JP2005063727A - 発光装置及び照明装置ならびに画像表示装置 - Google Patents
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Abstract
【構成】 350−415nmの光を発生する励起源と蛍光体を組み合わせた装置において、一般式[1]の化学組成を有する結晶相を含有する蛍光体を使用した発光装置。
(上記一般式[1]において、Aは1価の金属元素を表し、MはEu以外の2価の金属元素を表し、Xはハロゲン元素を表し、Zは1価、2価、3価、4価、5価、6価、−1価、−2価、及び−3価の元素からなる群から選ばれた少なくとも一種以上の元素を表す。aは、0.0001≦a≦1、bは、0≦b≦0.1を満足する数である。)
【選択図】 なし。
Description
はLa、MはAl、Al−In、またはAl−Scを表す。))に照射させ、これを発光させてディスプレーを形成する方法が示されている。また、近年では、青色発光の半導体発光素子として注目されている発光効率の高い窒化ガリウム(GaN)系LEDやLDと、波長変換材料としての蛍光体とを組み合わせて構成される白色発光の発光装置が、消費電力が小さく長寿命であるという特徴を活かして画像表示装置や照明装置の発光源として提案されている。実際に、特開平10−242513号公報において、この窒化物系半導体のLED又はLDチップを使用し、蛍光体としてイットリウム・アルミニウム・ガーネット系を使用することを特徴とする発光装置が示されている。米国特許第6,278,135号明細書においては、蛍光体がLEDからの紫外光を受けて可視光を発する発光装置において、その蛍光体としてBaMg2Al16O27:Eu2+等が示されている。また、W
O00/033389号公報においては、蛍光体が青色LEDからの光を受けて可視光を発する発光装置において、540nm近辺の緑色に発光する蛍光体として(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga)2S4:Eu2+等が示されている。
(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga)2S4:Eu2+についても同様であり、演色性と発光強度の両方をより向上させることが求められる。なお、演色性は、青、緑、赤色の蛍光体を混合して白色光を発生させる場合に問題とする因子の一つであって、太陽光で照らされた物体の色の見え方に対し、蛍光体が発する光で照らされた物体の色の見え方がどの程度近いかを表す尺度のことである。通常、青色、緑色、赤色の蛍光体を混合して白色光とするが、白色光を得るのに使用しうる前述の既知の青色蛍光体と緑色蛍光体では、それぞれ450nm付近と540nm付近にピークトップを持つ青色と緑色の発光ピークの間に大きな谷間があるために、青、緑、赤色の合成による白色光のスペクトルは、460−520nm領域が谷間となってしまい、その領域に谷間のない太陽光スペクトルと一致させることができず、このことが、青、緑、赤色混合系蛍光体の白色光の演色性が低い原因の一つとなっている。
体を組み合わせた発光装置であり、その第2の発光体が、下記一般式[1]の化学組成を有する結晶相を有する蛍光体を含有してなることを特徴とする。
式[1]中の金属元素Aは1価の金属元素であり、アルカリ金属元素や、Au、Ag、Cu等が挙げられるが、演色性と発光強度等の面から、Aの中でアルカリ金属元素が70mol%以上を占めることが好ましく、Cs,Rb,及びKの合計が70mol%以上を占めることがより好ましく、Csが50mol%以上を占めることが更に好ましく、AがCsからなることが特に好ましい。
u0.2F3Z0.03と表され、a,bが上記不等式を満たすから、Cs1.01Ca0.3Mg0.5Eu0.2F3(OH)0.01は前記[1]式の範疇に入る。
造及びそれが歪んだ構造(但し、MIは1価の元素、MIIは2価の元素、XIは主にハロゲン)である。これらペロブスカイト結晶又はペロブスカイト類似結晶においては、立方晶の他に正方晶、斜方晶、三方晶等の晶系をとりうる。これらはMIサイトやMIIサイトに
