層が交互の構成で積み重ねられる。多層光学フィルムは、例えば、加工中又は加工後の積み重ね体の損傷を防止するために、光学積み重ね体の少なくとも１つの表面を被覆する、１つ以上の非光学層も含むこともできる。他の層構成も公知である。

多層光学フィルムが開示される。一態様において、多層光学フィルムは、交互の第１及び第２の光学層を備え、第１の光学層は、第１のカルボキシレートモノマー及び第１のジオールモノマーに由来する第１のポリエステルを含み、第１のカルボキシレートモノマーは、約５〜約５０ｍｏｌ％の４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含み、第１及び第２の光学層は、少なくとも０．０４異なる、少なくとも１つの軸線に沿った屈折率を有する。一部の実施形態では、第２の光学層は、第２のポリエステルを含む。

別の態様において、多層光学フィルムは、交互の第１及び第２の光学層を備え、第１の光学層は、第１のカルボキシレートモノマー及び第１のジオールモノマーに由来する第１のポリエステルを含み、第１のカルボキシレートモノマーは、約２０〜約５０ｍｏｌ％の４，４’−ビフェニルジカルボキシレートと、ペンダントイオン基を有する約０．１〜約５ｍｏｌ％のジカルボキシレートモノマーとを含み、第１及び第２の光学層は、少なくとも０．０４異なる、少なくとも１つの軸線に沿った屈折率を有する。一部の実施形態では、第２の光学層は、第２のポリエステルを含む。

本発明のこれらの態様及び他の態様は、以下に詳細に記載される。上記概要はいずれも、主張される対象の制限として解釈されるべきではなく、前述の対象は、本明細書に記載される特許請求の範囲によってのみ定義される。

本発明の利点及び特徴は、以下に提供される「発明を実施するための形態」と関連させて以下の図面を考慮することにより、より完全に理解され得る。
ＰＥＴ、ＰＥＮ、及びＰＥＴＢＢ３５について得たサーモグラム。 ＰＥＴＢＢ３５及びｃｏＰＥＴの交互層で作製された代表的な反射偏光子の概略的な斜視図。 ＰＥＴＢＢ３５−ｉ１及びｃｏＰＥＴの交互層で作製された代表的な反射偏光子の概略的な斜視図。 ＰＥＮＢＢ１５及びＣｏＰＥＮの交互層で作製された代表的な反射偏光子の概略的な斜視図。 ＰＥＴ１３Ｎ７１ＢＢ１６及びＳＡ１１５の交互層で作製された代表的な反射偏光子の概略的な斜視図。 ＰＥＮを含むＰＥＴのコポリエステルを含む光学物品のΔｎ_ｘｙ／Δｎ_ｙｚを示すプロットである。表５はこのプロットのデータ。 ４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマー（ＢＢモノマー）を含むＰＥＴのコポリエステルを含む光学物品のΔｎ_ｘｙ／Δｎ_ｙｚを示すプロット。表５はこのプロットのデータ。 ＢＢモノマー及びペンダントイオン基を有するモノマーを含むＰＥＴ及びＰＥＮのコポリエステルを含む光学物品のΔｎ_ｘｙ／Δｎ_ｙｚを示すプロット。表６及び表７はこのプロットのデータ。 ＢＢモノマーを含むＰＥＴ及びＰＥＮのコポリエステルを含む光学物品のΔｎ_ｘｙ／Δｎ_ｙｚを示すプロット。表５及び表９はこのプロットのデータ。 ＢＢモノマーを含むＰＥＮのコポリエステルを含む光学物品のΔｎ_ｘｙ／Δｎ_ｙｚを示すプロット。表１０はこのプロットのデータ。

ＰＥＴ及びＰＥＮは、配向フィルムを作製するために通常使用されるポリエステルである。しかしながら、多層光学フィルムが使用される一部の用途において、ＰＥＴは、配向により発展された複屈折率が非常に低いため、適切ではない。ＰＥＮも、ＵＶ放射の吸収により、徐々に変色し、分解する傾向にあるため、適切ではない。加えて、ＰＥＮは、加工を困難にする融点を有し、典型的な鋳込条件を考えると、得ることができるＰＥＮ層の厚さに限界がある。

意外にも、本明細書で「ＢＢモノマー」と称される、ビベンゾエート又はビフェニルジカルボキシレートを含むＰＥＴ及び／又はＰＥＮに基づく新しい分類のポリエステル樹脂が、ＰＥＴを超え、かつＰＥＮに近い高い光学的出力を有する多層光学フィルムを作製するために使用され得ることが分かった。この高い光学的出力は、ＢＢモノマーを含む第１のポリエステル層とＢＢモノマーを含まない交互の第２の光学層との間の大きな複屈折によるものである。ＢＢモノマーを含む交互のポリエステル層の使用が、ＢＢモノマーなしで作製されたフィルムと比較して、軸外彩色問題を低減することも分かった。ＢＢモノマーの組み込みは、ＢＢモノマーを有さないフィルムと比較して、強制単軸延伸後、より薄いフィルム構造の単一パケット反射偏光子を可能にする。

多層光学フィルムは、交互の第１及び第２の光学層を備え、第１の光学層が、第１のカルボキシレートモノマー及び第１のジオールモノマーに由来する第１のポリエステルを含み、第１のカルボキシレートモノマーが、約５〜約５０ｍｏｌ％の４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含み、第１及び第２の光学層は、少なくとも０．０４異なる、少なくとも１つの軸線に沿った屈折率を有する。一部の実施形態では、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートは、約２０〜約４５ｍｏｌ％の量で存在し、第１のカルボキシレートモノマーは、テレフタレートを更に含む。第１のカルボキシレートモノマーは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート及びテレフタレートから本質的になることができる。

一部の実施形態では、第１のカルボキシレートモノマーは、ペンダントイオン基を有するジカルボキシレートモノマーを更に含む。ペンダントイオン基は、第１のカルボキシレートモノマーの総モルに対して、約５ｍｏｌ％未満の量で、例えば、約０．１〜約５ｍｏｌ％未満の量で存在し得る。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーは、テレフタレート及びジメチルスルホイソフタレートを更に含むか、又は第１のジカルボキシレートモノマーは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート、テレフタレート、及びジメチルスルホイソフタレートから本質的になることができる。

一部の実施形態では、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートは、約４〜３７ｍｏｌ％の量で存在し、第１のカルボキシレートモノマーは、テレフタレート及びナフタレンジカルボキシレートを更に含む。第１のジカルボキシレートモノマーは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート、テレフタレート、及びナフタレンジカルボキシレートから基本的になることができる。一部の実施形態では、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートは、約５〜約２５ｍｏｌ％の量で存在し、第１のカルボキシレートモノマーは、ナフタレンジカルボキシレートを更に含む。第１のカルボキシレートモノマーは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート及びナフタレンジカルボキシレートから本質的になることができる。

一部の実施形態では、多層光学フィルムは、交互の第１及び第２の光学層を備え、第１の光学層が、第１のカルボキシレートモノマー及び第１のジオールモノマーに由来する第１のポリエステルを含み、第１のカルボキシレートモノマーは、約２０〜約５０ｍｏｌ％の４，４’−ビフェニルジカルボキシレートと、ペンダントイオン基を有する約０．１〜約５ｍｏｌ％のジカルボキシレートモノマーとを含み、第１及び第２の光学層は、少なくとも０．０４異なる、少なくとも１つの軸線に沿った屈折率を有する。

本明細書に開示される多層光学フィルムにおいて、実施形態は、Δｎ_ｘｙが少なくとも約０．１８であり、Δｎ_ｙｚに対するΔｎ_ｘｙの比が少なくとも約３であり、Δｎ_ｙｚに対するΔｎ_ｘｙの比が少なくとも約８であり、かつ／又はΔｎ_ｙｚに対するΔｎ_ｘｙの比が少なくとも約１５であることを含む。

意外にも、ＢＢモノマーで作製されたフィルムは、冷却時に不透明になり得るＰＥＴ及びＰＥＮと比較して、冷却時により明澄で、より透明であり得る。別の利点は、ＢＢモノマーで作製されたフィルムは、ＰＥＴ及びＰＥＮフィルム等のＢＢモノマーなしで作製されたフィルムと比較して、より大きい延伸窓（使用され得る伸長比の範囲がより大きい）を有する傾向がある。ＢＢモノマーはＰＥＮに関連する問題がなく、例えば、それらは赤方偏移ＵＶ照射をあまり吸収せず、かつより低い温度で加工され得るため、それらはあまり分解しないことも分かった。

意外にも、ＢＢモノマーを含むポリエステル樹脂は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）に示されるように、独特な熱挙動を示すことができる。例えば、図１は、急冷されたＰＥＴ、ＰＥＮ、及びＰＥＴＢＢ３５（ジオールとして１００ｍｏｌ％のエチレングリコールを含むカルボキシレートとして、６５ｍｏｌ％のテレフタレート及び３５ｍｏｌ％のＢＢモノマーから作製されたポリエステル）並びに１０５℃及び５０％／秒の速度で延伸されたＰＥＴＢＢ３５のフィルムについて得たサーモグラフを示す。ＤＳＣスキャンは、２０℃／分加熱速度で、Ｐｅｒｋｉｎ−Ｅｌｍｅｒ ＤＳＣ ７を用いて、Ｎ_２中で実施される。延伸されたＰＥＴＢＢ３５は、２００℃付近で非常に鋭い溶融ピーク（ＺＤ）スキャンを示し、３℃の半値幅（ＰＷＨＨ）を有する（トレースＥ）。延伸されたＰＥＴＢＢ３５フィルムのＺＤの鮮鋭度は、延伸プロセスからの高次構造によって生成された液晶度を示す。しかしながら、溶融された延伸されたＰＥＴＢＢ３５（トレースＣ）は、いずれの規則性も示さず（Ｔｃ及びｂＺＤは不在である）、ＰＥＴＢＢ３５が、有意な規則性を形成することなく、溶融物から容易に急冷可能であることを示す。非延伸の溶融急冷されたＰＥＴＢＢ３５（トレースＤ）は、同じ挙動を示す。参照のため、非延伸の溶融急冷されたＰＥＴ（トレースＡ）及びＰＥＮ（トレースＢ）は、結晶化（Ｔｃ）及び後続の溶融（ＺＤ）を示す。

表１は、ＰＥＴＢＢ３５のＤＳＣから得たデータを示す。テレフタレート単位をＢＢモノマーと置換することにより、Ｔｇは、ＰＥＴの７９℃からＰＥＴＢＢ３５の９６℃に増加する。融点は、ＰＥＴの２５５℃及びＰＥＮの２６５℃からＰＥＴＢＢ３５の１９８℃に有意に抑制される。

意外にも、ＢＢモノマーを含むポリエステル樹脂は、独特の結晶挙動を示すことができる。例えば、ＰＥＴＢＢ３５は、周囲温度にゆっくり冷却されると、明澄（又は透明）のままであり、一方、ＰＥＴ及びＰＥＮは、結晶化し、白化した不透明のフィルムを形成する。ＰＥＴＢＢ３５固体の透明な外見は、本明細書に開示されるＰＥＴＢＢ樹脂に特有であり、これは、徐冷中、ＰＥＴ及びＰＥＮのミクロン規模の球晶と比較して、光を散乱しない高度に欠損のあるナノ結晶に結晶化すると考えられる。よって、ＰＥＴＢＢ樹脂は、ゆっくり急冷しながら明澄（又は透明）のフィルムを形成するために使用され得、フィルムは、延伸中（及び以下に記載される熱硬化中）、液晶構造形成により高い複屈折率を有することができる。この独特の挙動は、結晶子が光を散乱しない特定の寸法（例えば、＜１００ｎｍ）未満の結晶子に延伸せずに結晶化する一般的な分類の複屈折材料を示す。これらのＢＢモノマー系樹脂は、後に延伸される厚い透明な多層鋳型ウェブを作製するのに特に有用であり得る。

ＢＢモノマーで作製されたフィルムの屈折率は、延伸条件によって変動し得る。例えば、ＰＥＴＢＢ３５フィルムは、研究室規模のバッチ延伸機を使用して延伸された。端を制限しない単軸配向（又は真の単軸配向）のフィルムが調製された。延伸温度は１０５℃であり、延伸速度は３０％／秒であり、５．０〜６．０の伸長比を有する。フィルムは、延伸後、明澄（又は透明）のままである。屈折率は、機械方向（ＭＤ）、横方向（ＴＤ）、及び厚さ方向（ＺＤ）で測定された。結果を表２に要約する。

