JP2006334452A

JP2006334452A - セラミックハニカムフィルタ

Info

Publication number: JP2006334452A
Application number: JP2005158645A
Authority: JP
Inventors: Yasuhiko Otsubo; 靖彦大坪
Original assignee: Hitachi Metals Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 2005-05-31
Filing date: 2005-05-31
Publication date: 2006-12-14

Abstract

【課題】セラミックハニカム構造体の所望の流路を封止することによりハニカム構造体の隔壁に排気ガスを通過させる構造を有し、かつ排気ガス流入側の封止部が流入側端面から離れて配置されるセラミックハニカムフィルタにおいて、排気ガス流入側封止部の流入側端面にＰＭが多量に堆積した場合の熱衝撃によるクラックの発生を防止して、長期に亘り安定して使用できるセラミックハニカムフィルタを得る。
【解決手段】排気ガス流入側の封止部が流入側端面から離れて配置されるとともに、前記排気ガス流入側封止部の流入側端面が、流路の対角線方向に隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせ、かつ一定のパターンで連続しないように配置されている。
【選択図】図１

Description

本発明は、ディーゼルエンジンから排出される粒子状物質を含む排気ガスを浄化するのに使用されるセラミックハニカムフィルタに関する。

ディーゼルエンジンの排気ガス中には炭素質からなる煤と、高沸点炭化水素成分からなるＳＯＦ分（ＳｏｌｕｂｌｅＯｒｇａｎｉｃＦｒａｃｔｉｏｎ：可溶性有機成分）を主成分とするＰＭ（ＰａｒｔｉｃｕｌａｔｅＭａｔｔｅｒ：粒子状物質）が含まれており、これが大気中に放出されると、人体や環境に悪影響を与える。このため、ディーゼルエンジンなどの排気ガス系には、ＰＭを捕集するためのフィルタが搭載されている。

図３は、排気ガス中のＰＭを捕集、浄化する、従来のセラミックハニカムフィルタ（以下「ハニカムフィルタ」という）の一例の断面模式図である。図３において、ハニカムフィルタ４０は、流路方向に垂直な断面が略円状または略楕円状の外周壁１と、この外周壁１の内周側で隔壁２により囲まれた多数の流路３、４を有するセラミックハニカム構造体（以下、「ハニカム構造体」という）（１）が、排気ガスの流入側端面７と流出側端面８おいて各々封止部５、６で交互に目封止されている。なお、外周壁を１、ハニカム構造体を（１）として示している。

図３のハニカムフィルタ４０において、排気ガスの浄化は以下の通り行われる。排気ガス（点線矢印で示す）は、流入側端面７に開口している流路３から流入する。そして、排気ガス中に含まれるＰＭは、隔壁２を通過する際に捕集され、浄化された排気ガスは、流出側端面８に開口している流路４から流出、大気中に放出される。一方、隔壁２に捕集されたＰＭが多くなると、隔壁が目詰まりしハニカムフィルタの圧力損失が増加するため、圧力損失が増加する前に、ＰＭを燃焼除去してハニカムフィルタを再生する必要がある。ディーゼルエンジンでは、通常の運転状態でＰＭが燃焼するほどの高い排気ガス温度が得られることが少ないため、例えば白金族金属や酸化セリウムなどの希土類酸化物からなる酸化触媒を担持させた触媒担持型のハニカムフィルタが実用化されつつある。このような触媒担持型のハニカムフィルタを採用すれば、捕集されたＰＭの燃焼反応が触媒により促進されて、ＰＭを燃焼除去することが可能となる。

ところで、このような触媒担持型のハニカムフィルタを採用したとしても、渋滞中の市街地を走行するような、排気ガス温度の低い運転状態が続く場合には、担持された触媒が活性とならずＰＭの燃焼除去が良好に行われないおそれがある。この問題に対して、特許文献１には、ディーゼルエンジンの運転状態に応じて、触媒物質を担持させたハニカムフィルタ上のＰＭの堆積量が所定値を越えたと判定した場合、ハニカムフィルタの上流側に燃料を未燃のまま噴射し、これにより、触媒物質と燃料との酸化反応を促し、その反応熱によりハニカムフィルタの内部温度を触媒物質の活性下限温度以上に維持し、堆積したＰＭを燃焼させるようにする、排気ガス浄化方法および装置が提案されている。

