JP2009235305A - Resin composition for manufacturing high voltage component - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、耐高電圧部品製造用樹脂組成物、および耐高電圧部品に関する。さらに詳しくは、耐高電圧性に優れ同時に機械的強度、寸法安定性に優れた充填剤強化の耐高電圧部品製造用樹脂組成物、およびこの耐高電圧部品製造用樹脂組成物を原料として製造された耐高電圧部品に関する。 The present invention relates to a resin composition for producing a high voltage resistant component and a high voltage resistant component. More specifically, a resin composition for producing a high-voltage-resistant component that is excellent in high-voltage resistance and at the same time has excellent mechanical strength and dimensional stability, and a resin composition for producing a high-voltage-resistant component, and is manufactured from this resin composition for producing high-voltage components. Related to high voltage components.
熱可塑性樹脂は、熱硬化性樹脂に比較して成形性、リサイクル性、絶縁性などが格段に優れているので、自動車や電気電子部品製造（成形）用に使用されている。これら熱可塑性樹脂製部品は、これら部品が組込まれる最終製品に優れた性能を発揮させるために、優れた耐湿熱性、優れた機械的強度、優れた耐ヒートショック性（繰返し−４０℃程度の極低温状態からから１４０℃以上の高温状態に曝されても、物性が変化しない性質）が要求される。また、部品の中には、１００Ｖ以上の高電圧が印加されるような耐高電圧部品もあり、優れた耐高電圧性（繰返し、または瞬間的に高圧の電流が印加されても、諸物性が変化しない性質）が要求されるものもある。これら熱可塑性樹脂製部品は、優れた耐湿熱性、機械的強度、耐ヒートショック性、耐高電圧性などを維持したまま、小型化・薄肉化される傾向にあり、材料の熱可塑性樹脂に対する性能向上の要請は極めて厳しい状況にある。 Thermoplastic resins are used for automobiles and electrical / electronic component manufacturing (molding) because they are remarkably superior in moldability, recyclability, insulation and the like as compared with thermosetting resins. These thermoplastic resin parts have excellent moisture and heat resistance, excellent mechanical strength, and excellent heat shock resistance (repetition of about −40 ° C.) in order to exhibit excellent performance in the final product in which these parts are incorporated. The property that the physical properties do not change even when exposed from a low temperature state to a high temperature state of 140 ° C. or higher is required. In addition, some components have high voltage resistance such that a high voltage of 100 V or higher is applied, and excellent high voltage resistance (even if a high voltage current is applied repeatedly or momentarily) Some of them are required to have a property that does not change. These thermoplastic resin parts tend to be made smaller and thinner while maintaining excellent moisture and heat resistance, mechanical strength, heat shock resistance, high voltage resistance, etc., and the material's performance against thermoplastic resin The demand for improvement is extremely severe.
熱可塑性樹脂に耐湿熱性、機械的強度、耐ヒートショック性、耐高電圧性などを付与する目的で、ガラス繊維等の繊維状充填剤を含有させた（配合した）強化熱可塑性樹脂組成物が提案され、実用化されている。部品（成形品）の耐高電圧性の改良には、樹脂に含有させるガラス繊維などの全てまたは一部を、板状充填剤のマイカによって代替する手法が採用されている。しかしマイカを含有させた（配合した）樹脂組成物の機械的強度は、ガラス繊維を配合した樹脂組成物に比べて低く、薄肉の成形品においては欠点が目立つという問題がある。また、原料樹脂が熱可塑性ポリエステル樹脂やポリカーボネート樹脂の場合、これらの原料樹脂にマイカを含有させる（配合する）と、樹脂組成物の耐湿熱性が著しく低下するため、特に自動車電装部品の製造用には適していなかった。 A reinforced thermoplastic resin composition containing (mixed) a glass fiber or other fibrous filler for the purpose of imparting moisture resistance, mechanical strength, heat shock resistance, high voltage resistance, etc. to a thermoplastic resin. Proposed and put into practical use. In order to improve the high voltage resistance of a part (molded product), a technique is adopted in which all or part of glass fiber or the like contained in the resin is replaced by mica of a plate-like filler. However, the mechanical strength of the resin composition containing (mixed) mica is lower than that of the resin composition containing glass fiber, and there is a problem that the defects are conspicuous in a thin molded product. In addition, when the raw material resin is a thermoplastic polyester resin or polycarbonate resin, if mica is included (blended) in these raw material resins, the moisture and heat resistance of the resin composition is significantly reduced. Was not suitable.
熱可塑性樹脂を補強する目的で、これに含有させるガラス繊維を、断面形状が丸型のものから扁平形状のものに変えることにより、部品（成形品）の機械的強度および反りが改良されることが、例えば、特許文献１および特許文献２に示されている。これら刊行物には、上記樹脂組成物はコネクター、スイッチ、リレーなどの電気機器部品の製造に使用されると記載されているが、高電圧が印加されるような耐高電圧部品製造用に使用することについては、全く記載がない。 In order to reinforce the thermoplastic resin, the mechanical strength and warpage of the part (molded product) are improved by changing the glass fiber contained therein from a round shape to a flat shape. For example, Patent Document 1 and Patent Document 2 show this. These publications describe that the resin composition is used for manufacturing electrical equipment parts such as connectors, switches, and relays. There is no description about what to do.
さらに、特許文献３および特許文献４には、扁平ガラス繊維とエラストマーを配合したポリブチレンテレフタレート（以下、ＰＢＴと略称する。）樹脂組成物が記載されている。特許文献３および特許文献４に記載の樹脂組成物の用途に、イグニッションシステムやディストリビューターなどの電装部品が挙げられているが、インサート部品（成形品）の耐ヒートショック性の改良を目的としており、耐高電圧部品製造用に使用することについては、全く記載がない。特許文献５および特許文献６には、特許文献２に記載の部品の反り防止技術と特許文献３および特許文献４に記載の技術とを組合せた技術が記載されているが、耐高電圧部品製造用に使用することについては、全く記載がない。
本発明は、部品（成形品）が小型化・薄肉化（軽量化）されても、優れた耐湿熱性、機械的強度、耐ヒートショック性、耐高電圧性などを発揮する熱可塑性樹脂組成物を提供することを目的とする。すなわち、本発明の目的は、次のとおりである。
１．優れた耐湿熱性、優れた機械的強度、優れた耐高電圧性を発揮する耐高電圧部品製造用樹脂組成物を提供すること。
２．ヒートショックを与えても優れた耐湿熱性、優れた機械的強度を発揮する耐高電圧部品製造用樹脂組成物を提供すること。
３．ヒートショックを与えても優れた耐高電圧性を発揮する耐高電圧部品製造用樹脂組成物を提供すること。
４．優れた耐湿熱性、優れた機械的強度、優れた耐高電圧性を発揮する熱可塑性樹脂組成物製耐高電圧部品を提供すること。
The present invention is a thermoplastic resin composition that exhibits excellent moisture and heat resistance, mechanical strength, heat shock resistance, high voltage resistance, etc., even when the part (molded product) is reduced in size and thickness (light weight). The purpose is to provide. That is, the object of the present invention is as follows.
1. To provide a resin composition for producing a high-voltage resistant component that exhibits excellent moisture and heat resistance, excellent mechanical strength, and excellent high-voltage resistance.
2. To provide a resin composition for producing a high-voltage-resistant component that exhibits excellent moisture and heat resistance and excellent mechanical strength even when subjected to heat shock.
3. To provide a resin composition for producing a high-voltage-resistant component that exhibits excellent high-voltage resistance even when subjected to a heat shock.
4). To provide a high voltage resistant component made of a thermoplastic resin composition that exhibits excellent moisture and heat resistance, excellent mechanical strength, and excellent high voltage resistance.
上記目的を達成するため、第一発明では、（Ａ）成分：酸素指数が２０以上の熱可塑性樹脂を主成分とする樹脂１００重量部、（Ｂ）成分：繊維長さに直角な断面の長径と短径の比（扁平率）が１．５〜１０の異形断面形状を有する繊維状強化材５〜１５０重量部を含有してなることを特徴とする、耐高電圧製品製造用樹脂組成物を提供する。 In order to achieve the above object, in the first invention, (A) component: 100 parts by weight of a resin mainly composed of a thermoplastic resin having an oxygen index of 20 or more, (B) component: the major axis of a cross section perpendicular to the fiber length And 5 to 150 parts by weight of a fibrous reinforcing material having a modified cross-sectional shape with a ratio of the minor axis (flatness) of 1.5 to 10, and a resin composition for producing a high-voltage resistant product I will provide a.
また、第二発明では、第一発明に係る耐高電圧製品製造樹脂組成物を原料として、製造されたものであることを特徴とする耐高電圧部品を提供する。 Moreover, in 2nd invention, the high voltage-resistant component characterized by being manufactured using the high-voltage-resistant product manufacture resin composition which concerns on 1st invention as a raw material is provided.
本発明は、以下詳細に説明するとおりであり、次のような特別に顕著な効果を奏し、その産業上の利用価値は極めて大である。
１．本発明に係る耐高電圧製品製造用樹脂組成物は、耐湿熱性、機械的強度、耐高電圧性などに優れている。
２．本発明に係る耐高電圧製品製造用樹脂組成物は、ヒートショックを与えても優れた耐湿熱性、優れた機械的強度を発揮する。
３．本発明に係る耐高電圧製品製造用樹脂組成物は、ヒートショックを与えても優れた耐高電圧性を発揮する。
４．本発明に係る耐高電圧製品製造用樹脂組成物から得られる部品（成形品）は、優れた耐湿熱性、優れた機械的強度、優れた耐高電圧性を発揮し、寸法安定性、外観にも優れている。
The present invention is as described in detail below, and has the following particularly remarkable effects, and its industrial utility value is extremely great.
1. The resin composition for producing a high voltage product according to the present invention is excellent in moisture and heat resistance, mechanical strength, high voltage resistance and the like.
2. The resin composition for producing a high voltage resistant product according to the present invention exhibits excellent moisture and heat resistance and excellent mechanical strength even when subjected to heat shock.
3. The resin composition for producing a high-voltage product according to the present invention exhibits excellent high-voltage resistance even when a heat shock is applied.
4). The parts (molded products) obtained from the resin composition for producing a high voltage product according to the present invention exhibit excellent moisture and heat resistance, excellent mechanical strength, excellent high voltage resistance, dimensional stability and appearance. Is also excellent.
本発明に係る耐高電圧製品製造用樹脂組成物（以下、単に「樹脂組成物」と記載することがある）は、少なくとも、酸素指数２０以上の熱可塑性樹脂を主成分とする樹脂｛以下、（Ａ）成分と略記することがある｝と、断面形状を有する繊維状強化材｛以下、（Ｂ）成分と略記することがある｝との二成分を含有する。 The resin composition for producing a high voltage product according to the present invention (hereinafter sometimes simply referred to as “resin composition”) is at least a resin whose main component is a thermoplastic resin having an oxygen index of 20 or more {hereinafter, (A) may be abbreviated as component} and a fibrous reinforcing material having a cross-sectional shape {hereinafter, may be abbreviated as (B) component}.
本発明において、樹脂組成物の基体となる、酸素指数が２０以上の熱可塑性樹脂を主成分とする樹脂｛（Ａ）成分｝とは、熱可塑性樹脂材料から厚さ０．８ｍｍのＵＬ燃焼試験片を作成し、この試験片につきＩＳＯ ４５８９（ＪＩＳ Ｋ７２０１）に準拠して測定した酸素指数が２０以上の熱可塑性樹脂をいう。酸素指数の測定装置としては、例えば、東洋精機社製 ＯＸＩＧＥＮ ＩＮＤＥＸＥＲＩＳＯが挙げられる。 In the present invention, the resin {(A) component} which is a thermoplastic resin having an oxygen index of 20 or more as a main component of the resin composition is a UL combustion test with a thickness of 0.8 mm from a thermoplastic resin material. A piece is prepared, and this test piece is a thermoplastic resin having an oxygen index of 20 or more measured according to ISO 4589 (JIS K7201). Examples of the oxygen index measuring device include OXIGEN INDEXERISO manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.
