JP2011090802A - 燃料電池用シール構造体及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】膜−電極複合体及び第一ガス拡散層からなる発電体と、その両側の第二ガス拡散層と、これら発電体及び第二ガス拡散層に成形材料の含浸部を介して一体に成形されたガスケットからなる燃料電池用シール構造体において、成形材料の含浸を適切に制限する。
【解決手段】 第二ガス拡散層２０の端部と隣接する位置に沿って低粘度又は液状のゴム系材料を前記第二ガス拡散層２０の肉厚全体に含浸させ硬化させることにより目止め部２０ｃを形成し、膜−電極複合体１１及びその両側に積層された第一ガス拡散層１２からなる発電体１０の両側に、第二ガス拡散層２０を積層して金型４０内にセットして型締めし、発電体１０の端部及び第二ガス拡散層２０の端部と金型４０の内面との間に画成されるガスケット成形用キャビティ４３に、低粘度又は液状の成形材料３１を充填し一部を第一ガス拡散層１２の端部１２ａ及び第二ガス拡散層２０の端部２０ａに含浸させ硬化させる。
【選択図】図５

Description

本発明は、膜−電極複合体及びその厚さ方向両側に積層された多孔質の第一ガス拡散層からなる発電体と、更にその厚さ方向両側に積層された多孔質の第二ガス拡散層に、ガスケットを一体に設けた燃料電池用シール構造体、及びその製造方法に関するものである。

燃料電池は、電解質膜（イオン交換膜）の両面に一対の電極層を設けた膜−電極複合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）及びその厚さ方向両側に積層された多孔質のガス拡散層（ＧＤＬ：Gas Diffusion Layer）からなる発電体と、カーボンあるいは金属からなるセパレータとを交互に配置して積層し、燃料ガス又は酸化ガスを、前記ガス拡散層を介して膜−電極複合体へ流通させるための多数の溝を前記セパレータに形成したものが一般的である。そして近年は、セパレータに溝を形成する代わりに、発電体とセパレータの間に多孔質の第二ガス拡散層を挟み込んで、この第二ガス拡散層を燃料ガス又は酸化ガスの流路とした構造としたものも知られている。図１０は、従来の燃料電池の一部を示す説明図である。

すなわち図１０に示される燃料電池は、電解質膜の両面に一対の電極層を設けた膜−電極複合体１１１及びその厚さ方向両側に積層された金属多孔体又はカーボン多孔体からなる第一ガス拡散層１１２を備える発電体１１０と、更にその厚さ方向両側に積層された金属多孔体又はカーボン多孔体からなる第二ガス拡散層１２０とを備える単セル１００を、不図示のセパレータと交互に配置して積層することにより構成されている。第二ガス拡散層１２０は、発電体１１０での発電のための燃料ガス又は酸化ガスを流通させるガス流通手段として機能するものである。

燃料電池においては、燃料ガスや酸化ガス、その反応によって生成した水や余剰ガスなどをシールする必要がある。このため発電体１１０の端部には、ゴム系材料からなる第一のガスケット１１３が設けられ、不図示のセパレータに密接される。この第一のガスケット１１３は、その成形に際してゴム系の低粘度又は液状の成形材料の一部を発電体１１０（第一ガス拡散層１１２）の端部に含浸させた状態で硬化させたものであり、このため第一ガス拡散層１１２に形成された含浸部１１２ａを介して発電体１１０に一体的に接合され、第一ガス拡散層１１２からの浸透漏れも防止し得る構造となっている。

また、第二ガス拡散層１２０の端部には、ゴム系材料からなる第二のガスケット１２１が第一のガスケット１１３と並列的に設けられ、不図示のセパレータに密接される。この第二のガスケット１２１は、その成形に際してゴム系の低粘度又は液状の成形材料の一部を第二ガス拡散層１２０の端部近傍に含浸させた状態で硬化させたものであり、このため第二ガス拡散層１２０に形成された含浸部１２０ａを介して第二ガス拡散層１２０に一体的に接合され、第二ガス拡散層１２０からの浸透漏れも防止し得る構造となっている（例えば特許文献１参照）。

