JP2013197004A - 膜電極接合体の製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】従来の膜電極組立体の製造方法は、弾力性を有するガス拡散層を備えた膜電極接合体の製造に限られ、剛性の高い金属多孔体でガス拡散層を形成したものには適用不可能であった。
【解決手段】外周部に樹脂製のフレームＦを有する膜電極接合体Ｍの製造装置であって、膜電極接合体Ｍの外周部にフレームＦを形成するための成形型１と、成形型１に樹脂を加圧充填する樹脂供給手段２を備え、成形型１が、その内部に収容した膜電極接合体Ｍの端部に対応する位置に、型内外に連通する空気抜き穴１Ｅ，１Ｆを備えている構成としたことにより、電極層（２，３）を構成するガス拡散層（１１Ｃ，１２Ｃ）の材料に左右されることなく、膜電極接合体Ｍの発電領域への樹脂の侵入を阻止しつつフレームＦを形成することができる。
【選択図】図１

Description

本発明は、固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）などの燃料電池を構成する膜電極接合体を製造するのに用いられる膜電極接合体の製造装置に関するものである。

この種の膜電極接合体の製造装置としては、例えば、膜電極組立体の製造方法として特許文献１に記載されているものがある。特許文献１に記載の製造方法は、膜電極接合体の外周縁に樹脂枠を設けるに際し、成形に用いる上部型及び下部型のそれぞれに突起部または凹部及び凸部を設け、この突起部や凸部により膜電極接合体のガス拡散層や電極層への樹脂枠材料の侵入を最小限に抑制し、且つガス拡散層等の外周縁部の大きな反り変形を防止するものである。

特開２０１１−４０２９０号公報

しかしながら、上記したような従来の膜電極組立体の製造方法では、成形型の内部に突起部を設け、その突起部で膜電極接合体の端部を押し潰すことにより、その先への樹脂材料の侵入を抑制することから、弾力性を有するガス拡散層を備えた膜電極接合体の製造に限られるという問題点があった。

つまり、従来の製造方法は、カーボンクロス等の弾性材料でガス拡散層を形成した膜電極接合体には適用可能であるが、剛性の高い金属多孔体でガス拡散層を形成したものでは、金属多孔体が突起部により破壊されてしまうので、適用することが不可能であった。

本発明は、上記従来の課題に着目して成されたもので、外周部に樹脂製のフレームを有する膜電極接合体の製造装置であって、ガス拡散層の材料に左右されることなく、膜電極接合体の発電領域への樹脂の侵入を阻止しつつフレームを形成することができる膜電極接合体の製造装置を提供することを目的としている。

本発明は、外周部に樹脂製のフレームを有する膜電極接合体の製造装置であって、膜電極接合体の外周部にフレームを形成するための成形型と、成形型に樹脂を加圧充填する樹脂供給手段を備えている。そして、膜電極接合体の製造装置は、成形型が、その内部に収容した膜電極接合体の端部に対応する位置に、型内外に連通する空気抜き穴を備えている構成としており、上記構成をもって従来の課題を解決するための手段としている。

本発明によれば、外周部に樹脂製のフレームを有する膜電極接合体を製造するに際し、ガス拡散層の材料に左右されることなく、膜電極接合体の発電領域への樹脂の侵入を阻止しつつフレームを形成することができる。

本発明に係る膜電極接合体の製造装置の一実施形態を説明するフレーム形成前の要部の断面図（Ａ）、及びフレーム形成後の要部の断面図（Ｂ）である。 本発明に係る膜電極接合体の製造装置の概略を説明するブロック図（Ａ）、樹脂の充填完了前を示す断面図（Ｂ）、及び樹脂の充填完了後を示す断面図（Ｃ）である。 本発明に係る膜電極接合体の製造装置の他の実施形態を説明するフレーム形成前の要部の断面図（Ａ）、及びフレーム形成後の要部の断面図（Ｂ）である。 本発明に係る製造装置で製造した膜電極接合体及びセパレータを示す断面図（Ａ）、及び膜電極接合体とセパレータとを接着した状態を示す断面図（Ｂ）である。