非配向フィルムの屈折率は、比較のために表２に含まれる。ＰＥＴＢＢ３５フィルムは、非結晶状態で中間ＲＩ（１．６０）を有するが、延伸中に発展した複屈折率は、ＰＥＮに近く（０．２８）、それはＰＥＴ（０．１６）より有意に高い。延伸中に発展した予想外の大きいＰＥＴＢＢ３５の複屈折率は、ＰＥＴＢＢ樹脂に特有であり、おそらく、延伸時の液晶構造の形成によるものである。ＰＥＴＢＢの複屈折率の発展は、ＢＢモノマーの充填量又は伸長の程度を調節することにより、特定の用途に一致するように調製され得る。例えば、ＰＥＴＢＢ３５の複屈折率は、ポリマー中のＢＢモノマーの充填量を３５ｍｏｌ％から４５ｍｏｌ％に増加することによって更に増加され得る。実施例セットＡにおいて更なる実施例を以下に記載し、データを表５に要約する。

図２ａは、ＥＡＳＴＡＲ ６７６３（ＥａｓＺＤａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌから）等のＰＥＴＢＢ３５及びｃｏＰＥＴ（ＢＢモノマーを含まないポリエステル）の交互層で作製される代表的な反射偏光子の概略的な斜視図である。機械方向の屈折率差は、０．２３の複屈折率をもたらし、厚さ方向の屈折率不一致は、０．０４０の屈折率不一致をもたらす。横方向の屈折率間の差はほとんどない。この代表的な反射偏光子は、（１）層間での高い光学的出力、２）高角度での彩色生成において軸外指数の不一致が小さい、及び３）両方の材料が適度の低温で容易に流れ、本質的に非結晶状態に容易に急冷されるための容易な加工、の利点を有する。

延伸されたＰＥＴＢＢフィルムの光学的外見及び複屈折性を表３に要約する。ＰＥＴ及びポリ（エチレンビベンゾエート）（ＰＥＢＢ）は、比較のために含まれる。

図２ｂは、ＣｏＰＥＴ及びＰＥＴＢＢ３５−ｉ１（ジオールとして１００ｍｏｌ％のエチレングリコールを含むジカルボキシレートとして、６４ｍｏｌ％のテレフタレート、３５ｍｏｌ％のＢＢモノマー、及び１ｍｏｌ％のスルホイソフタレートから作製されたポリエステル）の交互層で作製された代表的な反射偏光子の概略的な斜視図である。機械方向の屈折率差は、０．２１の複屈折率をもたらし、厚さ方向の屈折率不一致は、０．０１９の屈折率不一致をもたらす。横方向の屈折率間の差はほとんど、又は全くない。この代表的な反射偏光子は、ＰＥＴＢＢ３５に記載される利点を有し、軸外指数の不一致が更に低減された。実施例セットＢにおいて更なる実施例を以下に記載し、データを表６及び７に要約する。

意外にも、ＰＥＮＢＢポリエステルフィルムは、独特の熱特性を有し、独特な結晶挙動を示すことが分かった。表４は、ＰＥＮＢＢ樹脂の熱データを要約し、１０〜３０ｍｏｌ％のＢＢモノマーが、溶融加工を容易にし、結晶化の遅延（約０Ｊ／ｇまで低いΔＨｍ）及び高Ｔｇ（１２０℃）の低溶融（２３０℃まで低い）であるより頑強な多層光学フィルムをもたらすことを示す。実施例セットＤにおいて更なる実施例を以下に記載し、データを表１０及び１１に要約する。

図２ｃは、ＣｏＰＥＴ及びＰＥＴＢＢ１５（ジオールとして１００ｍｏｌ％のエチレングリコールを含むジカルボキシレートとして、８５ｍｏｌ％のナフタレンジカルボン酸、１５ｍｏｌ％のＢＢモノマーから作製されたポリエステル）等の低指数光学層の交互層によって作製された代表的な反射偏光子の概略的な斜視図である。機械方向の屈折率差は、０．２９の複屈折率をもたらし、厚さ方向の屈折率不一致は、０．０６８の屈折率不一致をもたらす。横方向の屈折率間の差はほとんど、又は全くない。この代表的な反射偏光子は、（１）層間での高い光学的出力、２）高角度での彩色生成において軸外指数の不一致が小さい、及び３）両方の材料が適度の低温で容易に流れ、本質的に非結晶状態に容易に急冷されるための容易な加工、の利点を有する。

意外にも、ＰＥＴＮＢＢポリエステルフィルムは、独特の熱特性を有し、独特な結晶挙動を示すことが分かった。実施例セットＣにおいて実施例を以下に記載し、データを表８及び９に要約する。図２ｄは、ＳＡ１１５（ＥａｓＺＤａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌからのポリカーボネート／コポリエステル混合）及びＰＥＴ１３Ｎ７１ＢＢ１６（ジオールとして１００ｍｏｌ％のエチレングリコールを含むジカルボキシレートとして１３ｍｏｌ％のテレフタレート、７１ｍｏｌ％のナフタレンジカルボン酸、及び１６ｍｏｌ％のＢＢモノマーから作製されたポリエステル）等の低指数光学層の交互層で作製された代表的な反射偏光子の概略的な斜視図である。機械方向の屈折率差は、０．２８の複屈折率をもたらし、厚さ方向の屈折率不一致は、０．０５９の屈折率不一致をもたらす。横方向の屈折率間の差はほとんど、又は全くない。この代表的な反射偏光子は、（１）層間での高い光学的出力、２）高角度での彩色生成において軸外指数の不一致が小さい、及び３）両方の材料が適度の低温で容易に流れ、本質的に非結晶状態に容易に急冷されるための容易な加工、の利点を有する。

本発明は、多層光学フィルム、特に第１及び第２の光学層の交互層を含むものに関する。一般に、第１及び第２の光学層は、ある光が隣接する層間の境界面で反射するように異なる屈折率特徴を有する。この層は、フィルムに所望の反射又は透過特性をもたらす目的で、複数の境界面で反射した光に建設的又は相殺的干渉をもたらすほど十分に薄い。紫外、可視、又は近赤外の波長で光を反射するように設計される多層光学フィルムにおいては、各層は、一般に、約１μｍ未満の光学的厚さ（すなわち、物理的な厚さ×屈折率）を有する。よって、一実施形態では、第１及び第２の光学層は、それぞれ、約１μｍ未満の厚さを有する。しかしながら、フィルムの外側表面上の表皮層、又は光学層のパケットを分離するフィルム内に配置された保護境界層等の、より厚い層も含むことができる。外側表面上に１つ以上の層を含む代表的な多層光学フィルムが公知である。本明細書に開示される多層光学フィルムは、２〜約５０００の光学層、好ましくは３〜１０００の光学層、より好ましくは３〜７００の光学層を含むことができる。一実施形態では、本明細書に開示される多層光学フィルムは、５０〜７００の光学層を含む。

本明細書に開示される多層光学フィルムは、偏光フィルム、反射偏光フィルム、拡散混合反射偏光フィルム、拡散フィルム、輝度向上フィルム、転向フィルム、ミラーフィルム、又はこれらの組み合わせを含むことができる。多層光学フィルムは、例えば、ＵＳ第６，３５２，７６１ Ｂ１号（Ｈｅｂｒｉｎｋら）、ＵＳ第７，０５２，７６２ Ｂ２号（Ｈｅｂｒｉｎｋら）、ＵＳ第６，６４１，９００ Ｂ２号（Ｈｅｂｒｉｎｋら）、ＵＳ第６，５６９，５１５ Ｂ２号（Ｈｅｂｒｉｎｋら）、及びＵＳ第２００６／０２２６５６１ Ａ１号（Ｍｅｒｒｉｌｌら）に記載されており、それらの全ては、それらが含有する全てにおいて参照により本明細書に組み込まれる。

本明細書に開示される多層光学フィルムは、第１のポリエステルから作製された第１の光学層及び１つ以上のポリマーから作製された第２の光学層の混合層を含む。一部の実施形態では、第２の光学層は、第２のポリエステルを含む。本明細書で言うところの「ポリエステル」とは、単一のジカルボキシレートモノマーと単一のジオールモノマーとからなるポリエステルを指し、更に、複数のジカルボキシレートモノマー及び／又は複数のジオールモノマーからなるコポリエステルを指して言うものである。一般に、ポリエステル類は、ジカルボキシレートモノマーのカルボキシレート基をジオールモノマーのヒドロキシル基と縮合することによって調製される。

第１のポリエステルは、第１のジカルボキシレートモノマーを含み、第１のジカルボキシレートモノマーは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含む。第１のジカルボキシレートモノマーは、テレフタレート及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むことができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、テレフタレート及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むとき、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、ジカルボキシレート系に応じて、１０ｍｏｌ％〜５５ｍｏｌ％の量で存在することができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、テレフタレート及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むとき、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、ジカルボキシレート系に応じて、１５ｍｏｌ％〜５０ｍｏｌ％の量で存在することができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、テレフタレート及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むとき、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、ジカルボキシレート系に応じて、２０ｍｏｌ％〜４５ｍｏｌ％の量で存在することができる。

第１のジカルボキシレートモノマーは、ナフタレート及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むことができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、ナフタレート及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むとき、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、ジカルボキシレート系に応じて、１ｍｏｌ％〜３５ｍｏｌ％の量で存在することができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、ナフタレート及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むとき、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、ジカルボキシレート系に応じて、１ｍｏｌ％〜３０ｍｏｌ％の量で存在することができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、ナフタレート及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むとき、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、ジカルボキシレート系に応じて、５ｍｏｌ％〜２５ｍｏｌ％の量で存在することができる。

第１のジカルボキシレートモノマーは、テレフタレート、ナフタレート、及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むことができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、テレフタレート、ナフタレート、及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むとき、ジカルボキシレート系に応じて、ナフタレートモノマーは、１〜９９ｍｏｌ％の量で存在することができ、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、１ｍｏｌ％〜４５ｍｏｌ％の量で存在することができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、テレフタレート、ナフタレート、及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むとき、ジカルボキシレート系に応じて、テレフタレートモノマーは、５〜５８ｍｏｌ％の量で存在することができ、ナフタレートモノマーは、１１〜９１ｍｏｌ％の量で存在することができ、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、２ｍｏｌ％〜４０ｍｏｌ％の量で存在することができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、テレフタレート、ナフタレート、及び４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むとき、ジカルボキシレート系に応じて、テレフタレートモノマーは、３８〜６７ｍｏｌ％の量で存在することができ、ナフタレートモノマーは、１〜２５ｍｏｌ％の量で存在することができ、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、２１ｍｏｌ％〜４５ｍｏｌ％の量で存在することができる。

第１のジカルボキシレートモノマーは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート及びアイオノマージカルボキシレートを含むことができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート及びアイオノマージカルボキシレートを含むとき、ジカルボキシレート系に応じて、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、１ｍｏｌ％〜４５ｍｏｌ％の量で存在することができ、アイオノマージカルボキシレートは、最大５ｍｏｌ％の量で存在することができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート及びアイオノマージカルボキシレートを含むとき、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、ジカルボキシレート系に応じて、１ｍｏｌ％〜４５ｍｏｌ％の量で存在することができ、アイオノマージカルボキシレートは、０．１〜５ｍｏｌ％の量で存在することができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート及びアイオノマージカルボキシレートを含むとき、ジカルボキシレート系に応じて、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、１ｍｏｌ％〜４５ｍｏｌ％の量で存在することができ、アイオノマージカルボキシレートは、０．１〜２ｍｏｌ％の量で存在することができる。

第１のジカルボキシレートモノマーは、テレフタレート、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート、及びアイオノマージカルボキシレートを含むことができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、テレフタレート、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート、及びアイオノマージカルボキシレートを含むとき、ジカルボキシレート系に応じて、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、１ｍｏｌ％〜４５ｍｏｌ％の量で存在することができ、アイオノマージカルボキシレートは、最大５ｍｏｌ％の量で存在することができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、テレフタレート、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート、及びアイオノマージカルボキシレートを含むとき、ジカルボキシレート系に応じて、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、１ｍｏｌ％〜４５ｍｏｌ％の量で存在することができ、アイオノマージカルボキシレートは、０．１〜５ｍｏｌ％の量で存在することができる。例えば、第１のジカルボキシレートモノマーが、テレフタレート、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート、及びアイオノマージカルボキシレートを含むとき、ジカルボキシレート系に応じて、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートモノマーは、１ｍｏｌ％〜４５ｍｏｌ％の量で存在することができ、アイオノマージカルボキシレートは、０．１〜２ｍｏｌ％の量で存在することができる。

第１のジカルボキシレートモノマーが、アイオノマージカルボキシレートを含むとき、アイオノマージカルボキシレートは、ナトリウムスルホイソフタレートを含むことができる。

