JP2010093009A - 熱電変換モジュールおよび熱電変換素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】熱電変換材料および導電性金属を含有する焼結体からなる複数の熱電変換素子と、複数の電極とを有し、該素子と該電極とが接しており、その少なくとも1箇所においては接合されることなく接している熱電変換モジュール。熱電変換材料および導電性金属を含有する焼結体からなり、該焼結体が、該焼結体の一端に存在し、かつ熱電変換材料および導電性金属を含有する第1の層301と、該第1の層に接合している第2の層302と、を含む複数の層から形成され、第1の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)が、第2の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)よりも大きい熱電変換素子。
【選択図】図7
Description
<1>熱電変換材料および導電性金属を含有する焼結体からなる複数の熱電変換素子と、複数の電極とを有し、該素子と該電極とが接しており、その少なくとも1箇所においては接合されることなく接している熱電変換モジュール。
<2> 少なくとも1つの焼結体が、前記電極と接し、かつ熱電変換材料および導電性金属を含有する第1の層と、該第1の層に接合している第2の層と、を含む複数の層から形成され、第1の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)が、第2の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)よりも大きい焼結体である前記<1>記載の熱電変換モジュール。
<3>焼結体が、柱状である前記<1>または<2>に記載の熱電変換モジュール。
<4>導電性金属が、Agである前記<1>〜<3>のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
<5>熱電変換材料が、酸化物熱電変換材料である前記<1>〜<4>のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
<6>酸化物熱電変換材料が、ペロブスカイト型結晶構造または層状ペロブスカイト型結晶構造を有する酸化物である前記<5>記載の熱電変換モジュール。
<7>酸化物熱電変換材料が、マンガン含有酸化物である前記<1>〜<6>のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
<8>マンガン含有酸化物が、カルシウムを含有するマンガン含有酸化物である前記<7>記載の熱電変換モジュール。
<9>第1の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)が0.1以上である前記<2>〜<8>のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
<10>焼結体が、さらに酸化銅を含有する前記<1>〜<9>のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
<11>熱電変換材料および導電性金属を含有する焼結体からなり、該焼結体が、該焼結体の一端に存在し、かつ熱電変換材料および導電性金属を含有する第1の層と、該第1の層に接合している第2の層と、を含む複数の層から形成され、第1の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)が、第2の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)よりも大きい熱電変換素子。
<12>焼結体が、柱状である前記<11>記載の熱電変換素子。
<13>導電性金属が、Agである前記<11>または<12>に記載の熱電変換素子。
<14>熱電変換材料が、酸化物熱電変換材料である前記<11>〜<13>のいずれかに記載の熱電変換素子。
<15>酸化物熱電変換材料が、ペロブスカイト型結晶構造または層状ペロブスカイト型結晶構造を有する酸化物である前記<14>記載の熱電変換素子。
<16>酸化物熱電変換材料が、マンガン含有酸化物である前記<11>〜<15>のいずれかに記載の熱電変換素子。
<17>マンガン含有酸化物が、カルシウムを含有するマンガン含有酸化物である前記<16>記載の熱電変換素子。
<18>第1の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)が0.1以上である前記<11>〜<17>のいずれかに記載の熱電変換素子。
<19>焼結体が、さらに酸化銅を含有する前記<11>〜<18>のいずれかに記載の熱電変換素子。
Can+1MnnO3n+1 (1)
(ここで、nは1〜10の整数であり、Caおよび/またはMnの一部は異種元素で置換されていてもよい。)
式(1)におけるCaの一部を置換する異種元素としては、Mg、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Bi、Sn、In及びPbから選ばれる1種以上の元素を挙げることができ、該1種以上の元素は、Mg、SrおよびBaから選ばれる1種以上の元素を含むことが好ましい。Mnの一部を置換する異種元素としては、V、Ru、Nb、Mo、W及びTaから選ばれる1種以上の元素を挙げることができる。上記のように、式(1)により表される酸化物のCaおよび/またはMnの一部を異種元素で置換する場合には、熱電変換素子の熱電変換特性がより高められることがある。
焼結体試料の結晶構造は、株式会社リガク製X線回折測定装置RINT2500TTR型を用いて、CuKαを線源とする粉末X線回折法により分析した。
柱状の焼結体試料に、ペーストで白金線を装着し、直流四端子法での抵抗値(RA(Ω))と直流二端子法での抵抗値(RB(Ω))を測定し、次式により接触抵抗(Ω)の値を比較した。直流二端子法での測定では、試料と接触する電極の面積は全て同じ大きさにした。
接触抵抗=(RB−RA)/2
CaCO3(宇部マテリアル株式会社製、CS3N−A(商品名))を8.577g、MnO2(株式会社高純度化学研究所製)を7.852g、MoO3(株式会社高純度化学研究所製)を0.247g、CuO(株式会社高純度化学研究所製)を0.359g秤量し、ジルコニア製のボールを用い、湿式ボールミルにより20時間混合し、大気中において900℃で10時間保持して焼成して、得られた焼成品をジルコニア製のボールを用い、湿式ボールミルにより20時間粉砕し、一軸プレス(成形圧は500kg/cm2)により柱状に成形し、得られた成形体を大気中において、1050℃で10時間保持して焼結し、柱状の焼結体1を得た。粉末X線回折測定により、焼結体1は、CaMnO3のペロブスカイト型結晶と同型の結晶構造を有することがわかった。また、焼結体1につき接触抵抗を測定し、得られた値を100とした。
