JP2013018245A - 金属化ポリイミドフィルム及びプリント配線基板 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 ポリイミドフィルムの少なくとも一方の面に接着剤を介することなくNiを含む合金からなる下地金属層と、その下地金属層の表面に乾式めっき法で成膜される銅薄膜層と、銅薄膜層の表面に電気めっき法で形成された銅めっき被膜を備える金属化ポリイミドフィルムにおいて、その銅めっき被膜が、銅薄膜層との界面から膜厚2.5μmの範囲では、結晶が(111)面に配向し、双晶粒界を除くグレインサイズが0.5μm〜1.5μmの範囲で、硫黄を30重量ppm〜250重量ppm含有することを特徴とする。
【選択図】図1
Description
しかし、セミアディティブ方法は、導電性シード層を除去する工程などを経る必要が有り、サブトラクティブ法に比べて工程が複雑である。
第一に、絶縁フィルムと銅箔(導体層)を接着剤で貼り付けた金属化ポリイミドフィルム(通常「3層金属化ポリイミドフィルム」と呼ばれる)であり、第二に、絶縁フィルムと導体層となる銅箔などの銅層を接着剤を使わずに、キャスティング法、ラミネート法、メタライジング法等により直接、複合させた金属化ポリイミドフィルム(通常「2層金属化ポリイミドフィルム」と呼ばれる)である。
この金属層を厚付けする電気めっき法は、乾式めっき法に比べて成膜速度が速く、2層金属化ポリイミドフィルムの生産性向上に寄与している。
特許文献2には、ポリイミド系フィルムにニッケル−クロム合金のスパッタ層を形成し、次いで銅めっき層を形成し、さらに電解銅厚付けめっきで厚付け銅めっき層を形成して、半導体キャリアフィルムを製造する技術が開示されている。
そこで、メタライジング法で形成される2層金属化ポリイミドフィルムは、ポリイミドフィルムに接着剤層を介することなく金属層を形成するために、微細配線の作製に適しているが、より微細配線が作製し易い2層金属化ポリイミドフィルムの検討もなされている。
さらに、この微細配線加工性に優れた2層金属化ポリイミドフィルムを基材に用いたプリント配線基板を提供する。
さらに、本発明の金属化ポリイミドフィルムを使用してプリント配線基板における回路を形成すれば、そのファインピッチ化に対応する際にも、信頼性の高い回路を得ることも可能であり、信頼性の高い高密度のプリント配線基板が得られ、工業上顕著な効果を奏するものである。
銅薄膜層の表面に電気めっき方法により成膜される銅めっき被膜は、銅薄膜層との界面から膜厚0.5μm〜2.5μmの範囲において、(111)面に配向した結晶構造を採り、双晶粒界を除くグレインサイズが0.5μm〜1.5μmで、被膜中に硫黄原子を30重量ppm〜250重量ppm含有することを特徴とするものである。
図1はメタラインジング法で作製された本発明の金属化ポリイミドフィルムの断面を示した模式図である。基材となる樹脂フィルムにポリイミドフィルム2を用い、そのポリイミドフィルム2の少なくとも一方の面には、ポリイミドフィルム側から下地金属層3、銅薄膜層4、銅めっき被膜1の順に成膜され積層されている。
プリント配線基板に使用する金属化樹脂フィルムの基材としては、機械的強度や耐熱性や電気絶縁性の観点からポリイミドフィルムが望ましいが、用途、要求特性などによっては、ポリアミドフィルム、ポリエステルフィルム、ポリテトラフルオロエチレンフィルム、ポリフェニレンサルファイドフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルム、液晶ポリマーフィルムなどの他の樹脂フィルムを用いることをできる。
下地金属層は、ポリイミドフィルムと銅などの金属層との密着性や耐熱性などの信頼性を確保するものである。
従って、下地金属層の材質は、ニッケル、クロム又はこれらの合金の中から選ばれる何れか1種とするが、密着強度や配線作製時のエッチングしやすさを考慮すると、ニッケル・クロム合金が好ましい。また、クロム濃度の異なる複数のニッケル・クロム合金の薄膜を積層して、ニッケル・クロム合金の濃度勾配を設けた下地金属層を構成しても良い。
また、上記したニッケルを含む合金からなる下地金属層を設けることで、金属化ポリイミドフィルムの耐食性及び耐マイグレーション性の向上が得られる。
なお、下地金属層の耐食性を更に高めるために、ニッケルを含む合金には、クロム、バナジウム、チタン、モリブデン、コバルト等を添加しても良い。
