JP2009231196A - 燃料電池用電極触媒、並びにそれを用いた膜電極接合体及び燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】燃料電池用電極触媒となる白金代替材料の表面に、炭素が存在する燃料電池用電極触媒を用いる。この炭素は、燃料電池用電極触媒となる白金代替材料の表面で、薄層を形成していてもよく、アイランド構造を形成していてもよく、繊維状でもよい。このような燃料電池用電極触媒は、燃料電池用電極触媒となる前記白金代替材料の表面に、スパッタリング法、蒸着法又はCVD法により炭素を析出させることで好適に製造できる。
【選択図】図1
Description
(1)WO3、TiO2、ZrO2、PtO、Sb2O4及びSb2O3からなる群から選ばれる金属酸化物を含む電極触媒(特許文献1);
(2)酸化ルテニウム、酸化チタン、酸化バナジウム、酸化マンガン、酸化コバルト、酸化ニッケル、酸化タングステンなどの金属酸化物、又は窒化モリブデンなどの金属窒化物を含む電極触媒(特許文献2);
(3)窒素を2.0〜15.5質量%、炭素を6.0〜19.0質量%及び遊離炭素を0.1〜5.9質量%含有する立方晶の炭窒化チタン粉末からなる電極触媒(特許文献3)。
その他、ぺロブスカイト型複合酸化物や、微粒子酸化物についての研究も行われている。
(4)Ta,Nb,Ti及びZrからなる弁金属の群から選択される少なくとも一つの金属元素のオキシナイトライド薄膜をスパッタリング法により担体材料表面に付着させる電極触媒の製造方法(特許文献4);
(5)チタン原子、ランタン原子、タンタル原子、ニオブ原子又はジルコニウム原子と、窒素原子、ホウ素原子、炭素原子又は硫黄原子との化合物の粉末を部分酸化する電極触媒の製造方法(特許文献5)。
本発明は、燃料電池用電極触媒となる白金代替材料の表面に、炭素が存在する燃料電池用電極触媒である。このように、白金代替材料の表面に炭素が存在することで、オーミックコンタクト及びガス拡散性が良好であり、高い燃料電池セル特性を実現できる燃料電池用電極触媒となる。その理由は、導電材であるカーボンを極薄く又は、部分的に触媒表面に被覆することにより、ガス拡散性を阻害することなく、電子の流れを良好に保つことができるためと考えられる。
前述のような燃料電池用電極触媒は、燃料電池用電極触媒となる白金代替材料の表面に、スパッタリング法、蒸着法又はCVD法により炭素を析出させることで好適に製造できる。
前述のような燃料電池用電極触媒は、膜電極接合体及び燃料電池に用いる電極触媒として好適である。本発明の燃料電池用電極触媒は、アノード電極及びカソード電極のいずれでも用いることができるが、カソード電極で用いることが好ましい。
白金代替触媒(炭窒化酸化タンタル、平均粒径200nm)2gをデスクトップ型真空蒸着装置の中に入れ、アークフラッシュ法により、カーボン蒸着を行った。この際のカーボンとしては、専用電極又はシャープペンシルの替え芯を使用することができる。カーボン蒸着開始前の真空度は1×10-3Pa以下とし、蒸着源と試料の間隔は、熱影響を避けるため100mm程度に保った。蒸着電流、電圧をそれぞれ、30アンペアー、12ボルトとし、蒸着時間を0.3秒とした試料Aでは、白金代替触媒上にアイランド構造のカーボンが析出しており、そのアイランド構造の平均直径は3nmであった。蒸着電流、電圧をそれぞれ、10アンペアー、10ボルトとし、蒸着時間を2秒とした試料Bでは、白金代替触媒の表面全体に薄層状のカーボンが析出しており、その薄層の厚さは2nmであった。白金代替材料に担持された炭素の量は、白金代替材料100質量部に対して、0.5質量部(試料A)及び1質量部(試料B)であった。
白金代替触媒(炭窒化酸化ジルコニウム、平均粒径300nm)2.5gに、平均粒径が10nmのニッケルパウダーを0.3gまぶした後、デスクトップ型真空蒸着装置の中に入れ、アークフラッシュ法により、カーボン蒸着を行った。この際のカーボンとしては、専用電極又はシャープペンシルの替え芯を使用することができる。カーボン蒸着開始前の真空度は1×10-3Pa以下とし、蒸着源と試料の間隔は、熱影響を避けるため100mm程度に保った。蒸着電流、電圧をそれぞれ8アンペアー、7ボルトとし、蒸着時間を10秒としたところ、白金代替触媒上に繊維状にカーボンナノチューブが析出し、その平均直径は30nmで、長さは250μmであった。白金代替材料に担持された炭素の量は、白金代替材料100質量部に対して7質量部であった。
白金代替触媒(炭窒化酸化タンタル、平均粒径250nm)1gを純水50mlと混合した後、ナフィオン溶液5ml及びケッチェンブラック1gを混合し、超音波撹拌により懸濁化することで電極ペーストを作製した。この電極ペーストをカーボンペーパー上に均一に塗工し、カソード触媒とした。このカソード電極と、別途準備したナフィオン膜(登録商標、デュポン社製)及びアノード電極(白金0.6mg/cm2)とをホットプレスを用いて接合して、膜電極接合体(MEA)を作製した。
カソード電極に空気、アノード電極に水素を供給して、実施例1及び比較例1で作製したMEAの電圧特性を測定した結果を図4に示す。図4に示すように、実施例1で作製したMEAの電圧は、比較例1で作製したMEAに比べて大幅に向上していた。
21 白金代替材料
31 炭素
32 熱分解黒鉛粉末
Claims (11)
- 燃料電池用電極触媒となる白金代替材料の表面に、炭素が存在する燃料電池用電極触媒。
- 前記炭素が薄層を形成している請求項1に記載の燃料電池用電極触媒。
- 前記薄層の厚さが1nm以上100nm以下である請求項2に記載の燃料電池用電極触媒。
- 前記炭素がアイランド構造を形成している請求項1に記載の燃料電池用電極触媒。
- 前記アイランド構造の平均直径が2nm以上20nm以下である請求項4に記載の燃料電池用電極触媒。
- 前記炭素が繊維状の炭素である請求項1に記載の燃料電池用電極触媒。
- 前記繊維状の炭素が単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ及び気相成長炭素繊維のいずれかである請求項6に記載の燃料電池用電極触媒。
- 前記繊維状の炭素の平均直径が1nm以上10μm以下であり、前記繊維状の炭素の長さが100nm以上700μm以下である請求項6又は7に記載の燃料電池用電極触媒。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の燃料電池用電極触媒の製造方法であって、燃料電池用電極触媒となる前記白金代替材料の表面に、スパッタリング法、蒸着法又はCVD法により炭素を析出させる燃料電池用電極触媒の製造方法。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の燃料電池用電極触媒を用いた膜電極接合体。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の燃料電池用電極触媒を用いた燃料電池。
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JP2008077623A JP2009231196A (ja) | 2008-03-25 | 2008-03-25 | 燃料電池用電極触媒、並びにそれを用いた膜電極接合体及び燃料電池 |
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