JP2009503787A - リチウムイオン電池のための合金組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、米国特許仮出願番号第60/702,244号(2005年7月25日出願)及び米国特許出願番号第11/387,219号(2006年3月23日出願)からの優先権を主張し、その両方の開示は本明細書に参考として組み込まれる。
リチウムイオン電池のための合金組成物が記載されている。
[式中、aは、35〜70の範囲内の数字であり、bは、1〜45の範囲内の数字であり、Tは、遷移金属であり、cは、5〜25の範囲内の数字であり、dは、1〜15の範囲内の数字であり、eは、15までの数字であり、Mは、イットリウム、ランタニド元素、又はこれらの組み合わせであり、fは、2〜15の範囲内の数字であり、及びa+b+c+d+e+fの合計は、100に等しい。]変数gは、0〜[4.4(a+d+e)+b]の範囲内の数字である。
前記脂肪族又は脂環式ポリイミド結合剤は、例えば、ポリアミド酸を形成し、続いて化学的又は熱的環化によりポリイミドを形成する、脂肪族又は脂環式ポリ酸無水物(例えば、二酸無水物)と芳香族、脂肪族、又は脂環式ポリアミン(例えば、ジアミン又はトリアミン)との間の縮合反応を使用して形成されてよい。前記ポリイミド結合剤はまた、更に芳香族ポリ酸無水物(例えば、芳香族二酸無水物)を含有する反応混合物を使用して、又は芳香族ポリ酸無水物(例えば、芳香族二酸無水物)及び脂肪族又は脂環式ポリ酸無水物(例えば、脂肪族又は脂環式二酸無水物)から誘導されるコポリマー類を含有する反応混合物から形成してもよい。例えば、ポリイミド中の約10%〜約90%のイミド基が、脂肪族又は脂環式部分と結合してよく、且つ約90%〜約10%のイミド基が、芳香族部分と結合してよい。代表的な芳香族ポリ酸無水物は、例えば米国特許第5,504,128号(ミズタニら)に記載されている。
合金組成物Si60Al14Fe8TiInS(登録商標)n6(MM)10は、17.606gのシリコンチップ、3.947gのアルミニウム散弾、4.668gの鉄塊、0.500gのスポンジ状チタン、7.441gのスズ散弾、1.200gのインジウム、及び14.639gのミッシュメタル塊を混合することによって調製した。前記混合物は、アルゴンを充填したアーク炉(アドバンスト・バキューム・システムズ(Advanced Vacuum Systems)(マサチューセッツ州エーア)から)内の炭素炉上にて一緒に溶融させた。結果として得られるインゴットは、Si60Al14Fe8TiSn6InMmの組成を有し、全方向にて約1cmの寸法を有する断片へと粉砕した。
合金組成物Si60Al14Fe8TiIn3Sn4(MM)10は、実施例1に類似の手順を使用し、17.634gのシリコンチップ、3.953gのアルミニウム散弾、4.675gの鉄塊、0.501gのスポンジ状チタン、4.969gのスズ散弾、3.605gのインジウム、及び14.663gのミッシュメタルを混合することによって調製した。結果として得られる溶融紡糸したリボンを、200℃にて2時間、アルゴン流下にて加熱することによりアニールした。図3は、XRDパターンを示す。
合金組成物Si59Al16Fe8In1Sn6(MM)10は、実施例1に類似の手順を使用し、9.062gのアルミニウム、34.785gのシリコン、9.379gの鉄、2.410gのインジウム、14.949gのスズ、及び29.414gのミッシュメタルを混合することによって調製された。溶融紡糸は、1350℃で行った。
リチウム金属粉末は、150マイクロメートル厚のリチウムホイルを、個々の粒子の最大寸法が約150マイクロメートルになるまで、かみそりの刃で繰り返し細かく刻んで調製した。0.80mgの前記リチウム粉末を、5.84mgのSi60Al14Fe8TiInS(登録商標)n6(MM)10を含有する、実施例1に記載されている硬化させた電極から切り出した一片の上に振りかけた。次に、前記電極を2片のポリエチレンフィルムの間に配置し、ハンドローラーを用いて調整した。結果として得られる電極を、実施例1に記載されている様に、リチウム対極に対して電気化学セルへと組み立てた。前記セルは、金属質のLi/Li+参照電極に対して0.9Vと金属質のLi/Liイオン参照電極に対して5mVとの間で、100mA/gの一定電流にて、セルテスター(マッコール(Maccor Inc.)(オクラホマ州タルサ))を使用して循環させた。電圧対容量曲線を図7に示す。可逆性の比容量は、650mAh/gであった。
Claims (22)
- カソード、アノード、並びに当該アノード及び当該カソードと電気的に接続した電解質を含み、当該アノードが
a)35〜70モル・パーセントの量のシリコン、
b)1〜45モル・パーセントの量のアルミニウム、
c)5〜25モル・パーセントの量の遷移金属、
d)1〜15モル・パーセントの量のスズ、
e)15モル・パーセントまでの量のインジウム、並びに
e)2〜15モル・パーセントの量の、イットリウム、ランタニド元素、アクチニド元素、又はこれらの組み合わせを含む第6要素を含む合金組成物
を含む、リチウムイオン電池であり、
各モル・パーセントが、前記合金組成物中のリチウムを除く全元素の総モル数を基準にしており、
