JP2013065505A - 凸版印刷装置及びそれを用いた有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】印刷ムラ、異物混入が無く、微細な薄膜パターンを製造可能な印刷装置を提供し、特に、この印刷装置を用いることで、非表示画素の無い有機ＥＬ素子の製造方法を提供する。
【解決手段】被印刷基板に微細パターンを印刷する凸版印刷装置であって、少なくとも、凸版を装備して回転する版胴と、前記被印刷基板を載置する基板定盤と、前記凸版の版上にインキを塗布するアニロックスロールと、前記アニロックスロールにインキを供給するためのインキ供給手段を備えた凸版印刷装置において、前記アニロックスロールはその円筒部表面に多数の微細な凹部が並列に彫刻され、且つ、前記円筒部表面に前記インキに対して撥液性の表面処理層が形成されている。
【選択図】図１

Description

本発明は、基板上に高精細パターンの有機膜を塗布・形成する凸版印刷装置に関し、さらに、それを用いた、ウエット工程を含む有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子と呼称する）の製造方法に関するものである。

近年、電子部品の微細パターン形成において、公知の印刷方式を利用する試みが検討されてきている。特にディスプレイ分野では、画面の大型化、コストの低下に対応するため、印刷方式による電子部品のパターン形成の検討が進められている。

印刷法は、量産性に優れ、製造コストを低く抑えることが可能である。微細パターンを湿式成膜法で薄膜形成する方法として、塗り分け・パターニングを得意とする印刷法による薄膜形成が最も有効であると考えられる。

さらに、有機ＥＬ素子等のディスプレイでは、基板としてガラス基板を用いることが多いため、各種印刷法の中でも、グラビア印刷法等のように金属製の印刷版等の硬い版を用いる方法は不向きである。そのために、弾性を有するゴム製の印刷版を用いた印刷法や、ゴム製の印刷用ブランケットを用いたオフセット印刷法、あるいは弾性を有するゴムやその他の樹脂を主成分とした感光性樹脂版を用いる凸版印刷法が適性な印刷法として採用することができる。

中でも、フレキソ印刷は、ゴム又は樹脂からなるフレキシブルな凸版と、アニロックスロールと呼ばれる表面に細かい凹部（セル）が多数並列に彫刻されたインキロールと、溶剤乾燥型のインキとを用いた凸版印刷方式であり、このフレキソ印刷は膜厚０．０１〜０．２μｍ程度の薄くて安定した印刷層の形成に特に適している。

また、フレキソ印刷は印圧がかかる凸版部に柔軟性があり、更に、キスタッチと呼ばれるごく低印圧での印刷が可能であることから、ガラス基板や高圧をかけることによって特性が破壊され得る透明電極等が成膜された基板に対する印刷にも適しているため、ディスプレイ等の電子部品のパターン形成に特に適した印刷方法である。液晶基板の配向膜形成等に用いられるフレキソ印刷装置として、例えば特許文献１には、凹版ロール（アニロックスロール）表面に圧接して、摺動回転または動機回転して塗布材料を供給するゴムロールとその後にドクターブレードを有する凸版印刷装置が開示されており、特許文献２及び特許文献３にはドクターロールを用いた塗布材料供給機構を有する同様の凸版印刷装置が開示されている。

また、近年フレキソ印刷法は、電界発光素子の一種である有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」という。）の形成手段としても検討が進められている。例えば特許文献４には、グラビア版やアニロックス版を用いた転写ローラーを有する平台印刷機が開示されており、特許文献５には、特定形状の窪みを有したレリーフの頂面を外側にした円筒型印刷用凸版に、３００〜９００線のアニロックスロールからドクターリングされたインキを供給しながら、該印刷用凸版を転動させて、インキを被印刷体に転写する印刷方法が開示されている。

有機ＥＬ素子は、自発光性の全固体素子であるため視認性が高く、またブラウン管、プラズマディスプレイ、液晶ディスプレイに比べて素子の厚みを小さくすることができ、更
には駆動電力も小さいため、広く応用が期待されている。有機ＥＬ素子の作製には一般に数十から数千ｎｍ程度の膜厚を有する有機機能層を基板上にパターン形成する必要がある。

