JP2011522910A - 二酸化チタン - Google Patents
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Abstract
Description
たは更なる濃色で使用可能な、高い全日射反射性材料を求めるニーズが存在する。このような色は、中間調、更にはより暗く濃いパステル調を含む。更には、ルーフィング表面、プラスチック品目、道路表面、および塗料を含む一連の用途で使用可能な、このような日射反射性着色材料を塗布するための一回塗りシステムを求めるニーズが存在する。次いで、消費者は、このような方法で、所望の色外観および良好な全日射反射と共に望む品目を有することができる。次いで、これらの品目は、より涼しい住環境および/またはエアコンディショニング使用の減少、熱分解、環境フットプリント、および/または地球温暖化への貢献に寄与することができる。
*二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズ、および粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する、NIR散乱性粒子状材料と;
*1種以上の非白色着色剤
を含み、粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散されている、着色組成物を提供する。
色の色を有する単一塗膜の被覆物を提供するために、または日射反射率および非白色の色を有する物品を製造するために、第1の態様による組成物を使用することも提供する。
(i)材料が二酸化チタン、ドープされた二酸化チタンおよびこれらの組み合わせから選択され;
(ii)材料が0.40μm超の平均結晶サイズを有し;ならびに
(iii)被膜が1種以上の酸化物材料を含み、
(a)Ti、ZrおよびZnから選択される、4(IVB)族および12(IIB)族の遷移金属および/または
(b)Si、Al、PおよびSnから選択される13−15(IIIA−VA)族のpブロック元素および/または
(c)ランタナイド
である、1種以上の元素酸化物である、被覆された粒子状材料を提供する。
(*)本発明の第2の部分では、本発明は、また、第2の態様として、二酸化チタン、ドープされた二酸化チタンおよびこれらの組み合わせから選択される材料の光触媒活性を低下させるために、
(i)0.40μm超の平均結晶サイズ;および
(ii)1種以上の酸化物材料を含み、当該材料が
(a)Ti、ZrおよびZnから選択される、4(IVB)族および12(IIB)族の遷移金属および/または
(b)Si、Al、PおよびSnから選択される13−15(IIIA−VA)族のpブロック元素および/または
(c)ランタナイド
である、1種以上の元素酸化物である、被膜を使用することも提供する。
2の部分の第1の態様による材料を含む製品も提供する。
本発明は、第1の態様として、
*二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズ、および粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する、NIR散乱性粒子状材料と;
*1種以上の非白色着色剤
を含み、
粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散されている、着色組成物を提供する。
的に散乱する。しかしながら、それはUV領域(300−400nm)において強く吸収する。それは、スペクトルの可視領域(400−700nm)において比較的低い散乱性および吸光度を有する。
L*a*b*色空間)を有し、ここで、a*の値が5未満であり、b*の値が5未満であり得る。
、NIR散乱性材料と別である。応用物を準備する者に配合自由度を与え、より広い使用を可能とさせる点で、NIR散乱性材料と着色剤を別々にすることに実際的な利点が存在する。しかしながら、代替の実施形態では、着色剤は、単一の粒子中でNIR散乱性材料と共に提供され、例えば、NIR散乱性材料上の被膜中に提供されるか、または着色剤含有コア上の被膜として提供される。
b)カ焼を例えば5時間以上の、標準よりも長い時間のものとする;
c)低減したレベルの成長調整剤を工程時に存在させる;例えば、それは成長調整剤を工程時に存在させないということもある;
d)成長促進剤を工程時に添加する;特に増加したレベルの成長促進剤を工程時に添加する;
e)カ焼装置フィードパルプ中のルチルシードレベルを低下させる。
含チタン鉄フィード原料と硫酸とを反応させて、固体の水溶性反応ケーキを形成し;
ケーキを水および/または弱酸に溶解して、硫酸チタンの溶液を作製し;
溶液を加水分解して、硫酸チタンを二酸化チタン水和物に添加し;
沈澱した二酸化チタン水和物を溶液から分離し、カ焼して、二酸化チタンを得る
ことを含み、下記の1つ以上が当てはまるものであり得る。
a)カ焼を例えば1000℃以上などの、900℃以上の、標準よりも高い温度におけるものとする;
b)カ焼を例えば5時間以上の、標準よりも長い時間のものとする;
c)低減したレベルの成長調整剤を工程時に存在させる;例えば、それは成長調整剤を工程時に存在させないということもある;
d)成長促進剤を工程時に添加する;特に増加したレベルの成長促進剤を工程時に添加する;