熱可塑性樹脂の「酸素指数が２０」未満であると、本発明に係る樹脂組成物から製造される部品（成形品）が、高電圧が印加される部品であると、高圧電流が印加（通電）された際に発火する危険性が高く、好ましくない。この熱可塑性樹脂は、「酸素指数が２０以上」の樹脂が主成分を占めておれば、酸素指数が２０未満の樹脂とのブレンド物も含まれる。ブレンド物の場合の「酸素指数」は、ブレンド物についての値を言う。ここで、「主成分である」とは、（Ａ）成分がブレンド物の場合は、ブレンド物の全量１００重量％に対し、「酸素指数が２０以上」の樹脂が５０重量％以上を占めることを意味する。 When the “oxygen index of the thermoplastic resin is less than 20”, a component (molded product) manufactured from the resin composition according to the present invention is a component to which a high voltage is applied. ), There is a high risk of catching fire. This thermoplastic resin includes a blend with a resin having an oxygen index of less than 20 as long as a resin having an “oxygen index of 20 or more” occupies the main component. “Oxygen index” in the case of a blend refers to the value for the blend. Here, “the main component” means that when the component (A) is a blend, the resin having an “oxygen index of 20 or more” occupies 50% by weight or more with respect to 100% by weight of the total amount of the blend. Means.
酸素指数が２０以上の熱可塑性樹脂としては、つぎのものが挙げられる。なお、以下の記載で、樹脂の種類のあとにカッコに記載した数値は、上に定義した方法で測定した「酸素指数」を意味する。具体的には、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）（２１）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）（２４）などの熱可塑性ポリエステル樹脂、ポリアミド６（ＰＡ６）（２３）、ポリアミド６６（ＰＡ６６）（２８）などのポリアミド（ＰＡ）樹脂、芳香族ポリカーボネート（ＰＣ）樹脂（２５）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂（３０）、ポリフェニレンスルファイド（ＰＰＳ）樹脂（４５）、液晶ポリマー（３０〜３５）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）（４７）などが挙げられる。 The following are mentioned as a thermoplastic resin whose oxygen index is 20 or more. In the following description, the numerical value described in parentheses after the type of resin means “oxygen index” measured by the method defined above. Specifically, thermoplastic polyester resins such as polybutylene terephthalate (PBT) (21) and polyethylene terephthalate (PET) (24), polyamides such as polyamide 6 (PA6) (23) and polyamide 66 (PA66) (28) (PA) resin, aromatic polycarbonate (PC) resin (25), polyphenylene ether (PPE) resin (30), polyphenylene sulfide (PPS) resin (45), liquid crystal polymer (30-35), polyvinyl chloride (PVC) ) (47).
このような酸素指数２０以上の熱可塑性樹脂の中でも、ＰＢＴ、ＰＥＴなどの熱可塑性ポリエステル樹脂、ＰＡ樹脂、芳香族ＰＣ樹脂、ＰＰＥ樹脂、ＰＰＳなどのエンジニアリングプラスチック類が、成形性や耐熱性に優れているので好ましい。さらに、耐熱性の観点から、融点またはガラス転移点のいずれかが、２００℃以上の熱可塑性樹脂がより好ましく、中でも、ＰＢＴ、ＰＥＴ、ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＰＳなどの結晶性樹脂が特に好ましい。これら熱可塑性樹脂は、単独でも二種類以上の混合物でもよい。 Among such thermoplastic resins having an oxygen index of 20 or more, engineering polyesters such as thermoplastic polyester resins such as PBT and PET, PA resins, aromatic PC resins, PPE resins, and PPS have excellent moldability and heat resistance. Therefore, it is preferable. Furthermore, from the viewpoint of heat resistance, a thermoplastic resin having either a melting point or a glass transition point of 200 ° C. or higher is more preferable, and among these, crystalline resins such as PBT, PET, PA6, PA66, and PPS are particularly preferable. These thermoplastic resins may be used alone or as a mixture of two or more.
一方、酸素指数が２０未満の熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン（１７）、ポリプロピレン（１８）などのオレフィン系樹脂、ポリスチレン（１８）、アクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＳ樹脂）（１９）、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂）（１９）などのスチレン系樹脂、ポリアセタール（１６）などが挙げられる。これらは、単独では本発明の樹脂としては不適当であるが、酸素指数が２０以上の熱可塑性樹脂が主成分となるように組合せ（ブレンド物とし）、組合せたブレンド物の酸素指数が２０以上であれば、使用可能である。 On the other hand, examples of the thermoplastic resin having an oxygen index of less than 20 include olefin resins such as polyethylene (17) and polypropylene (18), polystyrene (18), acrylonitrile-styrene copolymer (AS resin) (19), and acrylonitrile. Examples thereof include styrene resins such as butadiene-styrene copolymer (ABS resin) (19), polyacetal (16), and the like. These are not suitable as the resin of the present invention alone, but are combined (made as a blend) so that a thermoplastic resin having an oxygen index of 20 or more is a main component, and the combined blend has an oxygen index of 20 or more. If so, it can be used.
以下、本発明で基体の｛（Ａ）成分｝として好適に使用される、（Ａ−１）熱可塑性ポリエステル樹脂、（Ａ−２）ポリアミド（ＰＡ）樹脂、（Ａ−３）芳香族ポリカーボネート（ＰＣ）樹脂、（Ａ−４）ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂、（Ａ−５）ポリフェニレンスルファイド（ＰＰＳ）樹脂などについて、詳細に説明する。 Hereinafter, (A-1) a thermoplastic polyester resin, (A-2) a polyamide (PA) resin, (A-3) an aromatic polycarbonate (Preferably used as the {(A) component} of the substrate in the present invention. The (PC) resin, (A-4) polyphenylene ether (PPE) resin, (A-5) polyphenylene sulfide (PPS) resin, etc. will be described in detail.
本発明において（Ａ−１）熱可塑性ポリエステル樹脂とは、ジカルボン酸またはその誘導体類と、ジオール類とからなるポリエステル樹脂を言う。ジカルボン酸またはその誘導体類としては、芳香族ジカルボン酸、脂環式ジカルボン酸、および、脂肪族ジカルボン酸、ならびに、これらの低級アルキルまたはグリコールのエステルが好ましく、芳香族ジカルボン酸またはこの低級アルキル（例えば、炭素原子数１〜４）、あるいはグリコールのエステルがより好ましく、テレフタル酸またはこの低級アルキルエステルがさらに好ましい。 In the present invention, the (A-1) thermoplastic polyester resin refers to a polyester resin comprising a dicarboxylic acid or a derivative thereof and a diol. As the dicarboxylic acid or derivatives thereof, aromatic dicarboxylic acid, alicyclic dicarboxylic acid, and aliphatic dicarboxylic acid, and esters of these lower alkyls or glycols are preferred, and aromatic dicarboxylic acids or their lower alkyls (for example, , More preferably an ester of glycol, and more preferably terephthalic acid or a lower alkyl ester thereof.
芳香族ジカルボン酸の具体例としては、テレフタル酸、フタル酸、イソフタル酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、４，４’−ベンゾフェノンジカルボン酸、４，４’−ジフェノキシエタンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルスルホンジカルボン酸、および２，６−ナフタレンジカルボン酸などが挙げられる。脂環式ジカルボン酸の具体例としては、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸および１，４−シクロヘキサンジカルボン酸などが挙げられる。脂肪族ジカルボン酸の具体例としては、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸およびセバシン酸などが挙げられる。これらのジカルボン酸またはその誘導体類は、一種でも二種以上を併用してもよい。 Specific examples of the aromatic dicarboxylic acid include terephthalic acid, phthalic acid, isophthalic acid, 4,4′-diphenyldicarboxylic acid, 4,4′-diphenylether dicarboxylic acid, 4,4′-benzophenone dicarboxylic acid, 4,4 ′. -Diphenoxyethane dicarboxylic acid, 4,4'-diphenylsulfone dicarboxylic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid and the like. Specific examples of the alicyclic dicarboxylic acid include 1,2-cyclohexanedicarboxylic acid, 1,3-cyclohexanedicarboxylic acid, 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid, and the like. Specific examples of the aliphatic dicarboxylic acid include malonic acid, succinic acid, glutaric acid, adipic acid, pimelic acid, suberic acid, azelaic acid and sebacic acid. These dicarboxylic acids or derivatives thereof may be used alone or in combination of two or more.
ジオール類としては、脂肪族ジオール、脂環式ジオール、および芳香族ジオールが挙げられる。脂肪族ジオールとしては、好ましくは、炭素数２〜２０の脂肪族ジオールであり、具体的には、エチレングリコール、１，４−ブタンジオール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、ジブチレングリコール、１，５−ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，６−ヘキサンジオールおよび１，８−オクタンジオールなどが挙げられる。脂環式ジオールとしては、好ましくは、炭素数２〜２０の脂環式ジオールであり、具体的には、１，２−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，１−シクロヘキサンジメチロールおよび１，４−シクロヘキサンジメチロールなどが挙げられる。芳香族ジオールとしては、好ましくは、炭素数６〜１４の芳香族ジオールであり、具体的には、キシリレングリコール、４，４’−ジヒドロキシビフェニル、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンおよびビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホンなどが挙げられる。これらのジオール類は、一種でも二種以上を併用してもよい。 Diols include aliphatic diols, alicyclic diols, and aromatic diols. The aliphatic diol is preferably an aliphatic diol having 2 to 20 carbon atoms, specifically, ethylene glycol, 1,4-butanediol, diethylene glycol, polyethylene glycol, 1,2-propanediol, 1, Examples include 3-propanediol, polypropylene glycol, polytetramethylene glycol, dibutylene glycol, 1,5-pentanediol, neopentyl glycol, 1,6-hexanediol, and 1,8-octanediol. The alicyclic diol is preferably an alicyclic diol having 2 to 20 carbon atoms, specifically 1,2-cyclohexanediol, 1,4-cyclohexanediol, 1,1-cyclohexanedimethylol and 1,4-cyclohexanedimethylol and the like can be mentioned. The aromatic diol is preferably an aromatic diol having 6 to 14 carbon atoms, specifically, xylylene glycol, 4,4′-dihydroxybiphenyl, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane. And bis (4-hydroxyphenyl) sulfone. These diols may be used alone or in combination of two or more.
（Ａ−１）熱可塑性ポリエステル樹脂は、分子鎖中に、ヒドロキシカルボン酸、単官能成分、および／または、三官能以上の多官能成分を有していてもよい。ヒドロキシカルボン酸としては、乳酸、グリコール酸、ｍ−ヒドロキシ安息香酸、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、６−ヒドロキシ−２−ナフタレンカルボン酸およびｐ−β−ヒドロキシエトキシ安息香酸などが挙げられる。単官能成分としては、アルコキシカルボン酸、ステアリルアルコール、ベンジルアルコール、ステアリン酸、安息香酸、ｔ−ブチル安息香酸、およびベンゾイル安息香酸などが挙げられる。三官能以上の多官能成分としては、トリカルバリル酸、トリメリット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸、没食子酸、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、グリセロールおよびペンタエリスリトールなどが挙げられる。 (A-1) The thermoplastic polyester resin may have a hydroxycarboxylic acid, a monofunctional component, and / or a trifunctional or higher polyfunctional component in the molecular chain. Examples of the hydroxycarboxylic acid include lactic acid, glycolic acid, m-hydroxybenzoic acid, p-hydroxybenzoic acid, 6-hydroxy-2-naphthalenecarboxylic acid and p-β-hydroxyethoxybenzoic acid. Examples of the monofunctional component include alkoxycarboxylic acid, stearyl alcohol, benzyl alcohol, stearic acid, benzoic acid, t-butylbenzoic acid, and benzoylbenzoic acid. Examples of the trifunctional or higher polyfunctional component include tricarballylic acid, trimellitic acid, trimesic acid, pyromellitic acid, gallic acid, trimethylolethane, trimethylolpropane, glycerol, and pentaerythritol.
（Ａ−１）熱可塑性ポリエステル樹脂の具体例としては、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）樹脂、またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、ポリナフタレンテレフタレート樹脂などが好ましく、中でも好ましいのはＰＢＴ樹脂である。本発明においてＰＢＴ樹脂とは、テレフタル酸が全ジカルボン酸成分の５０モル％以上を占め、１，４−ブタンジオールが全ジオールの５０モル％以上を占めることをいう。ＰＢＴ樹脂は、さらに、ジカルボン酸単位中のテレフタル酸の割合が７０モル％以上のものが好ましく、９０モル％以上のものがより好ましい。また、ジオール単位中の１，４−ブタンジオールの割合は、７０モル％以上が好ましく、９０モル％以上がより好ましい。このようなＰＢＴ樹脂を用いることにより、機械的強度および耐熱性がより向上する傾向にあり好ましい。ＰＢＴ樹脂は、低反り性の観点からは、例えばイソフタル酸を共重合させたものが好ましい。 (A-1) Specific examples of the thermoplastic polyester resin include polybutylene terephthalate (PBT) resin, polyethylene terephthalate (PET) resin, polynaphthalene terephthalate resin, and the like. Among them, PBT resin is preferable. In the present invention, the PBT resin means that terephthalic acid accounts for 50 mol% or more of the total dicarboxylic acid component, and 1,4-butanediol accounts for 50 mol% or more of the total diol. The PBT resin further preferably has a terephthalic acid ratio in the dicarboxylic acid unit of 70 mol% or more, more preferably 90 mol% or more. Moreover, 70 mol% or more is preferable and the ratio of 1, 4- butanediol in a diol unit has more preferable 90 mol% or more. Use of such a PBT resin is preferred because mechanical strength and heat resistance tend to be further improved. From the viewpoint of low warpage, the PBT resin is preferably, for example, a copolymer of isophthalic acid.