また、有機発光層等を形成する有機機能性材料には低分子材料と高分子材料があり、一般に低分子材料は抵抗加熱蒸着法等により薄膜形成し、このときに微細パターンのマスクを用いてパターニングするが、この方法では基板が大型化になるほどパターニング精度が出にくいという問題がある。また、蒸着法では蒸着源が通常ボートのピンホールや坩堝のような点形状であるため、大型化した基板に対し膜厚が均一になるように層を形成するのは困難である。また、蒸着法は高真空下で行われることが多く、そのために大掛かりな真空装置が必要になる。

そこで、最近では有機発光材料に高分子材料を用い、有機発光材料を溶剤に分散または溶解させて塗工液にし、これを湿式成膜法で薄膜形成する方法が試みられるようになってきている。薄膜形成するための湿式成膜法としては、スピンコート法、バーコート法、ディップコート法等がある。しかし、高精細にパターニングしたりＲ、Ｇ、Ｂ３色に塗り分けをするためには、これらのウェットコーティング法では難しく、塗り分け・パターニングを得意とする印刷法による薄膜形成が最も有効であると考えられる。

前述したように、フレキソ印刷法により有機ＥＬ素子を製造する方法は非常に有効である。特に高分子材料を用いた場合には、容易に平坦で均一な有機機能性層を基板上にパターン形成することが可能である。

特開平０５−３１８８２号公報 特許第３０８６６２２号明細書 特開平０６−２３８８７６号公報 特開２００５−５９３４８号公報 特開２０１０−１５８８８３号公報

一般に、フレキソ印刷での凸版へのインキ供給は、凸版を装備する円筒状の版シリンダーとアニロックスロールをほぼ同じ周速で回転させながら、アニロックスロールの表面のセル内に保持したインキを凸版の凸部に当接し転写することにより行われる。
アニロックスロールは、その一部にインキ溜を形成する機構を備え、アニロックスロール表面にインキが付着される。インキが付着したアニロックスロール表面に当接したドクターによって、アニロックスロールの回転に伴い、セル内にインキを充填しつつ、セル外に付着した余分なインキをかき落とすことによりインキ供給量が決定している。

アニロックスロールに彫刻されるセルには、ダイヤ型やハニカム型等の形状があるが、特にディスプレイ用の電子部材に見られるようなストライプパターン等の微細パターンの印刷をする場合、凸版へのインキ供給量にバラつきが生じると、印刷ムラが発生する問題があり、特にカラーフィルタ等の表示部に係る電子部品では、印刷ムラがディスプレイの
表示ムラに直結するため、深刻な問題である。

ドクターに欠け・うねりや傾きがある場合には、それがアニロックスロールの回転方向に発生するスジ状のムラの原因になる。また、ドクターは常にアニロックスロール表面に当接し、擦り合わされているため、必ず磨耗が発生し磨耗粉がインキに混入する原因となる。特に、前記した特許文献１や特許文献５に開示されている刃物状のドクターブレードでは、磨耗は著しく、ドクターブレードの材質によっては、アニロックスロール表面の磨耗も発生する。特許文献２や特許文献３に開示されているドクターロールでは、ドクター及びアニロックスロールの磨耗は減少する傾向にはあるが、それでもインキへの磨耗粉の混入は避けられない。

有機ＥＬ素子は、二つの対向する電極間に有機ＥＬ材料を有する有機発光層が形成された構造をもつ発光素子であり、電圧の印加により発光するものである。効率の良い発光を得るためには、有機発光層の膜厚が重要な要素であり、数ｎｍから数十ｎｍ程度で膜厚をコントロールする必要がある。インキに混入した磨耗粉は異物となり、カラーフィルタ等の表示部に係る電子部品では、表示不良に直結する。特に有機ＥＬ素子の有機発光層に金属の磨耗粉による異物が混入した場合、異物によって陰極と陽極が短絡し、非表示画素の原因となるため、非常に深刻な問題である。

本発明は、上記した事情に鑑みてなされたもので、印刷ムラ、異物混入が無く、微細な薄膜パターンを製造可能な印刷装置を提供し、特に、この印刷装置を用いることで、非表示画素の無い有機ＥＬ素子の製造方法を提供することを課題としている。

本発明の請求項１に係る発明は、被印刷基板に微細パターンを印刷する凸版印刷装置であって、少なくとも、
凸版を装備して回転する版胴と、前記被印刷基板を載置する基板定盤と、前記凸版の版上にインキを塗布するアニロックスロールと、前記アニロックスロールにインキを供給するためのインキ供給手段を備えた凸版印刷装置において、
前記アニロックスロールはその円筒部表面に多数の微細な凹部が並列に彫刻され、且つ、前記円筒部表面に前記インキに対して撥液性の表面処理層が形成されていることを特徴とする凸版印刷装置である。