以下、図面に基づいて、本発明に係る膜電極接合体の製造装置の一実施形態を説明する。
図１に示す膜電極接合体の製造装置は、外周部に樹脂製のフレームＦを有する膜電極接合体Ｍの製造装置である。

膜電極接合体Ｍは、いわゆるＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly)であって、固体高分子から成る電解質膜１０を一対の電極層であるカソード層１１及びアノード層１２で挟持した構造を有している。図示例のカソード層１１及びアノード層１２は、電解質膜１１側から、触媒層１１Ａ，１２Ａ、第１ガス拡散層１１Ｂ，１２Ｂ、及び電極表面を形成する第２ガス拡散層１１Ｃ，１２Ｃをそれぞれ備えている。

第１ガス拡散層１１Ｂ，１２Ｂは、いずれもカーボンクロスやカーボンペーパー等のカーボン材料で形成してある。第２ガス拡散層１１Ｃ，１２Ｃは、金属多孔体であって、例えば、発泡金属、エキスパンドメタル、パンチングメタル、エッチングプレート、精密プレス加工プレート、金網、金属メッシュ及び金属細線焼結体うちの少なくとも一つから成るものである。図示例の第２ガス拡散層１１Ｃ，１２Ｃは金網である。

フレームＦは、膜電極接合体Ｍを支持すると共に、ガスケットとしても機能する樹脂製の部材である、このフレームＦの材料としては、熱可塑性樹脂が好ましく、具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ナイロン、ポリアセタール、ポリカーボネート、及び液晶ポリマ（ＬＣＰ：Liquid Crystal Poiymer）が挙げられる。この中でも、とくに液晶ポリマは、規則的な構造を持っており、強度が高く、熱膨脹（収縮）が少ないため、射出成型用の樹脂として一層適している。

上記構成を有する膜電極接合体Ｍの製造装置は、膜電極接合体Ｍの外周部にフレームＦを形成するための成形型１と、成形型１に樹脂を加圧充填する樹脂供給手段２を備えている。なお、樹脂供給手段２は、従来既知の射出成形装置における樹脂射出機を適用することができる。

成形型１は、図中下側の固定型１Ａと、上側の可動型１Ｂを備え、図１（Ａ）に示す型閉め状態において、膜電極接合体Ｍの収容部分の外周部に、フレームＦの成形空間１Ｃを形成する。そして、成形型１は、外部から成形空間１Ｃに至る樹脂の充填口１Ｄを有すると共に、その内部に収容した膜電極接合体Ｍの端部に対応する位置、すなわち膜電極接合体Ｍの端部から膜電極接合体Ｍの内周側へ所定距離をおいた位置に、型内外に連通する空気抜き穴１Ｅ，１Ｆを備えている。図示例では、固定型１Ａ及び可能型１Ｂの双方に空気抜き穴１Ｅ，１Ｆが設けてある。空気抜き穴１Ｅ，１Ｆは、例えば膜電極接合体Ｍの外周部に沿って、適宜の間隔で複数箇所に形成する。

上記構成を備えた膜電極接合体Ｍの製造装置は、図１（Ａ）に示すように、固定型１Ａに膜電極接合体Ｍをセットして、固定型１Ａと可動型１Ｂを閉じ、樹脂供給手段２により、成形型１の充填口１Ｃから成形空間１Ｃに溶融樹脂を加圧充填する。この際、図示しない吸引ポンプを使用して成形空間１Ｃ内を減圧（吸引）し、溶融樹脂の加圧充填を促進するようにしても良い。