このような排気ガス浄化方法及び装置において、ハニカムフィルタ上の触媒物質による燃料の酸化反応は、ハニカムフィルタの下流側に向かうにつれて触媒物質との接触頻度が増すことにより、活性化してくるので、ハニカムフィルタの温度分布は、排気ガス温度とほぼ等しい流入側端面から下流側に向かうにつれて反応熱により徐々に上昇し、ハニカムフィルタの流入側端面は触媒物質の活性度が常に低い状態となっている。従って、特許文献１に提案される排気ガス浄化方法および装置において、ハニカムフィルタ上のＰＭの堆積量が所定値を越えたと判定した場合、ハニカムフィルタの上流側に燃料を未燃のまま噴射して、触媒物質と燃料との酸化反応を促し、その反応熱によりハニカムフィルタの内部温度を触媒物質の活性下限温度以上に維持し、堆積したＰＭを燃焼させようとしても、触媒物質の活性度の低い排気ガス流入側の封止部端面において、ＰＭが燃焼しきれず残留堆積して、ハニカムフィルタの流入側端部の流路が閉塞し、圧力損失が上昇するおそれがある。

そこで本出願人らは、特許文献２において、排気ガス流入側の封止部端面にＰＭが堆積して、圧力損失が上昇するのを防止するようにした触媒担持型のハニカムフィルタを提案している。図４は、特許文献２に提案しているハニカムフィルタ５０の断面模式図である。図４において、前述した図３と同様の構成は同符号で示している。図４に示すハニカムフィルタ５０は、ハニカム構造体（１）の隔壁２および封止部５、６の少なくとも一部に触媒物質が担持されていると共に、排気ガス（点線矢印で示す）流入側に位置する封止部５が排気ガス流入側端面７から離れて配置されている。このため、ハニカムフィルタの上流側に燃料を未燃のまま噴射して、触媒物質と燃料との酸化反応を促した際には、この流入側端面７から離れて配置された封止部５は、ハニカムフィルタ５０内でも温度の高い位置に配置されることから、当該場所に担持された触媒物質の活性度も高められる。したがって、特許文献２に提案しているハニカムフィルタ５０によれば、封止部５の流入側端面に堆積したＰＭの燃焼が容易に行われ、ＰＭの堆積による流路３、４の閉塞を防ぐことができ、圧力損失の上昇を防ぐことができる。

特開２００２−１２２０１５号公報特開２００４−２５１２６６号公報

しかしながら、特許文献２に提案している、図４に示すハニカムフィルタ５０によっても、排気ガス温度の低い状態が続き、封止部５の排気ガス流入側端面にＰＭが多量に堆積した場合には、このＰＭを燃焼する際の発熱によりハニカムフィルタの封止部５及びその周囲の温度が急激に上昇するおそれがある。封止部５とその周囲の温度が急激に上昇すると、熱衝撃応力が、封止部５と隔壁２との境界に集中し、封止部５は流路方向に同一位置に配置されて封止部５と隔壁２の境界が一定のパターンで連続しているため、この境界にクラックを発生させるおそれがある。この熱衝撃応力は、封止部５と隔壁２との熱膨張係数の差や、封止部５が隔壁２にくらべて厚さが厚いため、両者の温度差により発生するものと考えられ、特にコーディエライトを主成分とするハニカム構造体（１）では、コーディエライトの熱膨張に異方性があり、押出成形を利用してコーディエライト結晶を配向させ、隔壁２の流路方向の低熱膨張化する技術を使用しているのに対し、封止部５ではコーディエライト結晶を配向させることができないため、隔壁２と封止部５では、熱膨張係数を一致させることが困難となり、クラックが発生しやすい。そして、封止部５と隔壁２の境界にクラックが発生すると、極端な場合には、封止部５が隔壁から分離、脱落して、ＰＭの捕集性能が低下するおそれがある。

したがって、本発明の課題は、セラミックハニカム構造体の所望の流路を封止することによりハニカム構造体の隔壁に排気ガスを通過させる構造を有し、かつ排気ガス流入側の封止部が流入側端面から離れて配置されるセラミックハニカムフィルタにおいて、排気ガス流入側封止部の流入側端面にＰＭが多量に堆積した場合の熱衝撃によるクラックの発生を防止して、長期に亘り安定して使用できるハニカムフィルタを得ることにある。

本発明者らは、上記課題について鋭意研究した。そして、上記構成のハニカムフィルタにおいて、排気ガス流入側封止部の流入側端面が、流路の対角線方向に隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせ、かつ一定のパターンで連続しないように配置されていることで、上記課題が解決できるとの知見を得、本発明に想到した。