なお、（Ａ）成分の熱可塑性樹脂として、ＰＢＴ樹脂を選択したときは、後記するビニル芳香族系樹脂｛（Ｅ）成分｝を少量配合することにより、耐電圧性をさらに向上できる。（Ｅ）成分を配合することによって、同時に低比重化、低反り性を図ることができるが、耐熱性が低下する傾向があるので、配合量については、耐電圧、耐熱性、機械的強度のバランスを勘案する必要がある。その配合量は（Ａ）成分１００重量部に対して、５〜８０重量部が好ましく、中でも１５〜８０重量部、特に１５〜７０重量部が好ましい。 In addition, when PBT resin is selected as the thermoplastic resin of the component (A), the withstand voltage can be further improved by blending a small amount of a vinyl aromatic resin {component (E)} described later. By blending the component (E), the specific gravity can be lowered and the warpage can be reduced at the same time. However, since the heat resistance tends to decrease, the blending amount is about withstand voltage, heat resistance, and mechanical strength. It is necessary to consider the balance. The blending amount is preferably 5 to 80 parts by weight, more preferably 15 to 80 parts by weight, and particularly preferably 15 to 70 parts by weight with respect to 100 parts by weight of component (A).
本発明におけるＰＢＴ樹脂の固有粘度は、テトラクロルエタンとフェノールが１：１（重量比）の混合溶媒中、３０℃の条件下で測定した値が０．５〜３．０ｄｌ／ｇの範囲にあるのが好ましい。固有粘度が０．５未満であると機械的特性が十分ではなく、３．０を超えると成形加工が低下し、好ましくない。固有粘度のより好ましい範囲は０．５〜１．５ｄｌ／ｇであり、取り分け好ましいのは、０．６〜１．３ｄｌ／ｇである。ＰＢＴ樹脂は、固有粘度の異なる二種以上を併用することもできる。 The intrinsic viscosity of the PBT resin in the present invention is a value measured in a mixed solvent of tetrachloroethane and phenol of 1: 1 (weight ratio) at 30 ° C. within a range of 0.5 to 3.0 dl / g. Preferably there is. If the intrinsic viscosity is less than 0.5, the mechanical properties are not sufficient, and if it exceeds 3.0, the molding process is lowered, which is not preferable. A more preferable range of the intrinsic viscosity is 0.5 to 1.5 dl / g, and particularly preferable is 0.6 to 1.3 dl / g. Two or more PBT resins having different intrinsic viscosities can be used in combination.
本発明において（Ａ−２）ポリアミド樹脂とは、主鎖中にアミド結合（−ＮＨＣＯ−）を有し、加熱溶融できる重合体を言う。具体的には、ラクタム類の重縮合物、ジアミン化合物類とジカルボン酸化合物類と塩の重縮合物、ω−アミノカルボン酸の重縮合物などの各種タイプのポリアミド樹脂、またはそれ等の共重合ポリアミド樹脂やブレンド物などを言う。 In the present invention, the (A-2) polyamide resin refers to a polymer having an amide bond (—NHCO—) in the main chain and capable of being melted by heating. Specifically, various types of polyamide resins such as polycondensates of lactams, polycondensates of diamine compounds and dicarboxylic acid compounds and salts, and polycondensates of ω-aminocarboxylic acids, or copolymers thereof This refers to polyamide resin and blends.
ラクタム類は、炭素数は４〜１５個の化合物が好ましい。炭素数が１５個より多いと一般的に剛性が低くなり、４個未満であると吸湿性が大きくなる傾向にあり、耐電圧性が悪くなる。好ましいラクタム類としては、ε−カプロラクタム、ω−ラウロラクタムなどが挙げられる。また、ジアミン化合物類は、炭素数は４〜１５個の化合物が好ましい。炭素数が１５個より多いと一般的に剛性が低くなり、４個未満であると吸湿性が大きくなる傾向にあり、耐電圧性が悪くなる。 The lactam is preferably a compound having 4 to 15 carbon atoms. When the number of carbon atoms is more than 15, the rigidity is generally low, and when the number is less than 4, the hygroscopicity tends to increase and the voltage resistance deteriorates. Preferred lactams include ε-caprolactam and ω-laurolactam. The diamine compounds are preferably compounds having 4 to 15 carbon atoms. When the number of carbon atoms is more than 15, the rigidity is generally low, and when the number is less than 4, the hygroscopicity tends to increase and the voltage resistance deteriorates.
好ましいジアミン化合物類としては、テトラメチレンジアミン、ヘキサメレンジアミン、２−メチルペンタメチレンジアミン、ウンデカメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン、（２，２，４−または２，４，４−）トリメチルヘキサメチレンジアミン、５−メチルノナメチレンジアミン、メタキシリレンジアミン、パラキシリレンジアミン、１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１−アミノ−３−アミノメチル−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、ビス（３−メチル−４−アミノシクロヘキシル）メタン、２，２−ビス（４−アミノシクロヘキシル）プロパン、ビス（アミノプロピル）ピペラジン、アミノエチルピペラジンなどの脂肪族、脂環族、芳香族のジアミン類が挙げられる。 Preferred diamine compounds include tetramethylene diamine, hexamethylene diamine, 2-methylpentamethylene diamine, undecamethylene diamine, dodecamethylene diamine, (2,2,4- or 2,4,4-) trimethylhexamethylene diamine. , 5-methylnonamethylenediamine, metaxylylenediamine, paraxylylenediamine, 1,3-bis (aminomethyl) cyclohexane, 1,4-bis (aminomethyl) cyclohexane, 1-amino-3-aminomethyl-3 , 5,5-trimethylcyclohexane, bis (4-aminocyclohexyl) methane, bis (3-methyl-4-aminocyclohexyl) methane, 2,2-bis (4-aminocyclohexyl) propane, bis (aminopropyl) piperazine, Aminoethylpiperazine Which aliphatic, alicyclic, include diamines aromatic.
また、ジカルボン酸化合物類としては、アジピン酸、スペリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、テレフタル酸、イソフタル酸、２−クロロテレフタル酸、２−メチルテレフタル酸、５−メチルイソフタル酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル酸などの脂肪族、脂環族、芳香族のジカルボン酸類が挙げられる。また、ω−アミノカルボン酸としては、６−アミノカプロン酸、１１−アミノウンデカン酸、１２−アミノドデカン酸、パラアミノメチル安息香酸などのアミノ酸類などが挙げられる。 Examples of the dicarboxylic acid compounds include adipic acid, peric acid, azelaic acid, sebacic acid, dodecanedioic acid, terephthalic acid, isophthalic acid, 2-chloroterephthalic acid, 2-methylterephthalic acid, 5-methylisophthalic acid, 5 -Aliphatic, alicyclic and aromatic dicarboxylic acids such as sodium sulfoisophthalic acid, hexahydroterephthalic acid and hexahydroisophthalic acid. Examples of the ω-aminocarboxylic acid include amino acids such as 6-aminocaproic acid, 11-aminoundecanoic acid, 12-aminododecanoic acid, and paraaminomethylbenzoic acid.
上記原料から重合される（Ａ−２）ポリアミド樹脂は、単独重合体（ホモポリマー）または共重合体（コポリマー）を、各々単独または混合物（ブレンド物）として使用できる。これらの中で、入手のし易さの観点から、ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミドＭＸＤ６などが好ましい。 The (A-2) polyamide resin polymerized from the above raw materials can use a homopolymer (homopolymer) or a copolymer (copolymer) as a single or a mixture (blend), respectively. Among these, polyamide 6, polyamide 66, polyamide MXD6 and the like are preferable from the viewpoint of availability.
また、本発明に好適な（Ａ−２）ポリアミド樹脂は、特定範囲の溶融粘度を有するものが好ましい。好ましい溶融粘度は、キャピラリーレオメーター（東洋精機社製、型式：キャピログラフ１Ｃ）を使用し、２８０℃で、せん断速度１００ｓｅｃ−１の条件で測定した値が７５０〜１００００ポイズの範囲である。溶融粘度が７５０ポイズより低いと、機械的強度が悪化するし、１００００ポイズより高いと流動性が低下し、生産性が悪化する。溶融粘度のより好ましい範囲は８００〜８０００ポイズであり、とりわけ好ましいのは８５０〜７０００ポイズである。 The (A-2) polyamide resin suitable for the present invention preferably has a melt viscosity in a specific range. A preferable melt viscosity is a range of 750 to 10,000 poise measured using a capillary rheometer (manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd., model: Capillograph 1C) at 280 ° C. and a shear rate of 100 sec −1 . When the melt viscosity is lower than 750 poise, the mechanical strength is deteriorated, and when it is higher than 10,000 poise, the fluidity is lowered and the productivity is deteriorated. A more preferable range of the melt viscosity is 800 to 8000 poise, and particularly preferable is 850 to 7000 poise.
本発明において（Ａ−３）芳香族ポリカーボネート樹脂とは、芳香族ジヒドロキシ化合物類、またはこれと少量のポリヒドロキシ化合物類を、ホスゲンまたは炭酸ジエステルと反応させることによって得られる重合体を言う。芳香族ジヒドロキシ化合物類としては、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（別称ビスフェノールＡ）、テトラメチルビスフェノールＡ、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、ハイドロキノン、レゾルシノール、４，４−ジヒドロキシジフェニルなどが挙げられる。これらの中で好ましいのは、ビスフェノールＡである。 In the present invention, the (A-3) aromatic polycarbonate resin refers to a polymer obtained by reacting an aromatic dihydroxy compound or a small amount of the polyhydroxy compound with phosgene or a carbonic acid diester. As aromatic dihydroxy compounds, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane (also called bisphenol A), tetramethylbisphenol A, bis (4-hydroxyphenyl) -p-diisopropylbenzene, hydroquinone, resorcinol, 4, 4-dihydroxydiphenyl and the like can be mentioned. Of these, bisphenol A is preferred.
本発明に好適な（Ａ−３）芳香族ポリカーボネート樹脂としては、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンから誘導されるポリカーボネート樹脂、または２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンと、他の芳香族ジヒドロキシ化合物とから誘導されるポリカーボネート共重合体が挙げられる。 As the (A-3) aromatic polycarbonate resin suitable for the present invention, a polycarbonate resin derived from 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, or 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane and And polycarbonate copolymers derived from other aromatic dihydroxy compounds.
好適な（Ａ−３）芳香族ポリカーボネート樹脂の分子量は、溶媒としてメチレンクロライドを用い、温度２５℃で測定された溶液粘度より換算した粘度平均分子量で１０，０００〜３０，０００であり、好ましくは２０，０００〜２５，０００である。 The molecular weight of the preferred (A-3) aromatic polycarbonate resin is 10,000 to 30,000 in terms of viscosity average molecular weight converted from the solution viscosity measured at a temperature of 25 ° C. using methylene chloride as a solvent, preferably 20,000 to 25,000.
本発明において(Ａ−４)ポリフェニレンエーテル樹脂とは、主鎖中に次の一般式[１]で表される構造単位を有する重合体を言う。ポリフェニレンエーテル樹脂は単独重合体（ホモポリマー）、他の共重合成分を含んだ共重合体（コポリマー）のいずれであってもよい。 In the present invention, the (A-4) polyphenylene ether resin refers to a polymer having a structural unit represented by the following general formula [1] in the main chain. The polyphenylene ether resin may be either a homopolymer (homopolymer) or a copolymer (copolymer) containing other copolymer components.
