JP2006004672A - Solid oxide fuel cell and substrate used for this - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、固体電解質を用いた固体酸化物形燃料電池(SOFC)及びこれに用いる基材に関する。
The present invention relates to a solid oxide fuel cell (SOFC) using a solid electrolyte and a base material used therefor.
従来より、固体酸化物形燃料電池のセルデザインとして、平板型、円筒型などが提案されている。
Conventionally, a flat plate type, a cylindrical type, and the like have been proposed as cell designs for solid oxide fuel cells.
平板型セルは、板状の電解質の表面及び裏面に燃料極及び空気極をそれぞれ配置したものであり、こうして形成されたセルはセパレーターを介して複数個積層された状態で使用される。セパレーターは各セルに供給される燃料ガスと酸化剤ガスとを完全に分離する役割を果たしており、各セルとセパレーターとの間にはガスシールが施されている(例えば、特許文献1)。しかしながら、この平板型セルでは、セルに対して圧力をかけてガスシールを施すため、セルが振動や熱サイクルなどに対して脆弱であるなどの欠点があり、実用化に大きな課題を有している。 A flat cell is one in which a fuel electrode and an air electrode are respectively arranged on the front and back surfaces of a plate-like electrolyte, and a plurality of cells formed in this way are used in a state where they are stacked via separators. The separator plays the role which completely isolate | separates the fuel gas and oxidant gas which are supplied to each cell, and the gas seal is given between each cell and the separator (for example, patent document 1). However, this flat cell has a drawback that the cell is vulnerable to vibration, thermal cycle, etc. because it applies pressure to the cell to provide a gas seal, and has a big problem in practical use. Yes.
一方、円筒型セルは、円筒形の電解質の外周面及び内周面に燃料極及び空気極をそれぞれ配置したものであり、円筒縦縞型、円筒横縞型などが提案されている(例えば、特許文献2)。ところが、円筒型セルは、ガスシール性に優れるという利点を有する一方、平板型セルに比べて構造が複雑であるため、製造プロセスが複雑になり、製造コストが高くなるという欠点がある。 On the other hand, a cylindrical cell has a fuel electrode and an air electrode arranged on the outer peripheral surface and inner peripheral surface of a cylindrical electrolyte, and a cylindrical vertical stripe type, a cylindrical horizontal stripe type, and the like have been proposed (for example, Patent Documents). 2). However, the cylindrical cell has an advantage of excellent gas sealing properties, but has a drawback that the manufacturing process is complicated and the manufacturing cost is high because the structure is more complicated than that of the flat plate cell.
さらに、次の問題もある。平板型セル及び円筒型セルのいずれも、性能を向上させるためには電解質を薄膜化することによる内部抵抗の低減が必要となるが、電解質が薄すぎると振動や熱サイクルなどに対して脆弱化してしまい、耐振性や耐久性が低下するという問題があった。 In addition, there are the following problems. In order to improve the performance of both flat and cylindrical cells, it is necessary to reduce the internal resistance by thinning the electrolyte. However, if the electrolyte is too thin, it becomes vulnerable to vibration and thermal cycles. As a result, there is a problem that vibration resistance and durability are lowered.
このため、上述した平板型、円筒型に代わる燃料電池として、燃料極及び空気極を固体電解質からなる基板の同一面上に配置し、燃料ガスおよび酸化剤ガスの混合ガスを供給することにより発電が可能な非隔膜式固体酸化物形燃料電池が提案されている(例えば、特許文献3)。この燃料電池によれば、燃料ガスと酸化剤ガスとを分離する必要がないため、セパレーター及びガスシールが不要となり、構造及び製造工程の大幅な簡略化を図ることができる。 For this reason, as a fuel cell that replaces the flat plate type and the cylindrical type described above, the fuel electrode and the air electrode are arranged on the same surface of the substrate made of a solid electrolyte, and power is generated by supplying a mixed gas of fuel gas and oxidant gas. A non-diaphragm solid oxide fuel cell that can be used has been proposed (for example, Patent Document 3). According to this fuel cell, since it is not necessary to separate the fuel gas and the oxidant gas, the separator and the gas seal are not required, and the structure and the manufacturing process can be greatly simplified.