前記合金組成物が、シリコンを含む非晶相と(1)スズ、(2)インジウム、及び(3)前記第6要素を含むナノ結晶相との混合物である、リチウムイオン電池。 - 前記非晶相が、アルミニウム及び前記遷移金属を更に含む、請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記第6要素が、セリウム、ランタン、プラセオジム、ネオジム、又はこれらの組み合わせを含む、請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記ナノ結晶相が、シリコンを実質的に含まない、請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記ナノ結晶相が、元素状スズ、元素状インジウム、2元素スズ・インジウム化合物、又はこれらの組み合わせを実質的に含まない、請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記合金組成物が、1モル・パーセント未満のアルカリ土類金属を更に含む、請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記合金組成物が、アルカリ金属を更に含む、請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記合金組成物が、1〜60ミクロンの最大平均寸法を有する粒子を含む、請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記合金組成物が、単一の非晶相及び単一のナノ結晶相を有する、請求項1〜8のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池。
- 前記合金組成物が、化学式Iから成り、
SiaAlbTcSndIneMfLig (I)
式中、
aは、35〜70の範囲内の数字であり、
bは、1〜45の範囲内の数字であり、
Tは、遷移金属であり、
cは、5〜25の範囲内の数字であり、
dは、1〜15の範囲内の数字であり、
eは、15までの数字であり、
Mは、イットリウム、ランタニド元素、アクチニド元素、又はこれらの組み合わせであり、
fは、2〜15の範囲内の数字であり、
a+b+c+d+e+fの合計が、100に等しく、並びに
gは、0〜[4.4(a+d+e)+b]の範囲内の数字である、請求項1に記載のリチウムイオン電池。 - 前記変数aは、40〜65の範囲内の数字であり、bは、1〜25の範囲内の数字であり、cは、5〜25の範囲内の数字であり、dは、1〜15の範囲内の数字であり、eは、15までの数字であり、並びにfは、2〜15の範囲内の数字である、請求項10に記載のリチウムイオン電池。
- 前記変数aは、40〜55の範囲内の数字であり、bは、25〜45の範囲内の数字であり、cは、5〜25の範囲内の数字であり、dは、1〜15の範囲内の数字であり、eは、15までの数字であり、並びにfは、2〜15の範囲内の数字である、請求項10に記載のリチウムイオン電池。
- 前記変数aは、55〜65の範囲内の数字であり、bは、10〜20の範囲内の数字であり、cは、5〜25の範囲内の数字であり、dは、1〜15の範囲内の数字であり、eは、15までの数字であり、並びにfは、2〜15の範囲内の数字である、請求項10に記載のリチウムイオン電池。
- 前記アノードが、ポリイミドを含む有機結合剤を更に含む、請求項10に記載のリチウムイオン電池。
- 前記アノードが、リチウム金属を更に含む、請求項1〜14のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池。
- 請求項1〜15のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池を少なくとも1つ含む電池パック。
- リチウムイオン電池の調製方法であって、前記方法が、
a)35〜70モル・パーセントの量のシリコン、
b)1〜45モル・パーセントの量のアルミニウム、
c)5〜25モル・パーセントの量の遷移金属、
d)1〜15モル・パーセントの量のスズ、
e)15モル・パーセントまでの量のインジウム、並びに
f)2〜15モル・パーセントの量の、イットリウム、ランタニド元素、アクチニド元素、又はこれらの組み合わせ、
を含む合金組成物を含むアノードを提供することと、
ここで、各モル・パーセントが、前記合金組成物中のリチウムを除く全元素の総モル数を基準にしており、前記合金組成物が、シリコンを含む非晶相とスズ及び前記第6要素を含むナノ結晶相との混合物であり、
カソード及び電解質を提供することと、ここで、当該電解質は、前記カソード及び前記アノードの両方と電気的に接続されている、
を含む、リチウムイオン電池の調製方法。 - 前記合金組成物を提供することが、前記シリコン、アルミニウム、スズ、遷移金属元素、及び第6要素を溶融紡糸することを含む、請求項17に記載の方法。
- 前記合金組成物を提供することが、まず全体的に非晶質前駆体物質を形成し、次に前記非晶相とナノ結晶相との混合物を調製するために当該前駆体物質をアニールすることを含む、請求項17に記載の方法。
- 前記合金を提供することが、
(i)非晶質物質、
(ii)スズ、インジウム、及び第6要素を含むナノ結晶相、
(iii)元素状スズ、元素状インジウム、2元素スズ・インジウム、又はこれらの組み合わせを含有する、少なくとも1つの追加の結晶相を含む前駆体物質を形成することと、
当該追加の結晶相を除去するために前記前駆体物質をアニールすることと
を含む、請求項17に記載の方法。 - 前記ナノ結晶相が、シリコンを実質的に含まない、請求項17に記載の方法。
- a)35〜70モル・パーセントの量のシリコン、
b)1〜45モル・パーセントの量のアルミニウム、
c)5〜25モル・パーセントの量の遷移金属、
f)1〜15モル・パーセントの量のスズ、
g)15モル・パーセントまでの量のインジウム、並びに
e)2〜15モル・パーセントの量の、イットリウム、ランタニド元素、アクチニド元素、又はこれらの組み合わせを含む第6要素
を含む合金組成物であって、
各モル・パーセントが、前記合金組成物中のリチウムを除く全元素の総モル数を基準にしており、
前記合金組成物が、シリコンを含む非晶相と(1)スズ、(2)インジウム、及び(3)前記第6要素を含むナノ結晶相との混合物である、合金組成物。
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