e)カ焼装置フィードパルプ中のルチルシードレベルを低下させる。
本発明は、第1の態様の実施形態では、被覆された粒子状材料であって、
(i)材料が二酸化チタン、ドープされた二酸化チタンおよびこれらの組み合わせから選択され;
(ii)材料が0.40μm超の平均結晶サイズを有し;ならびに
(iii)被膜が1種以上の酸化物材料を含み、実施形態はそのように限定されていないが、材料がAl、Si、Zr、Ce、およびPなどの1種以上の元素の酸化物である、被覆された粒子状材料を提供する。例えば、いくつかの実施形態では、被膜の酸化物材料は、Ti、Zn、およびSnの1種以上の酸化物であってもよい。
(a)Ti、ZrおよびZnから選択される、4(IVB)族および12(IIB)族の遷移金属および/または
(b)Si、Al、PおよびSnから選択される13−15(IIIA−VA)族のpブロック元素および/または
(c)ランタナイド
である1種以上の元素の酸化物を含む。
*NIR散乱性粒子状材料としての被覆された粒子状材料であって、材料が二酸化チタン
、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズを有し、ならびに粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する粒子状材料;および
*1種以上の非白色着色剤
を含み、粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散されている、着色組成物を提供する。
*二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズを有し、ならびに粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する、NIR散乱性粒子状材料;および
*1種以上の非白色着色剤
を含み、粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散され、被膜が酸化物材料の1種以上を含み、材料が
(a)Ti、ZrおよびZnから選択される、4(IVB)族および12(IIB)族の遷移金属および/または
(b)Si、Al、PおよびSnから選択される13−15(IIIA−VA)族のpブロック元素および/または
(c)ランタナイド
である1種以上の元素の酸化物である、着色組成物を提供する。
*二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズを有し、ならびに粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する、NIR散乱性粒子状材料;および
*1種以上の非白色着色剤
を含み、粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散されている、着色組成物中で提供
されない。
*二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズを有し、ならびに粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する、NIR散乱性粒子状材料;および
*1種以上の非白色着色剤
を含み、粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散されている、着色組成物ではないものとする。
二酸化チタン、ドープされた二酸化チタンおよびこれらの組み合わせから選択される材料の光触媒活性を低下させるために、
(i)0.40μm超の平均結晶サイズ;および
(ii)1種以上の酸化物材料を含み、材料が
(a)Ti、ZrおよびZnから選択される、4(IVB)族および12(IIB)族の遷移金属および/または
(b)Si、Al、PおよびSnから選択される13−15(IIIA−VA)族のpブロック元素および/または
(c)ランタナイド
である1種以上の元素の酸化物である、被膜を使用することも提供する。
*二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズを有し、ならびに粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する、NIR散乱性粒子状材料としての材料;および
*1種以上の非白色着色剤
を含み、粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散されている、着色組成物に関係する。
*二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズを有し、ならびに粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する、NIR散乱性粒子状材料;および
*1種以上の非白色着色剤
を含み、粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散されている、着色組成物に関係するものでない。
*二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズを有し、ならびに粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する、NIR散乱性粒子状材料;および