しかしながら、図１０に示されるものは部品数が多く、構造の簡素化が要望される。

また、多孔体からなる第一ガス拡散層１１２や第二ガス拡散層１２０の気孔率（空隙率）にはバラツキがあるため、図１０に示されるシール構造体は、低粘度又は液状の成形材料を用いて金型で第一のガスケット１１３や第二のガスケット１２１を成形する際に、第一ガス拡散層１１２や第二ガス拡散層１２０への成形材料の含浸を適切に制限することが難しい。このため、成形材料の充填圧力や粘度等を一定にしても、第一ガス拡散層１１２や第二ガス拡散層１２０の気孔率等によっては、含浸部１１２ａ，１２０ａの領域が必要以上に大きくなり、その分、発電体１１０における発電領域が狭まってしまうおそれがある。

図１１は、このような含浸部の領域を適切に制限するための従来の方法を示す説明図である。すなわちこの方法では、不図示のガスケット成形用金型に多孔体３００をセットして型締めする際に、まず前記金型の内面に形成された押圧突起で多孔体３００の一部を圧縮することによって、多孔体３００の端部と隣接する位置に沿って絞り部３００ａを形成する。

そして次に、多孔体３００の端部と金型内面との間に画成されたキャビティに、低粘度又は液状の成形材料を充填すると共に、その一部を多孔体３００の端部に含浸させ、この状態で前記成形材料を架橋硬化させることによって、ガスケット３０１が多孔体３００に一体的に成形される。そして、予め多孔体３００に形成された絞り部３００ａでは圧縮によって気孔率が減少し、成形材料が含浸しにくくなっているため、成形材料の含浸領域（含浸部３０２）が必要以上に大きくならず、多孔体３００における発電領域が狭まってしまうのを有効に防止することができる（例えば下記の特許文献２参照）。

しかしながら、上記従来の方法によれば、多孔体３００の一部を圧縮して絞り部３００ａを形成する際に、金型の突起による圧縮量が大き過ぎると多孔体３００が損傷や破損を来たしてしまうおそれがあり、圧縮量が小さ過ぎるとガスケット成形の際に多孔体３００への成形材料の含浸を適切に制限することが困難になる。また、ガスケット３０１が良好に成形されたように見える場合でも、圧縮による絞り部３００ａの形成の影響により、多孔体３００に微小なクラックが発生しているおそれも懸念される。

特開２００７−３２９０８４号公報 特開２００７−２６８４７号公報

本発明は、以上のような点に鑑みてなされたものであって、その技術的課題とするところは、膜−電極複合体及びその両側の第一ガス拡散層からなる発電体と、この発電体の両側の第二ガス拡散層と、これら発電体及び第二ガス拡散層にガスケット成形材料の含浸部を介して一体に成形されたガスケットからなり、前記成形材料の含浸を適切に制限した燃料電池用シール構造体を提供することにある。

上述した技術的課題を有効に解決するための手段として、請求項１の発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法は、電解質膜の両面に一対の電極層を設けた膜−電極複合体及びその厚さ方向両側に積層された多孔質の第一ガス拡散層からなる発電体の厚さ方向両側に配置される多孔質の第二ガス拡散層に、その端部と隣接する位置に沿って低粘度又は液状のゴム系材料を前記第二ガス拡散層の肉厚全体に含浸させ硬化させることにより目止め部を形成する工程と、前記発電体の厚さ方向両側に、前記第二ガス拡散層を積層して金型内にセットし、型締めする工程と、前記発電体の端部及び前記第二ガス拡散層の端部と前記金型の内面との間に画成されるガスケット成形用キャビティに、低粘度又は液状の成形材料を充填すると共にその一部を前記第一ガス拡散層の端部及び前記第二ガス拡散層の端部に含浸させ、硬化させる工程からなるものである。