すなわち本発明は、セラミックハニカム構造体の所望の流路を封止することによりハニカム構造体の隔壁に排気ガスを通過させる構造のセラミックハニカムフィルタにおいて、排気ガス流入側封止部が流入側端面から離れて配置されるとともに、前記排気ガス流入側封止部の流入側端面位置が、流路の対角線方向に隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせ、かつ一定のパターンで連続しないように配置されていることを特徴とする。

本発明のセラミックハニカムフィルタを図１の模式図を用いて説明する。図１（ａ）はハニカムフィルタの流入側端面を示す正面図、（ｂ）は（ａ）でのＡ−Ａ断面図、（ｃ）は（ａ）でのＢ−Ｂ断面図である。本発明のセラミックハニカムフィルタは、セラミックハニカム構造体の所望の流路を封止することによりハニカム構造体の隔壁に排気ガスを通過させる構造のセラミックハニカムフィルタにおいて、排気ガス流入側封止部５が流入側端面７から離れて配置されるとともに、図１（ｃ）に示すように、排気ガス流入側封止部５の流入側端面５ａが、流路の対角線方向に隣接する流路毎に、流路方向位置を異ならせており、かつ一定のパターンで連続しないように配置されている。ここで排気ガス流入側封止部が、一定のパターンで連続するとは、排気ガス流入側封止部の流路方向位置が同一位置にある図４のような場合を言う。また、排気ガス流入側の封止部が、流路の対角線方向に隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせ、かつ一定のパターンで連続するとは、排気ガス流入側封止部５の配置位置が、排気ガス流入側端面７から流路の対角線方向に隣接するセル毎に一定の寸法で離れる、或いは近づくような場合、例えば、図５に示すように、封止部５がハニカムフィルタ端面７の中心部流路での配置位置から、外周側に向かって流路の対角線方向に隣接するセル毎に一定の寸法で流入側端面７に近づくような場合等を言う。

なお、本発明のセラミックハニカムフィルタは、隔壁に排気ガスを通過させる構造とすることから、流入側封止部５は流入側端面７から見て市松模様になるように、流入側端面７から離れて流路４に配置され、流入側封止部５が配置されない流路３には、流出側端面８に流出側封止部６が配置され、流路３及び４において、流入側及び流出側のどちらか一方に封止部が配置される。但し、外周壁の近傍の流路については、この限りでなく、流路を断熱層として活用する観点から、流入側、流出側の両方に封止部が配置されても良い。

上記構成とすることで、セラミックハニカム構造体の所望の流路を封止することによりハニカム構造体の隔壁に排気ガスを通過させる構造を有し、かつ排気ガス流入側の封止部が流入側端面から離れて配置される従来技術のセラミックハニカムフィルタにおいて発生するおそれのあった、熱衝撃による破損を防止することができる。すなわち、本発明のセラミックハニカムフィルタは、前記排気ガス流入側封止部５の流入側端面５ａが、流路の対角線方向に隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせ、かつ一定のパターンで連続しないように配置されていることから、排気ガス温度の低い状態が続いて、ハニカム構造体の排気ガス流入側に位置する封止部５の流入側端面にＰＭが多量に堆積し、このＰＭを燃焼する際の発熱によるハニカムフィルタの封止部５及びその周囲の温度の急激な上昇により、熱衝撃応力が封止部と隔壁の境界に集中しても、この応力集中する場所が、流路の対角線方向に隣接する流路毎に一定のパターンで連続しないため、封止部５と隔壁２との境界にクラックが発生するのを防止することができる。

本発明のハニカムフィルタにおいて、（前記流路の対角線方向に隣接する一対の流路における排気ガス流入側封止部の流入側端面間の流路方向距離）／（流入側封止部長さ）が０．３以上であることが好ましい。熱衝撃応力が集中する封止部と隔壁との境界が、流路の対角線方向に隣接する流路毎に確実に離れて、一定のパターンで連続しないことからクラックの発生を確実に防止できるからである。（前記流路の対角線方向に隣接する一対の流路における排気ガス流入側封止部の流入側端面間の流路方向距離）／（流入側封止部長さ）は０．５以上であることがさらに好ましい。ここで、前記流路の対角線方向に隣接する一対の流路における排気ガス流入側封止部は、その長さが同じでも、異なっても良いが、異なっている場合には、（前記流路の対角線方向に隣接する一対の流路における排気ガス流入側封止部の流入側端面間の流路方向距離）／（流入側封止部長さ）を求める際に、流路の対角線方向に隣接する一対の流路における流入側封止部長さの平均値から算出する。

