JP2007529852A - サーメット電解質を用いたアノード支持固体酸化物燃料電池 - Google Patents
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Abstract
新規高性能固体酸化物燃料電池(SOFC)製品および安価な製造方法。構造の特徴および方法は、アノード(即ち、燃料電極)を製造し;セラミック混合物と電気化学的活性物質を含むサーメット電解質を適用し、カソード層を適用する、以上の工程を含む。
少量の遷移金属を含むサーメット電解質はアノードとの熱膨張係数の不適合を減じ、アノード/電解質構造に電気化学的活性物質量を段階的に変化させる。運転条件下で、緻密電解質と金属酸化物の副層が酸化側(カソード側)に存在し;電解質の反対側(還元側)には遷移金属を含む多孔副層が形成される。アノードとサーメット電解質中に存在する金属量を調整することで、SOFCの構造の一体性と信頼性を維持したままで、電気出力の増加と電気化学的挙動の向上が可能となる。
【選択図】図2
Description
キュー・エム・グエンらの「セラミック燃料電池の科学と技術」エルセビア・サイエンス、1995年1月。 ジー・フーガー「燃料電池技術ハンドブック」シー・アール・シー・プレス、2002年8月。
a)電解質支持、ここでは支持として緻密な電解質が使用され、アノードとカソードは該層の両側に形成される(例えば、特許文献1及び特許文献2参照。)。
b)空気電極支持(即ち、カソード支持)、ここでは多孔質ドープト亜マンガン酸ランタン基体がカソードを形成し、それは気密電解質層でコートされ、ついでアノード層でコートされる(例えば特許文献3及び特許文献4参照);及び、
c)燃料電極支持(即ち、アノード支持)、ここではサーメット・アノード支持は薄層電解質層でコートされ、ついでカソード層でコートされる(特許文献5及び特許文献6参照)。
エイチ・ピー・バックレマー等の「アノード支持SOFCのセルとスタックの製造と運転の進歩」第3回ヨーロッパ固体酸化物燃料電池フォーラム議事録、1998年6月、143頁から149頁。
(ii)第1のスラリー被覆工程でアノード層上にサーメット電解質スラリーを適用し、サーメット電解質被覆アノードを形成し;
(iii)第2のスラリー被覆工程でサーメット電解質被覆アノード上に少なくとも1つのカソードスラリーを適用し、カソード層を形成し;
(iv)アノード層、サーメット電解質層、および少なくとも1つのカソード層を焼結する。
サーメット電解質スラリーは、特に溶媒(20から60重量%)、無機相(40から80重量%)、分散剤(0.1から3重量%)、結合剤(1から15重量%)および可塑剤(1から15重量%)を含む多成分系である。
カソード混合物が、実施例2のサーメット電解質スラリーについて記載したものと同じ方法で合成される。第1のカソード層はカソード物質(例えば、50重量%)とY8SZ(例えば、50重量%)の混合物である。好適なカソード物質は、La1−xSrxMnO3及びLa1−xSnxFeO3、ここにxは0.1と0.5の間である。第2の電極は単相カソード物質であり、高い電気伝導度のために使用され、典型的には前記好適カソード物質から成っている。
Claims (39)
- アノード層、少なくとも1つのカソード層、および該アノード層とカソード層の間に置かれた電解質層からなる固体酸化物燃料電池であって、該電解質層がさらに電解質サーメットからなる固体酸化物燃料電池。
- 複合構造として、該アノード層が内層であり、該カソード層が外層であり、該電解質層が該アノード層と該カソード層の間に置かれていることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池。
- 電解質サーメットが:安定化ジルコニア、ドープされたセリアおよびこれらの混合物からなる群から選択されるセラミック物質からなり、そして金属相が元素周期律表の遷移金属群中の少なくとも1つの金属からなることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池。
- 安定化ジルコニアが(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08であり、ドープされたセリアが(Ce0.90Gd0.10)O1.95であることを特徴とする請求項3に記載の固体酸化物燃料電池。