乾式めっき法には、スパッタリング法、マグネトロンスパッタリング法、イオンプレーティング法、クラスターイオンビーム法、真空蒸着法、CVD法等がある。
いずれの方法を用いても良いが、生産効率が高いことから、工業的にはマグネトロンスパッタリング法を一般的に用いる。
下地金属層の膜厚が3nm未満では、最終的に得られた金属化ポリイミドフィルムの金属被膜層をエッチングして配線を作製したとき、エッチング液が金属薄膜を浸食してポリイミドフィルムと金属被膜層の間に染み込み、配線が浮いてしまう場合がある。
一方、下地金属層の膜厚が50nmを超えると、エッチングして配線を作製する場合、金属薄膜が完全に除去されず、残渣として配線間に残るため、配線間の絶縁不良を発生させる恐れがある。
下地金属層上に積層される銅薄膜層は、下地金属層の上に銅などの金属層を電気めっき法により直接設けようとすると通電抵抗が高く、電気めっきの電流密度が不安定になるためである。下地金属層の上に銅薄膜層を設けることによって通電抵抗が下がり、電気めっき時の電流密度の安定化を図ることができる。
乾式めっき法は、上記したスパッタリング法、マグネトロンスパッタリング法、イオンプレーティング法、クラスターイオンビーム法、真空蒸着法、CVD法等がいずれも使用でき、下地金属層と銅薄膜層の成膜は同じ方法でも又は異なる方法でも可能である。
例えば下地金属層をマグネトロンスパッタリング法で成膜した後、銅薄膜層を蒸着法で設けることもできる。
以上、示してきたように下地金属層上に銅薄膜層を積層してなる金属薄膜の表面に、銅電気めっき方法を用いて銅めっき被膜を成膜して金属化ポリイミドフィルムを作製する。
この銅めっき被膜の厚みは、例えばサブトラクティブ法によって配線パターンを形成する場合、数μm〜12μmが一般的である。なお、電気めっきによる銅層などの金属層の形成に先立って、予め金属薄膜の表面に銅等の金属を無電解めっき法で成膜しておくこともできる。
なお、銅めっき被膜の銅薄膜層界面から膜厚2.5μmまでは銅めっき被膜の結晶が(111)面に10%以上配向し、双晶粒界を除くグレインサイズが0.5μm〜1.5μmの範囲内にある。ここで、グレインの(111)面の配向の割合は、結晶の(111)面の法線に対し±5°の範囲に配向しているグレインが測定範囲の面積に占める割合である。また、グレインサイズとは、測定した領域での各結晶のグレインの大きさと出現頻度のヒストグラムのピークにあたるグレインの大きさとしている。
本発明のプリント配線板は、上記金属化ポリイミドフィルムにサブトラクティブ法を用いて配線加工を加えることで作製する。
ところで、プリント配線板におけるサブトラクティブ法による配線加工では、銅めっき被膜のうちポリイミドフィルム側の銅薄膜層界面から膜厚2.5μmまでの部分が配線断面のボトムの形状を決めることになる。すなわち配線のボトムの幅が配線の幅となるため、ボトムは裾広がりにならないようにする必要がある。
そこで、本発明のような(111)面に配向した結晶状態で、且つ硫黄原子の含有する銅層が、ポリイミドフィルム側に配された金属化ポリイミドフィルムは、サブトラクティブ法で配線加工すると、ボトムの裾広がりを抑え配線のトップ幅とボトム幅の差を小さくすることを可能とする。
なお、金属化ポリイミドフィルムをサブトラクティブ法により配線加工する際に用いる銅めっき被膜用のエッチング液は、特別な配合の塩化第二鉄と塩化第二銅と硫酸銅とを含む水溶液や特殊な薬液の他に、一般的な比重40°ボーメ〜45°ボーメの塩化第二鉄水溶液や比重40°ボーメ〜45°ボーメの塩化第二銅水溶液を含む市販のエッチング液を用いても配線パターンの断面形状における本発明の効果を得ることができる。
本発明による金属化ポリイミドフィルムの製造、特に銅めっき被膜の形成は、例えば図2に示すようなロールツーロール方式の連続めっき装置を用いて実施される。
銅薄膜層を成膜した銅薄膜層付ポリイミドフィルムFは、巻出ロール12から巻き出され、電気めっき槽11内のめっき液18への浸漬を繰り返しながら連続的に搬送される。銅薄膜層付ポリイミドフィルムFは、めっき液18に浸漬されている間に電気めっきにより銅薄膜層の表面に銅層が成膜され、所定の膜厚の銅めっき被膜が形成された後、金属化ポリイミドフィルム基板Sとして巻取ロール15に巻き取れられる。なお、銅薄膜層付ポリイミドフィルムFの搬送速度は、数m〜数十m/分の範囲が好ましい。