第１のジカルボキシレートモノマーは、光学用途に使用されるポリエステルを調製するために既知のいずれかのジカルボキシレートモノマーを含むことができる。本明細書で使用される際、「カルボキシレート」及び「酸」という用語は、交換可能に使用され、１〜１０の炭素原子を有する低級アルキルエステルを包含する。第１のジカルボキシレートモノマーの例としては、ナフタレンジカルボン酸、テレフタレートジカルボン酸、フタレートジカルボン酸、イソフタレートジカルボン酸、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、イタコン酸、アゼライン酸、アジピン酸、セバシン酸、ノルボルネンジカルボン酸、ビ−シクロオクタンジカルボン酸、１，６−シクロヘキサンジカルボン酸、ｔ−ブチルイソフタル酸、トリ−メリト酸、４，４’−ビフェニルジカルボン酸、又はそれらの組み合わせが挙げられ、これらは、そのジメチルエステル形態で置換され得る。

第１のジカルボキシレートモノマーのうちの１つ以上は、ＵＳ第２００７／０２９８２７１号（Ｌｉｕら）に記載されるペンダントイオン基を有することができる。ペンダントイオン基は、ポリエステルの主骨格を形成する重合反応に関与しない基である。理論に拘束されるものではないが、層間接着は、一層のペンダントイオン基が隣接する層のカルボニル酸素等の極性基と相互作用する結果として増加すると考えられており、一層のペンダントイオン基が隣接する層に存在する対イオンと相互作用することも可能である。

前述のジカルボン酸基のいずれかが、ペンダントイオン基を提供するために、イオン基と置換され得る。ペンダントイオン基は、ポリエステルの側鎖上にこれらをグラフトするか、ポリエステルの末端基としてキャッピングするか、又は第１のポリエステルを形成する重合中にペンダントイオン基を有するモノマーを包含することによって導入され得る。ペンダントイオン基は、アニオン性又はカチオン性であり得る。アニオン性基の例としては、スルホネート基、ホスホネート基、カルボキシレート基、又はそれらの組み合わせが挙げられる。カチオン性基の例としては、アンモニウム基及びスルホニウム基が挙げられる。ペンダントイオン基を有する第１のジカルボキシレートモノマーは、同一又は異なるペンダントイオン基を有する、１つ以上のジカルボキシレートモノマーを含むことができる。各ペンダントイオン基は、無機対イオン又は有機対イオンであり得る対イオンと会合する。無機対イオンの例としては、ナトリウム、カリウム、リチウム、亜鉛、マグネシウム、カルシウム、コバルト、鉄、アルミニウム、若しくはアンチモン対イオン、又はこれらの組み合わせが挙げられる。有機対イオンの例としては、Ｃ２〜Ｃ２０化合物、特にカルボキシレートが挙げられる。好ましい有機対イオンは、クエン酸塩、リンゴ酸塩、マロン酸塩、マレイン酸塩、アジピン酸塩、コハク酸塩、酢酸塩、プロピオン酸塩、乳酸塩、酒石酸塩、グリコール酸塩、及びそれらの組み合わせが挙げられる。ペンダントイオン基を有する有用な第１のジカルボキシレートモノマーは、５−スルホイソフタル酸ナトリウム等の、５−スルホイソフタレートの塩を含む。

第１のジオールモノマーは、１つ以上のジオールモノマーを含むことができ、それらは、光学用途のポリエステル類を作製するために使用されるもののいずれかであり得る。有用なジオールモノマーは、３つ以上のヒドロキシル基を有するものも含まれ、例えば、トリオール、テトラオール、及びペンタオールも有用であり得る。一般に、脂肪族ジオール及びグリコールが有用であり、これらの例としては、１，６−ヘキサンジオール、１，４−ブタンジオール、トリメチロールプロパン、１，４−シクロヘキサンジメタノール、１，４−ベンゼンジメタノール、ネオペンチルグリコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール、トリシクロデカンジオール、ノルボルナンジオール、ビシクロ−オクタンジオール、ペンタエリスリトール、ビスフェノールＡ、及び１，３−ビス（２−ヒドロキシエトキシ）ベンゼンが挙げられる。

一実施形態では、第１のポリエステルは、ナフタレンジカルボキシレート及びエチレングリコールを含む、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）の誘導体を含むことができる。誘導体は、ナフタレンジカルボキシレートを、第１のジカルボキシレートモノマーの総数が同じである５−スルホイソフタレートの塩と置換されることによって得られる。特定の一実施形態では、第１のポリエステルは、ナフタレンジカルボキシレート及び５−スルホイソフタレートの塩を含むことができ、第１のジオールモノマーは、エチレングリコールを含む。例えば、第１のポリエステルは、１００ｍｏｌ％のエチレングリコールに対して２ｍｏｌ％の５−スルホイソフタル酸ナトリウム及び９８ｍｏｌ％のナフタレンジカルボキシレートを含むことができる。例えば、第１のポリエステルは、１００ｍｏｌ％のエチレングリコールに対して５ｍｏｌ％の５−スルホイソフタル酸ナトリウム及び９５ｍｏｌ％のナフタレンジカルボキシレートを含むことができる。

第１の光学層は、１つ以上の触媒及び／又は安定剤等の更なる成分を含むことができる。例えば、第１の光学層は、ベリリウム、ナトリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、ボロン、アルミニウム、ガリウム、マンガン、コバルト、亜鉛、アンチモンからなる基から選択される金属類の酢酸塩又は酸化物を含むことができる。別の例として、第１の光学層は、リン酸又はリン酸トリメチル等の１つ以上のリン化合物を含むことができる。第１の光学層は、０．５重量％未満、又は０．１重量％未満の１つ以上の触媒及び／又は安定剤を含むことができる。特に、第１のポリエステルは、約０．５重量％以下の一価の有機塩を含むことができる。

多層光学フィルムは、第２の光学層を含む。第２の光学層は、１つ以上のポリマーから作製される。一部の実施形態では、第２の光学層は、第２のポリエステルを含む。第２のポリエステルは、ペンダントイオン基を含まなくてもよい。例えば、第２のジカルボキシレートモノマーは、ナフタレンジカルボキシレートを含むことができ、第２のジオールモノマーは、エチレングリコールを含むことができる。別の例としては、第２のジカルボキシレートモノマーは、テレフタレートを含むことができ、第２のジオールモノマーは、エチレングリコール及びネオペンチルグリコールを含むことができる。別の例としては、第２のジカルボキシレートモノマーは、ナフタレートジカルボキシレート及びテレフタレートを含むことができ、第２のジオールモノマーは、エチレングリコールを含むことができる。第２のポリエステルは、ペンダントイオン基を含むことができる、すなわち、第２のポリエステルは、第２のジカルボキシレートモノマー及び第２のジオールモノマーを含むことができ、約０．１〜５ｍｏｌ％未満の第２のジカルボキシレートモノマーは、ペンダントイオン基を有する。第１の光学層に記載されるように、第２の光学層は、第２のポリエステルに加え、他のポリマー、例えば、アクリル類（ポリメチルメタクリレート及びそのコポリマー）、シリコン類、ポリカーボネート合金（以下に記載されるＳＡ１１５等）、ポリ乳酸、ポリオレフィン類、ポリウレタン類、エチレン酢酸ビニル、ポリスチレン及びスチレンのコポリマー、フルオロポリマー（３Ｍ（商標）Ｃｏ．から市販されているＴＨＶ）、ポリアミド類、並びにポリイミド類等の任意の低温押出成形可能材料を加えることによって、ＰＥＴ又はＰＥＮと押出成形可能なものを含むことができる。第２の光学層は、第１の光学層に記載される更なる成分を含むこともできる。

第１及び第２の光学層の特定の組み合わせが有用である。例えば、第１及び第２の光学層の有用な組み合わせの１つは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むコポリエステルを含む第１の光学層及びＰＥＮを含む第２の光学層である。例えば、第１及び第２の光学層の有用な別の組み合わせは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むコポリエステルを含む第１の光学層及びナフタレートを含むコポリエステルを含む第２の光学層である。例えば、第１及び第２の光学層の有用な別の組み合わせは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むコポリエステルを含む第１の光学層及びテトラフタレートを含むコポリエステルを含む第２の光学層である。例えば、第１及び第２の光学層の有用な別の組み合わせは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むコポリエステルを含む第１の光学層及び熱可塑性シリコンを含む第２の光学層である。例えば、第１及び第２の光学層の有用な別の組み合わせは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むコポリエステルを含む第１の光学層及び熱可塑性フルオロポリマーを含む第２の光学層である。例えば、第１及び第２の光学層の有用な別の組み合わせは、４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含むコポリエステルを含む第１の光学層及び熱可塑性アクリレートを含む第２の光学層である。

本明細書に開示される多層光学フィルムは、光を管理する、強化する、操作する、制御する、維持する、透過する、反射する、屈折させる、吸収する等の光学用途に使用するのに適している。例えば、光学物品は、例えば、背光表示、掲示板等のグラフィックアートの用途に使用され得る。光学物品は、最低限でも光源及びディスプレイパネルを含むディスプレイデバイスに使用され得る。この場合、光学物品は、典型的に、ディスプレイパネルに相当する領域を有し、ディスプレイパネルと光源との間に位置付けられるだろう。光学物品がディスプレイデバイス内に存在する場合、ディスプレイパネルの輝度が向上する。光学物品は、光学物品が使用されないディスプレイデバイスと比較して、光源によって放射された光を拡散することによって、視聴者が個別の光源の形状、大きさ、数等をあまり認識することができない等の他の目的のためのディスプレイデバイスに使用され得る。ディスプレイパネルは、イメージ、グラフィックス、テキスト等を生成可能な任意の種類のものであってよく、かつ単色若しくは多色のものであってよい。例としては、液晶ディスプレイパネル、プラズマディスプレイパネル、又はタッチスクリーンが挙げられる。光源は、１つの光源又はいくつかの個別の光源を含むことができ、例としては、蛍光ランプ、リン光性の光、発光ダイオード、又はそれらの組み合わせが挙げられる。ディスプレイデバイスの例として、テレビ、モニタ、ラップトップコンピュータ、及び携帯電話、ＰＤＡ、計算機などの手持ち式デバイスが挙げられる。

本明細書に開示される多層光学フィルムは、前述の参照文献のいずれかに記載されているように、ポリマーの共押出しによって形成されてもよい。押出し条件は、ポリマーを、連続的かつ安定した様式で供給流又は溶融流として、適切に供給、溶融、混合、及び圧送するように選択される。それぞれの溶解流を形成し、維持するために使用される温度は、下端での凝固、結晶化、又は過度の高圧力低下を低減し、上端での分解を低減する範囲内となるように選択される。好ましくは、様々な層のポリマーが同様の流動学的性質（例えば溶融粘度）を有するように選択され、そのため、これらは、流れの乱れを伴うことなく共押出しされることができる。

それぞれの供給流は、ポリマー流量を連続的かつ均一に調節するため使用されるギアポンプにネック管を通して搬送される。静的混合装置は、均一な溶解流温度でギアポンプからフィードブロックに溶解流を運ぶためにネック管の末端部に設置されてもよい。通常溶解流全体は、溶解流の均一流量を向上すること、及び溶解処理中の分解を低減することの両方を可能にするように均一に加熱される。

上層及び下層が同一材料を含む場合、押出可能なポリマーを上層及び下層のそれぞれに１つずつ、２つの溶解流に分割するために、多層フィードブロックを使用してもよい。いずれの溶解流から生成される層は、主流路からフィードブロック多岐管の層スロットに続く側路管に連続的に溶解流の一部分を流出することによって生成される。層の流れは、多くの場合、個々の側路管及び層スロットの形状並びに物理寸法に加えて、機械装置を選択することによって制御される。

フィードブロックの下流側多岐管は、多くの場合、一体化された多層積み重ね体の層を横方向に圧縮し、均一に塗布するように成形される。次いで、フィードブロック多岐管から出てくる多層積み重ね体を単一多岐管ダイ等の最終ユニットに入れてもよい。次いで結果として生じるウェブを、鋳造ホイール又は鋳造ドラムと称される冷却ロール上で鋳造してもよい。この鋳造は、多くの場合、ニップロールを使用することによって助長される。一般に、ウェブは、ウェブ全体にわたり均一の厚さに鋳造されるが、ダイの縁を制御することによって、ウェブの厚さの意図的なプロファイリングを行ってもよい。別の方法としては、鋳造前に層を塗布し、一体化するために、複多岐管押出成形ダイを使用してもよい。

冷却後、多層ウェブは、多層光学フィルムを生成するために伸長される、又は延伸され、伸長方法及びプロセスに関する詳細は、上記に引用される参考文献に見出すことができる。偏光子を作製するための代表的な方法の１つにおいて、単一の伸長工程が使用される。このプロセスは、幅出機又は長さ配向装置（length orienter）で実施され得る。典型的な幅出機は、ウェブ通路に対して横方向に伸長されるが、特定の幅出機は、寸法的にウェブ通路又は機械方向のフィルムを伸長する、又は弛緩する（収縮する）ための機構で装備される。よって、この代表的な方法では、フィルムは、１つの面内方向に伸長される。第２の面内寸法は、従来の幅出機のように一定に維持されるか、又は長さ配向装置のようにより狭い幅に狭められるかのいずれかである。そのようなくびれは、実質的であってもよく、伸長比と共に増加してもよい。