この製造方法において、ガスケット成形用キャビティに充填された成形材料は硬化によってガスケットとなるものであり、この成形材料の一部が、発電体の第一ガス拡散層の端部及び第二ガス拡散層の端部に含浸された状態で硬化した部分はガスケットと連続した含浸部となるものであり、目止め部は、ガスケットの成形過程で、第二ガス拡散層における低粘度又は液状の成形材料の含浸を制限するものであると共に、第二ガス拡散層との圧縮反力の差を利用して第一ガス拡散層への含浸を制限する絞り部を形成する機能を有し、含浸部の不必要な拡大を防止するものである。

また、請求項２の発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法は、請求項１に記載の製造方法において、目止め部の形成後、その表面にゴム系材料からなる***部を形成するものである。

このようにすれば、ガスケットの成形時に、キャビティ側から第二ガス拡散層と金型内面との接触面間を通じて成形材料が漏れるのを、ゴム系材料からなる***部と金型内面との密接によって防止することができる。

また、請求項３の発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法は、請求項１又は２に記載の製造方法において、ゴム系材料が、液状シリコーンゴム、液状フッ素系ゴム、液状エチレンプロピレンゴムから選択されることを特徴とするものである。

また、請求項４の発明に係る燃料電池用シール構造体は、請求項１〜３に記載されたいずれかの方法により製造されるものであって、電解質膜の両面に一対の電極層を設けた膜−電極複合体及びその厚さ方向両側に積層された多孔質の第一ガス拡散層からなる発電体と、この発電体の厚さ方向両側に積層された多孔質の第二ガス拡散層と、前記発電体の端部及び前記第二ガス拡散層の端部の双方に接合されたガスケットとを備え、このガスケットが、前記第一ガス拡散層及び第二ガス拡散層の端部に前記ガスケットの材料の一部が含浸・硬化して形成された含浸部を介して前記発電体及び前記第二ガス拡散層と接合されたことを特徴とする。

すなわちこの燃料電池用シール構造体は、発電体と、その厚さ方向両側に積層された多孔質の第二ガス拡散層が、その双方に接合されたガスケットによって互いに一体化されており、前記ガスケットは、燃料電池の組立状態において、第二ガス拡散層に対向配置されるセパレータに適当に圧縮された状態で密接することにより、燃料ガスや酸化ガス等に対するシール機能を奏するものである。また、第一ガス拡散層及び第二ガス拡散層の端部にはガスケットの材料の一部が含浸・硬化することによってガスケットと連続した含浸部が形成されるので、ガスケットと発電体及び第二ガス拡散層が互いにしっかり接合されると共に、第一ガス拡散層及び第二ガス拡散層からの透過漏れのない構造となる。

請求項１の発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法によれば、発電体と、この発電体の厚さ方向両側に積層された第二ガス拡散層の双方にガスケットが含浸部を介してしっかり接合されて一つの組立体となるので、構造の簡素な燃料電池用シール構造体を得ることができる。そして、発電体の第一ガス拡散層及び発電体の両側の第二ガス拡散層への成形材料の含浸を、予め第二ガス拡散層に形成された目止め部によって制限することができるので、含浸部の拡大によって発電領域が狭まってしまうのを有効に防止することができる。

請求項２の発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法によれば、請求項１の発明による効果に加え、第二ガス拡散層の表面へのバリの発生を防止することができる。

請求項３の発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法によれば、請求項１又は２の発明による効果に加え、ガスケットからの揮発ガスや溶出ガスによる発電機能への悪影響を防止することができる。

請求項４の発明に係る燃料電池用シール構造体によれば、ガスケットと発電体及び第二ガス拡散層が互いにしっかり接合されると共に、第一ガス拡散層及び第二ガス拡散層からの透過漏れのない構造となり、しかも含浸部の不必要な拡大が防止されているので所要の発電領域が確保された構造とすることができる。