また、本発明のハニカムフィルタにおいて、（前記流路の対角線方向に隣接する一対の流路における排気ガス流入側封止部の流入側端面間の流路方向距離）／（流入側封止部長さ）は、１．０未満であることが好ましい。流入側封止部の流入側端面位置が隣接する流路で異なりすぎると、隣接流路毎に流入側封止部の上流側隔壁の面積が異なるため、ＰＭ堆積量が異なって、ＰＭ燃焼の制御が難しくなる虞もあるからである。

本発明のハニカムフィルタにおいて、排気ガス流入側封止部の位置は、ハニカムフィルタの所望の圧力損失やＰＭ捕集率が得られるように適宜選択すれば良いが、流入側封止部５の流入側端面５ａが流入側端面７から、ハニカムフィルタ全長の０．７倍以下の長さの区間に配置されていることが好ましい。流入側封止部５の流入側端面５ａが流入側端面７からハニカムフィルタ全長の０．７倍以下とするのは、これを超えて配置すると、ハニカムフィルタの全長には制約があるので、流入側の封止部から後方の隔壁の面積が少なくなって、ハニカムフィルタ全体の圧力損失が上昇することがあるからである。なお、ハニカムフィルタの上流に未燃の燃料や炭化水素ガスを噴射した際の、流入側の封止部より上流側の隔壁の温度上昇を確実にするためには、流入側の封止部は流入側端面から３０ｍｍ以上に離れて配置されていることがさらに好ましい。流入側封止部５の流入側端面５ａは、ハニカムフィルタの流入側端面７からハニカムフィルタ全長の０．２５〜０．４５倍の長さに配置するのがさらに好ましい。

本発明のハニカムフィルタにおいて、ハニカム構造体の隔壁の表面および細孔内、および封止部には、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈ等の白金族金属、Ａｇ、Ｃｕや酸化チタニウム、酸化バナジウム、ゼオライト、などの触媒物質が担持されているのが好ましく、さらに触媒成分と排気ガスの接触面積を大きくするため、公知のγアルミナなどの活性アルミナからなる高比表面積材料が担持されていても良い。触媒物質により、排気ガス中のＰＭが燃焼浄化されると共に、渋滞中の市街地を走行するような、排気ガス温度の低い運転状態が続く場合には、ハニカムフィルタ上のＰＭの堆積量が所定値を越えたと判定した場合、ハニカムフィルタの上流側に燃料を未燃のまま噴射し、これにより、触媒物質と燃料との酸化反応を促し、その反応熱によりハニカムフィルタの内部温度を触媒物質の活性下限温度以上に維持し、堆積したＰＭの燃焼が容易に行われ、ＰＭの堆積による流路の閉塞を防ぐことができるからである。

本発明のハニカムフィルタにおいて、外周壁が円筒状の場合は、外径が１５０〜３６０ｍｍ、隔壁の厚さが０．１〜０．５ｍｍ、隔壁のピッチが１．０〜３．０ｍｍであることが好ましく、流路を区画する隔壁は、気孔率が５０〜８０％、平均細孔径が１０〜４０μｍであることが好ましい。隔壁の厚さが０．１ｍｍ未満では、隔壁が細孔を有する多孔質体であることからハニカムフィルタの強度が低下するので好ましくない。一方、隔壁の厚さが０．５ｍｍを超えると、排気ガスに対する隔壁の通気抵抗が大きくなって圧力損失が大きくなる。より好ましい隔壁の厚さは、０．２〜０．４ｍｍである。また、隔壁のピッチが１．０ｍｍ未満であると、ハニカムフィルタの流路の開口面積が小さくなって、排気ガスが流路を出入りする際の圧力損失が大きくなるため好ましくない。一方、隔壁のピッチが３．０ｍｍを超えると、ハニカムフィルタの単位体積当たりの表面積が小さくなって、圧力損失が大きくなることがある。より好ましい隔壁のピッチは１．２〜２．０ｍｍである。また、隔壁の気孔率が５０％未満であると、隔壁に形成された細孔を排気ガスが通過する際の抵抗が大きくなって、ハニカムフィルタの圧力損失が上昇し、結果としてエンジンの出力低下につながる。一方、隔壁の気孔率が８０％を超えると、隔壁の強度が低下して、使用時の熱衝撃や機械的振動により破損することがあり、また捕集効率も低下する。隔壁の平均細孔径が１０μｍ未満であると、ハニカムフィルタの圧力損失が大きくなり、エンジンの出力低下につながる。一方、隔壁の平均細孔径が４０μｍを超えると、隔壁の強度が低下して、使用時の熱衝撃や機械的振動により破損することがあり、また捕集効率も低下する。