偏光子を作製するための別の代表的な方法では、連続的な伸長工程が使用される。このプロセスは、長さ配向装置及び／又は幅出機で実施され得る。典型的な長さ配向装置は、ウェブ通路方向に伸長し、一方、幅出機は、ウェブ通路に対して横方向に伸長する。代表的な一方法では、フィルムは、ロールツーロールプロセスにおいて、面内両方向に連続的に伸長される。また別の代表的な方法では、フィルムは、バッチ配向装置で面内両方向に同時に伸長される。また別の代表的な方法では、フィルムは、バッチ配向装置で一方向にのみ伸長され、一方で、もう一方の方向の幅は、一定に維持される。

鏡を作製するための代表的な一方法では、面内両方向に複屈折材料を配向するために、２工程伸長プロセスが使用される。伸長プロセスは、上述及び面内二方向への伸長を可能にする単一工程プロセスのいずれかの組み合わせであってもよい。加えて、機械方向に沿った伸長を可能にする幅出機、例えば、連続して、又は同時に二方向に伸長することができる二軸幅出機が使用され得る。この後者の場合、単一の二軸伸長プロセスが使用され得る。

偏光子を作製するための更に別の方法では、単一の共押出多層フィルムプロセス内で、異なる材料を含む異なる層が、相互に対して異なる程度及び種類の配向を保有するように、個別の伸長工程に対して様々な材料の異なる挙動を活用する、複数の伸長プロセスが使用される。鏡もこの様式で形成され得る。

上記に引用される参考文献に記載されるように、本明細書に開示される多層光学フィルムの反射及び透過の特性は、それぞれの層の屈折率の機能である。各層は、フィルムの少なくとも局所位置においては、面内屈折率ｎ_ｘ、ｎ_ｙ、及びフィルムの厚さ方向軸と関連のある屈折率ｎ_ｚによって特徴付けることができる。これらの屈折率は、互いに直交するｘ軸、ｙ軸、及びｚ軸に沿って偏光した光に対する対象材料の屈折率を、それぞれ表す。実際には、屈折率は、賢明な材料選択及び加工条件によって制御する。

個別の層は、可視又は近赤外等の、所望のスペクトルの領域（複数可）の１つ以上の反射バンドを提供するために調整される厚さ及び屈折率を有する。適度な数の層で高い反射率を実現させるために、隣接するナノ層は、ｘ軸に沿って偏光した光の屈折率の差（Δｎ_ｘ）が少なくとも０．０４を示すことが好ましい。２つの直交する偏光で高い反射率が望ましい場合、隣接するナノ層も、ｙ軸に沿って偏光した光の屈折率の差（Δｎ_ｙ）が少なくとも０．０４を示すのが好ましい。

以下の実施例は、図示のためであり、決して本発明の範囲を制限することを意味しない。

実施例全体を通して使用される化学薬品及びポリマーは、示されるように得られた。

テレフタル酸（ＴＡ）；ＢＰ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｎａｐｅｒｖｉｌｌｅ，ＩＬ）
テレフタル酸ジメチル（ＤＭＴ）；Ｉｎｖｉｓｔａ（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ，ＮＣ）
２，６−ナフタレンジカルボン酸（２，６−ＮＤＡ）；ＢＰ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｎａｐｅｒｖｉｌｌｅ，ＩＬ）
ジメチル２，６−ナフタレンジカルボキシレート（ＤＭ−２，６−ＮＤＣ）；ＢＰ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｎａｐｅｒｖｉｌｌｅ，ＩＬ）
４，４’−ビ安息香酸；Ｏｄｙｓｓｅｙ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｂｅｉｊｉｎｇ，Ｃｈｉｎａ）
ビフェニル４，４’−ジカルボン酸、ジメチルエステル；Ｏｄｙｓｓｅｙ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｂｅｉｊｉｎｇ，Ｃｈｉｎａ）
イソフタル酸（ＩＰＡ）；Ｆｌｉｎｔ Ｈｉｌｌｓ Ｒｅｓｏｕｒｃｅｓ（Ｗｉｃｈｉｔａ，ＫＳ）
スルホイソフタル酸ナトリウム（ＳＳＩＰＡ）；ＥａｓＺＤａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．（Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ，ＴＮ）
スルホイソフタル酸ジメチルナトリウム（ＤＭＳＳＩＰ）；Ｅ．Ｉ．Ｄｕｐｏｎｔ ｄｅ Ｎｅｍｏｕｒｓ（ＤＥ）
エチレングリコール（ＥＧ）；ＭＥＧｌｏｂａｌ Ａｍｅｒｉｃａｓ Ｉｎｃ．（Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ）
トリメチルオールプロパン（ＺＤＰ）；Ｃｅｌａｎｅｓｅ Ｃａｎａｄａ，Ｉｎｃ（Ｅｄｍｏｎｔｏｎ，ＡＢ，Ｃａｎａｄａ）
三酢酸アンチモン；Ａｒｋｅｍａ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ Ｌｔｄ．（Ｐｈｉｌａｄｅｌｐｈｉａ，ＰＡ）
酢酸亜鉛；Ｓｐｅｃｔｒｕｍ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｇａｒｄｅｎａ，ＣＡ）
酢酸ナトリウム；Ａｌｆａ Ａｅｓａｒ（Ｗａｒｄ Ｈｉｌｌ，ＭＡ）
酢酸コバルト；Ｓｈｅｐｈｅｒｄ Ｃｅｈｍｉｃａｌ（Ｎｏｒｗｏｏｄ，ＯＨ）
ホスホノ酢酸トリエチル；Ｐｈｏｓｐｈａｔｅ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ（Ｃｒａｎｂｕｒｙ，ＮＪ）
ＥＡＳＴＡＲ ６７６３ ＰＥＴｇ；ＥａｓＺＤａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．（Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ，ＴＮ）
ＥＳＣＯＲＥＮＥ １０２４ポリプロピレン；ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ Ｃｏｒｐ．（Ｉｒｖｉｎｇ ＴＸ）
ＴＯＴＡＬ ８６５０ポリプロピレンコポリマー；Ｔｏｔａｌ Ｐｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｈｏｕｓｔｏｎ，ＴＸ）
実施例セットＡ（ＰＥＴＢＢ）
実施例１：ＰＥＴＢＢ２０及び単層フィルム
ＰＥＴＢＢ２０は、酸系に応じて８０ｍｏｌ％のテレフタレート部分及び２０ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。少量のジエチレングリコール（ＤＥＧ）の形成等の、ポリエステル類の重合及び調製において、特定の非理想的なことが生じることは、当該技術分野において周知であり、この実施例及び全ての後続の実施例において理解される。

ＰＥＴＢＢ２０樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の１０ガロン（３７．９−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

２７．３ｌｂ．（１２．４ｋｇ）のテレフタル酸（０．１６４ｌｂｍｏｌ（７４．４ｇｍｏｌ））
１０．０ｌｂ．（４．５３ｋｇ）の４，４’−ビ安息香酸（０．０４８ｌｂｍｏｌ（２１．８ｇｍｏｌ））
３１．９ｌｂ．（１４．５ｋｇ）のエチレングリコール（０．５１４ｌｂｍｏｌ（２３３．１ｇｍｏｌ））
８．５ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、４０ｐｓｉｇ（０．２８ＭＰａ）のＮ_２下で、１１０ｒｐｍで攪拌した。約２時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物の水を追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減された。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約２時間、約２５ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

そのように得たＰＥＴＢＢ２０の顆粒を、約１０ｌｂｓ／時間（４．５３ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給した。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２６０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネックチューブ及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴＢＢ２０フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴＢＢ２０のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。この実施例及び全ての後続のフィルム延伸実施例において、ＫＡＲＯ ＩＶ延伸機（Ｂｒｕｅｃｋｎｅｒ Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｂａｕ ＧｍｂＨ ＆ Ｃｏ．ＫＧ−Ｓｉｅｇｓｄｏｒｆ，Ｇｅｒｍａｎｙ）及び同様の機能の特注延伸機（これらの実施例の目的のため）が、交換可能に使用された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴＢＢ２０のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例２：ＰＥＴＢＢ３５及び単層フィルム
ＰＥＴＢＢ３５は、酸系に応じて６５ｍｏｌ％のテレフタレート部分及び３５ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴＢＢ３５樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の１０ガロン（３７．９−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

１７．０ｌｂ．（７．７１ｋｇ）のテレフタル酸（０．１０２ｌｂｍｏｌ（４６．３ｇｍｏｌ））
１３．３ｌｂ．（６．０３ｋｇ）の４，４’−ビ安息香酸（０．０５５ｌｂｍｏｌ（２４．９ｇｍｏｌ））
２１．０ｌｂ．（９．５３ｋｇ）のエチレングリコール（０．３３９ｌｂｍｏｌ（１５３．８ｇｍｏｌ））
１３．５ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、４０ｐｓｉｇ（０．２８ＭＰａ）のＮ_２下で、１１０ｒｐｍで攪拌した。約２時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物の水を追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減された。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約２時間、約２５ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

そのように得たＰＥＴＢＢ３５の顆粒を、約１０ｌｂｓ／時間（４．５３ｋｈ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給した。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２６０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴＢＢ３５フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴＢＢ３５のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴＢＢ３５のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例３：ＰＥＴＢＢ３５多層フィルム
それぞれ、低指数及び高指数のポリマーとして非結晶グリコール修飾ＰＥＴ（ＰＥＴｇ）及びＰＥＴＢＢ３５の６１交互層を有する多層フィルムは、次のように調製された：ＥＡＳＴＡＲ ６７６３ ＰＥＴｇ（ＥａｓＺＤａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ−Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ，ＴＮ）は、１．５インチ（３．８１ｃｍ）一軸スクリュー押出機（Ｄａｖｉｓ−Ｓｔａｎｄａｒｄ ＬＬＣ，Ｐａｗｃａｔｕｃｋ，ＣＴ）に供給され、２６０℃で溶融押出しされた。ＰＥＴＢＢ３５は、２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸スクリュー押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給され、２６０℃で溶融押出しされた。溶融流は、多層フィードブロック内で一緒にされ、６１交互層を形成した。ＥＳＣＯＲＥＮＥ １０２４ポリプロピレン（ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ Ｃｏｒｐ．−Ｉｒｖｉｎｇ，ＴＸ）は、１インチ（２．５４ｃｍ）一軸押出機（Ｄａｖｉｓ−Ｓｔａｎｄａｒｄ ＬＬＣ，Ｐａｗｃａｔｕｃｋ，ＣＴ）に供給され、２６０℃で溶融押出しされた。この溶融流は、２つの外側保護表皮層を形成するように、フィードブロックに導入された。３つのポリマーの供給比は、１：１：１（重量）であった。フィードブロックからの６３層の多層溶融流が、フィルムダイに供給された。ダイは、約６００ミクロンの厚さの多層フィルムを鋳造するように調節され、これは、冷却ロール上で急冷され、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、高指数層ＰＥＴＢＢ３５のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側が、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。屈折率の測定のために、ポリプロピレン表皮層を剥離し、高指数層を露出させた。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたフィルムのＰＥＴＢＢ３５層の屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例４：ＰＥＴＢＢ４５及び単層フィルム
ＰＥＴＢＢ４５は、酸系に応じて５５ｍｏｌ％のテレフタレート部分及び４５ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴＢＢ４５樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の１０ガロン（３７．９−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

１８．１ｌｂ．（８．２１ｋｇ）のテレフタル酸（０．１０９ｌｂｍｏｌ（４９．４ｇｍｏｌ））
２１．６ｌｂ．（９．７９ｋｇ）４，４’−ビ安息香酸（０．０８９ｌｂｍｏｌ（４０．４ｇｍｏｌ））
２６．４６ｌｂ．（１２．０ｋｇ）のエチレングリコール（０．４２６ｌｂｍｏｌ（１９３．２ｇｍｏｌ））
１３．５ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、４０ｐｓｉｇ（０．２８ＭＰａ）のＮ_２下で、１１０ｒｐｍで攪拌した。約２時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物の水を追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減された。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約２時間、約２５ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