また、上記の製造装置は、成形空間１Ｃが樹脂で満たされると、膜電極接合体Ｍの第２ガス拡散層１１Ｃ，１２Ｃが金属多孔体であるから、この第２ガス拡散層１１Ｃ，１２Ｃにも溶融樹脂が侵入する。ここで、製造装置では、樹脂の一回の充填量は予め設定されているが、膜電極接合体ＭとフレームＦとを一体化するのであるから、ガス拡散層１１Ｃ，１２Ｃへの樹脂の侵入は不可欠である。しかし、ガス拡散層１１Ｃ，１２Ｃへの樹脂の侵入量を厳密に管理することは非常に難しい。

これに対して、上記の製造装置は、成形型１において、膜電極接合体Ｍの端部に対応する位置、すなわち膜電極接合体Ｍの端部から膜電極接合体Ｍの内周側へ所定距離をおいた位置に、型内外に連通する空気抜き穴１Ｅ，１Ｆが設けてあるので、図１（Ｂ）に示すように、樹脂の加圧充填の最終段階において溶融樹脂を空気抜き穴１Ｅ，１Ｆに侵入させる。これにより、上記の製造装置は、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆよりも先の領域である膜電極接合体Ｍの発電領域への樹脂の侵入を阻止する。

このように、上記実施形態における膜電極接合体Ｍの製造装置は、外周部に樹脂製のフレームＦを有する膜電極接合体Ｍを製造するに際し、電極表面に金属多孔体から成る電極層を備えた膜電極接合体、すなわち剛性の高い金属多孔体から成る第２ガス拡散層１１Ｃ，１２Ｃを有する電極層（１１，１２）を備えた膜電極接合体Ｍであっても、ガス拡散層１１Ｃ，１２Ｃを破壊することなく、膜電極接合体Ｍの発電領域への樹脂の侵入を阻止してフレームＦを形成することができる。

また、当該製造装置は、ガス拡散層が金属多孔体ではない膜電極接合体にも当然適用可能であるから、結果として、ガス拡散層の材料に左右されることなく、膜電極接合体の発電領域への樹脂の侵入を阻止しつつフレームを形成することができる。

図２及び図３は、本発明に係る膜電極接合体の製造装置の他の実施形態を説明する図である。なお、以下の実施形態において、先の実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図２（Ａ）に示す膜電極接合体の製造装置は、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆを通して成形型１内を加圧又は減圧する加減圧手段３を備えている。加減圧手段３は、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆに接続した配管３Ａ，３Ｂや、加圧用ポンプ、減圧用ポンプ、両ポンプの切替え機構などで構成されている。また、加減圧手段３は、樹脂供給手段２による樹脂の加圧充填の際に、その加圧充填を促進させるために、図２（Ａ）中に太い点線で示す排気路３Ｃを通して成形型１内を減圧することも可能である。

また、膜電極接合体の製造装置は、加減圧手段３を制御する制御手段４と、成形型１への樹脂の注入量を検出する樹脂量検出手段５と、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆに侵入した樹脂を検出する樹脂位置検出手段６と、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆの内圧を検出する圧力検出手段７を備えている。

上記の製造装置において、制御手段４は、樹脂供給手段２による樹脂の加圧充填時には成形型１内を減圧し、樹脂量検出手段５で検出した樹脂の注入量が所定値に達したところで減圧を停止するように、加減圧手段３を制御する機能を有している。

また、制御手段４は、樹脂供給手段２による樹脂の加圧充填時には成形型１内を減圧し、樹脂位置検出手段６により侵入した樹脂を検出したところで減圧を停止するように、加減圧手段３を制御する機能を有している。

さらに、制御手段４は、樹脂供給手段２による樹脂の加圧充填時には成形型１内を減圧し、圧力検出手段７で検出した空気抜き穴１Ｅ，１Ｆの内圧が所定値に達したところで減圧を停止するように、加減圧手段３を制御する機能を有している。