また、本発明の請求項２に係る発明は、前記アニロックスロールの前記円筒部表面に彫刻された前記凹部のピッチ線数が２．５４ｃｍ当たり３００〜９００線の範囲であることを特徴とする請求項１に記載する凸版印刷装置である。

また、本発明の請求項３に係る発明は、前記アニロックスロールの前記円筒部表面に彫刻された前記凹部の形状がストライプ状もしくはドット状であることを特徴とする請求項１または２に記載する凸版印刷装置である。

また、本発明の請求項４に係る発明は、前記インキ供給手段は、少なくとも前記アニロックスロールの下部がインキ溜りに浸漬するインキ壷を備えることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載する凸版印刷装置である。

次に、本発明の請求項５に係る発明は、陰極と陽極との間に発光層を含む有機機能層を形成した有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、請求項１〜４のいずれか１項に記載する凸版印刷装置を用いて、少なくとも1層以上の前記有機機能層を形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法である。

本発明の凸版印刷装置は、アニロックスロールの円筒部表面に多数の微細な凹部が並列に彫刻され、且つ、前記円筒部表面に前記インキに対して撥液性の表面処理層が形成されていることで、ドクタブレードを必ずしも必要とせずにインキの定量供給と転写パターンの再現が可能であるため、この凸版印刷装置を用いて印刷パターンを形成することにより、磨耗に起因する異物混入やドクターブレードの不良によるムラといった不良が発生しない。そこで、本発明の凸版印刷装置を用いることで、ディスプレイ用の電子部品、特に非表示画素不良が無い有機ＥＬディスプレイを安価に生産することが可能となる。

本発明の凸版印刷装置の、一実施形態例を側面で模式的に示した概略図である。 本発明に係る、インキ供給手段の一実施形態での側面概略図である。 本発明に係る、アニロックスロールの一実施形態での断面概略図である。 本発明に係る、アニロックスロールの一実施形態例の部分表面写真である

以下、本発明の凸版印刷装置を、一実施形態に基づいて図面を参照しながら説明する。なお、本発明は以下に説明する実施の形態のみに限定されるものではない。

図１は本発明に係る凸版印刷装置の実施例の一つを模式的に示す側面概略図である。
本発明の凸版印刷装置は、図１に示すように、被印刷基板２ａに微細パターンを印刷する凸版印刷装置であって、少なくとも、凸版１ａを装備して回転する版胴１と、被印刷基板２ａを載置する基板定盤２と、凸版１ａの版上にインキ４を塗布するアニロックスロール５と、該アニロックスロール５の下部をインキ溜り４ａに浸漬させるインキ壷３ａとで構成されるインキ供給手段３を備えた枚葉式の凸版印刷装置であり、特にフレキソ印刷装置について適用される。

本発明に係る、アニロックスロールは、その円筒状のロール表面にインキを保持するための多数の微細な凹部（セル）が彫刻されており、その円筒部表面には撥液性の表面処理層が形成されている。ロール表面の撥液処理方法としては、例えば、フッ素含有メッキ、シランカップリング剤処理、フッ素含有ＤＬＣ（ダイヤモンドライクカーボン）によるコーティング等が考えられる。他にも耐インキ性があり、粉塵等の発生が無い表面撥液処理であれば、これらに限定されるものではない。また、撥液処理はロール表面のセル内部まで施されても問題ない。

ちなみに、撥液性の安定性と耐久性を考慮すると、表面処理層として、フッ素樹脂を均一に分散させたフッソ樹脂含有無電解ニッケルメッキ層の形成が好ましい。アニロックスロール５にフッソ樹脂含有無電解ニッケルメッキ層５ｃを形成させるには、図３に示すように、空洞５ｄを有する円筒状の鉄で出来たロール芯材５ａの円筒面に、まず、銅メッキ層５ｂを形成し、機械彫刻にて銅メッキ層５ｂにピッチ線数が２．５４ｃｍ当たり３００〜９００のドット状又はストライプ状のセル５１を形成する。このとき土手５２の形状は格子状につながるかストライプ状につながる様に形成する。その後、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のフッソ樹脂の微粒子を分散させた無電解ニッケルメッキ液の中に、微細な凹部５１が彫刻された被メッキ物のアニロックスロールを浸し、化学還元作用によりメッキ金属を析出させる過程において、フッソ樹脂微粒子がメッキとともに吸着することを繰り返すことで被メッキ物にフッソ樹脂微粒子を含有したニッケルメッキ膜５ｃ
が形成される。