（Ａ−４）ポリフェニレンエーテル樹脂の具体例としては、ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エ−テル、ポリ（２、６−ジエチル−１、４−フェニレン）エ−テル、ポリ（２、６−ジプロピル−１、４−フェニレン）エ−テル、ポリ（２−メチル、６−エチル−１、４−フェニレン）エ−テル、ポリ（２−メチル、６−プロピル−１、４−フェニレン）エ−テルなどが挙げられ、これらの中で特に好ましいのは、ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エ−テルである。 Specific examples of (A-4) polyphenylene ether resin include poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether, poly (2,6-diethyl-1,4-phenylene) ether, Poly (2,6-dipropyl-1,4-phenylene) ether, poly (2-methyl, 6-ethyl-1,4-phenylene) ether, poly (2-methyl, 6-propyl-1, 4-phenylene) ether, and the like. Among these, poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether is particularly preferable.
好適な（Ａ−４）ポリフェニレンエーテル樹脂の分子量は、クロロホルム中、温度３０℃で測定した固有粘度が０．２〜０．６ｄｌ／ｇの範囲のものである。固有粘度が０．２ｄｌ／ｇ未満であると、樹脂組成物の耐衝撃性が不足し、０．６ｄｌ／ｇを超えると成形性や外観が低下するので、いずれも好ましくない。固有粘度のより好ましい範囲は、０．３〜０．５ｄｌ／ｇである。 Suitable molecular weights of (A-4) polyphenylene ether resin are those whose intrinsic viscosity measured in chloroform at a temperature of 30 ° C. is in the range of 0.2 to 0.6 dl / g. If the intrinsic viscosity is less than 0.2 dl / g, the impact resistance of the resin composition is insufficient, and if it exceeds 0.6 dl / g, the moldability and appearance are deteriorated. A more preferable range of the intrinsic viscosity is 0.3 to 0.5 dl / g.
本発明において(Ａ−５)ポリフェニレンスルファイド樹脂（ＰＰＳ）とは、下記構造式（２）で示される繰り返し単位を有する重合体を言う。 In the present invention, (A-5) polyphenylene sulfide resin (PPS) refers to a polymer having a repeating unit represented by the following structural formula (2).
耐熱性の観点からは、上記構造式で示される繰り返し単位を含む重合体を７０モル％以上、さらには９０モル％以上含む重合体が好ましい。本発明で用いられるＰＰＳ樹脂は上記化学構造を有し、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８−８６に定められた３１５℃、５０００ｇ荷重下におけるメルトフローレートが１０００ｇ／１０分以上であることが必要であり、好ましくは３０００ｇ／１０分以上である。 From the viewpoint of heat resistance, a polymer containing 70 mol% or more, more preferably 90 mol% or more of a polymer containing a repeating unit represented by the above structural formula is preferred. The PPS resin used in the present invention has the above chemical structure, and it is necessary that the melt flow rate under a load of 315 ° C. and 5000 g as defined in ASTM D1238-86 is 1000 g / 10 min or more, preferably 3000 g. / 10 minutes or more.
本発明に係る耐高電圧部品製造用樹脂組成物は、上記（Ａ）成分に、（Ｂ）成分として特定の繊維状強化材を含有させる。繊維状強化材は、樹脂組成物より得られる部品（成形品）の機械的特性（引張強度、曲げ強度、耐衝撃強度など）、耐熱性を向上させ、同時に成形品の耐ヒートショック性、反りを防止し、寸法安定性を向上させる。 The resin composition for manufacturing high-voltage components according to the present invention contains the above-described component (A) with a specific fibrous reinforcing material as the component (B). Fibrous reinforcement improves mechanical properties (tensile strength, bending strength, impact strength, etc.) and heat resistance of parts (molded products) obtained from resin compositions, and at the same time heat shock resistance and warpage of molded products. To improve dimensional stability.
本発明における（Ｂ）成分の繊維状強化材は、繊維長さに直角な断面の長径と短径の比（扁平率）が１．５〜１０．０の異形断面形状を有すものを言う。（Ｂ）成分の繊維状強化材は、繊維の長さ方向に直角な断面の長径をＤ２、短径をＤ１とするとき、Ｄ２／Ｄ１比（扁平率）は１．５〜１０．０の範囲とする。扁平率が１．５未満であると、最終的に得られる樹脂組成物は十分な耐高電圧性を発揮できず、また扁平率が１０を超えると繊維状強化材自体の強度が維持できない為に、樹脂組成物を調製する際の混練工程や、この樹脂組成物を原料として成形品を製造する際、例えば射出成形機での混練工程で、繊維状強化材の破壊が生じ易く、得られる成形品が十分な耐高電圧性を発揮できない場合がある。（Ｂ）成分は、扁平率が上記要件を満たすほか、繊維状強化材の平均繊維長Ｌとするとき、（Ｌ×２）／（Ｄ２＋Ｄ１）比（アスペクト比）が１０以上のものが好ましい。アスペクト比が１０．０未満であると、（Ｂ）成分は繊維状強化材として補強効果が不充分となる場合があり、また樹脂組成物から製造される成形品は十分な強度および耐電圧性を発揮することができない。 The (B) component fibrous reinforcing material in the present invention has an irregular cross-sectional shape in which the ratio of the major axis to the minor axis (flatness) of the cross section perpendicular to the fiber length is 1.5 to 10.0. . The fibrous reinforcing material of component (B) has a D2 / D1 ratio (flatness) of 1.5 to 10.0 when the major axis of the cross section perpendicular to the length direction of the fiber is D2 and the minor axis is D1. Range. If the flatness is less than 1.5, the finally obtained resin composition cannot exhibit sufficient high voltage resistance, and if the flatness exceeds 10, the strength of the fibrous reinforcing material itself cannot be maintained. In addition, when producing a molded product using the resin composition as a raw material and a kneading step in preparing the resin composition, for example, in a kneading step in an injection molding machine, the fibrous reinforcing material is easily broken and obtained. The molded product may not be able to exhibit sufficient high voltage resistance. The component (B) preferably has a ratio of (L × 2) / (D2 + D1) (aspect ratio) of 10 or more when the flatness rate satisfies the above requirements and the average fiber length L of the fibrous reinforcing material. When the aspect ratio is less than 10.0, the component (B) may have insufficient reinforcing effect as a fibrous reinforcing material, and a molded product produced from the resin composition has sufficient strength and voltage resistance. Can not demonstrate.
本発明における（Ｂ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００重量部に対して、５〜１５０重量部の範囲で選ぶものとする。（Ｂ）成分の含有量が（Ａ）成分１００重量部に対して５重量部未満であると、本発明の目的が効果的に達成できず、１５０重量部を超えると樹脂組成物を原料として部品（成形品）を製造（成形）する際の流動性が低下し、好ましくない。（Ｂ）成分の好ましい含有量は、（Ａ）成分１００重量部に対して、１５〜１２０重量部の範囲であり、特に好ましいのは３０〜１００重量部である。 The content of the component (B) in the present invention is selected in the range of 5 to 150 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the component (A). When the content of the component (B) is less than 5 parts by weight relative to 100 parts by weight of the component (A), the object of the present invention cannot be effectively achieved, and when it exceeds 150 parts by weight, the resin composition is used as a raw material. The fluidity at the time of producing (molding) a part (molded product) is not preferable. The preferable content of the component (B) is in the range of 15 to 120 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the component (A), and particularly preferably 30 to 100 parts by weight.
繊維状強化材の扁平率（長径と短径との比）は、繊維状強化材の断面の顕微鏡により観察、測定した長径と短径の測定値から、容易に算出することができる。市販されている繊維状強化材は、扁平率がカタログに記載されておれば、この値を活用することができる。強化繊維長を測定するには、（Ｂ）成分の繊維状強化材を配合した、強化樹脂組成物製成形品の中央部から約５ｇのサンプルを切り出し、温度６００℃の電気炉中で２時間置いて灰化させた後、残った繊維状強化材について測定する。繊維状強化材を折損しないように、中性表面活性剤水溶液中に分散させ、その分散水溶液をピペットによってスライドグラス上に移し、顕微鏡で写真撮影を行う。この写真画像について、画像解析ソフトを用い、１０００〜２０００本の強化繊維について測定を行い、平均繊維長が算出できる。 The flatness ratio (ratio of major axis to minor axis) of the fibrous reinforcing material can be easily calculated from the measured values of the major axis and the minor axis observed and measured with a microscope of the cross section of the fibrous reinforcing material. Commercially available fibrous reinforcing materials can utilize this value if the flatness is described in the catalog. In order to measure the reinforcing fiber length, a sample of about 5 g was cut out from the central part of the reinforced resin composition-molded product containing the component (B) fibrous reinforcing material, and was heated in an electric furnace at a temperature of 600 ° C. for 2 hours. After placing and ashing, the remaining fibrous reinforcement is measured. In order not to break the fibrous reinforcing material, it is dispersed in an aqueous neutral surfactant solution, and the dispersed aqueous solution is transferred onto a slide glass by a pipette and photographed with a microscope. With respect to this photographic image, 1000 to 2000 reinforcing fibers are measured using image analysis software, and the average fiber length can be calculated.
異形断面の繊維状強化材の断面は、繊維の長さ方向に直角に切断した際の断面が、例えば、長方形、長方形に近い長円形、楕円形、長手方向の中央部がくびれた繭型などが挙げられる。これら繊維状強化材の異形断面の例は、特開２０００−２６５０４６号公報に記載されている。断面が繭型の繊維状強化材は、中央部がくびれていて、その部分の強度が低く中央部で割れることがあり、またこのくびれた部分が基体樹脂との密着性が劣る場合もあるので、機械的特性向上を目的する場合は、断面が長方形、長方形に近い長円形、または楕円形のものを使用するのが好ましい。異形断面の繊維状強化材は、形状が異なるものを組合せてしようできるが、この際の扁平率やアスペクト比は、重量平均で算出された数値が前記扁平率やアスペクト比の範囲内に入ればよい。 The cross-section of the fiber-shaped reinforcing material having an irregular cross-section is a cross-section when cut at right angles to the length direction of the fiber, for example, a rectangle, an oval close to a rectangle, an ellipse, a saddle shape with a narrowed central portion in the longitudinal direction, etc. Is mentioned. Examples of the irregular cross-sections of these fibrous reinforcing materials are described in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2000-265046. The fiber-shaped reinforcing material having a saddle-shaped cross section is constricted at the center, the strength of the part is low and the center may be cracked, and the constricted part may have poor adhesion to the base resin. For the purpose of improving mechanical properties, it is preferable to use a cross section having a rectangular shape, an oval shape close to a rectangular shape, or an elliptical shape. Fiber shaped reinforcing materials with irregular cross-sections can be used in combination with different shapes, but the flatness and aspect ratio at this time can be calculated as long as the numerical value calculated by weight average falls within the range of the flatness and aspect ratio. Good.
繊維状強化材の種類としては、ガラス繊維、炭素繊維、玄武岩繊維などが挙げられる。本発明の（Ｂ）成分として好適な異形断面のガラス繊維は、例えば、特公平３−５９０１９号公報、特公平４−１３３００号公報、特公平４−３２７７５号公報などに記載の方法に従って製造することができる。特に、扁平なガラス繊維は、底面に多数のオリフィスを有するオリフィスプレートにおいて、複数のオリフィス出口を囲み、このオリフィスプレート底面より下方に延びる凸状縁を設けたオリフィスプレート、または、単数もしくは複数のオリフィス孔を有するノズルチップの外周部先端から、下方に延びる複数の凸状縁を設けた異形断面ガラス繊維紡糸用ノズルチップを用いて製造することができる。 Examples of the fibrous reinforcing material include glass fiber, carbon fiber, and basalt fiber. The glass fiber having a modified cross section suitable as the component (B) of the present invention is produced, for example, according to the method described in Japanese Patent Publication No. 3-59019, Japanese Patent Publication No. 4-13300, Japanese Patent Publication No. 4-32775, and the like. be able to. In particular, a flat glass fiber is an orifice plate having a large number of orifices on the bottom surface. The orifice plate surrounds a plurality of orifice outlets and has a convex edge extending downward from the bottom surface of the orifice plate, or one or more orifices. It can be manufactured using a modified cross-section glass fiber spinning nozzle tip provided with a plurality of convex edges extending downward from the tip of the outer periphery of the nozzle tip having holes.