また、このような非隔膜式固体酸化物形燃料電池では、酸素イオンの伝導が主に固体電解質の表層付近で起こると考えられるため、燃料極と空気極との距離を固体電解質の同一面上にて近づけることにより、電池性能が向上する。したがって、電解質の厚みを必要以上に薄膜化する必要がなく、電池性能を維持したまま電解質の脆弱制を改善することが可能となる。
ところで、特許文献3に示されるように、櫛形に電極を形成し、電極の端部に集電部を形成して集電を行う場合、燃料極で発生した電子(e−)は、燃料極内を移動し、その端部に形成された集電部で集電される。そして、その電子(e−)は、外部電気回路を通った後、空気極内にて酸素と反応するため、端部に形成された集電部から空気極内を長さ方向に移動する。
By the way, as shown in
ところが、電子(e−)が燃料極内或いは空気極内を移動する際には、電極の内部抵抗により、電子伝導損失が発生するという問題がある。より詳細に説明すると、一般的に、発電量を多くするには、電極面積を増やす必要があり、両電極を長くすることが好ましいと考えられるが、集電部からの距離が長くなると、電子伝導時の損失が大きくなり発電効率が低下するという問題がある。 However, when electrons (e − ) move in the fuel electrode or the air electrode, there is a problem that electron conduction loss occurs due to the internal resistance of the electrodes. To explain in more detail, generally, in order to increase the amount of power generation, it is necessary to increase the electrode area, and it is considered preferable to lengthen both electrodes, but if the distance from the current collector becomes longer, There is a problem that the loss during conduction increases and the power generation efficiency decreases.
本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、集電時の電子伝導損失を低減し、発電効率を向上することができる固形酸化物形燃料電池及びこれに用いる基材を提供することを目的とする。 The present invention has been made to solve the above problems, and provides a solid oxide fuel cell capable of reducing an electron conduction loss during current collection and improving power generation efficiency, and a base material used therefor The purpose is to do.
本発明に係る固体酸化物形燃料電池用基材は、上記問題を解決するためになされたものであり、電解質と、当該電解質上に配置される複数の燃料極と、前記電解質上で前記燃料極と所定間隔をおいて配置される複数の空気極とを備え、前記燃料極及び空気極が略正多角形状または円形状に形成されている。 A base material for a solid oxide fuel cell according to the present invention is made to solve the above problems, and includes an electrolyte, a plurality of fuel electrodes arranged on the electrolyte, and the fuel on the electrolyte. The fuel electrode and the air electrode are formed in a substantially regular polygonal shape or a circular shape.
この構成によれば、燃料極及び空気極の形状が略正多角形状または円形状になっているため、次のような利点がある。例えば電極を帯状に形成した場合と比べると、同じ面積にした場合、本発明に係る電極の方が最大外形、つまり電極の外形の最も長い部分(円形の場合は直径)を小さくすることができる。そのため、本発明では、任意の集電位置と、そこから最も離れた電極端部との間の距離を短くすることが可能となる。これにより、電子伝導損失を低減することができるため、発電効率を向上することができる。また、従来例のような異形の電極に比べ、電解質上に多数の電極を配置することができるため、集積度を大きく向上することができる。なお、上記各電極の最大外径は、電子伝導損失を考慮すると、1〜10mmであることが好ましく、1〜5mmであることがさらに好ましいものである。 According to this configuration, since the shape of the fuel electrode and the air electrode is substantially a regular polygonal shape or a circular shape, there are the following advantages. For example, the electrode according to the present invention can reduce the maximum outer shape, that is, the longest part of the outer shape of the electrode (in the case of a circle, the diameter) when the electrode has the same area as compared with the case where the electrode is formed in a band shape. . Therefore, in the present invention, it is possible to shorten the distance between any current collection position and the electrode end portion farthest from the current collection position. Thereby, since electronic conduction loss can be reduced, power generation efficiency can be improved. Moreover, since many electrodes can be arrange | positioned on electrolyte compared with the unusual shaped electrode like a prior art example, an integration degree can be improved significantly. In addition, the maximum outer diameter of each electrode is preferably 1 to 10 mm, more preferably 1 to 5 mm in consideration of electron conduction loss.