本発明のハニカムフィルタにおいて、排気ガス流入側および排気ガス流出側の封止部の長さは５〜２０ｍｍが好ましい。封止部の長さを５ｍｍ以上とするのは、５ｍｍ未満では封止部と隔壁の接合力が低下し、機械的振動などにより、封止部が脱落することもあるからである。一方、封止部の長さを２０ｍｍ以下とするのは、２０ｍｍを超えると、封止部と隔壁間の熱膨張差或いは温度差による熱衝撃応力が大きくなって封止部と隔壁の境界にクラックが入りやすくなることもあるからである。

本発明のハニカムフィルタを構成するハニカム構造体は、耐熱性に優れた材料を使用することが好ましく、コージェライト、アルミナ、ムライト、窒化珪素、炭化珪素、チタン酸アルミニウム、窒化アルミニウム及びＬＡＳからなる群から選ばれた少なくとも１種を主結晶とするセラミック材料を用いることが好ましい。中でも、コージェライトを主結晶とする材料は、安価で耐熱性、耐食性に優れ、また低熱膨張であることから最も好ましい。

本発明のセラミックハニカムフィルタによれば、セラミックハニカム構造体の排気ガス流入側の封止部が流入側端面から離れて配置されていると共に、前記排気ガス流入側の封止部が、隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせ、かつ一定のパターンで連続しないよう配置されていることから、排気ガス温度の低い状態が続いて、排気ガス流入側の封止部端面にＰＭが多量に堆積しても、ＰＭ燃焼時の熱衝撃によるクラックの発生を防止して、長期に亘り安定して使用できるようになる。

以下、本発明の実施の形態の一例を、図面に基づき詳細に説明する。
図１は、本発明の実施の形態に係るハニカムフィルタ１０を示し、図１（ａ）はハニカムフィルタの流入側端面を示す正面図、（ｂ）は（ａ）でのＡ−Ａ断面図、（ｃ）は（ａ）でのＢ−Ｂ断面図である。図１では、前述した図４と同様の構成は同符号で示している。図１に示す、本発明の実施の形態に係るハニカムフィルタ１０は、ハニカム構造体（１）の所望の流路３、４が流入側封止部５、及び流出側封止部６で目封じされている。ハニカム構造体（１）は、コージェライト質からなり、外周壁１となる外径が２６７ｍｍ、全長Ｌが３００ｍｍ、隔壁２が、厚さ０．３ｍｍ、ピッチ１．５７ｍｍ、気孔率６５％、平均細孔径２０μｍを有する。また、ハニカムフィルタ１０は、排気ガス流入側封止部５の流入側端面５ａとハニカム構造体（１）の流入側端面７との距離が、このハニカム構造体（１）の全長Ｌ３００ｍｍに対して、平均値で０．４倍である区間Ｌ１（１２０ｍｍ）に配置されている。また、ハニカムフィルタ１０は、流路３、４を区画する隔壁２の表面および細孔内、および封止部５、６に、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈ等の白金族金属からなる触媒物質が担持されている。さらに、ハニカムフィルタ１０は、排気ガス流入側の封止部５の流入側端面５ａが、流路の対角線方向に隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせ、（流路の対角線方向に隣接する一対の流路における排気ガス流入側封止部の流入側端面間の流路方向距離）／（流入側封止部長さ）を０．３以上とし、かつ一定のパターンで連続しないように配置されている。ここで、流入側封止部５の流入側端面５ａと流入側端面７との間隔Ｌ１及び、封止部５の長さ５Ｌは、適宜選択した隣接する流路について測定を行い、それぞれの平均値から算出した。

本発明の実施の形態に係るハニカムフィルタ１０の製造方法について、以下に説明する。外径が２６７ｍｍ、全長Ｌが３００ｍｍ、隔壁２が、厚さ０．３ｍｍ、ピッチ１．５７ｍｍ、気孔率６５％、平均細孔径２０μｍのコージェライト質ハニカム構造体（１）を得る。

次に、図２に示す封止部５の形成装置１１を用い、排気ガス流入側の流入側封止部５の流入側端面５ａが、流入側端面７から全長Ｌの平均０．４倍である区間Ｌ１に配置されるようにすると共に、流路の対角線方向に隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせかつ一定のパターンで連続しないように配置して、流入側封止部５を形成する。図２において、封止部５の形成装置１１は、ハニカム構造体（１）を載置すると共にソフトチャックできるＸ−Ｙステージ付きの移動台（図示せず）と、封止部５の形成用セラミックスラリーＳが充填されており、所望時にスラリーＳの表面を加圧（Ｐ）できるスラリー貯留タンク１２と、ハニカム構造体１上に配置されて、所定長さのノズル１３が形成されたペースト注入機１４と、このペースト注入機１４からタンク１２内のスラリーＳの下方に接続しているパイプ１５と、ペースト注入機１４の中心部に介装されて、軸１６を上（Ｕ）下（Ｄ）することで、ノズル１３の開口部１３ａを開閉するバルブ１６ｖほかを備えている。