（Ｂ）成分の繊維状強化材は、表面処理剤で表面処理されているのが好ましい。表面処理剤としては、例えば、γーメタクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、γーグリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γーアミノプロピルトリエトキシシランなどのシランカップリング剤が挙げられる。表面処理剤の付着量は、繊維状強化材に対して０．０１重量％以上とするのが好ましい。表面処理剤に、さらに必要に応じて、脂肪酸アミド化合物、シリコーンオイルなどの潤滑剤、第４級アンモニウンム塩などの帯電防止剤、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂などの被膜形成能を有する樹脂、被膜形成能を有する樹脂と熱安定剤、難燃剤などを配合することもできる。 The fibrous reinforcing material (B) is preferably surface-treated with a surface treatment agent. Examples of the surface treatment agent include silane coupling agents such as γ-methacryloxypropyltrimethoxysilane, γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane, and γ-aminopropyltriethoxysilane. The adhesion amount of the surface treatment agent is preferably 0.01% by weight or more with respect to the fibrous reinforcing material. If necessary, the surface treatment agent may be a lubricant such as a fatty acid amide compound or silicone oil, an antistatic agent such as a quaternary ammonium salt, a resin having a film forming ability such as an epoxy resin or a urethane resin, or a film forming ability. It is also possible to blend a resin having a heat stabilizer and a flame retardant.
（Ｂ）成分の繊維状強化材としてのガラス繊維は、Ａガラス、Ｃガラス、Ｅガラスなどの組成からなるものが好ましく、特に、Ｅガラス（無アルカリガラス）が熱可塑性樹脂の熱安定性に悪影響を及ぼさない点で好ましい。また、ガラス繊維を用いる際は、一般的には取り扱いの容易さなどから、短繊維タイプ（チョップドストランド）のものを使用することが好ましいが、特に耐衝撃特性が要求される成形品の場合には、成形品中のガラス繊維の繊維長をより長く保つ点から、長繊維タイプのものを使用することがより好ましい。 (B) The glass fiber as the fibrous reinforcing material of the component is preferably composed of A glass, C glass, E glass or the like, and in particular, E glass (non-alkali glass) contributes to the thermal stability of the thermoplastic resin. It is preferable in that it does not have an adverse effect. In addition, when using glass fiber, it is generally preferable to use a short fiber type (chopped strand) from the viewpoint of ease of handling, etc., especially in the case of a molded product that requires impact resistance characteristics. It is more preferable to use a long fiber type in order to keep the fiber length of the glass fiber in the molded product longer.
本発明に係る耐高電圧部品製造用樹脂組成物は、上記（Ａ）成分に、（Ｂ）成分のほかに、弾性重合体｛（Ｃ）成分｝、エポキシ化合物｛（Ｄ）成分｝、ビニル芳香族系樹脂｛（Ｅ）成分｝を含有させる（配合する）ことができる。弾性重合体の好ましい配合量は、（Ａ）成分の熱可塑性樹脂１００重量部に対して、１〜５０重量部であり、好ましは５〜３０重量部である。 The resin composition for producing a high voltage resistant part according to the present invention comprises, in addition to the component (A), an elastic polymer {(C) component}, an epoxy compound {(D) component}, vinyl, in addition to the component (B). Aromatic resin {component (E)} can be contained (blended). A preferable blending amount of the elastic polymer is 1 to 50 parts by weight, and preferably 5 to 30 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (A).
本発明における（Ｃ）成分の弾性重合体とは、−２０℃以下のガラス転移温度を有し、２３℃においてＪＩＳ Ｋ−６３０１に準拠して測定した１００％モデュラスが１００ＭＰａ以下のものをいう。一般的に、熱可塑性エラストマーまたは耐衝撃改良剤と称されるものが、これに該当する。（Ｃ）成分の弾性重合体として好ましいものは、オレフィン系エラストマー、スチレン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリアミド系エラストマー、およびウレタン系エラストマーなどの熱可塑性エラストマーや、コアシェルポリマーなどが挙げられる。 The elastic polymer of the component (C) in the present invention has a glass transition temperature of −20 ° C. or less and a 100% modulus measured at 23 ° C. according to JIS K-6301 is 100 MPa or less. This is generally the case with what are called thermoplastic elastomers or impact modifiers. Preferred examples of the elastic polymer of component (C) include thermoplastic elastomers such as olefin elastomers, styrene elastomers, polyester elastomers, polyamide elastomers, and urethane elastomers, and core-shell polymers.
（Ｃ）成分としてのオレフィン系エラストマーの中で好ましいものは、エチレンおよび／またはプロピレンを主成分とする共重合体である。より具体的には、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、エチレン−オクテン共重合体、エチレン−プロピレン−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体、エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体などが挙げられる。上記共重合体を酸変性、エポキシ変性したもの、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体などであってもよい。 Among the olefin elastomers as the component (C), preferred are copolymers mainly composed of ethylene and / or propylene. More specifically, ethylene-propylene copolymer, ethylene-butene copolymer, ethylene-octene copolymer, ethylene-propylene-butene copolymer, ethylene-propylene-diene copolymer, ethylene-ethyl acrylate copolymer Examples thereof include a polymer and an ethylene-vinyl acetate copolymer. It may be an acid-modified or epoxy-modified copolymer, an ethylene-glycidyl methacrylate copolymer, or the like.
（Ｃ）成分としてのスチレン系エラストマーとしては、スチレンなどのビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックと未水素化、および／または、水素化した共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックとからなるブロック共重合体が挙げられる。かかるブロック共重合体を構成するビニル芳香族化合物としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ｐ−第三級ブチルスチレン、ジビニルベンゼン、ｐ−メチルスチレン、１，１−ジフェニルスチレンなどの中から一種または二種以上が選択でき、中でもスチレンが好ましい。また、共役ジエン化合物としては、例えば、ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、ピレリレン、３−ブチル−１，３−オクタジエン、フェニル−１，３−ブタジエンなどの中から一種または二種以上が選ばれ、中でもブタジエン、イソプレンおよびこれらの組合せが好ましい。ここでいうブロック共重合体とは、ビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックと、共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックとからなるブロック共重合体であり、ビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物の共重合比は５／９５〜７０／３０であり、特に１０／９０〜６０／４０の重合比が好ましい。上記ブロック共重合体を、酸変性またはエポキシ変性したものであってもよい。 The styrene elastomer as the component (C) includes a polymer block mainly composed of a vinyl aromatic compound such as styrene and a polymer block mainly composed of an unhydrogenated and / or hydrogenated conjugated diene compound. And a block copolymer. Examples of the vinyl aromatic compound constituting the block copolymer include styrene, α-methylstyrene, vinyltoluene, p-tertiary butylstyrene, divinylbenzene, p-methylstyrene, 1,1-diphenylstyrene, and the like. One or two or more types can be selected from among them, and among them, styrene is preferable. Examples of the conjugated diene compound include butadiene, isoprene, 1,3-pentadiene, 2,3-dimethyl-1,3-butadiene, pyrylene, 3-butyl-1,3-octadiene, phenyl-1,3- One or more types are selected from butadiene and the like, and butadiene, isoprene and combinations thereof are particularly preferable. The block copolymer here is a block copolymer comprising a polymer block mainly composed of a vinyl aromatic compound and a polymer block mainly composed of a conjugated diene compound, and the vinyl aromatic compound and the conjugated diene. The copolymerization ratio of the compound is 5/95 to 70/30, and a polymerization ratio of 10/90 to 60/40 is particularly preferable. The block copolymer may be acid-modified or epoxy-modified.
（Ｃ）成分としてのポリエステル系エラストマーの例としては、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレートなどの芳香族ポリエステルをハードセグメントとし、これにポリエチレングリコールやポリテトラメチレングリコールなどのポリエーテル、またはポリエチレンアジペート、ポリブチレンアジペート、ポリカプロラクトンなどの脂肪族ポリエステルをソフトセグメントとするブロック共重合体が挙げられるが、これに限定されるものではない。 Examples of the polyester elastomer as the component (C) include an aromatic polyester such as polyethylene terephthalate or polybutylene terephthalate as a hard segment, and a polyether such as polyethylene glycol or polytetramethylene glycol, or polyethylene adipate or polybutylene. A block copolymer having an aliphatic polyester such as adipate or polycaprolactone as a soft segment is exemplified, but the invention is not limited thereto.
（Ｃ）成分としてのポリアミド系エラストマーの例としては、ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミド１１、ポリアミド１２などをハードセグメントとし、これにポリエーテルまたは脂肪族ポリエステルをソフトセグメントとするブロック共重合体が挙げられる。ポリアミド系エラストマーは、これら例示したものに限定されるものではない。 Examples of the polyamide-based elastomer as the component (C) include block copolymers having polyamide 6, polyamide 66, polyamide 11, polyamide 12 and the like as hard segments and polyether or aliphatic polyester as soft segments. It is done. The polyamide-based elastomer is not limited to those exemplified.
（Ｃ）成分としてのウレタン系エラストマーの例としては、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、４，４’−ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネートなどのジイソシアネートと、エチレングリコール、テトラメチレングリコールなどのグリコールとを反応させて得られるポリウレタンをハードセグメントとし、これにポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどのポリエーテルまたはポリエチレンアジペート、ポリブチレンアジペート、ポリカプロラクトンなどの脂肪族ポリエステルをソフトセグメントとするブロック共重合体が挙げられる。ウレタン系エラストマーは、これら例示したものに限定されるものではない。 Examples of urethane elastomers as component (C) include 4,4'-diphenylmethane diisocyanate, 4,4'-dicyclohexylmethane diisocyanate, tolylene diisocyanate, hexamethylene diisocyanate, and the like, ethylene glycol, tetramethylene glycol, etc. Polyurethane obtained by reacting with glycols as hard segments, and polyethers such as polyethylene glycol, polypropylene glycol and polytetramethylene glycol or aliphatic polyesters such as polyethylene adipate, polybutylene adipate and polycaprolactone with soft segments A block copolymer. The urethane elastomer is not limited to those exemplified.
（Ｃ）成分としてのコアシェルポリマーとは、多層構造からなり、好ましくは平均粒径１．０μｍ以下のゴム層（粒子）表面を、ガラス状樹脂によって包まれて構造のコアシェル型グラフト共重合体を言う。コアシェルポリマーのゴム粒子は、平均粒径１．０μｍ以下のものが好適である。ゴム粒子の平均粒径が１．０μｍを越えると、これを配合した樹脂組成物の耐衝撃特性の改善効果が不十分な場合がある。ゴム粒子の平均粒径のより好ましい範囲は、０．２〜０．６μｍである。かかるコアシェル型共重合体のゴム層としては、ジエン系ゴム、アクリル系エラストマー、珪素系ゴムの単独、またはこの中から選ばれる２種以上のエラストマーを含んでいてもよい。 The core-shell polymer as the component (C) has a multilayer structure, and preferably a core-shell type graft copolymer having a structure in which a rubber layer (particle) surface having an average particle diameter of 1.0 μm or less is wrapped with a glassy resin. To tell. The core-shell polymer rubber particles preferably have an average particle size of 1.0 μm or less. If the average particle diameter of the rubber particles exceeds 1.0 μm, the impact resistance improving effect of the resin composition containing the rubber particles may be insufficient. A more preferable range of the average particle diameter of the rubber particles is 0.2 to 0.6 μm. The rubber layer of the core-shell type copolymer may contain diene rubber, acrylic elastomer, silicon rubber alone, or two or more elastomers selected from these.
コアシェルポリマーのゴム層として使用できる珪素系ゴムとは、オルガノシロキサン単量体を重合させて製造されるものを言う。オルガノシロキサンとしては、例えば、ヘキサメチルトリシクロシロキサン、オクタメチルシクロシロキサン、デカメチルペンタシクロシロキサン、ドデカメチルヘキサシクロシロキサン、トリメチルトリフェニルシロキサン、テトラメチルフェニルシクロテトラシロキサン、オクタフェニルシクロテトラシロキサンなどが挙げられる。 The silicon-based rubber that can be used as the rubber layer of the core-shell polymer refers to one produced by polymerizing an organosiloxane monomer. Examples of the organosiloxane include hexamethyltricyclosiloxane, octamethylcyclosiloxane, decamethylpentacyclosiloxane, dodecamethylhexacyclosiloxane, trimethyltriphenylsiloxane, tetramethylphenylcyclotetrasiloxane, and octaphenylcyclotetrasiloxane. It is done.