以上のように構成された基材を準備しておけば、複数の燃料極及び空気極をインターコネクタで適宜配線することにより、電極を直列または並列に接続したり、或いは直列及び並列を組み合わせた接続とすることができ、所望の電圧や電流を得ることができる。 If the base material configured as described above is prepared, the electrodes are connected in series or in parallel, or the series and parallel are combined by appropriately wiring a plurality of fuel electrodes and air electrodes with an interconnector. Connection can be made, and a desired voltage or current can be obtained.
このとき、インターコネクタの端部を各電極の中央部に接続すると、特に、空気極での電子の移動距離は電極の半径とほぼ同じになるので、電子伝導時の損失を最も小さくすることができる。また、燃料極及び空気極が交互に並ぶように配置することが好ましく、このようにすると、接続すべき電極体の選択が容易になるとともに、電極体を接続するインターコネクタを短くすることができる。ここで、電解質上に配置される燃料極及び空気極の数を同数にすると、すべての燃料極及び空気極を電極体として過不足なく使用することが可能となり、電池の出力を向上することができる。 At this time, if the end of the interconnector is connected to the center of each electrode, the electron travel distance at the air electrode is almost the same as the radius of the electrode, so the loss during electron conduction can be minimized. it can. Moreover, it is preferable to arrange the fuel electrode and the air electrode so that they are alternately arranged. In this way, it is easy to select the electrode body to be connected, and the interconnector connecting the electrode body can be shortened. . Here, if the number of fuel electrodes and air electrodes arranged on the electrolyte is the same, all fuel electrodes and air electrodes can be used as electrode bodies without excess and deficiency, and the output of the battery can be improved. it can.
また、本発明に係る他の固体酸化物形燃料電池用基材は、基板と、前記基板上に配置される複数の電解質と、前記電解質上に配置され、燃料極及び空気極からなる複数の電極体とを備え、前記燃料極及び空気極は略正多角形または円形であるように構成されている。 In addition, another solid oxide fuel cell base material according to the present invention includes a substrate, a plurality of electrolytes disposed on the substrate, and a plurality of fuel electrodes and air electrodes disposed on the electrolyte. The fuel electrode and the air electrode are configured to be substantially regular polygons or circles.
この構成によれば、上述した発電効率の向上に加え、電解質が基板上に配置されているため、電池全体の機械的強度を向上することができる。 According to this configuration, in addition to the improvement in power generation efficiency described above, the electrolyte is disposed on the substrate, so that the mechanical strength of the entire battery can be improved.
また、本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、上記問題を解決するためになされたものであり、上記した固体酸化物形燃料電池用基材と、前記複数の燃料極及び空気極の中から任意に選択され、一対の燃料極及び空気極で構成される複数の電極体を、接続するインターコネクタとを備えている。同様に、上述した基板を備えた固体酸化物形燃料電池用基材を用い、複数の電極体をインターコネクタで接続することで、固体酸化物形燃料電池を構成することもできる。 In addition, a solid oxide fuel cell according to the present invention has been made to solve the above problems, and includes a solid oxide fuel cell substrate, a plurality of fuel electrodes, and air electrodes. And an interconnector for connecting a plurality of electrode bodies composed of a pair of fuel electrodes and air electrodes. Similarly, a solid oxide fuel cell can be configured by using a base material for a solid oxide fuel cell including the above-described substrate and connecting a plurality of electrode bodies with an interconnector.
本発明に係る固体酸化物形燃料電池及びこれに用いる基材によれば、集電時の電子伝導損失を低減し、発電効率を向上することができる。 According to the solid oxide fuel cell and the base material used therefor according to the present invention, it is possible to reduce electron conduction loss during current collection and improve power generation efficiency.
以下、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の一実施形態について図面を参照しつつ説明する。図1は本実施形態に係る燃料電池の平面図(a)及びその側面図(b)である。 Hereinafter, an embodiment of a solid oxide fuel cell according to the present invention will be described with reference to the drawings. FIG. 1 is a plan view (a) and a side view (b) of a fuel cell according to the present embodiment.