種々の大きさの異なる元素を導入することにより得られる。立方晶ペロブスカイト構造,三方晶ペロブスカイト類似構造の例として、図1,図2にそれぞれCsCaF3,Cs2NaCrF6のX線回折パターンを示す(粉末X線回折データベースより)。本発明におい
ては、CsCaF3を少量のEuで付活したものは立方晶ペロブスカイトになるが、この
Csサイト又はCaサイトにカチオン半径の大きさの異なる他の1価元素又は2価元素を置換すると、更に輝度が高くなる傾向にある。この時の晶系は三方晶等の立方晶以外の晶系に変化する傾向にある。従って、本発明においては、結晶系は立方晶からの逸脱のために、MIサイト又はMIIサイトがカチオン半径の異なる複数の元素からなるか、又は
MIIサイトを構成する金属元素と付活剤Euのカチオン半径が異なる場合、Euの置換モル比を充分高めることがより好ましい。
(B)粉砕機、又は、乳鉢と乳棒等を用いて、水等を加えてスラリー状態又は溶液状態で、粉砕機、乳鉢と乳棒、又は蒸発皿と撹拌棒等により混合し、噴霧乾燥、加熱乾燥、又は自然乾燥等により乾燥させる湿式混合法。
ゲン化物が好ましい。X源の化合物としてNH4XやHX等を使用する場合、A、M、お
よびEuの各酸化物、水酸化物、炭酸塩、硝酸塩、蓚酸塩、カルボン酸塩等を使用するのが望ましく、NH4XやHX等を使用しない場合でもこれらを一部使用することが合成上
可能である。X源の化合物としては、AX、MX2、EuX3、NH4X、HX等が挙げら
れる。これらの中から、化学組成、反応性、及び、焼成時におけるNOx 、SOx等の非
発生性等を考慮して選択される。
、CsOCOCH3等が挙げられる。
O3、RbOCOCH3等が挙げられる。
いてBaO、Ba(OH)2・8H2O、BaCO3、Ba(NO3)2、Ba(OCOCH3)2等が挙げられる。
等が挙げられるが、他のハロゲン化物との組み合わせにおいてMgO、Mg(OH)2、
MgCO3、Mg(OH)2・3MgCO3・3H2O、Mg(NO3)2・6H2O、Mg(
OCOCH3)2・4H2O等が挙げられる。
が挙げられるが、他のハロゲン化物との組み合わせにおいてCaO、Ca(OH)2、C
aCO3、Ca(NO3)2・4H2O、Ca(OCOCH3)2・H2O等が挙げられる。
等が挙げられるが、他のハロゲン化物との組み合わせにおいてZnO、Zn(OH)2、
ZnCO3、Zn(NO3)2・6H2O、Zn(OCOCH3)2、ZnCl2等が挙げられ
る。
・4H2O等が挙げられるが、他のハロゲン化物との組み合わせにおいてMnO2、Mn2
O3、Mn3O4、MnO、Mn(OH)2、MnCO3、Mn(NO3)2、Mn(OCOC
H3)2・2H2O、Mn(OCOCH3)3・nH2O、MnCl2・4H2O等が挙げられる。
等が挙げられるが、他のハロゲン化物との組み合わせにおいてSrO、Sr(OH)2・
8H2O、SrCO3、Sr(NO3)2、Sr(OCOCH3)2・0.5H2O等が挙げら
れる。
4H2O等が挙げられる。
GaYN発光層を有するものが発光強度が非常に強いので、特に好ましく、GaN系LD
においては、InXGaYN層とGaN層の多重量子井戸構造のものが発光強度が非常に強いので、特に好ましい。なお、上記においてX+Yの値は通常0.8〜1.2の範囲の値である。GaN系LEDにおいて、これら発光層にZnやSiをドープしたものやドーパント無しのものが発光特性を調節する上で好ましいものである。GaN系LEDはこれら発光層、p層、n層、電極、および基板を基本構成要素としたものであり、発光層をn型とp型のAlXGaYN層、GaN層、またはInXGaYN層などでサンドイッチにしたヘテロ構造を有しているものが発光効率が高く、好ましく、さらにヘテロ構造を量子井戸構造にしたものが発光効率がさらに高く、より好ましい。
的斜視図を図3に示す。図3中の1は、前記蛍光体を有する膜状の第2の発光体、2は第1の発光体としての面発光型GaN系LD、3は基板を表す。相互に接触した状態をつくるために、LD2と第2の発光体1とそれぞれ別個にをつくっておいてそれらの面同士を接着剤やその他の手段によって接触させても良いし、LD2の発光面上に第2の発光体をを製膜(成型)させても良い。これらの結果、LD2と第2の発光体1とを接触した状態とすることができる。