コアシェルポリマーのガラス状樹脂で形成されるシェル層は、ビニル系重合体によって形成するのが好ましい。ビニル系重合体は、芳香族ビニル単量体、シアン化ビニル単量体、メタクリル酸エステル系単量体、およびアクリル酸エステル単量体の中から選ばれた少なくとも一種の単量体を、重合または共重合させて得られる。かかるコアシェルポリマーのゴム層とシェル層は、通常、グラフト共重合によって結合されている。このグラフト共重合化は、必要な場合には、ゴム層の製造時にシェル層と反応するグラフト交差剤を添加し、ゴム層に反応性基を付与した後、ビニル系重合体を重合させることによって得られる。グラフト交差剤としては、シリコーン系ゴムでは、ビニル結合を有したオルガノシロキサンあるいはチオールを有したオルガノシロキサンが用いられ、好ましくはアクロキシシロキサン、メタクリロキシシロキサン、ビニルシロキサンが挙げられる。 The shell layer formed of the core-shell polymer glassy resin is preferably formed of a vinyl polymer. The vinyl polymer polymerizes at least one monomer selected from an aromatic vinyl monomer, a vinyl cyanide monomer, a methacrylic ester monomer, and an acrylate monomer. Alternatively, it is obtained by copolymerization. The rubber layer and shell layer of such a core-shell polymer are usually bonded by graft copolymerization. In this graft copolymerization, if necessary, a graft crossing agent that reacts with the shell layer is added during the production of the rubber layer, a reactive group is added to the rubber layer, and then the vinyl polymer is polymerized. can get. As the graft-crossing agent, organosiloxane having a vinyl bond or organothiol having a thiol is used for the silicone rubber, and preferably, acoxysiloxane, methacryloxysiloxane, and vinylsiloxane are used.
本発明における（Ｄ）成分としてのエポキシ化合物は、樹脂組成物の難燃性と耐高電圧性を向上させるように機能する。（Ｄ）成分のエポキシ化合物としては、ビスフェノール型エポキシ化合物、レゾルシン型エポキシ化合物、ノボラック型エポキシ化合物、脂環化合物型ジエポキシ化合物、グリシジルエーテル類、エポキシ化ポリブタジエン、エポキシ変性熱可塑性樹脂、エポキシ系難燃剤などが挙げられる。さらに具体的には、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、レゾルシン型エポキシ化合物、ノボラック型エポキシ化合物、ビニルシクロヘキセンジオキシド、ジシクロペンタジエンオキシドなどの脂環化合物型エポキシ化合物、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体、テトラブロモビスフェノールＡのエポキシオリゴマーなどがあげられる。 The epoxy compound as the component (D) in the present invention functions to improve the flame retardancy and high voltage resistance of the resin composition. As the epoxy compound of component (D), bisphenol type epoxy compound, resorcin type epoxy compound, novolak type epoxy compound, alicyclic compound type diepoxy compound, glycidyl ethers, epoxidized polybutadiene, epoxy modified thermoplastic resin, epoxy flame retardant Etc. More specifically, bisphenol A type epoxy compounds, bisphenol F type epoxy compounds, resorcinol type epoxy compounds, novolac type epoxy compounds, alicyclic compound type epoxy compounds such as vinylcyclohexene dioxide and dicyclopentadiene oxide, ethylene-glycidyl methacrylate Examples thereof include a copolymer and an epoxy oligomer of tetrabromobisphenol A.
（Ｄ）成分としてのエポキシ化合物は、樹脂組成物の耐薬品性と（Ａ）成分への分散の観点から、エポキシ当量１５０〜２８０ｇ／ｅｑのノボラック型エポキシ樹脂、またはエポキシ当量６００〜３０００ｇ／ｅｑのビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が好ましい。より好ましいのは、エポキシ当量１８０〜２５０ｇ／ｅｑで分子量１０００〜６０００のノボラック型エポキシ樹脂、またはエポキシ当量６００〜３０００ｇ／ｅｑで分子量１２００〜６０００のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂である。 The epoxy compound as the component (D) is a novolak epoxy resin having an epoxy equivalent of 150 to 280 g / eq, or an epoxy equivalent of 600 to 3000 g / eq, from the viewpoint of chemical resistance of the resin composition and dispersion in the component (A). The bisphenol A type epoxy resin is preferred. More preferred is a novolak type epoxy resin having an epoxy equivalent of 180 to 250 g / eq and a molecular weight of 1000 to 6000, or a bisphenol A type epoxy resin having an epoxy equivalent of 600 to 3000 g / eq and a molecular weight of 1200 to 6000.
（Ｄ）成分としてのエポキシ化合物の含有量は、（Ａ）成分１００重量部に対して、０．１〜１０重量部の範囲で選ばれる。含有量が０．１重量部未満であると、樹脂組成物の耐高電圧性が改善されず、１０重量部より多くなると、流動性が低下し成形性が悪化する。（Ｄ）成分のより好ましい含有量は、０．２〜５重量部である。 (D) Content of the epoxy compound as a component is chosen in the range of 0.1-10 weight part with respect to 100 weight part of (A) component. When the content is less than 0.1 parts by weight, the high voltage resistance of the resin composition is not improved, and when the content exceeds 10 parts by weight, the fluidity is lowered and the moldability is deteriorated. (D) More preferable content of a component is 0.2-5 weight part.
（Ａ）成分がＰＢＴ樹脂の場合には、ビニル芳香族系樹脂｛（Ｅ）成分｝と組合せるのが好ましい。（Ｅ）成分とは、ビニル芳香族化合物を主成分とする重合体を言う。ビニル芳香族化合物としては、スチレン、α−メチルスチレン、パラメチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシレンなどが挙げられ、好ましくは、スチレンである。（Ｅ）成分の具体例としては、ポリスチレン（ＰＳ）、ゴム変性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）、アクリロニトリル−スチレン（ＡＳ）、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）、メチルメタクリレート−ブタジエン−スチレン（ＭＢＳ）、アクリロニトリル−アクリル酸−スチレン（ＡＡＳ）、スチレン−マレイン酸共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体の水素化物（ＳＥＢＳ）などが代表的なものである。このなかでも特に物性面、コスト面から、成形材料として使用されるＰＳ、ＨＩＰＳ、ＡＳなどのスチレン系樹脂が好ましい。 When component (A) is a PBT resin, it is preferably combined with a vinyl aromatic resin {component (E)}. (E) A component means the polymer which has a vinyl aromatic compound as a main component. Examples of the vinyl aromatic compound include styrene, α-methylstyrene, paramethylstyrene, vinyltoluene, vinylxylene, and the like, and preferably styrene. Specific examples of the component (E) include polystyrene (PS), rubber-modified polystyrene (HIPS), acrylonitrile-styrene (AS), acrylonitrile-butadiene-styrene (ABS), methyl methacrylate-butadiene-styrene (MBS), acrylonitrile- Typical examples include acrylic acid-styrene (AAS), styrene-maleic acid copolymer, hydride of styrene-butadiene-styrene copolymer (SEBS), and the like. Of these, styrenic resins such as PS, HIPS, and AS, which are used as molding materials, are particularly preferable from the viewpoint of physical properties and cost.
（Ｅ）成分の含有量は、（Ａ）成分がＰＢＴ樹脂との合計量の１〜５０重量％である。（Ｅ）成分が１重量％より少ないと、耐高電圧性および低そり性や寸法精度を向上させることができず、５０重量％より多いと、耐高電圧性、耐熱性、難燃性、耐薬品性（耐グリース性）などが低下し、樹脂組成物は高電圧部品の製造用として不適当となる。（Ｅ）成分のより好ましい範囲は３〜３０重量％、中でも好ましいのは５〜２５重量％である。 The content of the component (E) is 1 to 50% by weight of the total amount of the component (A) with the PBT resin. When the component (E) is less than 1% by weight, the high voltage resistance and low warpage and dimensional accuracy cannot be improved. When the component is more than 50% by weight, the high voltage resistance, heat resistance, flame resistance, Chemical resistance (grease resistance) and the like are lowered, and the resin composition becomes unsuitable for manufacturing high-voltage parts. (E) The more preferable range of a component is 3 to 30 weight%, and 5 to 25 weight% is especially preferable.
本発明に係る樹脂組成物には、上記（Ｃ）成分〜（Ｅ）成分の他に、本発明の目的を損なわない範囲で、各種の樹脂添加剤を配合することができる。樹脂添加剤としては、離型剤、結晶化促進剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、熱安定剤、滑剤、顔料・染料などの着色剤、発泡剤、架橋剤、難燃剤、難燃助剤が挙げられる。さらに、本発明の樹脂組成物には、必要に応じて、他の熱可塑性樹脂または熱硬化性樹脂などを含有させることができる。 In addition to the components (C) to (E), various resin additives can be blended in the resin composition according to the present invention as long as the object of the present invention is not impaired. Resin additives include mold release agents, crystallization accelerators, antioxidants, UV absorbers, heat stabilizers, lubricants, colorants such as pigments and dyes, foaming agents, crosslinking agents, flame retardants, flame retardant aids Is mentioned. Furthermore, the resin composition of the present invention can contain other thermoplastic resin or thermosetting resin, if necessary.
本発明に係る樹脂組成物を調製する方法は、特定の方法に限定されるものではなく、熱可塑性樹脂組成物の調製方法として従来から知られている方法、例えば、ドライブレンド法、溶融混練法によることができる。中でも、混練押出機を使用しての溶融混練法が好ましい。溶融混練法では、例えば、付加的成分を含む各成分を、混練機に一括でフィードする方法、順次フィードする方法などが挙げられる。また、付加的成分を含め各成分から選ばれた２種以上の成分を予め混合し、予め混合したもの同士を混合する方法であってもよい。さらに、繊維状強化材以外の各成分を、必要であれば、付加的成分である物質と共に、ヘンシェルミキサー、リボンブレンダー、Ｖ型ブレンダーなどによって均一に混合した後、混練押出機のホッパーに供給して溶融させ、繊維状強化材をサイドフィードする方法であってもよい。 The method for preparing the resin composition according to the present invention is not limited to a specific method, and a method conventionally known as a method for preparing a thermoplastic resin composition, for example, a dry blend method, a melt-kneading method. Can be. Among these, the melt-kneading method using a kneading extruder is preferable. Examples of the melt-kneading method include a method of feeding each component including an additional component to the kneader at once, a method of sequentially feeding, and the like. Moreover, the method of mixing 2 or more types of components chosen from each component including an additional component previously, and mixing previously may be sufficient. In addition, if necessary, each component other than the fibrous reinforcing material is mixed uniformly with a substance as an additional component by a Henschel mixer, a ribbon blender, a V-type blender, etc., and then supplied to the hopper of the kneading extruder. Alternatively, the method may be a method in which the fibrous reinforcing material is side-fed by melting the resin.
上記の方法で調製された本発明に係る耐高電圧部品製造用樹脂組成物は、各種耐高電圧部品（製品、成形品）の製造（成形）用原料として使用できる。部品（成形品）の製造用に適用できる方法としては、射出成形法、中空成形法、圧縮成形法、押出成形法、カレンダー成形法、回転成形法などである。中でも、部品（成形品）の生産性の観点から、射出成形法が好適である。 The resin composition for manufacturing high-voltage components according to the present invention prepared by the above method can be used as a raw material for manufacturing (molding) various high-voltage components (products, molded products). Examples of methods applicable to the production of parts (molded products) include injection molding, hollow molding, compression molding, extrusion molding, calendar molding, and rotational molding. Among these, the injection molding method is preferable from the viewpoint of the productivity of parts (molded products).
本発明に係る樹脂組成物は、耐高電圧部品の製造用に好適である。本発明において耐高電圧部品とは、少なくとも瞬間的または一時的に高電圧が印加されても発火や破壊が生じないように設計された電気・電子部品、および、偶発的に高電圧が印加されても発火や破壊が生じない電気・電子部品を言う。偶発的に高電圧が印加される例としては、落雷や高電圧線のショートなどがある。高電圧とは、一般的に使用される電圧（１００Ｖ）を超える交流およびまたは直流電圧を指し、より厳しくは１ｋＶ以上の電圧を言う。 The resin composition according to the present invention is suitable for the production of a high voltage resistant component. In the present invention, a high-voltage component means an electrical / electronic component designed to prevent ignition or destruction even when a high voltage is applied at least momentarily or temporarily, and a high voltage accidentally applied. It refers to electrical and electronic parts that do not ignite or break. Examples of accidental application of a high voltage include lightning strikes and high voltage line shorts. The high voltage refers to an alternating current and / or direct current voltage exceeding a generally used voltage (100 V), more strictly, a voltage of 1 kV or more.