図1に示すように、この燃料電池は、板状に形成された電解質1と、この電解質1上に形成される複数の電極体Eとを備えている。各電極体Eは、所定間隔をおいて配置された燃料極3と空気極5とで構成され、これらは円形状に形成されている。また、燃料極3と空気極5とは交互に縦横に並び、矩形を形成するように配置されている。本実施形態では、縦方向に5個の燃料極3と5個の空気極5とが交互に並び、横方向に同じく5個の燃料極3と5個の空気極5とが交互に並んでいる。すなわち、50個の燃料極3と50個の空気極5との計100個の電極が配置されている。
As shown in FIG. 1, the fuel cell includes an
そして、隣接する電極体Eの燃料極3と空気極5とがインターコネクタ7によって接続され、すべての電極体Eが直列に接続されている。このとき、各インターコネクタ7の両端部は、燃料極3及び空気極5の中央部(中心)に接続されている。また、直列に接続された電極体Eの両端それぞれには、電流を取り出すための集電部9が形成されている。
And the
次に各電極の寸法について説明する。燃料極3の膜厚は、1〜300μmであることが好ましく、5〜100μmであることがさらに好ましい。これは、膜厚が小さすぎると三相界面長の低下により出力が低くなるからであり、膜厚が大きすぎると反応ガスの拡散不足による過電圧が増大しやすくなるため、膜厚が大きくなっても、それに応じた出力が得られないからである。つまり、コストパフォーマンスが低くなるからである。また、電極のオーム損も一因である。一方、空気極5の膜厚も、同様に、1〜300μmであることが好ましく、5〜100μmであることがさらに好ましい。その理由は、燃料極の場合と同様である。
Next, the dimensions of each electrode will be described. The film thickness of the
後述するように、燃料極3をNi等の金属触媒及びセリア系酸化物を有する材料、空気極5をサマリウム(Sm)やコバルトを含んだ酸化物材料、そして電解質1をガドリニウムをドープしたセリア系酸化物(GDC)からなる材料で形成した場合には、両電極3,5の膜厚は10〜50μmとすることが好ましい。
As will be described later, the
また、両電極3,5の直径(最大外径)は、1〜10mmであることが好ましく、1〜5mmであることがさらに好ましい。また、隣接する各電極3,5間の距離は、30〜1000μmであることが好ましく、100〜500μmであることがさらに好ましい。
Moreover, it is preferable that the diameter (maximum outer diameter) of both the
次に、上記のように構成された燃料電池の材質について説明する。電解質1の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を用いることができる。電解質1は、基板として用いられるため、ある程度の強度が必要であることから、その厚みは、例えば200〜1000μmであることが好ましい。
Next, the material of the fuel cell configured as described above will be described. As the material of the
燃料極3及び空気極5は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは10nm〜100μmであり、さらに好ましくは50nm〜50μmであり、特に好ましくは100nm〜10μmである。なお、平均粒径は、例えば、JISZ8901にしたがって計測することができる。
The
燃料極3は、例えば、金属触媒と酸化物イオン導電体からなるセラミックス粉末材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる金属触媒としては、ニッケル、鉄、コバルトや、貴金属(白金、ルテニウム、パラジウム等)等の還元性雰囲気中で安定で、水素酸化活性を有する材料を用いることができる。また、酸化物イオン導電体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体とニッケルとの混合物で、燃料極4を形成することが好ましい。なお、酸化物イオン導電体からなるセラミックス材料とニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、ニッケルへの粉末修飾などの形態であってもよい。また、上述したセラミックス材料は、1種類を単独で、或いは2種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極4は、金属触媒を単体で用いて構成することもできる。
As the
空気極5を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するCo,Fe,Ni,Cr又はMn等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には(Sm,Sr)CoO3,(La,Sr)MnO3,(La,Sr)CoO3,(La,Sr)(Fe,Co)O3,(La,Sr)(Fe,Co,Ni)O3などをの酸化物が挙げられ、好ましくは、(La,Sr)MnO3である。上述したセラミックス材料は、1種を単独で、或いは2種以上を混合して使用することができる。
As the ceramic powder material forming the