*1種以上の非白色着色剤
を含み、粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散されている、着色組成物ではないものとする。
(a)Ti、ZrおよびZnから選択される、4(IVB)族および12(IIB)族の
遷移金属および/または
(b)Si、Al、PおよびSnから選択される13−15(IIIA−VA)族のpブロック元素および/または
(c)ランタナイド
である1種以上の元素の酸化物を含む。好適なランタナイドの例としてはCeが挙げられる。
ーゼとルチルの混合物であり得る。
えば、鉄、シリカ、ニオビアまたは二酸化チタン担持フィード原料中に通常存在する他の不純物であり得る。
の実施形態では、3μm以上の直径であるいかなる粒子も除去されよい。このような粒子は、例えば遠心分離処理により除去されてもよい。
a)カ焼を例えば1000℃以上などの、900℃以上の、標準よりも高い温度におけるものとする;
b)カ焼を例えば5時間以上の、標準よりも長い時間のものとする;
c)低減したレベルの成長調整剤を工程時に存在させ;例えば、それは成長調整剤を工程時に存在させないということもある;
d)成長促進剤を工程時に添加し;特に増加したレベルの成長促進剤を工程時に添加する;
e)カ焼装置フィードパルプ中のルチルシードレベルを低下させる。
含チタン鉄フィード原料と硫酸とを反応させて、固体の水溶性反応ケーキを形成し;
ケーキを水および/または弱酸に溶解して、硫酸チタンの溶液を作製し;
溶液を加水分解して、硫酸チタンを二酸化チタン水和物に転換し;
沈澱した二酸化チタン水和物を溶液から分離し、カ焼して、二酸化チタンを得る
ことを含み、下記の1つ以上が当てはまるものであり得る。
a)カ焼を例えば1000℃以上などの、900℃以上の、標準よりも高い温度におけるものとする;
b)カ焼を例えば5時間以上の、標準よりも長い時間のものとする;
c)低減したレベルの成長調整剤を工程時に存在させ;例えば、それは成長調整剤を工程時に存在させないということもある;
d)成長促進剤を工程時に添加し;特に増加したレベルの成長促進剤を工程時に添加する;
e)カ焼装置フィードパルプ中のルチルシードレベルを低下させる。
次いで、二酸化チタン粒子状材料が被覆される。
実施例1A:大きな結晶のTiO 2 の製造
1.1方法
含チタン鉄フィード原料を濃硫酸と共に温浸し、得られるケーキを溶解して、慣用のTiO2顔料の方法による黒色硫酸塩液を形成した。引き続いて、この「黒色液」をブルーメンフェルド法により加水分解して、水和二酸化チタンを沈澱させた。このパルプに0.3%のブルーメンフェルド種(当分野の技術によれば、上述の水和二酸化チタンの一部を濃水酸化ナトリウム溶液中で消化し、生成したチタン酸ナトリウムと塩酸とを引き続いて反応させることにより、作製される)を添加した。このパルプに0.05重量/重量%のAl2O3と0.2重量/重量%のK2Oを更に添加した。次いで、温度をほぼ1000℃まで1℃/分の速度で昇温することにより、添加パルプを焼成した厳密な温度を選択して、0.1と3%の間のアナターゼレベルを確保する。焼成の前に、場合によっては硫酸マンガンを<0.2%の濃度でドーパントとして使用してもよい。
透過電子顕微鏡法に測定し、続いてKS300(Carl Zeiss)を用いて像分析することにより、平均結晶サイズは0.79であり、幾何重量標準偏差は1.38であると判明した。ルチル含有量は99%であると判明した。
1.1方法
a)メックレンブルグ沈澱を用いる出発材料の製造
含チタン鉄フィード原料を濃硫酸と共に温浸し、得られるケーキを溶解して、硫酸チタンの溶液を作製した。引き続いて、アナターゼ核を慎重に添加する(「メックレンブルグ」法)ことにより、この硫酸チタンを加水分解した。この水和酸化チタンパルプを出発材料として使用した。
パルプを洗浄し、浸出させた。0.2%のK2Oと0.2%のAl2O3(重量/重量%)をTiO2に添加した。次いで、このパルプをロータリーキルン中で焼成した。温度を1℃/分の速度で1030℃まで上昇させた。次いで、この試料を1030℃で30分間保持し、その後冷却した。
電子顕微鏡写真の目視評価によりサイズについて、およびX線回折により%ルチルについて、得られたTiO2をキャラクタリゼーションした。
得られたTiO2は、>0.5μmの平均結晶サイズ、>1μmの平均粒子サイズ、および99%の%ルチルを有していた。
1.1方法
a)メックレンブルグ沈澱を用いる水和材料の製造
含チタン鉄フィード原料を濃硫酸と共に温浸し、得られるケーキをより希薄な硫酸溶液に溶解して、硫酸チタンの溶液を作製した。引き続いて、この硫酸チタンを加熱して、水和酸化チタンを沈澱させ、微細なアナターゼ結晶を添加する(「メックレンブルグ」法)ことにより、沈澱の種を形成した。この水和酸化チタンパルプを水和材料として使用した。
このパルプを濾過し、洗浄した。次いで、硫酸カリウムと硫酸アルミニウム溶液をパルプに添加して、0.2%のK2Oと0.2%のAl2O3(TiO2上の重量/重量%として表した)を得た。次いで、このパルプを乾燥し、ロータリーキルン中で焼成した。焼成時、温度を1℃/分の速度で1030℃まで昇温した。次いで、この試料を1030℃で30分間保持し、その後冷却した。焼成の前に、硫酸マンガンをドーパントとして使用してもよい。