本発明に係る、上記アニロックスロールを備えたインキ供給手段の仕組みを図２に示す。インキ壷３ａの中のインキ溜り４ａに下部を浸漬したアニロックスロール５を回転させると、アニロックスロール表面に付着したインキ４もアニロックスロールの回転に伴いインキ溜り４ａから持ち上げられるが、アニロックスロール５の表面に施された撥液処理の為、やがてインキ４は自重でインキ溜り４ａへと落ちてしまう。即ち、アニロックスロール５に供給されたインキ４のうち余分なインキは、ロール表面の土手５２の撥液作用により除去される。この時、アニロックスロール５表面に彫刻されたセル５１の中には規定量のインキ４が保持されており、回転しているアニロックスロール５の上部は、セル５１内部にのみインキ４を保持した状態となっている。このインキ４を凸版１ａの表面に転写することにより、ドクターによる掻き取りが無くても一定量のインキ４だけを凸版１ａ上に供給することが出来る。

このときの、アニロックスロールの円筒部表面に彫刻された凹部（セル）のピッチ線数は２．５４ｃｍ当たり３００〜９００線の範囲であることが適当である。これより細かすぎたり粗すぎたりすると、セル内部以外の表面の余分なインキがインキ溜まりに落ちなかったり、逆にセル内部のインキまで落ちたりする場合や、セル内部に充分にインキが入らなかったりする場合がある。また、セル形状はストライプ状かドット状の様に、セルとセルの間の土手の部分が繋がっている形状が望ましい。これは、セル内部以外の余分なインキが流れ落ちるのは土手の上面を伝うためであり、これ以外のセル形状では、余分なインキが落ちなくなる場合がある。

本発明の凸版印刷装置に係る凸版に用いられる版材において、凸パターンが形成される版基材としては、印刷に対する機械的強度を有すれば良く、合成樹脂、金属、またはそれらの積層体を用いることができ、中でも寸法安定性を保持するものが望ましい。凸版の凸パターンを形成する樹脂の一成分となるポリマーは、合成樹脂やそれらの共重合体、セルロースなどの天然高分子などから一種類以上を選択することができるが、有機発光材料などといった塗工液を塗布する場合、有機溶剤に対する耐溶剤性の観点から、フッ素系樹脂が望ましい。

また、樹脂層による凸パターンは、フォトリソグラフィー法、印刷法等の種々のパターン成型法を用いることができるが、パターンの高精細さの観点から、感光性樹脂を用いたフォトリソグラフィー法が望ましい。感光性樹脂を用いたフォトリソグラフィー法を凸部の形成方法として適用する場合、基材層、感光性樹脂層が順次積層されている板状感光性樹脂積層体から印刷用凸版の凸パターンを形成することが最も望ましい。感光性樹脂層の成型方法は、公知の方法を用いることができる。

次に、本発明の凸版印刷装置の印刷動作を、図１を使って説明する。まず、基板定盤２上に被印刷基板２ａを載置する。基板定盤２は、ＣＣＤカメラ等により被印刷基板２ａの位置を確認しながら位置合せを行う機構を備えていることが望ましい。

版胴１が回転して凸版１ａの凸部が、インキ供給装置３のインキ壷３ａからそのセル中にインキを規定量引き上げたアニロックスロール５に当接して、インキ４を凸版１ａの凸部に転写する。それと連動して、被印刷基板２ａを凸版１ａに当接しつつ基板定盤２が移動して、凸版１ａ上のインキ４を被印刷基板２ａ上に転写する。この時、アニロックスロール５と版胴１の周速、並びに基板定盤２の移動速度をほぼ同速度とする。また、基板定盤２の位置を固定して、インキ供給装置３を伴った版胴１が回転しながら基板定盤２の上を移動する構造でも構わない。

次に、本発明の凸版印刷装置を用いる有機ＥＬ素子の製造方法について説明する。本発明の製造方法は、陰極と陽極との間に発光層を含む有機機能層を形成した有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、本発明の凸版印刷装置を用いて、少なくとも１層以上の有機機能層を形成する。以下に使用可能な材料の例を挙げるが、本発明はこれらに限定されるものではない。