- 遷移金属がNi,Co,Cu,Ag,W,PtおよびRuからなる群から選択されることを特徴とする請求項3に記載の固体酸化物燃料電池。
- 該金属相の金属含有量が電解質サーメット中、0.1容量%から約15.0容量%の範囲であることを特徴とする請求項3に記載の固体酸化物燃料電池。
- 焼結状態における電解質層の厚さが0.1mm以下であることを特徴とする請求項3に記載の固体酸化物燃料電池。
- 該アノード層がさらに:安定化ジルコニア、ドープされたセリアおよびこれらの混合物からなる群から選択されるセラミック物質からなるアノード・サーメット、及び元素周期律表の遷移金属群から選択される少なくとも1つの金属からなる金属相、からなることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池。
- 安定化ジルコニアが(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08であり、ドープされたセリアが(Ce0.90Gd0.10)O1.95であることを特徴とする請求項8に記載の固体酸化物燃料電池。
- 遷移金属がNi,Co,Cu,Ag,Wからなる群から選択されることを特徴とする請求項8に記載の固体酸化物燃料電池。
- 該アノードサーメットの該金属相の金属含有量が、約30容量%から約80容量%の範囲であることを特徴とする請求項8に記載の固体酸化物燃料電池。
- 焼結状態におけるアノード層の厚さが約0.2mmから約1.0mmの範囲であることを特徴とする請求項8に記載の固体酸化物燃料電池。
- 該カソード層が:
第1カソード物質および安定化ジルコニア、ドープされたセリアおよびこれらの混合物からなる群から選択されるカソード・セラミック物質からなる第1カソード層、および
第2カソード物質からなる第2カソード層
からなることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池。 - 安定化ジルコニアが(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08であり、ドープされたセリアが(Ce0.90Gd0.10)O1.95であることを特徴とする請求項13に記載の固体酸化物燃料電池。
- 該第1と第2カソード物質が独立に、La1−xSrxMnO3およびLa1−xSnxFeO3、ここにxは0.1と0.5の間である、からなる群から選択されるものである請求項13に記載の固体酸化物燃料電池。
- さらに少なくとも1つの燃料電池挙動向上中間層が隣接する該アノード層および/または該少なくとも1つのカソード層、および該電解質層に置かれることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池。
- 該挙動向上中間層が触媒物質からなることを特徴とする請求項16に記載の固体酸化物燃料電池。
- 管状で両端解放、管状で一端解放、平面状、塊状の構造形態であり、ここに該構造形態がアノードとカソードのカレント・コレクタを有することを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物燃料電池。
- 複数の請求項18の固体酸化物燃料電池からなることを特徴とする燃料電池スタック。
- (i)アノードスラリーをアノード層に形成し;
(ii)第1スラリーコーティング工程でアノード層上にサーメット電解質スラリーを適用し、サーメット電解質コートアノードを形成し;
(iii)第2スラリーコーティング工程でサーメット電解質コートアノード上に少なくとも1つのカソードスラリーをコーティングしてカソード層を形成し、そして
(iv)アノード層、サーメット電解質スラリーおよび少なくとも1つのカソード層を焼結する、以上の工程からなる固体酸化物燃料電池の製造方法。 - 該アノードスラリーが、安定化ジルコニア、ドープされたセリアおよびこれらの混合物からなる群から選択される第1のセラミック物質、および、元素周期律表の遷移金属群から選択される少なくとも1つの金属からなる第1の金属相からなり;
該サーメット電解質スラリーが、安定化ジルコニア、ドープされたセリアおよびこれらの混合物からなる群から選択される第2のセラミック物質、および元素周期律表の遷移金属群から選択される少なくとも1つの金属からなる第2の金属相からなり;