ここで、本発明の製造装置は、樹脂量検出手段５、樹脂位置検出手段６及び圧力検出手段７のうちの少なくとも一つを備えていれば、一定の効果を得ることが可能である。したがって、制御手段４は、上記の検出手段５〜７の有無に応じて、それに対応する機能（加減圧手段３の制御機能）を有していれば良い。

上記の構成を備えた膜電極接合体の製造装置は、図２（Ｂ）に示すように、樹脂供給手段２により成形型１内に溶融樹脂を加圧充填しているときには、加減圧手段３により成形型１内を減圧する。これにより、樹脂の加圧充填を促進させることができる。また、成形型１内の減圧に伴って、樹脂の充填圧力を下げることができ、成形型１内にセットした膜電極接合体Ｍへの負担を軽減することができる。

そして、製造装置は、樹脂量検出手段５で検出した樹脂の注入量が所定値に達したところ、若しくは樹脂位置検出手段６により侵入した樹脂を検出したところ、若しくは圧力検出手段７で検出した空気抜き穴１Ｅ，１Ｆの内圧が所定値に達したところで、図２（Ｃ）に示すように、加減圧手段３による成形型１内の減圧を停止する。これにより、空気抜き穴１Ｅ、１Ｆに侵入する樹脂の量を制御することが可能になる。

なお、上記実施形態では、制御手段４が、樹脂量検出手段５、樹脂位置検出手段６及び圧力検出手段７の検出結果に基づいて、加減圧手段３による成形型１内の減圧を停止させる制御を行うものとしたが、減圧を停止するとともに加圧を行うようにしても良い。この際の加圧力は、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆに侵入した樹脂を逆流させるほどの圧力ではなく、樹脂の移動を阻止し得る程度の圧力とすれば良い。

図３に示す膜電極接合体の製造装置は、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆが、成形型１の内部から外部に至る途中に、樹脂の移動を阻止する狭隘部１Ｐを有している。図示例では、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆにおいて、型外端部から型内近傍に至る間が狭隘部１Ｐになっており、型内近傍には、断面積が拡大される段差部１Ｑを有している。なお、狭隘部１Ｐは、空気を流通させるとともに樹脂の移動を阻止し得れば良いので、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆの中間に部分的に設けることも可能である。

上記の膜電極接合体の製造装置は、成形型１に溶融樹脂を加圧充填すると、図３（Ｂ）に示すように、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆに侵入した樹脂が段差部１Ｑで止まる。このような製造装置にあっても、先の実施形態と同様の効果を得ることができる。しかも、上記の製造装置によれば、図４に示すように、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆの段差部１Ｑにより形成した凸部Ｂを有する膜電極接合体Ｍを製造することができる。

上記の凸部Ｂを有する膜電極接合体Ｍは、図４に示す如く、当該接合体Ｍに相対向する一対のセパレータ１３，１３とともに燃料電池ＦＣを構成する。この際、凸部Ｂは、図４（Ａ）に示すように、セパレータ１３，１３への当接部分となる。これにより、膜電極接合体Ｍとセパレータ１３との間に、接着剤を充填するためのクリアランスや、ガス流路の一部などを形成することができる。

また、凸部Ｂは、図４（Ｂ）に示すように、フレームＦとセパレータ１３とを接着層１４で接合した場合に、膜電極接合体Ｍとセパレータ１３との間に上記クリアランスを形成すると共に、双方の接触面積を少なくする。これにより、図４（Ｂ）中に点線で示すように、燃料電池ＦＣに反り変形が生じた際の抵抗を減少させ、構成部品の破壊を防ぐことができる。

上記の凸部Ｂを有する膜電極接合体Ｍは、図３に示すような狭隘部１Ｐ及び段差部１Ｑを有する製造装置により製造することができるが、図１及び図２に示すように狭隘部１Ｐが無い製造装置でも、本発明に係る膜電極接合体の製造方法によって製造可能である。