本発明の有機ＥＬ素子の製造方法で用いられる被印刷基板としては、絶縁性を有する基板であればいかなる基板も使用することができる。この基板側から光を出射するボトムエミッション素子の場合には、基板として透明なものを使用する必要がある。

このような基板としては、例えば、ガラス基板や石英基板が使用できる。また、ポリプロピレン、ポリエーテルサルフォン、ポリカーボネート、シクロオレフィンポリマー、ポリアリレート、ポリアミド、ポリメチルメタクリレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のプラスチックフィルムやシートであっても良い。これら、プラスチックフィルムやシートに、金属酸化物薄膜、金属フッ化物薄膜、金属窒化物薄膜、金属酸窒化膜薄膜、あるいは高分子樹脂膜を積層したものを基板として利用してもよい。

前記金属酸化物薄膜としては、酸化ケイ素、酸化アルミニウム等が例示できる。前記金属フッ化物薄膜としては、フッ化アルミニウム、フッ化マグネシウム等が例示できる。金属窒化物薄膜としては、窒化ケイ素、窒化アルミニウム等が例示できる。また、前記高分子樹脂膜としては、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリエステル樹脂等が例示できる。また、トップエミッション素子の場合には、不透明な基板を使用することもできる。

また、これらの基板は、あらかじめ加熱処理を行うことにより、基板内部や表面に吸着した水分を極力低減することがより好ましい。また、基板上に積層される材料に応じて、密着性を向上させるために、超音波洗浄処理、コロナ放電処理、プラズマ処理、ＵＶオゾン処理などの表面処理を施してから使用することが好ましい。

また、前記基板上に薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）を形成して、駆動用基板としても良い。ＴＦＴの材料としては、ポリチオフェンやポリアニリン、銅フタロシアニンやペリレン誘導体等の材料を用いてもよく、また、アモルファスシリコンやポリシリコンを用いてもよい。また、前記基板のどちらかの面にカラーフィルタ層や光散乱層、光偏光層等を基板に設けてもよい。

次に、この基板上に、陽極を形成する。陽極形成材料として、ＩＴＯ（インジウムスズ複合酸化物）、ＩＺＯ（インジウム亜鉛複合酸化物）、亜鉛アルミニウム複合酸化物などの金属複合酸化物が利用できる。被膜形成方法としてはドライコーティング方式が利用できる。例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法等である。そして、真空成膜された金属酸化物被膜にフォトレジストを塗布して露光・現像し、ウェットエッチング又はドライエッチングして、パターン状に加工することができる。パッシブマトリックス方式の有機ＥＬ素子の場合には、陽極はストライプ状に形成される。アクティブマトリックス方式の有機ＥＬ素子の場合には、陽極はドット状にパターン形成される。

陽極を形成後、隣接する陽極パターンの間に感光性材料を用いて、フォトリソグラフィー法により隔壁が形成される。さらに詳しくは、感光性樹脂組成物を基板に塗布する工程と、パターン露光、現像、焼成して隔壁パターンを形成する工程と、を少なくとも有する。

隔壁を形成する感光性材料としてはポジ型レジスト、ネガ型レジストのどちらであってもよく、市販のもので構わないが、絶縁性を有する必要がある。隔壁が十分な絶縁性を有さない場合には隔壁を通じて隣り合う画素電極に電流が流れてしまい表示不良が発生してしまう。また、ＴＦＴの誤作動により適正な表示ができないことがある。感光性材料としては、具体的にはポリイミド系、アクリル樹脂系、ノボラック樹脂系、フルオレン系といったものが挙げられるがこれに限定するものではない。また、有機ＥＬディスプレイパネルの表示品位を上げる目的で、光遮光性の材料を感光性材料に含有させても良い。

隔壁を形成する感光性樹脂はスピンコーター、バーコーター、ロールコーター、ダイコーター、グラビアコーター等の公知の塗布方法を用いて塗布される。次に、パターン露光、現像して隔壁パターンを形成する工程では、従来公知の露光、現像方法により隔壁部のパターンを形成できる。また焼成に関してはオーブン、ホットプレート等での従来公知の方法により焼成を行うことができる。