流入側封止部５の形成は以下のとおり行う。ハニカム構造体（１）の流入側端面７が上方に向くよう、Ｘ−Ｙステージ付き移動台上に載置する。次に、ハニカム構造体（１）の封止すべき流路４に、ノズル１３の位置を配置した後、このノズル１３を下降させ流路４内に挿入し、タンク１２を圧力Ｐで加圧すると共に軸１６を上方（Ｕ）に移動してバルブ１６ｖを開放し、ノズル１３の開口部１３ａを介して、流入側封止部５の流入側端面５ａが、流入側端面７からハニカム構造体１の全長Ｌ３００ｍｍの平均０．４倍である区間Ｌ１（１２０ｍｍ）入った位置となるよう、スラリーＳを注入して、封止部を形成する。そして、スラリーＳが所定量注入された後、タンク１２への加圧（Ｐ）を中止すると共に軸１６を下（Ｕ）に移動してバルブ１６ｖを閉じ、スラリーＳの注入を中止する。次に、ノズル１３を流路４内から上昇させた後、ノズル１３の位置にスラリーＳを注入済みの流路の対角線方向に隣接する流路４の位置が一致するようＸ−Ｙステージを移動させ、ノズルを下降させてスラリーＳを注入し封止部を形成する。さらに流路の対角線方向に隣接する流路４にスラリーＳの注入を繰り返し、封止部５の深さＬ１が、流路の対角線方向に隣接する流路４毎に流路方向の位置を異ならせ（ΔＬ）かつ一定のパターンで連続しないように配置する。続いて、スラリーＳにより形成された封止部の乾燥を行う。一方、図示しないが、排気ガス流出側の封止部６は、流出側端面８に貼着した樹脂製の封止用フィルムを、レーザーで流路３に合わせて市松模様に穿孔、流出側端面８を封止部６の材料となるスラリーに浸漬、穿孔を介してスラリーを流路３に充填し、その後、封止用フィルムを除去し、封止部６の乾燥を行う。

続いて、バッチ式焼成炉を用いて温度制御しつつ、封止部５、６の焼成を行うことで、流入側の封止部５の端面５ａが、流入側端面７から全長Ｌの平均０．４倍である区間Ｌ１（１２０ｍｍ）に配置されように形成すると共に、封止部５が、流路の対角線方向に隣接する流路４毎に流路方向の位置を異ならせかつ一定のパターンで連続しないように配置される。

本発明の実施の形態では、予め焼成されたハニカム構造体に封止部５、６を焼成、形成する例を用いて説明したが、焼成する前のハニカム構造体に封止部５、６を形成して、ハニカム構造体と封止部５、６を焼成する方法を採用すれば、焼成の回数が一度ですむため、省エネルギーの観点から好ましい。

カオリン、タルク、シリカ、水酸化アルミ、アルミナなどの粉末を調整して、質量比で、ＳｉＯ₂：４７〜５３％、Ａｌ₂Ｏ₃：３２〜３８％、ＭｇＯ：１２〜１６％及びＣａＯ、Ｎａ₂Ｏ、Ｋ₂Ｏ、ＴｉＯ_2、Ｆｅ₂Ｏ₃、ＰｂＯ、Ｐ₂Ｏ₅などの不可避的に混入する成分を全体で２．５％以下を含むようなコージェライト生成原料粉末に、成形助剤と造孔剤を添加し、規定量の水を注入してさらに十分な混合を行い、押出成形可能な坏土を調整した。その後、押出成形用金型を用いて押出成形し、外周壁と、この外周壁の内周側で隔壁により囲まれた断面が四角形状の流路を有するハニカム構造を有する成形体を作製し、乾燥した。その後、ハニカム構造を有する成形体の外周壁を含む外周部を加工除去し、隔壁で囲まれた流路のうち最外周に位置するものが、外部との間の隔壁を有しないことによって、外部に開口して軸方向に延びる凹溝を形成しているハニカム構造の成形体とした後、焼成を行い、外径２６５ｍｍ、全長Ｌ３００ｍｍ、隔壁の厚さ０．３ｍｍ、隔壁のピッチ１．５７ｍｍ、隔壁の気孔率６５％、隔壁の平均細孔径２０μｍであり、隔壁で囲まれた流路のうち最外周に位置するものが、外部との間の隔壁を有しないことによって、外部に開口して軸方向に延びる凹溝を形成しているコージェライト質セラミックハニカム構造体を得た。