樹脂製高電圧部品の形状は、特に限定されるものではなく、板状（円板、多角形などを含む）、柱状、箱形状、椀型状、トレイ状などのいずれでもよい。大型部品、形状の複雑な部品の場合は、部品の肉厚は均一である必要はなく、部品が箱形状または椀型状の場合には、箱または椀の内側に補強リブが設けられていてもよい。耐高電圧部品の具体例としては、自動車などの原動機における放電部品や、照明関連などに用いられる変圧部品などがある。より具体的には、自動車のイグニッション，ディストリビューター部品などのエンジン点火系部品や、ディスチャージランプなどの照明部品がある。また偶発的な高電圧印加が想定される部品としては、電気ブレーカーや漏電遮断器などの漏電保護部品、コンセントやプラグ、ターミナルなどの配線部品、１００Ｖの電圧を高電圧、または低電圧に変換する変圧器部品、更に磁場を発生させるためのコイルボビンなどがある。 The shape of the resin high-voltage component is not particularly limited, and may be any of a plate shape (including a disk, a polygon, etc.), a column shape, a box shape, a saddle shape, and a tray shape. For large parts and parts with complex shapes, the thickness of the parts does not need to be uniform.If the parts are box-shaped or bowl-shaped, reinforcing ribs are provided inside the box or bowl. Also good. Specific examples of the high voltage resistant parts include discharge parts in motors such as automobiles, and transformer parts used for lighting and the like. More specifically, there are engine ignition system parts such as automobile ignition and distributor parts, and lighting parts such as discharge lamps. Also, accidental high voltage application is assumed to include leakage protection components such as electric breakers and leakage breakers, wiring components such as outlets, plugs, and terminals, and convert 100V voltage to high or low voltage. There are transformer parts and coil bobbins for generating a magnetic field.
本発明に係る樹脂組成物製の耐高電圧部品は、部品の大きさや形状にもよるが、肉厚が薄くても、優れた耐高電圧性を発揮することができる。高電圧が印加される部品の肉厚が３ｍｍ以下、さらには２ｍｍ以下、中でも１．５ｍｍ以下でも、顕著な効果を発揮する。本発明に係る樹脂組成物は、薄肉化（軽量化）・小型化した部品の製造用に好適である。 Although the high voltage-resistant component made of the resin composition according to the present invention depends on the size and shape of the component, it can exhibit excellent high voltage resistance even if the wall thickness is thin. A remarkable effect is exhibited even when the thickness of a component to which a high voltage is applied is 3 mm or less, further 2 mm or less, especially 1.5 mm or less. The resin composition according to the present invention is suitable for manufacturing a thinned (lightened) / miniaturized part.
以下、本発明を実施例に基づいて詳細に説明するが、本発明は以下に記載した例に限定されるものではない。以下に、実施例、比較例で使用した各成分は、以下に記載したとおりの特性のものであり、（Ａ）成分の「酸素指数」の測定方法は、後記した方法によって測定した。 EXAMPLES Hereinafter, although this invention is demonstrated in detail based on an Example, this invention is not limited to the example described below. Hereinafter, each component used in Examples and Comparative Examples has characteristics as described below, and the method of measuring the “oxygen index” of the component (A) was measured by the method described later.
（Ａ−１）ＰＢＴ樹脂：酸素指数が２１、融点が２２４℃のポリブチレンテレフタレート（三菱エンジニアリングプラスチックス社製、商品名：ノバデュラン５００８）である。
（Ａ−２）ＰＥＴ樹脂：酸素指数が２４、融点が２５５℃のポリエチレンテレフタレート（三菱化学社製、商品名：ノバペックスＧＳ３８５）である。
（Ａ−３）ＰＡ−６樹脂：酸素指数が２３、融点２２４℃のポリアミド６（三菱エンジニアリングプラスチックス社製、商品名：ノバミッド１０１０Ｊ）である。
（Ａ−４）ＰＡ−ＭＸＤ６樹脂：酸素指数が２７、融点が２４２℃のポリアミドＭＸＤ６（三菱ガス化学社製、商品名：ポリアミドＭＸＤ６＃６０００）である。
（Ａ−５）ＰＰＳ樹脂：酸素指数が４５、融点２８２℃のポリフェニレンスルファイド（東レ・フィリップス社製、商品名：ライトンＭ２５８８）である。
(A-1) PBT resin: Polybutylene terephthalate having an oxygen index of 21 and a melting point of 224 ° C. (trade name: Novaduran 5008, manufactured by Mitsubishi Engineering Plastics).
(A-2) PET resin: Polyethylene terephthalate (trade name: Novapex GS385, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) having an oxygen index of 24 and a melting point of 255 ° C.
(A-3) PA-6 resin: Polyamide 6 having an oxygen index of 23 and a melting point of 224 ° C. (trade name: Novamid 1010J, manufactured by Mitsubishi Engineering Plastics).
(A-4) PA-MXD6 resin: Polyamide MXD6 (Mitsubishi Gas Chemical Co., Ltd., trade name: Polyamide MXD6 # 6000) having an oxygen index of 27 and a melting point of 242 ° C.
(A-5) PPS resin: polyphenylene sulfide having an oxygen index of 45 and a melting point of 282 ° C. (trade name: Ryton M2588, manufactured by Toray Phillips).
（Ａ−６）ＰＰＥ樹脂：酸素指数が３０、ガラス転移点が２１０℃のポリフェニレンエーテル（三菱ガス化学社製、商品名：ユピエースＰＸ１００Ｌ）である。
（Ａ−７）ＰＣ樹脂：酸素指数が２５のポリカーボネート（三菱エンジニアリングプラスチックス社製、商品名：ユーピロンＳ−３０００）である。
（Ａ−８）ＡＳ樹脂：酸素指数が１９のアクリロニトリル−スチレン共重合体（テクノポリマー社製、商品名：サンレックスＳＡＮ−Ｃ）である。
（Ａ−９）ＰＳ樹脂：酸素指数が１８のポリスチレン（ＰＳジャパン社製、商品名：ＰＳＪポリスチレンＨＴ４７８）である。
（Ａ−１０）ＰＯＭ樹脂：酸素指数が１６のポリアセタール樹脂（三菱エンジニアリングプラスチックス社製、商品名：ユピタールＦ３０−０１）である。
なお、（Ａ）成分が複数樹脂のブレンド物の場合には、酸素指数は、ブレンドされた（Ａ）成分について測定した値を意味する。
(A-6) PPE resin: Polyphenylene ether (trade name: Iupiace PX100L, manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company) having an oxygen index of 30 and a glass transition point of 210 ° C.
(A-7) PC resin: Polycarbonate having an oxygen index of 25 (Mitsubishi Engineering Plastics, trade name: Iupilon S-3000).
(A-8) AS resin: an acrylonitrile-styrene copolymer having an oxygen index of 19 (trade name: Sanrex SAN-C, manufactured by Techno Polymer Co., Ltd.).
(A-9) PS resin: Polystyrene having an oxygen index of 18 (manufactured by PS Japan, trade name: PSJ polystyrene HT478).
(A-10) POM resin: a polyacetal resin having an oxygen index of 16 (trade name: Iupital F30-01, manufactured by Mitsubishi Engineering Plastics).
When the component (A) is a blend of a plurality of resins, the oxygen index means a value measured for the blended component (A).
（Ｂ−１）ガラス繊維（扁平型断面）：扁平率が４の扁平型断面ガラス繊維（日東紡社製、銘柄名：ＣＳＨ３ＰＡ８３０）である。
（Ｂ−２）ガラス繊維（扁平型断面）：扁平率が４の扁平型断面ガラス繊維（日東紡社製、銘柄名：ＣＳＨ３ＰＡ８２０）である。
（Ｂ−３）ガラス繊維（まゆ型断面）：扁平率が２のまゆ型断面ガラス繊維（日東紡社製、銘柄名：ＣＳＨ３ＰＡ８６０）である。
（Ｂ−４）ガラス繊維（円形断面）：円形断面のガラス繊維（日本電気硝子社製、銘柄名：ＥＣＳ０３Ｔ１８７）である。
（Ｂ−５）ガラス繊維（円形断面）：円形断面のガラス繊維（日本電気硝子社製、 銘柄名：ＥＣＳ０３Ｔ２８９）である。
（Ｂ−６）ガラス繊維（円形断面）：円形断面のガラス繊維（旭ファイバーグラス社製、銘柄名：ＣＳ０３ＭＡ４０４）である。
（Ｂ−７）ガラス繊維（円形断面）：円形断面のガラス繊維（旭ファイバーグラス社製、銘柄名：ＣＳ０３ＭＡ４８６）である。
（Ｂ−８）ガラス繊維（円形断面）：円形断面のガラス繊維（日本電気硝子社製、 銘柄名：ＥＣＳ０３Ｔ３５１）である。
(B-1) Glass fiber (flat cross section): A flat cross section glass fiber having a flatness ratio of 4 (manufactured by Nittobo Co., Ltd., brand name: CSH3PA830).
(B-2) Glass fiber (flat cross section): A flat cross section glass fiber having a flatness ratio of 4 (manufactured by Nittobo Co., Ltd., brand name: CSH3PA820).
(B-3) Glass fiber (eyebrows type cross section): It is a eyebrows type cross section glass fiber having a flatness ratio of 2 (Nittobo Co., Ltd., brand name: CSH3PA860).
(B-4) Glass fiber (circular cross section): Glass fiber having a circular cross section (manufactured by Nippon Electric Glass Co., Ltd., brand name: ECS03T187).
(B-5) Glass fiber (circular cross section): a glass fiber having a circular cross section (manufactured by Nippon Electric Glass Co., Ltd., brand name: ECS03T289).
(B-6) Glass fiber (circular cross section): It is a glass fiber with a circular cross section (Asahi Fiber Glass Co., Ltd., brand name: CS03MA404).
(B-7) Glass fiber (circular cross section): It is a glass fiber with a circular cross section (Asahi Fiber Glass Co., Ltd., brand name: CS03MA486).
(B-8) Glass fiber (circular cross section): a glass fiber having a circular cross section (manufactured by Nippon Electric Glass Co., Ltd., brand name: ECS03T351).
（Ｃ−１）スチレン系エラストマー：クラレ社製、商品名：セプトン４０５５である。
（Ｃ−２）ポリエステル系エラストマー：三菱化学社製、商品名：プリマロイＢＴ１０４５である。
（Ｃ−３）ポリオレフィン系エラストマー：住友化学社製、商品名：ボンドファースト２Ｃである。
（Ｃ−４）コアシェル型エラストマー：クレハ社製、商品名：パラロイドＥＸＬ２３１５である。
（Ｃ−５）エポキシ変性スチレン系エラストマー：ダイセル化学社製、商品名：エポフレンドＡＴ５０１である。
（Ｃ−６）酸変性スチレン系エラストマー：旭化成ケミカルズ社製、商品名：タフテックＭ１９４３である。
(C-1) Styrene elastomer: Kuraray Co., Ltd., trade name: Septon 4055.
(C-2) Polyester elastomer: manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, trade name: Primalloy BT1045.
(C-3) Polyolefin elastomer: manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., trade name: Bond First 2C.
(C-4) Core-shell type elastomer: Kureha Co., Ltd., trade name: Paraloid EXL2315.
(C-5) Epoxy-modified styrene elastomer: manufactured by Daicel Chemical Industries, trade name: Epofriend AT501.
(C-6) Acid-modified styrene elastomer: manufactured by Asahi Kasei Chemicals Corporation, trade name: Tuftec M1943.
（Ｄ−１）ノボラック型エポキシ：ノボラック型エポキシ化合物（東都化成社製、商品名：エポトートＹＤＣＮ−７０４）である。
（Ｄ−２）ビスフェノールＡ型エポキシ：ビスフェノールＡ型エポキシ化合物（旭電化工業社製、商品名：アデカサイザーＥＰ１７）である。
(D-1) Novolak type epoxy: novolak type epoxy compound (manufactured by Toto Kasei Co., Ltd., trade name: Epototo YDCN-704).
(D-2) Bisphenol A type epoxy: Bisphenol A type epoxy compound (Asahi Denka Kogyo Co., Ltd., trade name: Adeka Sizer EP17).