隔壁は、厚みが０．５μｍから５．０μｍの範囲にあることが望ましい。隔壁を隣接する画素電極間に設けることによって、電極パターン上に塗布された正孔輸送インキはレベリングとともに隔壁上の膜厚は薄くなることから隣接画素間のリーク等が発生しにくく、また陽極端部からのショート発生を防ぐことが出来る。また、異なる発光色を有する有機発光材料を溶媒に溶解または分散させた有機発光インキを用いて画素ごとに塗り分けをおこなう場合、隣接する画素との混色を防止することが出来る。隔壁が低すぎると隣接画素間で正孔輸送層経由でのリーク電流の発生やショートの防止、有機発光インキの混色防止の効果が得られないことがあり注意が必要である。正孔輸送層を無機材料としても良い。

隔壁形成後、正孔輸送層を形成する。正孔輸送層の形成材料としては、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリビニルカルバゾール、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸との混合物などの高分子正孔輸送材料、ポリチオフェンオリゴマー材料、その他既存の金属酸化物等の正孔輸送材料の中から選ぶことができる。

正孔輸送層形成後、ＥＬ駆動の長寿命化を目的とした発光層保護膜としてインターレイヤ層を形成し、有機発光層を形成する。有機発光層は電流を通すことにより発光する層であり、有機発光層を形成する有機発光材料は、例えば、クマリン系、ペリレン系、ピラン系、アンスロン系、ポルフィレン系、キナクリドン系、Ｎ，Ｎ’−ジアルキル置換キナクリドン系、ナフタルイミド系、Ｎ，Ｎ’−ジアリール置換ピロロピロール系、イリジウム錯体系等の発光性色素をポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルカルバゾール等の高分子中に分散させたものや、ポリアリーレン系、ポリアリーレンビニレン系、ポリフェニレンビニレン系やポリフルオレン系の高分子材料が挙げられる。

これらの有機発光材料は溶媒に溶解または安定に分散させ有機発光インキとなる。有機発光材料を溶解または分散する溶媒としては、トルエン、キシレン、アセトン、アニソール、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等の単独またはこれらの混合溶媒が挙げられる。中でも、トルエン、キシレン、アニソールといった芳香族有機溶剤が有機発光材料の溶解性の面から好適である。又、有機発光インキには、必要に応じて、界面活性剤、酸化防止剤、粘度調整剤、紫外線吸収剤等が添加されても良い。

上記インターレイヤ層および有機発光層の形成方法として、スピンコート法、ダイコート法、ディップコート法、吐出コート法、プレコート法、ロールコート法、バーコート法等の塗布法や、凸版印刷法、インクジェット印刷法、オフセット印刷法、グラビア印刷法等の印刷法から選択することができる。また、有機発光補助層についても、高分子正孔輸送材料等のウェットプロセスにより形成することが可能な場合には、同様の塗布法、印刷
法から選択することができる。本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、特にウェットプロセスにて有機発光層又は有機発光補助層が形成される場合おいて、そのうち少なくとも一層を前述の本発明の凸版印刷装置を用いてパターン形成することを特徴とする。本発明の凸版印刷装置を用いて層形成を行うことで、印刷ムラ、異物の混入を改善することができるため、高品質な有機ＥＬ素子の製造が可能となる。

次に、陰極を形成する。陰極層の材料としては、有機発光層への電子注入効率の高い物質を用いる。具体的には、Ｍｇ、Ａｌ、Ｙｂ等の金属単体を用いたり、発光媒体と接する界面にＬｉや酸化Ｌｉ，ＬｉＦ等の化合物を１ｎｍ程度挟んで、安定性・導電性の高いＡｌやＣｕを積層して用いてもよい。または、電子注入効率と安定性を両立させるため、仕事関数が低いＬｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｓｃ、Ｙ、Ｙｂ等の金属１種以上と、安定なＡｇ、Ａｌ、Ｃｕ等の金属元素との合金系を用いてもよい。具体的にはＭｇＡｇ、ＡｌＬｉ、ＣｕＬｉ等の合金が使用できる。陰極層を透光性電極層として利用する場合には、仕事関数が低いＬｉ、Ｃａを薄く設けた後に、ＩＴＯ（インジウムスズ複合酸化物）やインジウム亜鉛複合酸化物、亜鉛アルミニウム複合酸化物などの金属複合酸化物を積層してもよく、前記有機発光層に、仕事関数が低いＬｉ，Ｃａなどの金属を少量ドーピングして、ＩＴＯなどの金属酸化物を積層してもよい。