i)ラブアウトされた試料の電子線顕微鏡写真を得、引き続いてKS300像アナライザー(Carl Zeiss)を用いて像を解析して、重量平均結晶サイズを得;およびii)X線回折パターンを測定して、%ルチルを得ることにより、得られるTiO2をキャラクタリゼーションした。
得られたTiO2は、>0.5μmの重量結晶サイズおよび99%の%ルチルを有していた。
2.1方法
実施例1Bで作製した大きな結晶ルチル試料を50重量/重量%(20容量/容量%)の量でボールミルにかけ、アルキッド塗料樹脂の中に加えた。ボールミル掛の後、#3Kバーを用いて、塗料を黒色基材にかぶせてドローダウンした。積分球付きのNIR/vis分光計により黒色基材上の反射を記録した。
大きな結晶ルチルのスペクトルは、入手可能な慣用のTiO2顔料と比較して、可視(400−700nm)において低反射を、NIR(700−2500nm)において高反射を示した。
レイモンドミルを用いて、実施例1AからのTiO2を最初に乾式ミル掛けする。次いで、それを350gplまでスラリー化し、オタワサンドを入れた微細な媒体ミル中で30分間ミル掛けする。次いで、サンドをスラリーから分離する。
粒子サイズ:この製品を好適な分散剤の存在において高剪断混合にかけて、粒子を粉砕なしで分散させる。X線ディスク遠心のブルックヘブンXDCを用いて、粒子サイズ分布を測定する。平均粒子サイズ、および粒子サイズ幾何重量標準偏差を記録する。
価する。
方法
レイモンドミルを用いて、実施例1CからのTiO2を最初に乾式ミル掛けする。次いで、それを350gplまでスラリー化し、オタワサンドを入れた微細な媒体ミル中で30分間ミル掛けする。次いで、サンドをスラリーから分離する。
実施例1Aの製品をアクリル塗料系において評価した。
方法
アクリル樹脂、湿潤および分散添加物、溶剤、および着色剤を用いて、着色剤コンセントレートを作製する。着色剤は、カーボンブラックまたはNIR透明な黒色着色剤(例えばBASF(登録商標)paliogen black、S0084)であることができる。
着色塗料を製造するために、実施例1Bで作製した大きな結晶ルチル試料を約15%容量/容量の量でアルキッド塗料樹脂の中にボールミルで加え、非白色着色剤を約1%容量/容量の量で添加する。
実施例3Bからの被覆TiO2を使用して、改善された塗料製品を作製する。この関連で、実施例3Bで作製した被覆された大きな結晶ルチル試料をアルキッドメラミンホルムアルデヒドベースの塗料の中に約23%容量/容量の量で組み込む。
全顔料容積濃度を一定に保つような、一連の二酸化チタンおよびPigment Green17の濃度によりPVCプラークを作製した。
*クリプトピアレス型ミキサーを用いて、ドライブレンドを作製する。
*J.R.Dare二本ロールミル(155℃フロントローラーおよび150℃リアローラー)を使用して、pvcを作製する。
*得られるpvcを165℃で3分間予熱し、次いで15トン/in2で2分間プレスする。
、全日射反射をこのデータから計算する。D65光源下のL*、a*およびb*もこのデータから計算する。図5および6に結果を示す。
容積比(二酸化チタン:カーボンブラック)によりPVCプラークを作製する。樹脂100部当りのTiO2の部数を5%に固定し、カーボンブラックを0.100%、0.050%、0.010%および0.005%のphrとなるように変動させる。
下記のミルベースを16時間ボールミル掛けする。
Claims (31)
- 二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズ、および粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する、NIR散乱性粒子状材料と;
1種以上の非白色着色剤
を含み、
粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散されている、着色組成物。 - NIR散乱性粒子状材料が無機酸化物、水酸化物、およびこれらの組み合わせから選択される無機被膜により20重量/重量%までのレベルで被覆されている、請求項1に記載の組成物。
- NIR散乱性粒子状材料が0.50μm超またはそれに等しい平均結晶サイズを有する、請求項1または請求項2に記載の組成物。
- NIR散乱性粒子状材料が0.60μm超またはそれに等しい平均結晶サイズを有する、請求項3に記載の組成物。
- NIR散乱性粒子状材料が0.70μmから1.20μmの平均結晶サイズを有する、請求項4に記載の組成物。
- 組成物が0.5から70容量%の量のNIR散乱性粒子状材料を含む、請求項1から5のいずれか一に記載の組成物。
- 着色剤がクロムチタネートイエロー、ニッケルチタネートイエロー、合成弁柄、ペリレンブラック、銅フタロシアニン、およびキナクリドンレッドから選択される、請求項1から6のいずれか一に記載の組成物。
- 組成物が0.1〜20容量%の量の非白色着色剤を含む、請求項1から7のいずれか一に記載の組成物。
- 着色組成物がプラスチック組成物;塗料;粉末被覆;インキ;テキスタイル成分;テキスタイル処理組成物;皮革処理組成物;ルーフィング製品用の組成物または地表被覆物製品用の組成物である、請求項1から8のいずれか一に記載の組成物。