また、インターコネクタ7及び集電部9は、Pt,Au,Ag,Ni,Cu,SUS等の導電性金属、或いは金属系材料,又はLa(Cr,Mg)O3,(La,Ca)CrO3,(La,Sr)CrO3などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料によって形成することができ、これらのうちの1種を単独で使用してもよいし、2種以上を混合して使用してもよい。
In addition, the
上記燃料極3、及び空気極5は、上述した材料を主成分として、さらにバインダー樹脂、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。より詳細には、上記主成分とバインダー樹脂との混合において、上記主成分が50〜95重量%となるように、バインダー樹脂等を加えることが好ましく、70〜90重量%とすることがさらに好ましい。また、インターコネクタ7及び集電部9も、上述した材料に上記添加物を加えることにより形成される。なお、集電部は導電性金属、或いは金属系材料からなるワイヤーやメッシュ状のもの等から形成されていてもよい。
The
次に、上述した燃料電池の製造方法の一例を説明する。まず、上述した材料からなる板状の電解質1を準備する。続いて、上述した燃料極3、及び空気極5用の粉末材料を主成分として、これらそれぞれにバインダー樹脂、有機溶媒などを適量加えて混練し、燃料極ペースト、空気極ペーストをそれぞれ作成する。各ペーストの粘度は、次に説明するスクリーン印刷法に適合するように103〜106mPa・s程度であることが好ましい。同様に、インターコネクタ用及び集電部用ペーストも、上述した粉末材料にバインダー樹脂等の添加物を加えて作成しておく。このペーストの粘度は上述した燃料極ペースト等と同じである。
Next, an example of a method for manufacturing the above-described fuel cell will be described. First, a plate-
続いて、図1に示す電解質1上の位置に燃料極ペーストをスクリーン印刷法により円形状に塗布した後、所定の時間及び温度で乾燥・焼結し、複数の燃料極3を形成する。これに続いて、各燃料極3の間に、所定間隔をおいて円形状の空気極ペーストをスクリーン印刷法によって円形状に塗布し、所定時間及び温度で乾燥・焼結することにより、複数の空気極5を形成する。次に、隣接する電極体Eの燃料極3と空気極5との間を結ぶように、インターコネクタ用ペーストを線状に塗布し、所定時間乾燥することで、インターコネクタ7を形成し電極体Eを直列に接続する。そして、インターコネクタ7と同様にして電極体Eの両端それぞれにペーストを塗布し、集電部9を形成する。以上の工程により、50個の電極体が直列に接続された固体酸化物形燃料電池が形成される。なお、バインダ−樹脂として感光性高分子を用いる場合には、ペーストの塗布後、乾燥・露光工程を経て、焼結する必要がある。
Subsequently, a fuel electrode paste is applied to the position on the
上記のように構成された燃料電池は、次のように発電が行われる。すなわち、電極体Eが配置された電解質1の一方面に、水素、又はメタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスと空気等の酸化剤ガスとの混合ガスを高温の状態(例えば、400〜1000℃)で供給する。これにより、各電極体Eにおける燃料極3と空気極5との間の電解質1で、酸素イオン伝導が起こり発電が行われる。
The fuel cell configured as described above generates power as follows. That is, on one surface of the
以上のように、本実施形態によれば、燃料極3及び空気極5の形状が円形状となっているため、次のような利点がある。例えば電極を帯状や異形に形成した場合と比べると、面積を同じにした場合、本実施形態に係る電極3,5の方が最大外形、つまり電極の外形の最も長い部分(本実施形態の場合は直径)を小さくすることができる。そのため、集電位置、つまりインターコネクタ7の接続位置と、そこから最も離れた電極端部との間の距離を短くすることが可能となる。これにより、電子伝導損失を低減することができるため、発電効率を向上することができる。本実施形態では、インターコネクタ7の端部を電極3,5の中央に接続しているため、電子の移動距離は、最も長くても電極の半径となり、電子伝導損失を大きく低減することができる。さらに、従来例のような異形の電極に比べ、電解質1上に多数の電極3,5を配置することができるため、集積度を大きく向上することができる。
As described above, according to the present embodiment, since the
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、上記実施形態では、各電極3,5を円形状に形成しているが、これに限定されるものではなく、四角形等の略正多角形状に形成することもでき、このようにしても円形状の場合と同様の効果、つまり電子伝導損失を低減することができ、各電極を四角形にした場合には、隣接する電極同士の距離が一定になるため、発電効率が高くなるという利点がある。
As mentioned above, although embodiment of this invention was described, this invention is not limited to this, A various change is possible unless it deviates from the meaning. For example, in the above-described embodiment, each of the