本発明に係る燃料電池用シール構造体の好ましい第一の形態を示す説明図である。 図１の燃料電池用シール構造体を得るための、本発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法の第一の形態において、第二ガス拡散層に目止め部を形成する工程を示す説明図である。 本発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法の第一の形態において、発電体と第二ガス拡散層との積層工程を示す説明図である。 本発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法の第一の形態において、発電体と第二ガス拡散層との積層体を金型内にセットし型締めした状態を示す説明図である。 本発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法の第一の形態において、ガスケット成形用キャビティに、低粘度又は液状の成形材料を充填した状態を示す説明図である。 本発明に係る燃料電池用シール構造体の好ましい第二の形態を示す説明図である。 図６の燃料電池用シール構造体を得るための、本発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法の第二の形態において、目止め部及びその表面の***部を形成する工程を示す説明図である。 本発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法の第二の形態において、発電体と第二ガス拡散層との積層工程を示す説明図である。 本発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法の第二の形態において、発電体と第二ガス拡散層との積層体を金型内にセットし型締めした状態を示す説明図である。 従来技術による燃料電池の一部を示す説明図である。 含浸部の領域を適切に制限するための従来の方法を示す説明図である。

以下、本発明の好ましい実施の形態について、図面を参照しながら説明する。まず図１は、本発明に係る燃料電池用シール構造体の好ましい第一の形態を示す説明図である。

図１において、参照符号１０は発電体で、電解質膜の両面に一対の電極層を設けた構造を有する膜−電極複合体１１及びその厚さ方向両側に積層された金属多孔体又はカーボン多孔体からなる第一ガス拡散層１２とを備える。この発電体１０の厚さ方向両側には、燃料ガス又は酸化ガスを発電体１０に導き、あるいは発電体１０からの排出ガスや余剰ガスを排出する流路として機能する金属多孔体又はカーボン多孔体からなる第二ガス拡散層２０が積層されることによって、単セル１が構成されている。そして、この単セル１は、金属又はカーボンからなる不図示のセパレータと厚さ方向交互に積層されることによって燃料電池スタックを構成するものである。

参照符号３０は、ゴム系材料からなるガスケットで、発電体１０の端部１０ａ及び第二ガス拡散層２０の端部２０ａの双方に跨って設けられ、不図示のセパレータに密接される。このガスケット３０は、発電体１０（膜−電極複合体１１）に供給される燃料ガス及び酸化ガスが外部へ漏洩するのを防止し、かつ発電体１０の端部１０ａを介して前記燃料ガス及び酸化ガスが膜−電極複合体１１のアノード側とカソード側との間で流通するのを防止するものである。

ガスケット３０は、その材料の一部が発電体１０の第一ガス拡散層１２の端部１２ａと、発電体１０の両側にある第二ガス拡散層２０の端部２０ａに含浸することによって形成された、第一ガス拡散層１２とゴム系材料との複合組織からなる含浸部１２ｂと、第二ガス拡散層２０とゴム系材料との複合組織からなる含浸部２０ｂを介して、発電体１０に一体的に接合されている。また、発電体１０の端部１０ａはその両側の第二ガス拡散層２０よりガスケット３０内へ適宜突出しており、したがってガスケット３０は、発電体１０の端部１０ａを包み込む形で、第一ガス拡散層１２及び第二ガス拡散層２０に形成された含浸部１２ｂ，２０ｂに一体化されている。

また、第二ガス拡散層２０には、含浸部２０ｂと同様の組織、すなわち第二ガス拡散層２０にゴム系材料が含浸された複合組織からなる適当な幅の目止め部２０ｃが、含浸部２０ｂと隣接して形成されている。

上記構成のシール構造を有する燃料電池は、酸化ガス（空気）が、一方の第二ガス拡散層２０を経由して、これに対接された発電体１０の一方の第一ガス拡散層１２を介して膜−電極複合体１１のカソード側に供給され、燃料ガス（水素）が、他方の第二ガス拡散層２０を経由して、これに対接された発電体１０の他方の第一ガス拡散層１２を介して膜−電極複合体１１のアノード側に供給され、水の電気分解の逆反応、すなわち水素と酸素から水を生成する反応によって電力を発生するものである。