- 日射反射率および非白色の色を有する単一塗膜被覆を提供するための、請求項1から9のいずれか一に記載の組成物の使用。
- 日射反射率および非白色の色を有する物品を製造するための、請求項1から9のいずれか一に記載の組成物の使用。
- 二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズを有し、ならびに粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有して、暗色または濃色の組成物の日射反射レベルを増加させる、NIR散乱性粒子状材料の使用。
- 暗色または濃色の組成物に対して20%以上の全日射反射率を得るために、NIR散乱性粒子状材料が使用される、請求項12に記載の使用。
- 請求項1から9のいずれか一に記載の組成物を含む、物品。
- ルーフィング表面;容器;塗装物品;車両;建築物;テキスタイル;皮革製品;コンクリート表面;道路表面;フローリング製品;自動車道路表面;駐車場表面;舗装表面;粉末被覆物品;またはプラスチック物品である、請求項14に記載の物品。
- 被覆された粒子材料であって、
(i)材料が二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され;
(ii)材料が0.40μm超の平均結晶サイズを有し;ならびに
(iii)被覆が1種以上の酸化物材料を含み、当該材料が
(a)Ti、ZrおよびZnから選択される、4(IVB)族および12(IIB)族の遷移金属および/または
(b)Si、Al、PおよびSnから選択される13−15(IIIA−VA)族のpブロック元素および/または
(c)ランタナイド
である、1種以上の元素酸化物であり、被覆製品が実質的に白色である、被覆された粒子状材料。 - 被覆された粒子状材料が
二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズ、および粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する、NIR散乱性粒子状材料と;
1種以上の非白色着色剤
を含み、
粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散されている、着色組成物中に提供される、請求項16に記載されている材料。 - 被膜がAl2O3、SiO2、ZrO2、CeO2、およびP2O5から選択される酸化物材料である、請求項17に記載されている材料。
- 被覆された粒子状材料が
二酸化チタン、ドープされた二酸化チタン、およびこれらの組み合わせから選択され、0.40μm超の平均結晶サイズ、および粒子の30%以上が1μm未満であるような粒子サイズ分布を有する、NIR散乱性粒子状材料と;
1種以上の非白色着色剤
を含み、粒子状材料と非白色着色剤がビヒクル内で分散されている、着色組成物中に提供されない、請求項16に記載されている材料。 - 二酸化チタン、ドープされた二酸化チタンおよびこれらの組み合わせから選択される材料の光触媒活性を低下させるための、
(i)0.40μm超の平均結晶サイズ;および
(ii)1種以上の酸化物材料を含み、材料が
(a)Ti、ZrおよびZnから選択される、4(IVB)族および12(IIB)族の遷移金属および/または
(b)Si、Al、PおよびSnから選択される13−15(IIIA−VA)族のpブロック元素および/または
(c)ランタナイド
である、1種以上の元素酸化物である、被覆
の使用。 - 使用時に太陽に曝露される製品の耐久性および/または寿命を改善するための請求項16から19のいずれか一に記載の材料の使用。
- 請求項16から19のいずれか一に記載の材料を含む、使用時に太陽に曝露される製品。
- 使用時に太陽に曝露される製品がプラスチック製品、インキ、塗料と他の被覆組成物、ルーフィング組成物、地表被覆物組成物、および日射反射性製品から選択される、請求項21に記載の使用、または請求項22に記載の製品。
- 使用時に太陽に曝露される製品が有機または無機のUV吸収剤または散乱剤を更に含む、請求項21から23のいずれか一に記載の製品または使用。
- 酸化物材料を含む2つ以上の被膜が使用されている、請求項16から24のいずれか一に記載の製品または使用。
- 粒子用の被膜がSiの酸化物を含む層と、Alの酸化物を含む層を含む、請求項16から25のいずれか一に記載の製品または使用。
- 粒子状材料が0.50μm超またはそれに等しい平均結晶サイズを有する、請求項16から26のいずれか一に記載の製品または使用。
- 粒子状材料が0.50μmから2μmの平均結晶サイズを有する、請求項27に記載の製品または使用。
- 製品が95超の明度値L*、ここでa*の値が5未満であり、b*の値が5未満である、を有する、請求項16から28のいずれか一に記載の製品または使用。
- 粒子状材料中に含まれるいかなる着色酸化物材料も0.5重量%以下の量で存在する、請求項16から29のいずれか一に記載の製品または使用。
- 粒子状材料が4:1未満のアスペクト比を有する、請求項16から30のいずれか一に記載の製品または使用。
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