また、上記実施形態では、電解質1上にインターコネクタ7を形成しているが、図2に示すようなインターコネクタを形成していない電解質1、燃料極3、空気極5からなる固体酸化物形燃料電池用基材を準備しておけば、インターコネクタの配置を変更するだけで、目的に応じた種々の配線が可能となる。例えば、図1に示すように、電極体Eを直列に接続する以外に、並列に接続したり、或いは直列と並列とを組み合わせたすることもできる。
Moreover, in the said embodiment, although the
また、上記説明では、集電部9を電解質1の左側に配置しているが、右側やその他の位置に集電部を配置することもできる。このようにするには、インターコネクタの配置位置を図1と変更すればよい。さらには、上記実施形態では、すべての燃料極3及び空気極5を接続しているが、必ずしもすべてを接続する必要はない。
Moreover, in the said description, although the
また、燃料極3と空気極5とが隣接して交互に配置されているため、電極体E9の選択の仕方は一義的ではなく、任意に選択することができる。例えば、図1の燃料電池では、同図の左上の空気極5とその右隣の燃料極3とで一の電極体Eを形成してるが、図3に示すように、この燃料極3と、そのさらに右隣の空気極5とで電極体Eを形成することもできる。
Further, since the
また、燃料極と空気極の配置は、上記のように縦方向及び横方向のいずれにも交互に配置するほか、いずれか一方の方向に交互に配置することもできる。例えば、図4に示すように、電解質1上の縦方向(同図の上下方向)に燃料極3及び空気極5を複数個並べ、これら燃料極3及び空気極5の列を横方向に交互に並べてることもできる。このような配置にすると、電極を直列と並列とが混在するように接続することができる。すなわち、この例では、電解質1の両端部に燃料極3及び空気極5がそれぞれ配置されるようになっているので、これら両端の燃料極3及び空気極5の各列を、インターコネクタ7で接続する。そして、その間に複数の電極体Eを形成し、隣接する電極体E間の燃料極3と空気極5とをインターコネクタ7で接続する。こうすることで、直列と並列とが混在するように各電極を接続することができる。なお、この例では、発電効率を高めるため、各電極を正方形に形成している。
Moreover, the arrangement of the fuel electrode and the air electrode can be alternately arranged in either the vertical direction or the horizontal direction as described above, or can be arranged alternately in any one direction. For example, as shown in FIG. 4, a plurality of
さらに、上記実施形態では、電解質1を基板として用いているが、次のように電解質1とは別の基板を準備し、その上に電解質1及び各電極3,5を配置することもできる。図5に示すように、この例では、矩形状の基板11に、電解質1、燃料極3及び空気極5からなる単セルCを複数配置し、これらをインターコネクタ13で接続している。各単セルCは、電解質1上に一対の燃料極3及び空気極5を所定間隔をおいて配置したものであり、隣接する単セルCの電解質1は、所定間隔をおいて配置されている。なお、各電極3,5は、上記実施形態と同様の円形の他、多角形状に形成される。この構成によれば、電解質1が基板11上に配置されているため、電池全体の機械的強度を向上することができる。また、図5の電池からインターコネクタを取り外したものを基材として準備しておけば、必要とされる電圧又は電流に応じて適宜インターコネクタを配置することで、所望の燃料電池を形成することができる。
Furthermore, in the said embodiment, although the
また、上記実施形態では、各ペーストの塗布にスクリーン印刷法を用いているが、これに限定されるものではなく、ドクターブレード法、スプレーコート法、スピンコ−ト法、リソグラフィー法、電気泳動法、ロールコート法、ディスペンサーコート法、CVD,EVD,スパッタリング法、転写法等の印刷方法等、その他一般的な印刷法を用いることができる。また、印刷後の後工程として、静水圧プレス、油圧プレス、その他の一般的なプレス工程を用いることができる。 In the above embodiment, the screen printing method is used for applying each paste. However, the present invention is not limited to this. The doctor blade method, the spray coating method, the spin coating method, the lithography method, the electrophoresis method, Other general printing methods such as a roll coating method, a dispenser coating method, a printing method such as CVD, EVD, sputtering, and transfer can be used. Moreover, as a post-process after printing, a hydrostatic press, a hydraulic press, and other general press processes can be used.