そして上記構成のシール構造体によれば、膜−電極複合体１１及びその厚さ方向両側に積層された第一ガス拡散層１２からなる発電体１０と、この発電体１０の厚さ方向両側に積層された第二ガス拡散層２０は、その双方に接合されたガスケット３０によって互いに一体化され、すなわち単セル１が一つの組立体をなすので、部品数が減少して構造の簡素化を図ることができる。しかもガスケット３０が発電体１０の端部１０ａと第二ガス拡散層２０の端部２０ａの双方に跨って一体接合されているので、漏れ経路が減少し、シールの信頼性の向上を図ることができる。

図２〜図５は、図１に示される上述の燃料電池用シール構造体を得るための、本発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法の第一の形態を工程順に示すものであり、このうち図２は、第二ガス拡散層に目止め部を形成する工程を示す説明図、図３は、発電体と第二ガス拡散層との積層工程を示す説明図、図４は、発電体と第二ガス拡散層との積層体を金型内にセットし型締めした状態を示す説明図、図５は、ガスケット成形用キャビティに、低粘度又は液状の成形材料を充填した状態を示す説明図である。

すなわち、図１に示される上述の燃料電池用シール構造体の製造においては、まず図２（Ａ）に示されるように、金属多孔体又はカーボン多孔体からなる第二ガス拡散層２０の端部２０ａから所定幅ｗ１だけ離れた位置に沿って、例えばシルクスクリーン印刷法あるいはディスペンサー法によって、低粘度又は液状のゴム系材料２１を、前記第二ガス拡散層２０の肉厚ｔ全体に含浸させるのに必要かつ十分な量だけ塗布又は肉盛りする。なお、低粘度又は液状のゴム系材料２１としては、液状エチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）、液状フッ素ゴム、液状シリコーンゴム、液状アクリルゴムなどが挙げられるが、発電体１０における発電機能に悪影響を及ぼす溶出ガスなどを発生しないものであれば特に限定しない。

多孔体からなる第二ガス拡散層２０には無数の連続気孔が存在するため、塗布又は肉盛りされた低粘度又は液状のゴム系材料２１は、毛細管現象によって第二ガス拡散層２０の肉厚ｔ全体に、前記連続気孔を埋めるように含浸される。そして含浸されたゴム系材料２１は、第二ガス拡散層２０をオーブンなどで加熱することによって架橋硬化し、これによって図２（Ｂ）に示されるように、第二ガス拡散層２０とゴム系材料との複合材料からなる目止め部２０ｃが適当な幅ｗ２で形成される。

目止め部２０ｃが形成された第二ガス拡散層２０は、図３に示されるように、発電体１０の厚さ方向両側に配置され積層される。発電体１０は、先に説明したように、電解質膜の両面に一対の電極層を設けた膜−電極複合体１１及びその厚さ方向両側に積層された第一ガス拡散層１２からなるものであって、第二ガス拡散層２０より面積が大きく、したがって、積層状態では発電体１０の端部１０ａは両側の第二ガス拡散層２０，２０の端部２０ａ，２０ａ間から幅ｗ３だけ外側へ張り出した状態となる。

次に図４に示されるように、発電体１０と、目止め部２０ｃが形成された第二ガス拡散層２０との積層体を金型４０内にセットし、型締めする。金型４０は分割型４１，４２を備えるものであって、この分割型４１，４２は、型締めによって、内面４１ａ，４２ａが第二ガス拡散層２０の表面に適当な面圧をもって密接され、第二ガス拡散層２０，２０の端部２０ａ，２０ａ及びその間から張り出した発電体１０の端部１０ａとの間にガスケット成形用キャビティ４３が画成されるようになっており、分割型４１，４２のうち一方にはガスケット成形用キャビティ４３へ低粘度又は液状の成形材料を充填するための不図示のゲートが開設されている。