そのように得たＰＥＴＢＢ４５の顆粒を、約１０ｌｂｓ／時間（４．５３ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給した。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２６０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴＢＢ４５フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴＢＢ４５のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側が、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴＢＢ４５のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例５：ＰＥＴＢＢ２５及び多層フィルム
ＰＥＴＢＢ２５は、酸系に応じて７５ｍｏｌ％のテレフタレート部分及び２５ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴＢＢ２５樹脂は、２：１の割合で、ＰＥＴＢＢ２０をＰＥＴＢＢ３５と押出溶融混合することにより生成された。ポリエステルは、溶融押出しされるとき、鎖間エステル交換を受けるため、２つの異なる組成のポリエステルの顆粒の混合物を一緒に押し出すことにより、組成が均一であり、投入されたポリマーの成分の平均を反映する押出物が得られる。

それぞれ、低指数及び高指数のポリマーとして非結晶グリコール修飾ＰＥＴ（ＰＥＴｇ）及びＰＥＴＢＢ２５の６１の交互層を有する多層フィルムは、次のように調製された：ＥＡＳＴＡＲ ６７６３ ＰＥＴｇ（ＥａｓＺＤａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ−Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ，ＴＮ）は、１．５インチ（３．８１ｃｍ）一軸スクリュー押出機（Ｄａｖｉｓ−Ｓｔａｎｄａｒｄ ＬＬＣ，Ｐａｗｃａｔｕｃｋ，ＣＴ）に供給され、２６０℃で溶融押出しされた。ＰＥＴＢＢ３５は、２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸スクリュー押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給され、２６０℃で溶融押出しされた。溶融流は、多層フィードブロック内で一緒にされ、６１交互層を形成した。ＥＳＣＯＲＥＮＥ １０２４ポリプロピレン（ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ Ｃｏｒｐ．−Ｉｒｖｉｎｇ，ＴＸ）は、１インチ（２．５４ｃｍ）一軸押出機（Ｄａｖｉｓ−Ｓｔａｎｄａｒｄ ＬＬＣ，Ｐａｗｃａｔｕｃｋ，ＣＴ）に供給され、２６０℃で溶融押出しされた。この溶融流は、２つの外側保護表皮層を形成するように、フィードブロックに導入された。３つのポリマーの供給比は、１：１：１（重量）であった。フィードブロックからの６３層の多層溶融流が、フィルムダイに供給された。ダイは、約６００ミクロンの厚さの多層フィルムを鋳造するように調節され、これは、冷却ロール上で急冷され、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、高指数層ＰＥＴＢＢ２５のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。屈折率の測定のために、ポリプロピレン表皮層を剥離し、高指数層を露出させた。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたフィルムのＰＥＴＢＢ２５層の屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

比較実施例Ｃ１：ＰＥＢＢ
ＰＥＢＢは、酸系に応じて１００ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、及びジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有する、ポリエステルホモポリマーであるポリエチレンビベンゾエートの名称である。

ＰＥＢＢは、前述の実施例で概説したものと同様のポリエステルフィルム作製条件下でＰＥＢＢを明澄で平坦な鋳造フィルムに加工することが不可能であるような急速な結晶速度を示すことが分かった。

比較実施例Ｃ２：ＰＥＴ及び多層フィルム
ＰＥＴは、酸系に応じて１００ｍｏｌ％のテレフタレート部分、及びジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有する、ポリエステルホモポリマーであるポリエチレンテレフタレートの名称である。この比較実施例に使用されたＰＥＴ樹脂は、テレフタレートモノマーとしてテレフタル酸ジメチルを使用する、当該技術分野に公知の典型的な手順によって調製され、３Ｍ（Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮ）から市販されている。

ＰＥＴ及びＰＥＴｇを組み込む多層フィルムは、実施例３に詳述される手順と同じ様式で調製された。その後、鋳造フィルムは、実施例３と同じ様式で、バッチ延伸機／配向装置で延伸された。屈折率は、実施例３と同じ様式で測定された。

比較実施例Ｃ３：ＰＥＴＢＢ１０及び多層フィルム
ＰＥＴＢＢ１０は、酸系に応じて９０ｍｏｌ％のテレフタレート部分及び１０ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴＢＢ１０樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の１０ガロン（３７．９−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

４０ｌｂ．（１８．１ｋｇ）のテレフタル酸（０．２４１ｌｂｍｏｌ（１０９．３ｇｍｏｌ））
６．５ｌｂ．（２．９５ｋｇ）の４，４’−ビ安息香酸（０．０２７ｌｂｍｏｌ（１２．２ｇｍｏｌ））
３０．２６ｌｂ．（１３．７ｋｇ）のエチレングリコール（０．４８８ｌｂｍｏｌ（２２１．４ｇｍｏｌ））
４．１ｇの酢酸亜鉛（触媒として）
１０．４ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、３０ｐｓｉｇ（０．２１ＭＰａ）のＮ_２下で、１１０ｒｐｍで攪拌した。約２時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物の水を追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減され、４．１ｇのホスホノ酢酸トリエチルを反応器に添加した。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８５℃の温度で約２時間、約２５ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

ＰＥＴＢＢ１０及びＰＥＴｇを組み込む多層フィルムは、実施例３に詳述される手順と同じ様式で調製された。その後、鋳造フィルムは、実施例３と同じ様式で、バッチ延伸機／配向装置で延伸された。屈折率は、実施例３と同じ様式で測定された。

比較実施例Ｃ４：ＰＥＴＢＢ５５及び単層フィルム
ＰＥＴＢＢ５５は、酸系に応じて４５ｍｏｌ％のテレフタレート部分及び５５ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴＢＢ５５樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の１０ガロン（３７．９−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

１３．８ｌｂ．（６．２６ｋｇ）のテレフタル酸（０．０８３ｌｂｍｏｌ（３７．６ｇｍｏｌ））
２４．７ｌｂ．（１１．２ｋｇ）の４，４’−ビ安息香酸（０．１０２ｌｂｍｏｌ（４６．３ｇｍｏｌ））
２８．７ｌｂ．（１３．０ｋｇ）のエチレングリコール（０．４６２ｌｂｍｏｌ（２０９．６ｇｍｏｌ））
８．７ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、４０ｐｓｉｇ（０．２８ＭＰａ）のＮ_２下で、１１０ｒｐｍで攪拌した。約２時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物の水を追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減され、４．１ｇのホスホノ酢酸トリエチルを反応器に添加した。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８５℃の温度で約２時間、約２５ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

ＰＥＴＢＢ５５の単層フィルムは、実施例１に詳述される手順と同じ様式で調製された。明澄で非結晶のＰＥＴＢＢ５５の鋳造フィルムは、ポリマーの急速な結晶速度により生成することができなかった。結果として、この材料の配向は、正常に達成されなかった。

比較実施例Ｃ５：ＰＥＮ及び多層フィルム
ＰＥＮは、酸系に応じて１００ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分、及びジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有する、ポリエステルホモポリマーであるポリエチレンナフタレートの名称である。この比較実施例に使用されたＰＥＮ樹脂は、ナフタレートモノマーとして、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル（ＮＤＣ）を使用する、当該技術分野に公知の典型的な手順によって調製された。

ＰＥＮ及びＰＥＴｇを組み込む多層フィルムは、実施例３に詳述される手順と同じ様式で調製された。その後、鋳造フィルムは、実施例３と同じ様式で、バッチ延伸機／配向装置で延伸された。屈折率は、実施例３と同じ様式で測定された。

比較実施例Ｃ６：ＰＥＴＮ８０及び単層フィルム
ＰＥＴＮ８０は、酸系に応じて２０ｍｏｌ％のテレフタレート部分及び８０ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴＮ８０樹脂は、１：４の割合で、ＰＥＴをＰＥＮと押出溶融混合することにより生成された。ポリエステルは、溶融押出しされるとき、鎖間エステル交換を受けるため、２つの異なる組成のポリエステルの顆粒の混合物を一緒に押し出すことにより、組成が均一であり、投入されたポリマーの成分の平均を反映する押出物が得られる。

ＰＥＴＮ８０の単層フィルムは、実施例１に詳述される手順と同じ様式で調製された。その後、鋳造フィルムは、実施例１と同じ様式で、バッチ延伸機／配向装置で延伸された。屈折率は、実施例１と同じ様式で測定された。

比較実施例Ｃ７：ＰＥＴＮ６０及び単層フィルム
ＰＥＴＮ６０は、酸系に応じて４０ｍｏｌ％のテレフタレート部分及び６０ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴＮ６０樹脂は、２：３の割合で、ＰＥＴをＰＥＮと押出溶融混合することにより生成された。ポリエステルは、溶融押出しされるとき、鎖間エステル交換を受けるため、２つの異なる組成のポリエステルの顆粒の混合物を一緒に押し出すことにより、組成が均一であり、投入されたポリマーの成分の平均を反映する押出物が得られる。

ＰＥＴＮ６０の単層フィルムは、実施例１に詳述される手順と同じ様式で調製された。その後、鋳造フィルムは、実施例１と同じ様式で、バッチ延伸機／配向装置で延伸された。屈折率は、実施例１と同じ様式で測定された。

比較実施例Ｃ８：ＰＥＴＮ４０及び単層フィルム
ＰＥＴＮ４０は、酸系に応じて６０ｍｏｌ％のテレフタレート部分及び４０ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴＮ４０樹脂は、３：２の割合で、ＰＥＴをＰＥＮと押出溶融混合することにより生成された。ポリエステルは、溶融押出しされるとき、鎖間エステル交換を受けるため、２つの異なる組成のポリエステルの顆粒の混合物を一緒に押し出すことにより、組成が均一であり、投入されたポリマーの成分の平均を反映する押出物が得られる。

ＰＥＴＮ４０の単層フィルムは、実施例１に詳述される手順と同じ様式で調製された。その後、鋳造フィルムは、実施例１と同じ様式で、バッチ延伸機／配向装置で延伸された。屈折率は、実施例１と同じ様式で測定された。

比較実施例Ｃ９：ＰＥＴＮ１５及び単層フィルム
ＰＥＴＮ１５は、酸系に応じて８５ｍｏｌ％のテレフタレート部分及び１５ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴＮ１５樹脂は、１７：３の割合で、ＰＥＴをＰＥＮと押出溶融混合することにより生成された。ポリエステルは、溶融押出しされるとき、鎖間エステル交換を受けるため、２つの異なる組成のポリエステルの顆粒の混合物を一緒に押し出すことにより、組成が均一であり、投入されたポリマーの成分の平均を反映する押出物が得られる。

ＰＥＴＮ１５の単層フィルムは、実施例１に詳述される手順と同じ様式で調製された。その後、鋳造フィルムは、実施例１と同じ様式で、バッチ延伸機／配向装置で延伸された。屈折率は、実施例１と同じ様式で測定された。

実施例１〜５及び比較実施例１〜９（Ｃ１〜Ｃ９）の屈折率を表５に示す。表において、ｎは、屈折率を指し、下付き文字ｉ、ｘ、ｙ、及びｚは、それぞれ、延伸前、直交面内又はクロスウェブ方向及び厚さ方向の延伸方向、延伸後の等方性ポリマーを指す。Δｎ_ｘｙは、ｘ及びｙ方向における屈折率（面内複屈折率）の差を指し、Δｎ_ｙｚは、２つの非延伸方向の間の屈折率の差を指す。２つの非延伸方向の複屈折率に対する面内複屈折率の比は、「比」と表示されるコラムに示される。２つの非延伸方向の間で高い面内複屈折率及び低い複屈折率の両方を示すフィルムは、高い「比」を有する。

ＰＥＴＢＢ３５フィルムは、非結晶状態で中間ＲＩ（１．６０）を有するが、延伸中に発展した複屈折率は、ＰＥＮに近く（０．２８）、それはＰＥＴ（０．１６）より有意に高いように思われる。延伸中に発展した予想外の大きいＰＥＴＢＢ３５の複屈折率は、延伸時の透明な液晶構造の形成により、ＰＥＴＢＢ樹脂に特有である。ＰＥＴＢＢの複屈折率の発展は、ＢＢモノマーの充填量又は伸長の程度を調節することにより、特定の用途に一致するように調製され得る。例えば、ＰＥＴＢＢ３５の複屈折率は、ポリマー中のＢＢモノマーの充填量を３５ｍｏｌ％〜から４５ｍｏｌ％に増加することによって更に増加され得る。

実施例１〜５は、ＰＥＴＢＢが面内複屈折率、低厚さ方向複屈折率、及び良好な比を示すことを示す。比較は、ＰＥＢＢホモポリマーがほとんど使用不可能であり、ＰＥＴホモポリマーはＰＥＴＢＢほど良好ではなく、ＰＥＴＢＢ１０はＢＢ不足であり、ＰＥＴＢＢ％％は過剰であることを示す。ＰＥＮは、厚さ方向が非常に高いため良好ではなく、ＰＥＴＢＢはＰＥＮよりも良好である。ＰＥＴＮも、ＰＥＴＢＢほど良好ではない。高Ｎ含量は、高い厚さ方向複屈折率をもたらし、低Ｎ含量は、低い面内複屈折率をもたらす。