実施例1として図6に示すような2個の単セルが基板上に配置された固体酸化物形燃料電池を作成する。電解質材料としてGDC(Ce0.9Gd0.1O1.9)粉末(0.05〜5μm、平均粒径0.5μm)を使用し、これにセルロース系ワニスを少量混合し、95:5の重量比となる電解質ペーストを作製した。電解質ペーストの粘度は、溶剤にて希釈することでスクリーン印刷法に適した5×105mPa・s程度とした。 As Example 1, a solid oxide fuel cell in which two single cells as shown in FIG. GDC (Ce 0.9 Gd 0.1 O 1.9 ) powder (0.05-5 μm, average particle size 0.5 μm) is used as the electrolyte material, and a small amount of cellulosic varnish is mixed therewith, and 95: 5 An electrolyte paste having a weight ratio of 1 was prepared. The electrolyte paste had a viscosity of about 5 × 10 5 mPa · s suitable for screen printing by diluting with a solvent.
また、燃料極材料としてNiO粉末(0.01〜10μm、平均粒径1μm)、SDC(Ce0.8Sm0.2O1.9)粉末(粒径0.01〜10μm、平均粒径0.1μm)を重量比で7:3となるように混合した後、セルロース系バインダー樹脂を添加して、上記混合物の割合が80重量%となる燃料極ペーストを作製した。つまり、上記混合物と、バインダー樹脂との重量比が80:20となるようにした。燃料極ペーストの粘度は、溶剤にて希釈することでスクリーン印刷に適した5×105mPa・s程度とした。
Further, as a fuel electrode material, NiO powder (0.01 to 10 μm,
続いて、空気極材料としてSSC(Sm0.5Sr0.5CoO3)粉末(0.1〜10μm、平均粒径3μm)を使用し、セルロース系バインダー樹脂を添加して、上記粉末の割合が80%となるように空気極ペーストを作製した。つまり、SSC粉末と、バインダー樹脂との重量比が80:20になるようにした。空気極ペーストの粘度は、燃料極と同様に、溶剤にて希釈しスクリーン印刷に適した5×105mPa・s程度とした。また、基板1には、厚みが1mmのアルミナ系基板を使用した。
Subsequently, SSC (Sm 0.5 Sr 0.5 CoO 3 ) powder (0.1 to 10 μm,
また、単セル間を接続するインターコネクタ用の材料としては、Au粉末(0.1〜5μm、平均粒径2.5μm)を使用し、これにセルロース系バインダー樹脂を混合してインターコネクタ用及び集電体用ペーストを作製した。インターコネクタ用ペーストの粘度はスクリーン印刷に適した5×105mPa・sとした。 Moreover, as a material for the interconnector for connecting the single cells, Au powder (0.1 to 5 μm, average particle size 2.5 μm) is used, and a cellulose binder resin is mixed into this for interconnector and A current collector paste was prepared. The viscosity of the interconnector paste was 5 × 10 5 mPa · s suitable for screen printing.
次に、基板1上に上述した電解質ペーストをスクリーン印刷法によって塗布し、複数の矩形状の電解質1を形成する。このとき、5×5mm角の大きさの2つの電解質1が、1mmの隙間をあけて並ぶように、電解質ペーストをパターニングする。その後、130℃で15分間乾燥した後、1500℃で10時間焼結し、焼結後の厚みが200μmとなる電解質1を形成した。次に、スクリーン印刷法によって、各電解質1上に燃料極ペーストを塗布した。このとき、直径5mm、塗布厚み50μmの円形の燃料極3が各電解質1上に形成されるように、燃料極ペーストを塗布した。そして、130℃で15分間乾燥した後、1450℃で1時間焼結し、焼結後の厚みを30μmとした。続いて、上記各電解質1の同一面上に、空気極ペーストをスクリーン印刷法によって塗布した。このとき、直径5mm、塗布厚み50μm、燃料極1との間隔500μmである円形の空気極5が各電解質1上に形成されるように空気極ペーストを塗布した。そして、燃料極3と同様に、130℃で15分間乾燥した後、1200℃で1時間焼結した。焼結後の厚みは30μmとした。
Next, the above-described electrolyte paste is applied on the
続いて、インターコネクタ用ペーストをスクリ−ン印刷法で塗布し(幅500μm、厚み50μm)、上記2個の単セルCを図6に示すように直列に接続し、電池の両端の電極に集電部8を形成した。こうして、実施例に係る固体酸化物形燃料電池を製造した。また、単セルが1個の比較例も作成しておいた。
Subsequently, an interconnector paste was applied by a screen printing method (width 500 μm, thickness 50 μm), and the two single cells C were connected in series as shown in FIG. The
こうして製造された実施例及び比較例に対して、次のような評価実験を行った。すなわち、メタンと酸素との混合ガスを800℃で導入し、CH4+1/2O2→2H2+COの反応を起こさせることで、燃料極3である酸化ニッケルを還元処理し、電流−電圧特性の評価を行った。なお、還元処理を行うには、上記混合ガスの代わりに水素ガスを導入してもよい。
The following evaluation experiments were performed on the examples and comparative examples thus manufactured. That is, by introducing a mixed gas of methane and oxygen at 800 ° C. and causing a reaction of CH 4 + 1 / 2O 2 → 2H 2 + CO, nickel oxide as the