陰極の形成方法は、材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法を用いることができる。陰極の厚さに特に制限はないが、１０ｎｍ〜１０００ｎｍ程度が望ましい。陰極の膜厚が１０ｎｍ未満であると膜のピンホールが十分に埋められずショートの原因となる。また１０００ｎｍより大きいと成膜時間が長くなり生産性が悪くなる。なお、陰極のパターニングについては、成膜時にマスクを用いることによりパターン形成をおこなうことができる。

最後にこれらの有機ＥＬ構成体を、外部の酸素や水分から保護するために、封止体を用いて有機ＥＬ構成体を封止する。封止体としては、凹部を有する封止キャップを用い、封止キャップと基板１を接着剤を介して貼りあわせる方法を用いることができる。また、封止キャップと基板で密封させた空間には乾燥剤を備えることが出来る。

封止キャップとしては、金属キャップ、ガラスキャップを用いることができる。接着剤としては、エステルアクリレート、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート、メラミンアクリレート、アクリル樹脂アクリレート等のアクリレート、ウレタンポリエステル等の樹脂を用いたラジカル系接着剤や、エポキシ、ビニルエーテル等の樹脂を用いたカチオン系接着剤、チオール・エン付加型樹脂系接着剤等の光硬化型樹脂、または熱硬化型樹脂を用いることが出来る。また、紫外線硬化型エポキシ系接着剤も利用できる。乾燥剤としては、酸化バリウムや酸化カルシウムを用いることができる。

また、この他にも有機ＥＬ構成体にバリア層を形成し、バリア層を封止体とすることも可能である。このとき、バリア層としては、酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸窒化ケイ素等を用いることができ、これらは、ＣＶＤ法等の真空成膜法により有機ＥＬ構成体全面を覆うように形成される。また、バリア層が形成された有機ＥＬ素子は接着層を介して封止基板と貼りあわせ、これらを封止体とすることも可能である。

以下に、本発明の具体的実施例について説明する。特に、一実施形態例として、本発明の凸版印刷装置を用いた有機ＥＬ素子の製造手順について説明する。

＜実施例１＞
まず、図３に示すように、鉄で出来たロール芯材５ａの円筒面に、厚さ２００μｍの銅メ
ッキ層５ｂを形成し、機械彫刻にて銅メッキ層５ｂにピッチ線数２．５４ｃｍ当たり３００線のドット状セル５１を土手５２形状が格子状になる様に形成した。その後、セル５１を形成した銅メッキ層５ｂ上に、ＰＴＦＥ粒子を共析させたニッケルメッキ５ｃを約５μｍの厚みで形成し、円筒面に撥液性を有するアニロックスロールが得られた。アニロックスロール表面の接触角を測定したところ、純水で約１２０°、トルエンで約４５°であった。

次に前記アニロックスロールを凸版印刷装置に備えられたインキ供給手段に設置し、インキ壷にインキを入れ、アニロックスロールの下部をインキに浸漬させた。インキは、有機発光材料であるポリフェニレンビニレン誘導体を濃度２質量％になるようにトルエンに溶解させた有機発光インキを使用した。

次にアニロックスロールを円筒面の周速を５０ｍｍ／ｓｅｃで回転させたところ、インキ壷の中のインキは、アニロックスロールの円筒面に付着して持ち上げられるが、アニロックスロールの円筒面のヌレ性が低い為、液面から約１５ｍｍ程度の高さまでしか持ち上がらなかった。しかし、アニロックスロールの円筒面に施されたセルの内部だけは、インキを保持したままであった。この時のアニロックスロールの円筒面上部の観察写真を図４に示す。インキをブラックライトにて発光させて観察しているが、ドット状のセル５１部分にインキがあり、格子状の土手５２部分にはインキが付着していないことが確認できた。

次に凸版印刷装置の基板定盤上にガラス基板を被印刷面を上に向けて真空吸着で固定した。ガラス基板の被印刷面には、前工程にてＴＦＴ、陽極（画素電極）、隔壁、正孔輸送層、インターレイヤ層、アライメントマークが形成されており、凸版印刷装置に搭載されたＣＣＤカメラにてガラス基板上のアライメントマークを認識して、所望の位置まで基板定盤位置を微調整して、ガラス基板の印刷位置決めを行った。