ることにより350−415nmの光を発光させ、その発光の一部を、第2の発光体としての蛍光体含有樹脂部における前記蛍光体が吸収し、可視光を発光し、一方、蛍光体に吸収されなかった青色光等との混色により演色性の高い発光が得られ、この光が拡散板14を透過して、図面上方に出射され、保持ケース12の拡散板14面内において均一な明るさの照明光が得られることとなる。
燥して得られた混合物をアルミナ製坩堝中で、4%の水素を含む窒素ガス流下、950℃で24時間、加熱することにより焼成し、引き続いて、粉砕による粒径制御を施すことにより青緑色発光の蛍光体CsCa0.18Mg0.7Eu0.12F3(第2の発光体に用いる蛍光体)を製造した。図6にこの蛍光体のX線回折パターンを示す。図6の主なピーク群は図2の三方晶Cs2NaCrF6のピークパターンに一致しており、目的の結晶相が生成していることがわかる。
数0.0114モル)、γ−Al2O3;0.0570モル、およびEu2O3;0.00057モルと変え、焼成条件を1600℃、2時間と変えた以外は、CsCa0.18Mg0.7
Eu0.12F3と同様にして製造することにより、従来の市販の青色蛍光体組成を持つBa0.9Eu0.1MgAl10O17を得た。Ga2S3;0.058モル、SrS;0.058モル
、およびEuF3;0.00058モルをメノウ乳鉢上で粉砕、混合し、乾燥して得られ
た混合物をアルミナ製坩堝中で、アルゴンガス流下、1000℃で8時間、加熱することにより焼成し、引き続いて、粉砕による粒径制御を施すことにより緑色蛍光体組成を持つSr0.99Eu0.01Ga2S4を得た。
様にして蛍光体CsCa0.05Mg0.7Eu0.25F3を製造した。GaN系発光ダイオードの紫外光領域の主波長である400nmでこの蛍光体を励起させ、発光スペクトルを測定した。表−1に、その発光ピークの波長、相対発光強度、及び半値幅を示した。CsCa0.05Mg0.7Eu0.25F3が、参考例1と2の青色と緑色のピーク波長の差79nmと大きく
異ならない、言い換えれば、充分大きい半値幅を持ち、参考例1と2の発光強度より大きな発光強度を持つことがわかる。
同様にして蛍光体CsCa0.25Mg0.7Eu0.05F3を製造した。図8にこの蛍光体のX線回折パターンを示す。図8の主なピーク群は図2の三方晶Cs2NaCrF6のピークパターンに一致していることがわかる。GaN系発光ダイオードの紫外光領域の主波長である400nmでこの蛍光体を励起させ、発光スペクトルを測定した。表−1に、その発光ピークの波長、相対発光強度、及び半値幅を示した。CsCa0.25Mg0.7Eu0.05F3が、参考例1と2の青色と緑色のピーク波長の差79nmと大きく異ならない、言い換えれば、充分大きい半値幅を持ち、参考例1と2の発光強度より大きな発光強度を持つことがわかる。
様にして蛍光体CsCa0.285Mg0.7Eu0.015F3を製造した。図9にこの蛍光体のX線回折パターンを示す。図9の主なピーク群は図2の三方晶Cs2NaCrF6のピークパターンに一致していることがわかる。GaN系発光ダイオードの紫外光領域の主波長である400nmでこの蛍光体を励起させ、発光スペクトルを測定した。表−1に、その発光ピークの波長、相対発光強度、及び半値幅を示した。CsCa0.285Mg0.7Eu0.015F3が、参考例1と2の青色と緑色のピーク波長の差79nmと大きく異ならない、言い換えれば、充分大きい半値幅を持ち、参考例1と2の発光強度より大きな発光強度を持つことがわかる。
同様にして蛍光体CsSr0.25Mg0.7Eu0.05F3を製造した。GaN系発光ダイオードの紫外光領域の主波長である400nmでこの蛍光体を励起させ、発光スペクトルを測定した。表−1に、その発光ピークの波長、相対発光強度、及び半値幅を示した。CsSr0.25Mg0.7Eu0.05F3が、参考例1と2の青色と緑色のピーク波長の差79nmと大きく異ならない、言い換えれば、充分大きい半値幅を持ち、参考例1と2の発光強度に見合うだけの大きな発光強度を持つことがわかる。
CaF2;0.0964モルと変えた以外は、実施例1と同様にして蛍光体CsCa0.95
Eu0.05F3を製造した。図10にこの蛍光体のX線回折パターンを示す。図10のピー