実施例セットＢ（ＰＥＴＢＢｉ）
実施例６：ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＩ１及び単層フィルム
ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＩ１は、酸系に応じて６４ｍｏｌ％のテレフタレート部分、３５ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、及び１ｍｏｌ％のイソフタレート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＩ１樹脂は以下のように調製された。電気加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の２ガロン（７．５７−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

２０８８ｇのテレフタル酸（１０．３９ｇｍｏｌ）
１６３４ｇの４，４’−ビ安息香酸（８．５６ｇｍｏｌ）
４２．４ｇのイソフタル酸（０．１９ｇｍｏｌ）
３０２６ｇのエチレングリコール（５７．０５ｇｍｏｌ）
０．８ｇの酢酸ナトリウム（触媒として）
１．９ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、４０ｐｓｉｇ（０．２８ＭＰａ）のＮ_２下で、１１０ｒｐｍで攪拌した。約２時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物の水を追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減された。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約２時間、約５０ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

そのように得たＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＩ１の顆粒を、約１０ｌｂｓ／時間（４．５３ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給した。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２６０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＩ１フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＩ１のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＩ１のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例７：ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１及び単層フィルム
ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１は、酸系に応じて６４ｍｏｌ％のテレフタレート部分、３５ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、及び１ｍｏｌ％のスルホイソフタル酸ナトリウム部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の１０ガロン（３７．９−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

２０．８ｌｂ．（９．４３ｋｇ）のテレフタル酸（５６．８ｇｍｏｌ）
１６．６ｌｂ．（７．５３ｋｇ）の４，４’−ビ安息香酸（３１．１ｇｍｏｌ）
０．５２ｌｂ．（０．２４ｋｇ）のスルホイソフタル酸ナトリウム（０．８８ｇｍｏｌ）
３０．３ｌｂ．（１３．７ｋｇ）のエチレングリコール（２２２ｇｍｏｌ）
８．６ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、４０ｐｓｉｇ（０．２８ＭＰａ）のＮ_２下で、１１０ｒｐｍで攪拌した。約２時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物の水を追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減された。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８５℃の温度で約２時間、約２５ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

そのように得られたＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１の顆粒を、約１０ｌｂｓ／時間（４．５３ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給した。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２６０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例８：ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１多層フィルム
それぞれ、低指数及び高指数のポリマーとして非結晶グリコール修飾ＰＥＴ（ＰＥＴｇ）及びＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１の６１交互層を有する多層フィルムは、次のように調製された：ＥＡＳＴＡＲ ６７６３ ＰＥＴｇ（ＥａｓＺＤａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ−Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ，ＴＮ）は、１．５インチ（３．８１ｃｍ）一軸スクリュー押出機（Ｄａｖｉｓ−Ｓｔａｎｄａｒｄ ＬＬＣ，Ｐａｗｃａｔｕｃｋ，ＣＴ）に供給され、２６０℃で溶融押出しされた。ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１は、２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸スクリュー押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給され、２６０℃で溶融押出しされた。溶融流は、多層フィードブロック内で一緒にされ、６１交互層を形成した。ＥＳＣＯＲＥＮＥ １０２４ポリプロピレン（ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ Ｃｏｒｐ．−Ｉｒｖｉｎｇ，ＴＸ）は、１インチ（２．５４ｃｍ）一軸押出機（Ｄａｖｉｓ−Ｓｔａｎｄａｒｄ ＬＬＣ，Ｐａｗｃａｔｕｃｋ，ＣＴ）に供給され、２６０℃で溶融押出しされた。この溶融流は、２つの外側保護表皮層を形成するように、フィードブロックに導入された。３つのポリマーの供給比は、１：１：１（重量）であった。フィードブロックからの６３層の多層溶融流が、フィルムダイに供給された。ダイは、約６００ミクロンの厚さの多層フィルムを鋳造するように調節され、これは、冷却ロール上で急冷され、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、高指数層ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。屈折率の測定のために、ポリプロピレン表皮層を剥離し、高指数層を露出させた。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたフィルムのＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１層の屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例８Ａ：ＰＥＴＢＢ４５−ＤＭＳＳＩＰ１及び単層フィルム
ＰＥＴＢＢ４５−ＤＭＳＳＩＰ１は、酸系に応じて５４ｍｏｌ％のテレフタレート部分、４５ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、及び１ｍｏｌ％のスルホイソフタル酸ナトリウム部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。ＰＥＴＢＢ４５−ＤＭＳＳＩＰ１は以下のように調製された。電気加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の２ガロン（７．５７−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

１６８０ｇのテレフタル酸（１０．１１ｇｍｏｌ）
２０４２ｇの４，４’−ビ安息香酸（８．４３ｇｍｏｌ）
５０．２２ｇのスルホイソフタル酸ナトリウム（０．８８ｇｍｏｌ）
２４７６ｇのエチレングリコール（０．１９ｇｍｏｌ）
１．９ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
０．９ｇの酢酸ナトリウム（触媒として）
反応混合物を加熱し、４０ｐｓｉｇ（０．２８ＭＰａ）のＮ_２下で、１１０ｒｐｍで攪拌した。約２時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物の水を追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減された。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約２時間、約５０ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することが知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

そのように得たＰＥＴＢＢ４５−ＤＭＳＳＩＰ１の顆粒を、約１０ｌｂｓ／時間（４．５３ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給した。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２６０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴＢＢ４５−ＤＭＳＳＩＰ１フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴＢＢ４５−ＤＭＳＳＩＰ１のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴＢＢ４５−ＤＭＳＳＩＰ１のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。このフィルムは、わずかな曇りを示した。

ｘ、ｙ、ｚ方向における実施例６〜８Ａの屈折率、及び比較の目的のために実施例２を表６に示す。

ｘ、ｙ、ｚ方向における高指数層（ＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＩ１及びＰＥＴＢＢ３５−ＤＭＳＳＩＰ１）の屈折率を表７に示す。２つの非延伸方向の複屈折率に対する面内複屈折率の比は、「比」と表示されるコラムに示される。

このセットは、わずかなアイオノマーの添加がなぜ良いかを示す。イオン自体ではなく（実施例６）、単にイオンを維持できる骨格単位を添加した場合、挙動はあまり変化しない。１％のアイオノマーを添加した場合、面内複屈折率は、あまり変化しないが、厚み方向は非常に降下し、そのため、比は大きい（実施例７〜８）。最後に、８Ａにおいて、１％のアイオノマーをＰＥＴＢＢ４５に添加しても効果があり、非常に良い光学品を提供することが分かる。

比較実施例Ｃ１０：ＰＥＴＮ８０及び単層フィルム
ＰＥＴＮ８０は、酸系に応じて２０ｍｏｌ％のテレフタレート部分及び８０ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。以下に示されるＰＥＴＮ８０の調製は、グリコール分枝剤である非常に少量のトリメチルオールプロパンも含有する。

ＰＥＴＮ８０樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の１０ガロン（３７．９−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

７．２１ｌｂ．（３．２７ｋｇ）のテレフタル酸ジメチル
３６．２７ｌｂ．（１６．５ｋｇ）の２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル
２８．８ｌｂ．（１３．１ｋｇ）のエチレングリコール
３０ｇのトリメチルオールプロパン
３．０ｇの酢酸亜鉛（触媒として）
４．９ｇの酢酸コバルト（触媒として）
７．９ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、２０ｐｓｉｇ（０．１４ＭＰａ）のＮ_２下で、１１０ｒｐｍで攪拌した。約２時間にわたって、２５０℃に温度を上げた。副産物のメタノールを追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減され、７．９ｇのホスホノ酢酸トリエチルを反応器に添加した。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約２時間、約２５ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

そのように得られたＰＥＴＮ８０の顆粒を、約１０ｌｂｓ／時間（４．５３ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給した。供ｘ給から出口までの押出機の温度が描かれ、２６０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴＮ８０フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴＮ８０のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴＮ８０のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

比較実施例Ｃ１１：ＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ１及び単層フィルム
ＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ１は、酸系に応じて１９ｍｏｌ％のテレフタレート部分、８０ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分、及び１ｍｏｌ％のスルホイソフタル酸ナトリウム部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を有するコポリエステルの名称である。以下に示されるＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ１の調製は、グリコール分枝剤である非常に少量のトリメチルオールプロパンも含有する。

ＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ１樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の１０ガロン（３７．９−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

６．８３ｌｂ．（３．０９ｋｇ）のテレフタル酸ジメチル
３６．１５ｌｂ．（１６．４ｋｇ）のジメチル２，６−ナフタレンジカルボキシレート
０．５５ｌｂ．（０．２５ｋｇ）のスルホイソフタル酸ジメチルナトリウム
２８．８ｌｂ．（１３．１ｋｇ）のエチレングリコール
３０ｇのトリメチルオールプロパン
２．５ｇの酢酸ナトリウム（触媒として）
３．０ｇの酢酸亜鉛（触媒として）
４．９ｇの酢酸コバルト（触媒として）
７．９ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、２０ｐｓｉｇ（０．１４ＭＰａ）のＮ_２下で、１１０ｒｐｍで攪拌した。約２時間にわたって、２５０℃に温度を上げた。副産物のメタノールを追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減され、７．９ｇのホスホノ酢酸トリエチルを反応器に添加した。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約２時間、約２５ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

そのように得られたＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ１の顆粒を、約１０ｌｂｓ／時間（４．５３ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給した。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２６０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ１フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ１のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ１のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

比較実施例Ｃ１２：ＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ２及び単層フィルム
ＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ２は、酸系に応じて、１８ｍｏｌ％のテレフタレート部分、８０ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分、及び２ｍｏｌ％のスルホイソフタル酸ナトリウム部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。以下に示されるＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ２の調製は、グリコール分枝剤である非常に少量のトリメチルオールプロパンも含有する。

ＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ１樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の１０ガロン（３７．９−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

６．４４ｌｂ．（２．９２ｋｇ）のテレフタル酸ジメチル
３６．０２ｌｂ．（１６．３ｋｇ）の２，６−ナフタレンジカルボキル酸ジメチル
１．０９ｌｂ．（０．４９ｋｇ）のスルホイソフタル酸ジメチルナトリウム
２８．６ｌｂ．（１２．９ｋｇ）のエチレングリコール
３０ｇのトリメチルオールプロパン
５ｇの酢酸ナトリウム（触媒として）
３．０ｇの酢酸亜鉛（触媒として）
４．９ｇの酢酸コバルト（触媒として）
７．９ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、２０ｐｓｉｇ（０．１４ＭＰａ）のＮ_２下で、１１０ｒｐｍで攪拌した。約２時間にわたって、２５０℃に温度を上げた。副産物のメタノールを追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減され、７．９ｇのホスホノ酢酸トリエチルを反応器に添加した。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約２時間、約２５ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

そのように得たＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ２の顆粒を、約１０ｌｂｓ／時間（４．５３ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給した。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２６０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ２フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ２のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴＮ８０−ＤＭＳＳＩＰ２のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

屈折率の結果を表７に示す。

実施例Ｃ１０〜Ｃ１２は、ここで、関連するポリマーであるＰＥＴＮのアイオノマーを投入したときに、機能が多少向上したが、ＰＥＴＢＢほどではなかったことを示す。また、多少の向上が２％にも持ち越され、そのため、まだ作製していないが、最大約２％まではＰＥＴＢＢにも良好であろうと我々は考える。２％を超えると、全ての光学品質のポリエステルに問題がある。

実施例セットＣ（ＰＥＴＮＢＢ）
実施例９：ＰＥＴ２２Ｎ５１ＢＢ２７及び単層フィルム（ＰＥＮ／ＰＥＴＢＢ５５ ５０／５０混合）
ＰＥＴ２２Ｎ５１ＢＢ２７は、酸系に応じて、２２ｍｏｌ％のテレフタレート部分、５１％の２，６−ナフタレート部分、及び２７ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴ２２Ｎ５１ＢＢ２７樹脂は、１：１の割合で、ＰＥＴＢＢ５５をＰＥＮと押出溶融混合することにより生成された。ポリエステルは、溶融押出しされるとき、鎖間エステル交換を受けるため、２つの異なる組成のポリエステルの顆粒の混合物を一緒に押し出すことにより、組成が均一であり、投入されたポリマーの成分の平均を反映する押出物が得られる。