この型締めにおいては、発電体１０の両側の第二ガス拡散層２０が厚さ方向へ適当に加圧されることになるが、このとき、第二ガス拡散層２０とゴム系材料との複合組織からなる目止め部２０ｃは、第二ガス拡散層２０における他の部分に比較して圧縮に対する反力が大きいことから、第二ガス拡散層２０，２０を介して圧縮を受ける発電体１０（第一ガス拡散層１２，１２）は、前記目止め部２０ｃ，２０ｃの間に挟まれた部分で圧縮量が相対的に大きくなり、すなわち、他の部分より気孔率が適宜小さい絞り部１２ｃとなる。そしてこの絞り部１２ｃは、第二ガス拡散層２０に挟まれた部分と目止め部２０ｃに挟まれた部分との圧縮率の相違によって形成されたものであるため、従来のように金型の内面に突起を形成して型締めの際にこの突起で圧縮することにより形成される場合のようなクラックなどの損傷の発生が防止される。

次に図５に示されるように、上述の型締め状態で、低粘度又は液状の成形材料３１を、金型４０の不図示のゲートを通じて所要の圧力でガスケット成形用キャビティ４３内へ充填する。なお、低粘度又は液状の成形材料３１としては、目止め部２０ｃを形成するための材料２１と同様、液状ＥＰＤＭ、液状フッ素ゴム、液状シリコーンゴム、液状アクリルゴムなどが挙げられるが、発電体１０における発電機能に悪影響を及ぼす溶出ガスなどを発生しないものであれば特に限定しない。

ガスケット成形用キャビティ４３内へ充填される低粘度又は液状の成形材料３１の一部は、発電体１０における第一ガス拡散層１２と、発電体１０の両側の第二ガス拡散層２０のうち、ガスケット成形用キャビティ４３に面する端部１２ａ，２０ａへ、その内部の無数の連続気孔を埋めるように含浸されて行く。

ここで、第二ガス拡散層２０には、その端部２０ａから適宜離れた位置に目止め部２０ｃが形成されているので、第二ガス拡散層２０への成形材料３１の含浸は、この目止め部２０ｃによって制限される。また、発電体１０における第一ガス拡散層１２は、目止め部２０ｃ，２０ｃ間で圧縮されることにより気孔率の減少している絞り部１２ｃへは成形材料３１が含浸されにくいため、第一ガス拡散層１２への成形材料３１の含浸は、この絞り部１２ｃによって制限される。

金型４０内に充填された成形材料３１は、加熱によって架橋硬化させる。架橋硬化後は分割型４１，４２を離間させて型開きを行い、製品としてのシール構造体（単セル１）を取り出す。このシール構造体は、先に図１で説明したように、膜−電極複合体及１１びその厚さ方向両側に積層された第一ガス拡散層１２からなる発電体１０と、この発電体１０の厚さ方向両側に積層された第二ガス拡散層２０と、発電体１０の端部１０ａ及び第二ガス拡散層２０の端部２０ａの双方に跨って設けられ、第一ガス拡散層１２及び第二ガス拡散層２０の端部１２ａ，２０ａ近傍に材料の一部が含浸・硬化して形成された含浸部１２ｂ，２０ｂを介して発電体１０及び第二ガス拡散層２０に接合されたガスケット３０からなるものである。また、第二ガス拡散層２０における含浸部２０ｂは目止め部２０ｃに達することによって、この目止め部２０ｃとも連続している。

そして、上述の製造方法によれば、ガスケット３０の成形工程によって、発電体１０と第二ガス拡散層２０，２０とガスケット３０が互いに一体化された一つの組立体をなす単セル１が得られる。また、第一ガス拡散層１２及び第二ガス拡散層２０への成形材料３１の不要な含浸を制限することができるので、含浸部１２ｂ，２０ｂによって発電体１０の発電領域が狭まってしまうのを有効に防止することができる。

次に図６は、本発明に係る燃料電池用シール構造体の好ましい第二の形態を示す説明図、図７は、図６の燃料電池用シール構造体を製造するための本発明に係る燃料電池用シール構造体の製造方法の第二形態において、目止め部及びその表面の***部を形成する工程を示す説明図、図８は、同じく発電体と第二ガス拡散層との積層工程を示す説明図、図９は、発電体と第二ガス拡散層との積層体を金型内にセットし型締めした状態を示す説明図である。