次に、図２に示す封止部５の形成装置１１により、ハニカム構造体（１）の封止すべき流路４に、ノズル１３の位置を合わせた後、このノズル１３を下降させ流路４内に挿入し、タンク１２を圧力Ｐで加圧すると共に軸１６を上方（Ｕ）に移動してバルブ１６ｖを開放し、ノズル１３の開口部１３ａを介して、流入側封止部が、流入側端面７から区間Ｌ１入った位置となるよう、コーディエライト化原料からなるスラリーＳを注入して、封止部を形成する。そして、スラリーＳが所定量注入された後、タンク１２への加圧（Ｐ）を中止すると共に軸１６を下（Ｕ）に移動してバルブ１６ｖを閉じ、スラリーＳの注入を中止する。次に、ノズル１３を流路４内から上昇させた後、ノズル１３の位置に隣接する流路４の位置が一致するようＸ−Ｙステージを移動させ、ノズルを下降させて先のＬ１とは異なる位置でノズルを停止させた後、スラリーＳを注入し封止部を形成する。さらに隣接する流路４にスラリーＳの注入を繰り返し、ノズルの停止位置を調整することにより、流入側封止部５の流入側端面５ａと流入側端面７との距離Ｌ１が、流路の対角線方向に隣接する流路４毎に流路方向の位置を異ならせ、かつ一定のパターンで連続しないように、封止部５を所望の流路に形成した後、乾燥を行った。このとき流入側封止部５の長さ５Ｌが、所望の長さとなるよう、スラリーＳの注入量を調整した。一方、流出側封止部６の形成は、ハニカム構造体の流出側端面８にフィルムを貼り付けて、流入側封止部５が形成されていない流路に該当するフィルム部に貫通孔をあけ、別に準備したコーディエライト化原料からなる流出側封止部用スラリーを充填した容器中にハニカム構造体を流出側端面から浸漬して、流出側封止部用スラリーをフィルムの貫通孔から流路端部に浸入させ、流出側封止部６を形成した。その後、バッチ式焼成炉を用いて温度制御しつつ封止部５、６の焼成を行った後、外部に開口して軸方向に延びる凹溝に、コーディエライト粉末、コロイダルシリカ等からなる外周壁用ペーストを充填して外周壁を形成し、外径２６７ｍｍ、全長Ｌ３００ｍｍ、隔壁の厚さ０．３ｍｍ、隔壁のピッチ１．５７ｍｍであり、排気ガス流入側の封止部が流入側端面から離れて配置されると共に、排気ガス流入側封止部が、流路の対角線方向に隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせ、かつ一定のパターンで連続しないよう配置された試験ＮＯ．１〜５のハニカムフィルタ１０を作製した。

試験ＮＯ１〜５のハニカムフィルタの流入側端面に対して図６に示すよう、略中心部及び、外周に対する直径１００ｍｍ及び２００ｍｍの同心円上の各々８箇所、計１７箇所の測定用流路９を選択した上で、流入側端面７と流入側封止部５の流入側端面５ａとの間の距離Ｌ１及び流入側封止部５の長さ５Ｌを測定した。このときの１７箇所の測定用流路９におけるＬ１及び５Ｌの平均値を表１に示す。更にこの１７箇所の測定用流路９の対角線方向に隣接する４つの流路のＬ１を測定し、前記測定用流路のＬ１とのΔＬを算出して、ΔＬ／５Ｌを求めた結果を表１に示す。

（比較例）
試験ＮＯ．１〜５のセラミックハニカムフィルタにおいて、流入側目封止部を形成する際に、封止部５の端面５ａが流入側端面７から一定の位置（１２０ｍｍ）となるようにした以外は、試験ＮＯ．１〜５のセラミックハニカムフィルタと同様にして試験ＮＯ．６のセラミックハニカムフィルタを作製した。

試験ＮＯ．１〜６のセラミックハニカムフィルタに対して、Ｐｔ、酸化セリウム、及び活性アルミナからなる触媒物質を隔壁表面及び隔壁中の細孔内部、更には目封止部表面及び目封止部中の細孔内部に担持させた。担持量はＰｔ量で２ｇ／Ｌ（ハニカムフィルタ容積１Ｌに対して２ｇ担持の意味）とした。