第1の層用の粉末は、CaCO3(宇部マテリアル株式会社製、CS3N−A(商品名))を8.577g、MnO2(株式会社高純度化学研究所製)を7.852g、MoO3(株式会社高純度化学研究所製)を0.247g、CuO(株式会社高純度化学研究所製)を0.359g、Ag2O(株式会社高純度化学研究所製)を4.482g秤量し、ジルコニア製のボールを用い、湿式ボールミルにより20時間混合し、大気中において900℃で10時間保持して焼成して、得られた焼成品をジルコニア製のボールを用い、湿式ボールミルにより20時間粉砕することによって得た(粉末1;第1の層用の粉末)。粉末X線回折測定により、粉末1は、CaMnO3のペロブスカイト型結晶と同型の結晶構造およびAgの結晶構造のピークが検出された。第2の層用の粉末は、CaCO3(宇部マテリアル株式会社製、CS3N−A(商品名))を8.577g、MnO2(株式会社高純度化学研究所製)を7.852g、MoO3(株式会社高純度化学研究所製)を0.247g、CuO(株式会社高純度化学研究所製)を0.359g秤量し、ジルコニア製のボールを用い、湿式ボールミルにより20時間混合し、大気中において900℃で10時間保持して焼成して、得られた焼成品をジルコニア製のボールを用い、湿式ボールミルにより20時間粉砕することによって得た(粉末2;第2の層用粉末)。粉末X線回折測定により、粉末2は、CaMnO3のペロブスカイト型結晶と同型の結晶構造のピークが検出された。粉末1、粉末2を用いて、粉末1:粉末2:粉末1の重量比が1:18:1となるように、一軸プレス用の金型に充填し、一軸プレス(成形圧は500kg/cm2)により柱状に成形し、得られた成形体を大気中において、1050℃で10時間保持して焼結し、第1の層/第2の層/第1の層で構成される柱状の焼結体2を得た。焼結体1の接触抵抗の値を100としたときの焼結体2の接触抵抗の値は5であり、極めて低い値となった。焼結体2は接触抵抗の値が非常に小さいことから、熱電変換素子と、電極とが、接合されることなく接している熱電変換モジュール用の熱電変換素子として好適である。
第1の層用の粉末製造時のAg2O使用量を2.614gとした以外は、実施例1と同様にして焼結体3を作製した。焼結体1の接触抵抗の値を100としたときの焼結体3の接触抵抗の値は25であり、極めて低い値となった。焼結体3は接触抵抗の値が非常に小さいことから、熱電変換素子と、電極とが、接合されることなく接している熱電変換モジュール用の熱電変換素子として好適である。
11・・・高温側
12・・・低温側
20・・・電極
30・・・熱電変換素子
31・・・p型熱電変換素子
32・・・n型熱電変換素子
301・・・第1の層
302・・・第2の層
303・・・第3の層
40・・・接合材
50・・・バネ
60・・・素子支持体
61・・・キャップ状素子支持体
Claims (19)
- 熱電変換材料および導電性金属を含有する焼結体からなる複数の熱電変換素子と、複数の電極とを有し、該素子と該電極とが接しており、その少なくとも1箇所においては接合されることなく接している熱電変換モジュール。
- 少なくとも1つの焼結体が、前記電極と接し、かつ熱電変換材料および導電性金属を含有する第1の層と、該第1の層に接合している第2の層と、を含む複数の層から形成され、第1の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)が、第2の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)よりも大きい焼結体である請求項1記載の熱電変換モジュール。
- 焼結体が、柱状である請求項1または2に記載の熱電変換モジュール。
- 導電性金属が、Agである請求項1〜3のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
- 熱電変換材料が、酸化物熱電変換材料である請求項1〜4のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
- 酸化物熱電変換材料が、ペロブスカイト型結晶構造または層状ペロブスカイト型結晶構造を有する酸化物である請求項5記載の熱電変換モジュール。
- 酸化物熱電変換材料が、マンガン含有酸化物である請求項1〜6のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
- マンガン含有酸化物が、カルシウムを含有するマンガン含有酸化物である請求項7記載の熱電変換モジュール。
- 第1の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)が0.1以上である請求項2〜8のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
- 焼結体が、さらに酸化銅を含有する請求項1〜9のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
- 熱電変換材料および導電性金属を含有する焼結体からなり、該焼結体が、該焼結体の一端に存在し、かつ熱電変換材料および導電性金属を含有する第1の層と、該第1の層に接合している第2の層と、を含む複数の層から形成され、第1の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)が、第2の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)よりも大きい熱電変換素子。
- 焼結体が、柱状である請求項11記載の熱電変換素子。
- 導電性金属が、Agである請求項11または12に記載の熱電変換素子。
- 熱電変換材料が、酸化物熱電変換材料である請求項11〜13のいずれかに記載の熱電変換素子。
- 酸化物熱電変換材料が、ペロブスカイト型結晶構造または層状ペロブスカイト型結晶構造を有する酸化物である請求項14記載の熱電変換素子。
- 酸化物熱電変換材料が、マンガン含有酸化物である請求項11〜15のいずれかに記載の熱電変換素子。
- マンガン含有酸化物が、カルシウムを含有するマンガン含有酸化物である請求項16記載の熱電変換素子。
- 第1の層における熱電変換材料および導電性金属の合計量(モル)に対する導電性金属の割合(モル比)が0.1以上である請求項11〜17のいずれかに記載の熱電変換素子。
- 焼結体が、さらに酸化銅を含有する請求項11〜18のいずれかに記載の熱電変換素子。
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