図６に示される燃料電池用シール構造体において、先に説明した図１と異なるところは、第二ガス拡散層２０における目止め部２０ｃの表面にゴム系材料からなる***部２２が形成され、ガスケット３０の一部３０ａが第二ガス拡散層２０における含浸部２０ｂの表面を覆うように***部２２まで延びていることにある。その他の構成は、基本的に図１と同様である。

この構成によれば、第二ガス拡散層２０における含浸部２０ｂの表面を覆うように***部２２まで延びているガスケット３０の一部３０ａも、前記含浸部２０ｂに一体化されているため、ガスケット３０と第二ガス拡散層２０との接合強度が一層向上する。

図６に示される燃料電池用シール構造体の製造においては、まず図７（Ａ）に示されるように、金属多孔体又はカーボン多孔体からなる第二ガス拡散層２０の端部２０ａから所定幅ｗ１だけ離れた位置に沿って、例えばシルクスクリーン印刷法あるいはディスペンサー法によって、低粘度又は液状のゴム系材料２１を、前記第二ガス拡散層２０の肉厚ｔ全体に含浸させるのに必要かつ十分な量だけ塗布又は肉盛りする。

第二ガス拡散層２０に塗布又は肉盛りされた低粘度又は液状のゴム系材料２１は、毛細管現象によって第二ガス拡散層２０の肉厚ｔ全体に含浸される。そして含浸されたゴム系材料２１は、第二ガス拡散層２０をオーブンなどで加熱することによって架橋硬化し、これによって図７（Ｂ）に示されるように、第二ガス拡散層２０とゴム系材料との複合材料からなる目止め部２０ｃが適当な幅ｗ２で形成される。

次に目止め部２０ｃの表面に、例えばシルクスクリーン印刷法あるいはディスペンサー法によって低粘度又は液状のゴム系材料を塗布又は肉盛りしてから、オーブンなどで加熱して架橋硬化させる。目止め部２０ｃの表面に塗布又は肉盛りされた低粘度又は液状のゴム系材料は、目止め部２０ｃに浸透することはないので、図７（Ｃ）に示されるように、架橋硬化によって目止め部２０ｃの表面にゴム系材料からなる***部２２が形成される。この場合のゴム系材料は、目止め部２０ｃの形成のために第二ガス拡散層２０に含浸させた材料と同じもので良い。

次に図８に示されるように、目止め部２０ｃ及び***部２２が形成された第二ガス拡散層２０は、***部２２が発電体１０と反対側を向くように、この発電体１０の厚さ方向両側に配置され積層される。発電体１０は第二ガス拡散層２０より面積が大きく、したがって、積層状態では発電体１０の端部１０ａは両側の第二ガス拡散層２０，２０の端部２０ａ，２０ａ間から幅ｗ３だけ外側へ張り出した状態となる。

次に図９に示されるように、発電体１０と、目止め部２０ｃ及び***部２２が形成された第二ガス拡散層２０との積層体を金型４０内にセットし、型締めする。金型４０における分割型４１，４２は、型締めによって、内面４１ａ，４２ａが第二ガス拡散層２０の目止め部２０ｃの表面に形成された***部２２に適当な面圧をもって密接され、第二ガス拡散層２０，２０の端部２０ａ，２０ａ及びその間から張り出した発電体１０の端部１０ａとの間にガスケット成形用キャビティ４３が画成される。

そしてこの型締めにおいても、先の図４の場合と同様、発電体１０の第一ガス拡散層１２は、目止め部２０ｃ，２０ｃの間に挟まれた部分で圧縮量が相対的に大きくなるので、これによって絞り部１２ｃが形成される。このため、金型の内面に突起を形成して型締めの際にこの突起で圧縮する場合のようなクラックなどの損傷の発生が防止される。また、目止め部２０ｃの表面に***部２２を形成したことによって、その分、絞り部１２ｃの圧縮率を一層高める（気孔率を減少する）ことができる。