該少なくとも1つのカソードスラリーがLa1−xSrxMnO3とLa1−xSnxFeO3、ここにxは0.1と0.5の間である、からなる群から選択されるカソード物質からなることを特徴とする請求項20に記載の方法。 - 該少なくとも1つのカソードスラリーがさらに安定化ジルコニア、ドープされたセリアおよびこれらの混合物からなる群から選択されるカソードセラミック物質からなることを特徴とする請求項21に記載の方法。
- 第1のセラミック物質が従来サイズのセラミック粉末およびナノサイズのセラミック粉末からなり、第1の金属相が従来サイズの金属粉末とナノサイズの金属粉末からなり、そして第2のセラミック物質がナノサイズのセラミック粉末からなり、そして第2の金属相がナノサイズの金属粉末からなることを特徴とする請求項21に記載の方法。
- アノードスラリーがさらに多孔形成剤物質を含むことを特徴とする請求項21に記載の方法。
- 金属が、金属酸化物および/または金属塩により該アノードスラリーおよびサーメット電解質スラリーに導入されている請求項21に記載の方法。
- 該アノード層が押し出し、キャストまたはプレス成形により形成される請求項20に記載の方法。
- 該カソード物質がLaSrMn03,LaSnFeO3,(LaSr)(CoFe)03,LaCaMn03および(LaCa)(CoFe)03からなる群から選択されることを特徴とする請求項23に記載の方法。
- 少なくとも1つの燃料電池挙動向上中間層を該アノード層および/または該カソード層、および該電解質層に隣接してデポジットする、さらなる工程を有することを特徴とする請求項20の方法。
- (v)該アノード層および該少なくとも1つのカソード層にアノード・カレント・コレクタおよびカソード・カレント・コレクタを適用するさらなる工程を有することを特徴とする請求項20の方法。
- 工程(ii)の該サーメット電解質スラリーの適用後、該サーメット電解質コートアノードを焼結するさらなる工程を有することを特徴とする請求項20に記載の方法。
- 該アノードスラリーが、安定化ジルコニア、ドープされたセリアおよびこれらの混合物からなる群から選択されるセラミック物質、および、元素周期律表の遷移金属群から選択される少なくとも1つの金属からなる第1の金属相からなり;
該サーメット電解質スラリーが安定化ジルコニア、ドープされたセリアおよびこれらの混合物からなる群から選択される第2のセラミック物質からなり、そして、第2の金属相が元素周期律表の遷移金属群から選択される少なくとも1つの金属からなり;
該少なくとも1つのカソードスラリーが、La1−xSrxMnO3およびLa1−xSnxFeO3、ここにxは0.1から0.5の範囲である、からなる群から選択されるカソード物質からなることを特徴とする請求項30に記載の方法。 - 該少なくとも1つのカソードスラリーがさらに安定化ジルコニア、ドープされたセリアおよびこれらの混合物からなる群から選択されるカソードセラミック物質からなることを特徴とする請求項31に記載の方法。
- 該第1と第2のセラミック物質が従来サイズのセラミック粉末である請求項31に記載の方法。
- 該アノードスラリーがさらに多孔形成剤物質を含むことを特徴とする請求項31に記載の方法。
- 金属が、金属酸化物および/または金属塩によりアノードスラリーおよびサーメット電解質スラリーに導入されることを特徴とする請求項30に記載の方法。
- アノード層が押し出し、キャストまたはプレス成形により形成される請求項30に記載の方法。
- 該カソード物質がLaSrMnO3,LaSnFeO3,(LaSr)(CoFe)03,LaCaMn03および(LaCa)(CoFe)03からなる群から選択されるものである請求項31に記載の方法。
- 少なくとも1つの燃料電池挙動向上中間層を該アノード層および/または該カソード層、および該電解質層に隣接してデポジットさせるさらなる工程を有することを特徴とする請求項30の方法。
- (v)該アノード層および該少なくとも1つのカソード層にアノードカレント・コレクタとカソードカレント・コレクタを適用するさらなる工程を有することを特徴とする請求項30の方法。
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