特に、銅めっき被膜の膜厚が薄い場合に電流密度が高いと銅めっき被膜の変色が起こりやすい。ただし、銅めっき被膜に電気めっきによる変色が発生しないように各陽極の電流密度を上昇させても、各陽極の電流密度と銅めっき被膜の膜厚が本発明の銅電気めっき方法の条件を満たす必要があることに留意する。
電流密度を0.5A/dm2以下に制御することで、銅めっき被膜の結晶を(111)面に配向させ、且つ双晶粒界を除く銅結晶をグレインサイズ:0.5μm〜1.5μmの範囲に制御することができる。電流密度は、0.5A/dm2以下であれば良く、生産効率を考えると電流密度は0.1A/dm2以上が適正と言える。
この硫黄原子を有する有機化合物としてはSPS:[BiS(3−sulfopropyl)disulfidedisodium]やその誘導体を添加すればよい。例えばSPSは、銅めっき液の光沢剤として市販されている。
銅めっき被膜について電子後方散乱回折像法(EBSP法)で銅結晶の配向と双晶を除くグレインサイズを測定し、二次イオン質量分析装置(D−SIMS)にて硫黄原子の含有率を測定した。測定結果を銅薄膜層側から膜厚2.5μmまでの範囲と、膜厚2.5μmを超えた範囲で分けて解析した。
なお、電子後方散乱回折像法(EBSP法:Electron Back−scattering Pattern)測定条件、二次イオン質量分析装置(D−SIMS:Dinamics−Secondary Ion Mass Spectroscopy)の測定条件は、以下の通りである。
・回折装置:TSL社製:MSC−2200
・測定条件:加速電圧:15kV、測定ステップ:0.28μm
・グレインの(111)面配向の割合は、(111)面の法線方向に±5°の範囲で配向しているグレインを測定範囲での面積の占有率で算出した。
・二次イオン質量分析装置:CAMECA製 ims5f二次イオン質量分析装置
・測定条件:一次イオン条件:Cs+, 14.5keV, 30nA、照射領域:150μm×150μm、分析領域:φ60μm、二次イオン極性:負(一般的に、電気的陽性元素(Li、B、Mg、Ti、Cr、Mn、Fe、Ni、Mo、In、Ta等)を分析する場合には酸素イオンを照射して正の二次イオンを検出する。対して、電気的陰性元素(H、C、O、F、Si、S、Cl、As、Te、Au等)を分析する場合にはセシウムイオンを照射して負の二次イオンを検出すると感度よく測定できる)、試料室真空度:8.0×10−8Pa、スパッタ速度:約22Å/sec(Cu厚とスパッタ時間から、分析した深さまでの平均的なスパッタ速度を求めた。この値を用いて各試料のスパッタ時間を深さに換算)で測定した。
また、サブトラクティブ法による配線加工で用いたエッチング液は、塩化第二鉄水溶液(比重40°ボーメ、温度43℃)であった。
用いる銅めっき液は、温度27℃、pH1以下の硫酸銅溶液であり、SPSを8重量ppm含有させた。
銅めっき被膜の膜厚が銅薄膜層との界面から2.5μmまでは電流密度0.5A/dm2以下で成膜し、その後3A/dm2で、6μm形成した。
得られた金属化ポリイミドフィルムをライン幅12μm、スペース18μm(30μmピッチ)となるようにフォトレジスト膜を配してサブトラクティブ法で配線加工を行い、プリント配線基板を作製した。
また、銅薄膜層側から膜厚2.5μmの銅めっき被膜のS濃度と結晶配向とグレインサイズを測定したところ、S濃度は150質量ppmで、結晶配向は(111)面配向が15%あり、グレインサイズは1.1μmであった。結果を表3に示す。
なお、銅薄膜層側から膜厚2.5μmを超える範囲では、グレインサイズ(双晶粒界を除く)は、5.7μmであった。
図3に、実施例1のEBSP(電子後方散乱回折像)測定チャートを示す。縦軸は、金属化ポリイミドフィルムの膜厚方向を示し、下側が銅薄膜層側である。横軸は金属化ポリイミドフィルムのTD方向(幅方向)である。
また、銅薄膜層側から膜厚2.5μmの銅めっき被膜の硫黄原子の含有率と結晶配向とグレインサイズを測定したところ、硫黄原子の含有率は160重量ppmで、結晶配向は(111)面配向が11%あり、グレインサイズは0.5μmであった。結果を表3に示す。
なお、銅薄膜層側から膜厚2.5μmを超える範囲では、グレインサイズ(双晶粒界を除く)は、6.1μmであった。
なお、銅薄膜層側から膜厚2.5μmを超える範囲では、グレインサイズ(双晶粒界を除く)は、5.9μmであった。
銅めっき被膜の膜厚が0.5μmとなるまでは、電流密度を0.5A/dm2以下として銅めっきを行い、さらに表2に示すように銅めっき被膜の膜厚が2.5μmとなるまで、電流密度0.8A/dm2に上昇させて銅電気めっきを行った以外は実施例1と同様の方法で金属化ポリイミドフィルムを製造した。得られた金属化ポリイミドフィルムを30μmピッチの配線加工を施した。