次に上述の型締め状態で、不図示の成形機から金型４０の不図示のゲートを通じて低粘度又は液状の成形材料を、所要の圧力でガスケット成形用キャビティ４３内へ充填すると、この成形材料の一部は、発電体１０における第一ガス拡散層１２と、発電体１０の両側の第二ガス拡散層２０のうち、ガスケット成形用キャビティ４３に面する端部１２ａ，２０ａへ、その内部の無数の連続気孔を埋めるように含浸されて行く。

そして、第二ガス拡散層２０への成形材料３１の含浸は、目止め部２０ｃにより制限され、発電体１０における第一ガス拡散層１２への成形材料３１の含浸は、絞り部１２ｃにより制限される。

また、ガスケット成形用キャビティ４３内から、金型４０における分割型４１，４２の内面４１ａ，４２ａと第二ガス拡散層２０における目止め部２０ｃの表面との間へ達する成形材料は、***部２２と分割型４１，４２の内面４１ａ，４２ａとの密接部によって遮断される。このため、成形材料が目止め部２０ｃの表面を通過することによるバリの発生が防止される。

金型４０内に充填された成形材料が、加熱によって架橋硬化したら、分割型４１，４２を離間させて型開きを行い、製品としてのシール構造体（単セル１）を取り出す。

したがってこの製造方法でも、ガスケット３０の成形工程によって、発電体１０と第二ガス拡散層２０，２０とガスケット３０が互いに一体化された一つの組立体をなす単セル１が得られ、第一ガス拡散層１２及び第二ガス拡散層２０への成形材料３１の不要な含浸を制限することができるので、含浸部１２ｂ，２０ｂによって発電体１０の発電領域が狭まってしまうのを有効に防止することができ、しかも第二ガス拡散層２０の表面へのバリの発生を防止することができる。

１ 単セル
１０ 発電体
１０ａ，１２ａ，２０ａ 端部
１１ 膜−電極複合体
１２ 第一ガス拡散層
１２ｂ，２０ｂ 含浸部
１２ｃ 絞り部
２０ 第二ガス拡散層
２０ｃ 目止め部
２１ 低粘度又は液状のゴム系材料
２２ ***部
３０ ガスケット
３０ａ ガスケットの一部
３１ 低粘度又は液状の成形材料
４０ 金型
４３ ガスケット成形用キャビティ

Claims (4)

1. 電解質膜の両面に一対の電極層を設けた膜−電極複合体及びその厚さ方向両側に積層された多孔質の第一ガス拡散層からなる発電体の厚さ方向両側に配置される多孔質の第二ガス拡散層に、その端部と隣接する位置に沿って低粘度又は液状のゴム系材料を前記第二ガス拡散層の肉厚全体に含浸させ硬化させることにより目止め部を形成する工程と、前記発電体の厚さ方向両側に、前記第二ガス拡散層を積層して金型内にセットし、型締めする工程と、前記発電体の端部及び前記第二ガス拡散層の端部と前記金型の内面との間に画成されるガスケット成形用キャビティに、低粘度又は液状の成形材料を充填すると共にその一部を前記第一ガス拡散層の端部及び前記第二ガス拡散層の端部に含浸させ、硬化させる工程からなることを特徴とする燃料電池用シール構造体の製造方法。
2. 目止め部の形成後、その表面にゴム系材料からなる***部を形成することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用シール構造体の製造方法。
3. ゴム系材料が、液状シリコーンゴム、液状フッ素系ゴム、液状エチレンプロピレンゴムから選択されることを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池用シール構造体の製造方法。
4. 電解質膜の両面に一対の電極層を設けた膜−電極複合体及びその厚さ方向両側に積層された多孔質の第一ガス拡散層からなる発電体と、この発電体の厚さ方向両側に積層された多孔質の第二ガス拡散層と、前記発電体の端部及び前記第二ガス拡散層の端部の双方に接合されたガスケットとを備え、このガスケットが、前記第一ガス拡散層及び第二ガス拡散層の端部に前記ガスケットの材料の一部が含浸・硬化して形成された含浸部を介して前記発電体及び前記第二ガス拡散層と接合されたことを特徴とする、請求項１〜３のいずれかに記載の方法により製造された燃料電池用シール構造体。

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