上記のように作製した試験ＮＯ．１〜６のセラミックハニカムフィルタを排気系部品試験装置（図示せず）に設置し、セラミックハニカムフィルタの上流側に配置されたＬＰＧを燃料とするバーナーによりフィルタ温度を６００℃まで急加熱した後、室温まで急冷する繰り返し熱衝撃を１０回加えた後、セラミックハニカムフィルタを取り出し、流入側封止部の存在する部位で、流路に垂直方向に切断して、流入側封止部と、隔壁の境界におけるキレツの発生状況を確認し、キレツが全く認められなかったものを（◎）、軽微なキレツが認められたものを（○）、キレツが認められたが実用上問題ないものを（△）、キレツ発生により流入側封止部の脱落が認められたものを（×）として表１に記載した。

表１から、試料ＮＯ．１〜６のセラミックハニカムフィルタは、排気ガス流入側の封止部５が流入側端面から離れるとともに、隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせ、かつ一定のパターンで連続しないように配置されているので、封止部５と隔壁２との境界のキレツ確認の評価結果は、（△）または（○）（◎）であった。なかでも試料ＮＯ．４〜５のセラミッックハニカムフィルタは、ΔＬ／５Ｌが０．５以上であることから、キレツ確認の評価結果は、（◎）であった。なお、ΔＬ／５Ｌが１．０を越える試験ＮＯ．５のセラミックハニカムフィルタは隣接する流路でのＰＭ捕集量の違いが大きくなり、車両搭載した場合、ＰＭ燃焼の制御が難しくなる虞がある。一方、全ての流入側封止部５の配置が均一（ΔＬ＝０）である、試料ＮＯ．１のセラミックハニカムフィルタは、キレツ確認の評価結果が（×）であった。

本発明の実施の形態に係るハニカムフィルタ１０を示し、（ａ）はハニカムフィルタの流入側端面を示す模式図、（ｂ）は（ａ）でのＡ−Ａ断面図、（ｃ）は（ｂ）でのＢ−Ｂ断面図である。本発明の実施の形態に係るハニカムフィルタ１０、２０の封止部５の形成装置１１の断面模式図である。排気ガス中のＰＭを捕集、浄化する、従来のハニカムフィルタの一例の断面模式図である。特許文献２に提案しているハニカムフィルタ５０の断面模式図である。排気ガス流入側の封止部が、流路の対角線方向に隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせ、かつ一定のパターンで連続するセラミックハニカムフィルタ実施例における、流入側封止部のＬ１、５Ｌの測定用流路９の概略位置を示す図である。

符号の説明

１０、２０、４０、５０：ハニカムフィルタ（セラミックハニカムフィルタ）
１：外周壁
（１）：ハニカム構造体（セラミックハニカム構造体）
２：隔壁
３、４：流路
５：流入側封止部
６：流出側封止部
５ａ：流入側封止部の流入側端面
５Ｌ：流入側封止部の長さ
７：流入側端面
８：流出側端面
９：測定用流路
１１：排気ガス流入側の封止部の形成装置
１２：スラリー貯留タンク
１３：ノズル
１４：ペースト注入機
１５：パイプ
１６：軸
１６ｖ：バルブ
ΔＬ：流路の対角線方向に隣接する一対の流路における排気ガス流入側封止部の流入側端面間の流路方向距離
Ｌ：全長
Ｌ１：排気ガス流入側端面７と流入側封止部の流入側端面５ａとの距離
Ｓ：スラリー

Claims

セラミックハニカム構造体の所望の流路を封止することによりハニカム構造体の隔壁に排気ガスを通過させる構造のセラミックハニカムフィルタにおいて、排気ガス流入側の封止部が流入側端面から離れて配置されるとともに、前記排気ガス流入側封止部の流入側端面が、流路の対角線方向に隣接する流路毎に流路方向の位置を異ならせ、かつ一定のパターンで連続しないように配置されていることを特徴とするセラミックハニカムフィルタ。
（前記流路の対角線方向に隣接する一対の流路における排気ガス流入側封止部の流入側端面間の流路方向距離）／（流入側封止部長さ）が０．３以上であることを特徴とする請求項１に記載のセラミックハニカムフィルタ。
（前記流路の対角線方向に隣接する一対の流路における排気ガス流入側封止部の流入側端面間の流路方向距離）／（流入側封止部長さ）が０．５以上であることを特徴とする請求項１に記載のセラミックハニカムフィルタ。