また、銅薄膜層側から膜厚2.5μmの銅めっき被膜のS濃度と結晶配向とグレインサイズを測定したところ、硫黄原子の含有率は25重量ppmで、結晶配向はランダム配向であり、グレインサイズは4.5μmであった。また、グレインの(111)面への配向は、0.2%であった。結果を表3に示す。
図4に、比較例1のEBSP(電子後方散乱回折像)測定チャートを示す。縦軸は、金属化ポリイミドフィルムの膜厚方向を示し、下側が銅薄膜層側である。横軸は金属化ポリイミドフィルムのTD方向(幅方向)である。
表2の電流密度で銅電気めっきを行った以外は実施例1と同様の方法で金属化ポリイミドフィルムを製造した。
実施例1と同様に断面観察をしたところ、トップ幅12.0μmの時、ボトム幅は17.0μmとなり、実施例1の断面形状より裾広がりの様相を呈し、断面観察検査をクリアすることができなかった。
また、銅薄膜層側から膜厚2.5μmの銅めっき被膜のS濃度と結晶配向とグレインサイズを測定したところ、硫黄原子の含有率は20重量ppmで、結晶配向はランダム配向であり、グレインサイズは5.0μmであった。結果を表3に示す。
表2の電流密度で銅電気めっきを行った以外は実施例1と同様の方法で金属化ポリイミドフィルムを製造した。
実施例1と同様に断面観察をしたところ、トップ幅11.9μmの時、ボトム幅は17.0μmとなり、実施例1の断面形状より裾広がりの様相を呈し、断面観察検査をクリアすることができなかった。
また、銅薄膜層側から膜厚2.5μmの銅めっき被膜のS濃度と結晶配向とグレインサイズを測定したところ、硫黄原子の含有率は23重量ppmで、結晶配向はランダム配向であり、グレインサイズは6.0μmであった。結果を表3に示す。
本発明に係る銅電気めっき方法で銅めっき被膜を成膜して得られた金属化ポリイミドフィルムは、狭ピッチ化の配線加工に適していることが分かる。
また、配線パターンのリード裾部分が広がりを低減して、ファインピッチ基板に適応したフレキシブル配線板として極めて信頼性の高いものが得られる。
2 ポリイミドフィルム
3 下地金属層
4 銅薄膜層
11 電気めっき槽
12 巻出ロール
13a 反転ロール
14a−1、14a−2、14b−1、14b−2、14c−1、14c−2、14d−1、14d−2 陽極
15 巻取ロール
16a〜16d 給電ロール
17a〜17e ガイドロール
18 めっき液
F 銅薄膜層付ポリイミドフィルム
S 金属化ポリイミドフィルム基板
Claims (5)
- ポリイミドフィルムの少なくとも一方の面に接着剤を介することなくNiを含む合金からなる下地金属層と、前記下地金属層の表面に乾式めっき法で成膜される銅薄膜層と、前記銅薄膜層の表面に電気めっき法で形成された銅めっき被膜を備える金属化ポリイミドフィルムにおいて、
前記銅めっき被膜が、前記銅薄膜層との界面から膜厚2.5μmの範囲では、結晶が、(111)面に配向し、双晶粒界を除くグレインサイズが0.5μm〜1.5μmの範囲で、硫黄原子を30重量ppm〜250重量ppm含有することを特徴とする金属化ポリイミドフィルム。 - 前記下地金属層が、NiとCrを含む合金であることを特徴とする請求項1に記載の金属化ポリイミドフィルム。
- ポリイミドフィルムの少なくとも一方の面に接着剤を介することなく配線パターンを形成したプリント配線基板において、
前記配線パターンが、ポリイミドフィルム側からNiを含む合金からなる下地金属層、前記下地金属層の表面に成膜された銅薄膜層、前記銅薄膜層の表面に成膜された銅めっき被膜の積層構造で、かつ前記銅めっき被膜が、銅薄膜層との界面から膜厚2.5μmの範囲では、結晶が(111)面に配向し、双晶粒界を除くグレインサイズが0.5μm〜1.5μmの範囲で、硫黄原子を30重量ppm〜250重量ppm含有することを特徴とするプリント配線基板。 - 前記下地金属層が、NiとCrを含む合金であることを特徴とする請求項3に記載のプリント配線基板。
- 前記金属化ポリイミドフィルムの前記下地金属層、銅薄膜層と銅めっき被膜からなる金属膜の積層体を、サブトラクティブ法を用いて配線パターンに形成することを特徴とする請求項3または4に記載のプリント配線基板の製造方法。
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