すなわち、本発明の膜電極接合体の製造方法は、凸部Ｂを有する膜電極接合体Ｍを製造するに際し、樹脂供給手段２により成形型１内に樹脂を加圧充填すると共に、加減圧手段３により成形型１内を加圧又は減圧して空気抜き穴に侵入する樹脂の量を制御する。これにより、空気抜き穴１Ｅ，１Ｆにより凸部Ｂを形成し得ると共に、その凸部Ｂの突出高さを任意に設定することもできる。

本発明に係る膜電極接合体の製造装置は、その構成が上記各実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で構成の細部を適宜変更することが可能である。

Ｂ 凸部
Ｆ フレーム
ＦＣ 燃料電池
Ｍ 膜電極接合体
１ 成形型
２ 樹脂供給手段
１Ｅ 空気抜き穴
１Ｆ 空気抜き穴
１１ カソード層（電極層）
１２ アノード層（電極層）
１１Ｃ 第２ガス拡散層（金属多孔体）
１２Ｃ 第２ガス拡散層（金属多孔体）
１Ｐ 狭隘部
３ 加減圧手段
４ 制御手段
５ 樹脂量検出手段
６ 樹脂位置検出手段
７ 圧力検出手段
１３ セパレータ

Claims (9)

1. 外周部に樹脂製のフレームを有する膜電極接合体の製造装置であって、
   膜電極接合体の外周部にフレームを形成するための成形型と、
   成形型に樹脂を加圧充填する樹脂供給手段を備え、
   成形型が、その内部に収容した膜電極接合体の端部に対応する位置に、型内外に連通する空気抜き穴を備えていることを特徴とする膜電極接合体の製造装置。
2. 膜電極接合体が、電極表面に金属多孔体を有する電極層を備えていることを特徴とする請求項１に記載の膜電極接合体の製造装置。
3. 空気抜き穴が、成形型内部から外部に至る途中に、樹脂の移動を阻止する狭隘部を有することを特徴とする請求項１又は２に記載の膜電極接合体の製造装置。
4. 空気抜き穴を通して成形型内を加圧又は減圧する加減圧手段を備えたことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の膜電極接合体の製造装置。
5. 加減圧手段を制御する制御手段と、
   成形型への樹脂の注入量を検出する樹脂量検出手段を備え、
   制御手段が、樹脂供給手段による樹脂の加圧充填時には成形型内を減圧し、樹脂量検出手段で検出した樹脂の注入量が所定値に達したところで減圧を停止するように、加減圧手段を制御することを特徴とする請求項４に記載の膜電極接合体の製造装置。
6. 加減圧手段を制御する制御手段と、
   空気抜き穴に侵入した樹脂を検出する樹脂位置検出手段を備え、
   制御手段が、樹脂供給手段による樹脂の加圧充填時には成形型内を減圧し、樹脂位置検出手段により侵入した樹脂を検出したところで減圧を停止するように、加減圧手段を制御することを特徴とする請求項４に記載の膜電極接合体の製造装置。
7. 加減圧手段を制御する制御手段と、
   空気抜き穴の内圧を検出する圧力検出手段を備え、
   制御手段が、樹脂供給手段による樹脂の加圧充填時には成形型内を減圧し、圧力検出手段で検出した空気抜き穴の内圧が所定値に達したところで減圧を停止するように、加減圧手段を制御することを特徴とする請求項４に記載の膜電極接合体の製造装置。
8. 請求項１〜７のいずれか１項に記載の膜電極接合体の製造装置によって製造した膜電極接合体であって、空気抜き穴により形成した凸部を有しており、この凸部が、燃料電池において当該膜電極接合体に相対向するセパレータへの当接部分であることを特徴とする膜電極接合体。
9. 請求項８に記載の膜電極接合体を製造するに際し、樹脂供給手段により成形型内に樹脂を加圧充填すると共に、加減圧手段により成形型内を加減圧して空気抜き穴に侵入する樹脂の量を制御することを特徴とする膜電極接合体の製造方法。

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