その結果、単セルの1個の比較例の起電力は610mVであるのに対して、単電池セルを2個有する実施例の起電力は1200mVであった。したがって、実施例では、電解質を所定間隔をおいて配置していることから、内部短絡現象が低減され、比較例の約2倍の起電力が得られることが分かる。 As a result, the electromotive force of one comparative example of a single cell was 610 mV, whereas the electromotive force of an example having two single battery cells was 1200 mV. Therefore, in the example, since the electrolyte is arranged at a predetermined interval, it can be seen that the internal short-circuit phenomenon is reduced and an electromotive force approximately twice that of the comparative example is obtained.
1 電解質
3 燃料極
5 空気極
7 インターコネクタ
1
Claims (8)
前記電解質の一方面に配置された複数の燃料極と
前記電解質の一方面で、前記燃料極と所定間隔をおいて配置された複数の空気極とを備え、
前記燃料極及び空気極は略正多角形状または円形状に形成されている、固体酸化物形燃料電池用基材。 Electrolyte,
A plurality of fuel electrodes disposed on one surface of the electrolyte, and a plurality of air electrodes disposed on the one surface of the electrolyte with a predetermined distance from the fuel electrode,
A solid oxide fuel cell substrate, wherein the fuel electrode and the air electrode are formed in a substantially regular polygonal shape or a circular shape.
前記基板上に配置される複数の電解質と、
前記電解質上に配置され、燃料極及び空気極からなる複数の電極体とを備え、
前記燃料極及び空気極は略正多角形または円形である、固体酸化物形燃料電池用基材。 A substrate,
A plurality of electrolytes disposed on the substrate;
A plurality of electrode bodies arranged on the electrolyte and comprising a fuel electrode and an air electrode;
A solid oxide fuel cell substrate, wherein the fuel electrode and the air electrode are substantially regular polygons or circles.
前記複数の燃料極及び空気極の中から任意に選択され、一対の燃料極及び空気極で構成される複数の電極体を、接続するインターコネクタと
を備えている固体酸化物形燃料電池。 A base material for a solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 4,
A solid oxide fuel cell comprising: an interconnector for connecting a plurality of electrode bodies arbitrarily selected from the plurality of fuel electrodes and air electrodes and configured by a pair of fuel electrodes and air electrodes.
前記複数の電極体を接続するインターコネクタと
を備えている固体酸化物形燃料電池。 A solid oxide fuel cell substrate according to claim 5;
A solid oxide fuel cell comprising an interconnector connecting the plurality of electrode bodies.
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JP2004177283A JP2006004672A (en) | 2004-06-15 | 2004-06-15 | Solid oxide fuel cell and substrate used for this |
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JP2008041540A (en) * | 2006-08-09 | 2008-02-21 | Dainippon Printing Co Ltd | Single chamber solid oxide fuel cell and fabrication method thereof |
KR100961641B1 (en) | 2008-05-28 | 2010-06-09 | 연세대학교 산학협력단 | Single chamber solid oxide fuel cell of on-planar type |
JP2010225542A (en) * | 2009-03-25 | 2010-10-07 | Dainippon Printing Co Ltd | Single chamber type solid-oxide fuel cell |
-
2004
- 2004-06-15 JP JP2004177283A patent/JP2006004672A/en active Pending
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