クパターンは図1の立方晶CsCaF3のピークパターンにほぼ一致していることがわか
る。GaN系発光ダイオードの紫外光領域の主波長である400nmでこの蛍光体を励起させ、発光スペクトルを測定した。表−1に、その発光ピークの波長、相対発光強度、及び半値幅を示した。CsCa0.95Eu0.05F3が、参考例1と2の青色と緑色のピーク波
長の差79nmより大きい半値幅を持ち、参考例1と2の発光強度に見合うだけの大きな発光強度を持つことがわかる。
2;面発光型GaN系LD
3;基板
4;発光装置
5;マウントリード
6;インナーリード
7;第1の発光体(350〜415nmの発光体)
8;本発明中の蛍光体を含有させた樹脂部
9;導電性ワイヤー
10;モールド部材
11;発光素子を組み込んだ面発光照明装置
12;保持ケース
13;発光装置
14;拡散板
Claims (15)
- Xの中でFが70mol%以上を占めることを特徴とする請求項1に記載の発光装置。
- Mの中でMg,Ca,Sr,Ba,Zn,及びMnの合計が70mol%以上を占めることを特徴とする請求項1又は2に記載の発光装置。
- Aの中でアルカリ金属元素が70mol%以上を占めることを特徴とする請求項1ないし3のいずれか一つに記載の発光装置。
- Mが、Mg,Ca,Sr,Ba,Zn,Mnからなる群から選ばれた少なくとも一種の元素からなり、かつ、MにおけるMgの割合が50mol%以上であることを特徴とする請求項1ないし4のいずれか一つに記載の発光装置。
- 元素MがCa又はSrを含むことを特徴とする請求項1ないし5のいずれか一つに記載の発光装置。
- 第1の発光体がレーザーダイオード又は発光ダイオードであることを特徴とする請求項1ないし6のいずれか一つに記載の発光装置。
- 第1の発光体がレーザーダイオードである請求項7に記載の発光装置。
- 第1の発光体がGaN系化合物半導体を使用してなることを特徴とする請求項1ないし8のいずれか一つに記載の発光装置。
- 第1の発光体が面発光型GaN系レーザーダイオードであることを特徴とする請求項1ないし9のいずれか1つに記載の発光装置。
- 第2の発光体を含む物質群が膜状であり、かつ、面発光型GaN系ダイオードからの光を第2の発光体の膜に対して照射させることを特徴とする請求項1ないし10のいずれか一つに記載の発光装置。
- 面発光型GaN系ダイオードである第1の発光体の発光面に、直接第2の発光体を含む膜を接触させた、又は成型した形で可視光を直接発生させることを特徴とする請求項1ないし11のいずれか一つに記載の発光装置。
- 第2の発光体の粉をシリコン樹脂、及び/又はエポキシ樹脂に分散させたものに第1の発光体からの光を照射させることを特徴とする請求項1ないし12のいずれか一つに記載の発光装置。
- 請求項1ないし13のいずれか一つに記載の発光装置を有する照明装置。
- 請求項1ないし13のいずれか一つに記載の発光装置を有する画像表示装置。
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---|---|---|---|---|
JPH1143669A (ja) * | 1997-07-29 | 1999-02-16 | Toshiba Corp | 蛍光体及び表示装置 |
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JPH1143669A (ja) * | 1997-07-29 | 1999-02-16 | Toshiba Corp | 蛍光体及び表示装置 |
Non-Patent Citations (1)
Title |
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JPN6010000144, Chemial Abstracts, 1990, DN 112:188280 * |
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN112558345A (zh) * | 2015-12-23 | 2021-03-26 | 凡泰姆股份公司 | 显示设备 |
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