それぞれ前述のように得られたＰＥＴＢＢ５５及びＰＥＮは、それぞれ、約７．５ｌｂ／時間（３．４０ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する、２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸スクリュー押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給された。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、１９０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴ２２Ｎ５１ＢＢ２７フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴ２２Ｎ５１ＢＢ２７のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴ２２Ｎ５１ＢＢ２７のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例１０：ＰＥＴ３２Ｎ４２ＢＢ２６及び単層フィルム（ＰＥＮ／ＰＥＴＢＢ４５ ４０／６０混合）
ＰＥＴ３２Ｎ４２ＢＢ２６は、酸系に応じて、３２ｍｏｌ％のテレフタレート部分、４２％の２，６−ナフタレート部分、及び２６ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴ３２Ｎ４２ＢＢ２６樹脂は、３：２の割合で、ＰＥＴＢＢ４５をＰＥＮと押出溶融混合することにより生成された。ポリエステルは、溶融押出しされるとき、鎖間エステル交換を受けるため、２つの異なる組成のポリエステルの顆粒の混合物を一緒に押し出すことにより、組成が均一であり、投入されたポリマーの成分の平均を反映する押出物が得られる。

それぞれ前述のように得られたＰＥＴＢＢ４５及びＰＥＮは、それぞれ、約９ｌｂ／時間及び６ｌｂ／時間（４．０８ｋｇ／時間及び２．７２ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する、２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸スクリュー押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給された。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、１９０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴ３２Ｎ４２ＢＢ２６フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴ３２Ｎ４２ＢＢ２６のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴ３２Ｎ４２ＢＢ２６のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例１１：ＰＥＴ４４Ｎ３２ＢＢ２４及び単層フィルム（ＰＥＮ／ＰＥＴＢＢ３５ ３０／７０混合）
ＰＥＴ４４Ｎ３２ＢＢ２４は、酸系に応じて、４４ｍｏｌ％のテレフタレート部分、３２％の２，６−ナフタレート部分、及び２４ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴ４４Ｎ３２ＢＢ２４樹脂は、７：３の割合で、ＰＥＴＢＢ３５をＰＥＮと押出溶融混合することにより生成された。ポリエステルは、溶融押出しされるとき、鎖間エステル交換を受けるため、２つの異なる組成のポリエステルの顆粒の混合物を一緒に押し出すことにより、組成が均一であり、投入されたポリマーの成分の平均を反映する押出物が得られる。

それぞれ前述のように得られたＰＥＴＢＢ３５及びＰＥＮは、それぞれ、約１０．５ｌｂ／時間及び４．５ｌｂ／時間（４．７６ｋｇ／時間及び２．０４ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する、２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸スクリュー押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給された。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、１９０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴ４４Ｎ３２ＢＢ２４フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴ４４Ｎ３２ＢＢ２４のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴ４４Ｎ３２ＢＢ２４のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例１２：ＰＥＴ３７Ｎ５４ＢＢ９及び単層フィルム（ＰＥＮ／ＰＥＴＢＢ２０ ５０／５０混合）
ＰＥＴ３７Ｎ５４ＢＢ９は、酸系に応じて、３７ｍｏｌ％のテレフタレート部分、５４％の２，６−ナフタレート部分、及び９ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＴ３７Ｎ５４ＢＢ９樹脂は、１：１の割合で、ＰＥＴＢＢ２０をＰＥＮと押出溶融混合することにより生成された。ポリエステルは、溶融押出しされるとき、鎖間エステル交換を受けるため、２つの異なる組成のポリエステルの顆粒の混合物を一緒に押し出すことにより、組成が均一であり、投入されたポリマーの成分の平均を反映する押出物が得られる。

それぞれ前述のように得られたＰＥＴＢＢ２０及びＰＥＮは、それぞれ、約１０ｌｂ／時間（４．５３ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する、２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸スクリュー押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給された。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２６０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＴ３７Ｎ５４ＢＢ９フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴ３７Ｎ５４ＢＢ９のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＴ３７Ｎ５４ＢＢ９のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例１３〜２２及び比較例Ｃ１３
実施例９〜１２に詳述されるものと同様の手順を使用して、ＰＥＴＢＢコポリマーをＰＥＮと溶融押出混合することにより、更なるＰＥＴＮＢＢテレポリマーを調製し、単層フィルムを鋳造し、延伸した。表８は、これらの実施例の調製詳細を示す。実施例９〜２２及び比較実施例Ｃ１３の屈折率データを表９に表にする。ＰＥＴＮＢＢ順列は、０．１８を超える面内複屈折率を示す。

実施例セットＤ（ＰＥＮＢＢ）
実施例２３：ＰＥＮＢＢ２０及び一方向に延伸された三層フィルム
ＰＥＮＢＢ２０は、酸系に応じて、８０ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分及び２０ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＮＢＢ２０樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の２ガロン（７．５７−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

７．５ｌｂ．（３．４０ｋｇ）の２，６−ナフタレンジカルボン酸（０．０３５ｌｂｍｏｌ（１５．９ｇｍｏｌ））
２．１ｌｂ．（０．９５ｋｇ）のビフェニルジカルボン酸−メチルエステル（０．０９ｌｂｍｏｌ（４０．８ｇｍｏｌ））
６．０６ｌｂ．（２．７５ｋｇ）のエチレングリコール（０．０９８ｌｂｍｏｌ（４４．５ｇｍｏｌ））
２．１８ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、４０ｐｓｉｇ（０．２８ＭＰａ）のＮ_２下で、１２５ｒｐｍで攪拌した。約１．５時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物の水を追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減された。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約１．５時間、約５０ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

そのように得たＰＥＮＢＢ２０の顆粒を、約１０ｌｂｓ／時間（４．５３ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給した。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、１７０℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによって、９インチ（２２．９ｃｍ）ダイを備えるＡＢＣ三層フィードブロックのＢ層に接続された。ポリプロピレンコポリマーのＴＯＴＡＬ ８６５０（Ｔｏｔａｌ Ｐｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｓ−Ｈｏｕｓｔｏｎ，ＴＸ）が、６ｌｂ／時間（２．７２ｋｇ／時間）で、１インチ（２．５４ｃｍ）のＢｅｒｓｔｏｒｆｆ一軸スクリュー押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給された。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２４０℃から始まり、２７５℃まで上がった。ＴＯＴＡＬ ８６５０ポリプロピレンコポリマーが、６ｌｂ／時間（２．７２ｋｇ／時間）で、１．５インチ（３．８１ｃｍ）のＢｅｒｓｔｏｒｆｆ一軸スクリュー押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）にも供給された。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２４０℃から始まり、２７５℃まで上がった。これらの２つの押出機は、三層フィードブロックのＡ層及びＣ層を供給した。ダイは、約３０ミル（０．７６ｍｍ）の厚さの三層フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

得られたフィルムは、ＰＥＴＢＢ２０のガラス転移温度より約１５〜２０℃高い温度で、研究室バッチフィルム延伸機／配向装置で１×５の延伸比に延伸され、試験体側は、（従来のフィルム幅出機の延伸挙動をシミュレーションするために）制限された。ｎ ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＮＢＢ２０のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例２４：二軸延伸されたＰＥＮＢＢ２０単層フィルム及び
比較実施例Ｃ１４：二軸延伸されたＰＥＮ単層フィルム
単層フィルムとして調製されるが、それ以外は実施例２３の３層フィルムの中間層に類似するＰＥＮＢＢ２０フィルム及びＰＥＮ単層フィルムは、間にポリプロピレンＥＳＣＯＲＥＮＥ １０２４（Ｅｘｘｏｎ−Ｍｏｂｉｌ Ｃｏｒｐ．−Ｉｒｖｉｎｇ，ＴＸ）の５ミル（０．１３ｍｍ）層を用いて積み重ねられ、ＰＥＮＢＢ２０のガラス転移温度より１５〜２０℃高い温度で、同時二軸モードで延伸された。公称延伸比は３．５×３．５であった。フィルム試験体の中央の実際の延伸比は、延伸前にフィルム上に印刷された指標を使用して測定された。これらの測定された延伸比は、基準より有意に高く、二方向に対して平均して約４．５であり、わずかにｙ方向を好む。ＰＥＮＢＢ２０及びＰＥＮの単層は、屈折率の測定のために、ＥＳＣＯＲＥＮＥ １０２４から剥離された。ｘ、ｙ、ｚ方向に延伸されたＰＥＮＢＢ２０のフィルムの屈折率は、Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ Ｃｏｒｐ．−Ｐｅｎｎｉｎｇｔｏｎ，ＮＪ）を使用して測定された。

実施例２５：二軸延伸されたＰＥＮＢＢ２０多層
本発明のビベンゾエート含有ポリマーが、多層フィルムに形成されたとき、延伸可能であることを示すために、一般的に米国特許第６，８３０，７１３号（Ｈｅｂｒｉｎｋら）に記載される共押出プロセスを使用して、ＰＥＮ及びＰＥＮＢＢ２０の１５１交互層を有する多層フィルムを調製した。ＰＥＮは２つの押出機に供給され、ＰＥＮＢＢは、第３の押出機に供給された。約２８２℃の第１のＰＥＮ押出物流及び約２６０℃のＰＥＮＢＢ２０押出物流が、約２８５℃の１５１交互層フィードブロックに供給され、本フィードブロックは、フィルム厚を通して層厚勾配を提供した勾配フィードプレートを有した。それぞれが約４％の厚さの多層積み重ね体である２つのＰＥＮの保護境界層が、フィードブロックに生成された。フィルムダイに入る前の時点で、２つの更なるＰＥＮの表皮層が、同様に約２８２℃の第２のＰＥＮ押出機からの押出物を使用して、積み重ね体に加えられた。多層構造物は、約２７９℃に維持されたフィルムダイから鋳造され、静電気的に冷却ロールに留められ、冷却ロール上に急冷された。約３３５ミクロン厚のフィルムをストックロールに巻き取った。第１のＰＥＮ押出機、ＰＥＮＢＢ２０の押出機、及び第２の押出機の相対質量流は、９：７：１５であった。

フィルムの試験体は、研究室フィルム延伸機を使用して、同時に二軸延伸された。これらのフィルムは、約１４０℃で、４×４までの延伸比で正常に延伸することができた。延伸前にフィルム上に印刷された指標は、フィルム試験体の大部分の実際の延伸比が公称の４×４より高く、平均して４．２５×４．２５であったことを示した。延伸されたフィルム試験体は、通常の入射光の透過によって見られるとき、明澄かつ無色であり、明白な反射性はなかった。

明澄で無色の外見は、ＰＥＮ／ＰＥＮＢＢ２０多層フィルムの３つ全ての主方向に沿った屈折率の実質的な一致を示す。ＰＥＮ表面層の屈折率は、本特許出願の他の実施例と同じように測定された。このフィルムに露出されたＰＥＮＢＢ２０層はなかったため、単純な二層フィルムは、光学的に厚い層としてＰＥＮ及び別の光学的に厚い層としてＰＥＮＢＢ２０を有した。このフィルムは、ＰＥＮのうちの１つ及びＰＥＮＢＢのうちの１つの２つの単層フィルムを一緒に設置することによって調製され、１５１層フィルムに使用した同じ条件で、研究室フィルム延伸機で一緒にそれらを延伸した。ＰＥＮ表面の及び対向するＰＥＮＢＢ２０の表面屈折率は、本特許出願の他の実施例と同じように測定された。ＰＥＮの値は、多層フィルムで得たものと一致し、実験誤差内であった。ＰＥＮＢＢの値を表１０に示す。

実施例２６：ＰＥＮＢＢ１５及び一方向に延伸された単層フィルム
ＰＥＮＢＢ１５は、酸系に応じて、８５ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分及び１５ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。ＰＥＮＢＢ１５樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の２ガロン（７．５７−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

８．０ｌｂ．（３．６３ｋｇ）の２，６−ナフタレンジカルボン酸（０．０３７ｌｂｍｏｌ（１６．８ｇｍｏｌ））
１．５８ｌｂ．（０．７２ｋｇ）のビフェニルジカルボン酸（０．００７ｌｂｍｏｌ（３．１８ｇｍｏｌ））
６．０８ｌｂ．（２．７６ｋｇ）のエチレングリコール（０．０９８ｌｂｍｏｌ（４４．５ｇｍｏｌ））
２．１８ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、４０ｐｓｉｇ（０．２８ＭＰａ）のＮ_２下で、１２５ｒｐｍで攪拌した。約１．５時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物の水を追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減された。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約１．５時間、約５０ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

そのように得たＰＥＮＢＢ１５の顆粒を、約１０ｌｂｓ／時間（４．５３ｋｇ／時間）で、４０の長さ／直径比（ｌ／ｄ）を有する２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機（Ｋｒａｕｓｓ Ｍａｆｆｅｉ Ｃｏｒｐ．−Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，ＫＹ）に供給した。供給から出口までの押出機の温度が描かれ、２００℃から始まり、２８０℃まで上がった。押出機は、一連の２つの１／２インチ（１．２７ｃｍ）ネック管及びギアポンプによってフィードブロック及び９インチ（２２．９ｃｍ）ダイに接続され、全て２８０℃に保たれた。ダイは、約２０ミル（０．５１ｍｍ）の厚さのＰＥＮＢＢ１５フィルムを鋳造するように調節され、これは、１２インチ（３０．５ｃｍ）の直径の冷却ロール上で急冷された後、ストックロールに巻き取られた。