[実施例１〜実施例２３、比較例１〜比較例２７] 上記の各成分を、表−２〜表−９に示す割合(重量部)で秤量し、ガラス繊維を除く各成分を、ヘンシェルミキサーで均一混合した。得られた混合物を、二軸押出機｛日本製鋼所社製、型式：ＴＥＸ−３０Ｃ、バレル（シリンダー）は９ブロックで構成されている｝を使用し、バレル温度を表−１に示した温度に設定して、混合物溶融させた。押出機ホッパー側から５番目のブロックで、ガラス繊維をサイドフィード方式によって溶融樹脂にフィードし、混練してペレット化した。このペレット状の強化樹脂組成物を原料として、射出成形機（住友重機械社製、型式：ＳＧ−７５ＭIII）を使用し、この射出成形機のシリンダー温度を表−１に記載した温度に設定し、機械的強度測定用のＩＳＯ５２７−１、２に準拠した試験片、および、耐電圧性評価用試験片として、１００ｍｍ×１００ｍｍで厚さが１ｍｍと、２ｍｍの平板を成形した。得られた試験片につき、各種特性を、下記に記載した方法で評価した。評価結果を表−２〜表−９に示す。 [Example 1 to Example 23, Comparative Example 1 to Comparative Example 27] Each of the above components was weighed in proportions (parts by weight) shown in Table-2 to Table-9, and each component excluding glass fiber was measured as Henschel. Uniform mixing with a mixer. Using the obtained mixture, a twin-screw extruder (manufactured by Nippon Steel Works, model: TEX-30C, barrel (cylinder) is composed of 9 blocks), the barrel temperature shown in Table-1 And the mixture was melted. In the fifth block from the extruder hopper side, the glass fiber was fed to the molten resin by the side feed method and kneaded to be pelletized. Using the pelletized reinforced resin composition as a raw material, an injection molding machine (manufactured by Sumitomo Heavy Industries, model: SG-75MIII) was used, and the cylinder temperature of this injection molding machine was set to the temperature described in Table-1. As a test piece based on ISO527-1 and 2 for measuring mechanical strength and a test piece for evaluating withstand voltage, a flat plate having a size of 1 mm and a thickness of 100 mm × 100 mm was formed. About the obtained test piece, various characteristics were evaluated by the method described below. The evaluation results are shown in Table-2 to Table-9.
（ａ）酸素指数：ＩＳＯ ４５８９（ＪＩＳ Ｋ７２０１）に準拠して、厚さ０．８ｍｍのＵＬ燃焼試験片を作成し、この試験片につき、東洋精機製、型式：ＯＸＩＧＥＮ ＩＮＤＥＸＥＲＩＳＯを使用して測定した。
（ｂ）耐電圧性（絶縁破壊電圧：単位ｋＶ）：大きさが１００ｍｍ×１００ｍｍで、厚さ（ｔ）が１ｍｍと２ｍｍのシート状であって、乾燥状態とした試験片について、ヤマヨ試験器社製の絶縁破壊試験装置、型式：ＹＳＴ−２４３−１００ＲＨＯによって、温度が２３℃の油中、短時間法（２ｋＶ／ｓｅｃ）、直径が６ｍｍの円柱状電極と、直径が２５ｍｍの円柱状電極とを組合せて、絶縁破壊電圧を測定した。また、この試験片について、下記の湿熱処理またはヒートショック処理を施した後の試験片についても絶縁破壊電圧を測定し、後者をヒートショック処理後の絶縁破壊電圧とした。
（ｃ）湿熱処理：試験片を、（株）平山製作所社製プレッシャークッカー（ＰＣ−４２２Ｒ５Ｆ）を使用し、温度１００℃、湿度１００％の環境下３００時間処理した。処理後は、試験片を２３℃、５０％ＲＨ中に３日間放置して、試験片の状態調湿を行った。
(A) Oxygen index: In accordance with ISO 4589 (JIS K7201), a UL combustion test piece having a thickness of 0.8 mm was prepared. .
(B) Voltage resistance (dielectric breakdown voltage: unit kV): YAMAYO tester for a test piece having a size of 100 mm × 100 mm and having a thickness (t) of 1 mm and 2 mm in a dry state. Dielectric breakdown tester manufactured by the company, model: YST-243-100RHO, in oil at a temperature of 23 ° C., a short time method (2 kV / sec), a cylindrical electrode having a diameter of 6 mm, and a cylindrical electrode having a diameter of 25 mm And the breakdown voltage was measured. Moreover, about this test piece, the dielectric breakdown voltage was measured also about the test piece after performing the following heat treatment or heat shock treatment, and the latter was made into the dielectric breakdown voltage after heat shock treatment.
(C) Wet heat treatment: The test piece was treated for 300 hours in an environment of a temperature of 100 ° C. and a humidity of 100% using a pressure cooker (PC-422R5F) manufactured by Hirayama Seisakusho. After the treatment, the test piece was left in 23 ° C. and 50% RH for 3 days to condition-condition the test piece.
（ｄ）ヒートショック（ＨＳ）処理：試験片を、耐ヒートショック（ＨＳ）性試験機（エスペック社製、型式：ＴＳＡ−１００Ｓ）によって試験を行った。試験条件は、−４０℃の低温で６０分放置処理と、１５０℃の高温で６０分放置処理を、両温度の移行時間１分で繰り返し、低温放置と高温放置との各１回ずつを１サイクルとし、３００サイクルの処理を行った。処理後は、試験片を２３℃、５０％ＲＨ中に３日間放置して、試験片の状態調湿を行った。（ｅ）引張強度（ＭＰａ）、引張弾性率（ＭＰａ）：ＩＳＯ５２７に準拠して測定した。引張強度は、上記の湿熱処理を施さない試験片と、湿熱処理を施した後の試験片の双方について測定し、後者を湿熱処理後の引張強度とした。（ｆ）シャルピー衝撃強度（ｋＪ／ｍ２）：ＩＳＯ１７９に準拠して測定した、ノッチ付きシャルピー衝撃強度である。 (D) Heat shock (HS) treatment: The test piece was tested with a heat shock resistance (HS) resistance tester (manufactured by Espec Corp., model: TSA-100S). The test conditions were: a 60 minute standing treatment at a low temperature of −40 ° C. and a 60 minute standing treatment at a high temperature of 150 ° C. with a transition time of both temperatures of 1 minute, and each one of a low temperature standing and a high temperature standing was performed once. The cycle was 300 cycles. After the treatment, the test piece was left in 23 ° C. and 50% RH for 3 days to condition-condition the test piece. (E) Tensile strength (MPa), tensile elastic modulus (MPa): Measured according to ISO 527. The tensile strength was measured for both the test piece not subjected to the wet heat treatment and the test piece after the wet heat treatment, and the latter was defined as the tensile strength after the wet heat treatment. (F) Charpy impact strength (kJ / m 2 ): Notched Charpy impact strength measured according to ISO179.
表−２〜表−９より、次のことが明らかである。
１．酸素指数２０以上の熱可塑性樹脂に、異形断面形状を有する繊維状強化材を含有させた樹脂組成物の実施例１〜実施例２３の物性は、円型断面の繊維状強化材を含有させた比較例１〜比較例２２の樹脂組成物の物性に比較して、耐高電圧性が良好であり、湿熱・ヒートショック処理後も良好な耐高電圧性を保持しており、機械的強度も良好である。なお、実施例２３と比較例２２は、ＰＰＥ樹脂単独では流動性が悪く、１ｍｍ厚さの試験片の製造が困難であるため、ＰＰＥ樹脂にポリスチレンを配合した組成物として評価を行ったものである。
２．ＰＢＴ樹脂に異形断面強化材を含有させ、さらに、エポキシ化合物を配合した実施例１および実施例２の樹脂組成物は、エポキシ化合物を配合を含有させない実施例１６の樹脂組成物に比べて、成形直後の耐高電圧性の向上は僅かであるが、湿熱・ヒートショック処理後の耐電圧性が大幅に向上している。
３．ＰＢＴ樹脂に異形断面強化材を含有させ、さらに、弾性重合体を含有させた実施例４の樹脂組成物は、弾性重合体を含有させない実施例１６の樹脂組成物に比べて、成形品製造直後の耐電圧性は大幅に向上している。
４．ＰＢＴ樹脂に異形断面強化材を含有させ、さらに、弾性重合体とエポキシ化合物の両方を配合した実施例５〜実施例１１、実施例１４の樹脂組成物は、成形品製造直後、および、湿熱・ヒートショック処理後の耐高電圧性が大幅に向上している。
５．ＰＢＴ樹脂にビニル芳香族系樹脂を配合した実施例１５の樹脂組成物は、弾性重合体とエポキシ化合物の両方を含有させない実施例１６の樹脂組成物と比べ、機械特性はほぼ同等であるが、成形直後およびヒートショック・湿熱処理後の耐高電圧性が大幅に向上している。
６．一方、酸素指数２０以上の熱可塑性樹脂に、円型断面の繊維状強化材を含有させた比較例１〜比較例２２の樹脂組成物の物性は、実施例１〜実施例２３の樹脂組成物の物性に比較して、耐高電圧性が劣り、湿熱・ヒートショック処理後の耐高電圧性、機械的強度も劣る。
７．酸素指数が１６のポリアセタール樹脂に異形断面ガラス繊維を含有させた比較例２３と比較例２４では、繊維状強化材として異形断面ガラス繊維を含有させても、円形断面ガラス繊維を含有させた樹脂組成物と、耐高電圧性はほとんど変わらず、改善効果が認められない。
８．また、（Ａ）成分の酸素指数が２０未満の比較例２５〜比較例２７は、本発明の目的を達成することができない。すなわち、ＡＳ樹脂（酸素指数１９）に異形断面ガラス繊維を含有させても（比較例２５）、ＡＳ樹脂に円形断面ガラス繊維を含有させた（比較例２６）、ＡＳ樹脂とＰＢＴ樹脂とをブレンドした酸素指数が１９．６のブレンド物（比較例２７）はいずれも、湿熱・ヒートショック処理後の耐高電圧性が劣る。
From Table-2 to Table-9, the following is clear.
1. The physical properties of Examples 1 to 23 of the resin composition in which a fibrous reinforcing material having an irregular cross-sectional shape is contained in a thermoplastic resin having an oxygen index of 20 or more include a fibrous reinforcing material having a circular cross section. Compared to the physical properties of the resin compositions of Comparative Examples 1 to 22, the high voltage resistance is good, the high voltage resistance is maintained even after wet heat / heat shock treatment, and the mechanical strength is also high. It is good. Note that Example 23 and Comparative Example 22 were evaluated as compositions in which polystyrene was mixed with PPE resin because the PPE resin alone had poor fluidity and it was difficult to produce a 1 mm thick test piece. is there.
2. The resin composition of Example 1 and Example 2 containing a modified cross-section reinforcing material in a PBT resin and further containing an epoxy compound was molded as compared with the resin composition of Example 16 containing no epoxy compound. Immediately after the high voltage resistance is improved, the voltage resistance after wet heat / heat shock treatment is greatly improved.
3. The resin composition of Example 4 in which the PBT resin contains an irregular cross-section reinforcing material and further contains an elastic polymer is immediately after the production of the molded product compared to the resin composition of Example 16 in which no elastic polymer is contained. The withstand voltage is greatly improved.
4). The resin compositions of Examples 5 to 11 and Example 14 containing PBT resin containing an irregular cross-section reinforcing material and blended with both an elastic polymer and an epoxy compound were used immediately after the production of the molded product, High voltage resistance after heat shock treatment is greatly improved.
5. The resin composition of Example 15 in which a vinyl aromatic resin was blended with a PBT resin has substantially the same mechanical properties as the resin composition of Example 16 that does not contain both an elastic polymer and an epoxy compound. High voltage resistance is greatly improved immediately after molding and after heat shock and wet heat treatment.
6). On the other hand, the physical properties of the resin compositions of Comparative Examples 1 to 22 in which a fibrous reinforcing material having a circular cross section is contained in a thermoplastic resin having an oxygen index of 20 or more are the resin compositions of Examples 1 to 23. Compared to the above physical properties, the high voltage resistance is inferior, and the high voltage resistance and mechanical strength after wet heat / heat shock treatment are also inferior.
7). In Comparative Example 23 and Comparative Example 24 in which a modified cross-section glass fiber is contained in a polyacetal resin having an oxygen index of 16, a resin composition containing a circular cross-section glass fiber as a fibrous reinforcing material The high voltage resistance is almost the same as that of the product, and no improvement effect is observed.
8). Further, Comparative Example 25 to Comparative Example 27 in which the oxygen index of component (A) is less than 20 cannot achieve the object of the present invention. That is, even if the AS resin (oxygen index 19) contains a modified cross-section glass fiber (Comparative Example 25), the AS resin contains a circular cross-section glass fiber (Comparative Example 26), and the AS resin and the PBT resin are blended. All of the blends having the oxygen index of 19.6 (Comparative Example 27) are inferior in high voltage resistance after wet heat / heat shock treatment.
本発明に係る耐高電圧部品製造用樹脂組成物は、高温高湿、冷熱衝撃などの厳しい環境下で使用される製品、例えば、自動車や電気電子分野などにおける高電圧部品に好適に使用できる。耐高電圧部品としては、イグニッションシステムやディストリビューターなどの電装部品が挙げられる。
The resin composition for producing a high-voltage resistant part according to the present invention can be suitably used for products used in severe environments such as high temperature and high humidity and cold shock, for example, high-voltage parts in automobiles, electrical and electronic fields, and the like. Examples of the high voltage resistant parts include electrical parts such as an ignition system and a distributor.
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