次に、アニロックスロールと版胴が周速を合わせながら連れ回りにて同期回転しつつ、版胴の円筒面に巻きつけるように設置された凸版の凸部とアニロックスロールの円筒面をキスタッチにて接触させて、アニロックスロールのセル内部に保持されたインキを凸版の凸部に転写した。この時同時に、基板定盤を版胴の周速と同じ速度で、版胴の回転方向と同じ方向に、版胴の下を移動させながら、尚且つ、基板定盤にのせたガラス基板の被印刷面を版胴に設置された凸版と接触させ、凸版の凸部からガラス基板へインキを転写した。

隔壁に挟まれた陽極を覆うように、隔壁と隔壁の間のストライプ状の凹みに流し込む様にインキを印刷して有機発光層を形成した。この結果、乾燥後の有機発光層の膜厚は８０ｎｍとなった。

その上に陰極層を画素電極に直交するようなパターンで抵抗加熱蒸着法により形成した。最後にこれらの有機ＥＬ構成体を、外部の酸素や水分から保護するために、ガラスキャップと接着剤を用いて密閉封止し、有機ＥＬ素子を製造した。
これにより得られた有機ＥＬ素子の表示部の周辺部には各画素電極に接続されている陽極側の取り出し電極と、陰極側の取り出し電極があり、これらを電源に接続することにより、得られた有機ＥＬ素子の点灯表示確認を行い、発光状態のチェックをしたところ、非表示画素は見られなかった。

＜比較例１＞
比較例として、従来の凸版印刷装置を使用した場合の説明をする。
凸版印刷装置に搭載されたインキ供給手段の上には、表面に硬質クロムメッキが施されたアニロックスロールを設置し、その表面を鉄−ニッケル合金製のドクターブレードを当接
し余分なインキを掻き取る方式とした。

それ以外は、実施例１と同じ方法、同じ条件にて有機ＥＬ素子を製造し、点灯表示確認を行い、発光状態のチェックをした。その結果、約１５０×２００ｍｍ程度の表示領域内に、約４０００箇所以上の非表示画素が見つけられた。その後、非表示画素の不良原因調査を行なったところ、有機発光層にドクターブレードの磨耗粉と見られる金属片が埋まっていることが判明した。

以上説明した如く、本発明の凸版印刷装置は、基板上に塗布された機能性薄膜を有する電子部品、特に表示部にかかわる電子部品を製造する装置に好適である。また、ウエット工程を含む有機ＥＬ素子を製造する装置及び製造方法に好適ある。本発明の凸版印刷装置を用いて有機ＥＬ素子を製造することにより、基板上に形成した有機機能層への異物混入を防ぎ、ひいては非表示画素不良を無くすことができる。

１・・版胴 １ａ・・凸版 ２・・基板定盤 ２ａ・・被印刷基板（ガラス基板）
３・・インキ供給手段 ３ａ・・インキ壷 ４・・インキ
５・・アニロックスロール ５ａ・・ロール芯材 ５ｂ・・銅メッキ層
５ｃ・・ＰＴＦＥ含有ニッケルメッキ層 ５ｄ・・空洞 ５１・・セル
５２・・土手

Claims (5)

1. 被印刷基板に微細パターンを印刷する凸版印刷装置であって、少なくとも、凸版を装備して回転する版胴と、前記被印刷基板を載置する基板定盤と、前記凸版の版上にインキを塗布するアニロックスロールと、前記アニロックスロールにインキを供給するためのインキ供給手段とを備えた凸版印刷装置において、
   前記アニロックスロールはその円筒部表面に多数の微細な凹部が並列に彫刻され、且つ、前記円筒部表面に前記インキに対して撥液性の表面処理層が形成されていることを特徴とする凸版印刷装置。
2. 前記アニロックスロールの前記円筒部表面に彫刻された前記凹部のピッチ線数が、２．５４ｃｍ当たり３００〜９００線の範囲であることを特徴とする請求項１に記載する凸版印刷装置。
3. 前記アニロックスロールの前記円筒部表面に彫刻された前記凹部の形状がストライプ状もしくはドット状であることを特徴とする請求項１または２に記載する凸版印刷装置。
4. 前記インキ供給手段は、少なくとも前記アニロックスロールの下部がインキ溜りに浸漬するインキ壷を備えることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載する凸版印刷装置。
5. 陰極と陽極との間に発光層を含む有機機能層を具備した有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、請求項１〜４のいずれか１項に記載する凸版印刷装置を用いて、少なくとも1層以上の前記有機機能層を形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。