その後、鋳造フィルムは、実施例２３と同じ様式で、バッチ延伸機で延伸された。屈折率は、実施例２３と同じ様式で測定された。

実施例２７：ＰＥＮＢＢ１０及び一方向に延伸された単層フィルム
ＰＥＮＢＢ１０は、酸系に応じて、９０ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分及び１０ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＮＢＢ１０樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の２ガロン（７．５７−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

８．９ｌｂ．（４．０４ｋｇ）のジメチル−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（０．０３６ｌｂｍｏｌ（１６．３ｇｍｏｌ））
１．０９ｌｂ．（０．４９ｋｇ）のビフェニルジカルボン酸−メチルエステル（０．００４ｌｂｍｏｌ（１．８１ｇｍｏｌ））
５．３５ｌｂ．（２．４３ｋｇ）のエチレングリコール（０．０８６ｌｂｍｏｌ（３９．０ｇｍｏｌ））
１．８２ｇの酢酸コバルト（触媒として）
２．１８ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、４０ｐｓｉｇ（０．２８ＭＰａ）のＮ_２下で、１２５ｒｐｍで攪拌した。約１．５時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物のメタノールを追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減され、１．８２ｇのホスホノ酢酸トリエチルを反応器に添加した。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約１．５時間、約５０ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

ＰＥＮＢＢ１０を組み込んだ単層フィルムは、実施例２６と同じ様式で押出しされた。その後、鋳造フィルムは、実施例２３と同じ様式で、バッチ延伸機で延伸された。屈折率は、実施例２３と同じ様式で測定された。

実施例２８：ＰＥＮＢＢ５及び一方向に延伸された単層フィルム
ＰＥＮＢＢ５は、酸系に応じて、９５ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分及び５ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＮＢＢ５樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の２ガロン（７．５７−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

９．０ｌｂ．（４．０８ｋｇ）のジメチル−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（０．０３７ｌｂｍｏｌ（１６．８ｇｍｏｌ））
０．５２ｌｂ．（０．２４ｋｇ）のビフェニルジカルボン酸−メチルエステル（０．００２ｌｂｍｏｌ（０．９１ｇｍｏｌ））
５．１３ｌｂ．（２．３４ｋｇ）のエチレングリコール（０．０８３ｌｂｍｏｌ（３７．６ｇｍｏｌ））
１．７３ｇの酢酸コバルト（触媒として）
２．１６ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、２０ｐｓｉｇ（０．１４ＭＰａ）のＮ_２下で、１２５ｒｐｍで攪拌した。約１．５時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物のメタノールを追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減され、１．７３ｇのホスホノ酢酸トリエチルを反応器に添加した。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約１．５時間、約５０ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

ＰＥＮＢＢ５を組み込んだ単層フィルムは、実施例２６と同じ様式で押出しされた。その後、鋳造フィルムは、実施例２３と同じ様式で、バッチ延伸機で延伸された。屈折率は、実施例２３と同じ様式で測定された。

実施例２９：ＰＥＮＢＢ２５及び一方向に延伸された単層フィルム
ＰＥＮＢＢ２５は、酸系に応じて、７５ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分及び２５ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

ＰＥＮＢＢ２５樹脂は以下のように調製された。オイルジャケット付加熱装置、塔頂分離カラム、及び真空ポンプを備えた、室温のステンレススチール製の２ガロン（７．５７−Ｌ）反応ケトルに以下を添加した。

７．０ｌｂ（３．１８ｋｇ）の２，６−ナフタレンジカルボン酸（０．０３７ｌｂｍｏｌ（１６．８ｇｍｏｌ））
２．６１ｌｂ．（１．１８ｋｇ）のビフェニルジカルボン酸（０．００７ｌｂｍｏｌ（３．１９ｇｍｏｌ））
６．０３ｌｂ．（２．７４ｋｇ）のエチレングリコール（０．０９８ｌｂｍｏｌ（４４．５ｇｍｏｌ））
２．１８ｇの三酢酸アンチモン（触媒として）
反応混合物を加熱し、４０ｐｓｉｇ（０．２８ＭＰａ）のＮ_２下で、１２５ｒｐｍで攪拌した。約１．５時間にわたって、２６０℃に温度を上げた。副産物の水を追い出し、塔頂の受け器に回収した。その後、ケトル内の圧力は、ゆっくり気圧に低減された。更に５分攪拌した後、真空をケトルに適用した。真空下（１〜５ｍｍＨｇ（０．１３〜０．６７ｋＰａ）の圧力）下、約２８０℃の温度で約１．５時間、約５０ｒｐｍで攪拌した後、反応混合物は、この反応ケトルが０．６０のＩＶを有するＰＥＴの流動学と相関することで知られる攪拌機の所要動力により示されるように、目標のエンドポイントに達した。得られたポリマーは、ケトルからトレーに排出された。これらのポリマー樹脂の塊を冷却し、後に、小さい、比較的均一の顆粒に粉砕した。

ＰＥＮＢＢ２５を組み込んだ単層フィルムは、実施例２６と同じ様式で押出しされた。その後、鋳造フィルムは、実施例２３と同じ様式で、バッチ延伸機で延伸された。材料は、より曇っており、複屈折だが、ＰＥＮＢＢ２０より均一ではなかった。屈折率は、実施例２３と同じ様式で測定された。

実施例２９Ａ：ＰＥＮＢＢ３５及び一方向に延伸された単層フィルム
ＰＥＮＢＢ３５は、酸系に応じて、６５ｍｏｌ％の２，６−ナフタレート部分及び３５ｍｏｌ％の４，４’−ビベンゾエート部分、並びにジオール系に応じて１００ｍｏｌ％のエチレングリコール部分を公称に有するコポリエステルの名称である。

このポリマーを調製し、フィルムに鋳造し、延伸し、延伸されたフィルムの指数は、上記の実施例の他のＰＥＮＢＢポリマーに使用されたものと同様の手順によって測定された。フィルムは曇っており、指数は、このより高いレベルのＢＢ部分で、継続して複屈折値又は比率の向上を示さなかった。

実施例２３〜２９Ａ及び比較実施例Ｃ１４は、上述のように調製され、屈折率（容易な比較のため、比較実施例Ｃ５のものと一緒に）を曇り値と共に表１０及び１１に要約する。実施例は、ＰＥＮＢＢが二軸延伸することができ、良好な結果が単軸延伸フィルムで得ることができることを示す。単軸延伸フィルムにおいて、ＰＥＮＢＢにおける５％のＢＢ充填量は、ＰＥＮ（２．４）と比較して、ＰＥＮＢＢ５（２．８）のΔｎｘｙ／Δｎｙｚの複屈折比を相対的にわずかしか増加しない。しかし、意外にも、ＢＢ充填量が１０〜２５％内にあるとき、比は、実質的に４．１〜７．８に増加した。ＰＥＮＢＢ３５に３５％のＢＢ充填量で、複屈折比は、降下して２．９まで戻り、完成フィルムに高い曇り値（＞３０％曇り）を生じさせた。

実施例３０：工業規模でのＰＥＮＢＢ２０多層フィルム
フィルムは、実施例２５と同様の様式で調製されたが、２７５交互層フィードブロックが使用された。ＰＥＮ押出物の温度は２８２℃であり、ＰＥＮＢＢ２０押出物の温度は２７５℃であり、フィードブロックの温度は２８５℃であり、ダイの温度は２７９℃であった。第１のＰＥＮ押出機、ＰＥＮＢＢ２０の押出機、及び第２のＰＥＮ押出機の質量流比は、１１：８：５であった。４００ミクロン厚フィルムは、ストックロールに巻き取られなかったが、代わりに従来のフィルムライン長配向装置に供給された。フィルムは予め加熱され、約１２５℃で、約３．８の延伸比に機械方向に延伸された。フィルムは、その後、幅出機オーブンに導入され、約１３０℃に予め加熱され、約４．２の延伸比に横方向に延伸された。完成したフィルムは、約２５ミクロン厚かつ明澄であり、極わずかな灰色の色彩を有した。ｘ、ｙ、及びｚ方向でＰＥＮ表面層上で測定された屈折率は、それぞれ、１．７３４、１．７５２、及び１．４９７であり、これは、この用途で報告された他のＰＥＮ指数と一致し、正常に順次二軸配向されたフィルムと一致する。

この実施例は、通常の順次延伸プロセスを使用して、ＰＥＮＢＢ２０が二軸延伸され得ることを示す。

本発明の範囲及び趣旨から逸脱することなく本発明の様々な修正形態及び変更形態が、当業者には明らかであり、また、本発明は、本明細書に記載した例及び実施形態に限定されないことが理解されるべきである。

Claims (18)

1. 多層光学フィルムであって、
   交互の第１及び第２の光学層を備え、
   前記第１の光学層が、第１のカルボキシレートモノマー及び第１のジオールモノマーに由来する第１のポリエステルを含み、前記第１のカルボキシレートモノマーが、約５〜約５０ｍｏｌ％の４，４’−ビフェニルジカルボキシレートを含み、
   前記第１及び第２の光学層が、少なくとも０．０４異なる、少なくとも１つの軸線に沿った屈折率を有する、多層光学フィルム。
2. ４，４’−ビフェニルジカルボキシレートが、約２０〜約４５ｍｏｌ％の量で存在し、前記第１のカルボキシレートモノマーが、テレフタレートを更に含む、請求項１に記載の多層光学フィルム。
3. 前記第１のカルボキシレートモノマーが、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート及びテレフタレートから本質的になる、請求項２に記載の多層光学フィルム。
4. 前記第１のカルボキシレートモノマーが、ペンダントイオン基を有するジカルボキシレートモノマーを更に含む、請求項１に記載の多層光学フィルム。
5. ペンダントイオン基を有する前記ジカルボキシレートモノマーが、前記第１のカルボキシレートモノマーの総モルに対して約５ｍｏｌ％未満の量で存在する、請求項４に記載の多層光学フィルム。
6. 前記第１のジカルボキシレートモノマーが、テレフタレート及びジメチルスルホイソフタレートを更に含む、請求項１に記載の多層光学フィルム。
7. 前記第１のジカルボキシレートモノマーが、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート、テレフタレート、及びジメチルスルホイソフタレートから本質的になる、請求項６に記載の多層光学フィルム。
8. ４，４’−ビフェニルジカルボキシレートが、約４〜約３７ｍｏｌ％の量で存在し、前記第１のカルボキシレートモノマーが、テレフタレート及びナフタレンジカルボキシレートを更に含む、請求項１に記載の多層光学フィルム。
9. 前記第１のジカルボキシレートモノマーが、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート、テレフタレート、及びナフタレンジカルボキシレートから本質的になる、請求項８に記載の多層光学フィルム。
10. ４，４’−ビフェニルジカルボキシレートが、約５〜約２５ｍｏｌ％の量で存在し、前記第１のカルボキシレートモノマーが、ナフタレンジカルボキシレートを更に含む、請求項１に記載の多層光学フィルム。
11. 前記第１のカルボキシレートモノマーが、４，４’−ビフェニルジカルボキシレート及びナフタレンジカルボキシレートから本質的になる、請求項１０に記載の多層光学フィルム。
12. 前記第２の光学層が、第２のポリエステルを含む、請求項１に記載の多層光学フィルム。
13. 多層光学フィルムであって、
    交互の第１及び第２の光学層を備え、
    前記第１の光学層が、第１のカルボキシレートモノマー及び第１のジオールモノマーに由来する、第１のポリエステルを含み、前記第１のカルボキシレートモノマーが、約２０〜約５０ｍｏｌ％の４，４’−ビフェニルジカルボキシレートと、ペンダントイオン基を有する約０．１〜約５ｍｏｌ％のジカルボキシレートモノマーとを含み、
    前記第１及び第２の光学層が、少なくとも０．０４異なる、少なくとも１つの軸線に沿った屈折率を有する、多層光学フィルム。
14. 前記第２の光学層が、第２のポリエステルを含む、請求項１３に記載の多層光学フィルム。
15. 前記第１の光学層のΔｎ_ｘｙが、少なくとも約０．１８である、請求項１〜１４のいずれか一項に記載の多層光学フィルム。
16. 前記第１の光学層のΔｎ_ｙｚに対するΔｎ_ｘｙの比が、少なくとも約３である、請求項１〜１５のいずれか一項に記載の多層光学フィルム。
17. 前記第１の光学層のΔｎ_ｙｚに対するΔｎ_ｘｙの比が、少なくとも約８である、請求項１〜１６のいずれか一項に記載の多層光学フィルム。
18. 前記第１の光学層のΔｎ_ｙｚに対するΔｎ_ｘｙの比が、少なくとも約１５である、請求項１〜１７のいずれか一項に記載の多層光学フィルム。

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