JP2004339288A - 空気入りタイヤ - Google Patents
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Abstract
【解決手段】ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴムおよび炭素数が4〜7のイソモノオレフィンとp−アルキルスチレンとの共重合体をハロゲン化したゴムからなる群から選ばれた少なくとも1種類のゴム65〜94重量%と、エポキシ化率が5〜85重量%であるエポキシ化天然ゴム6〜35重量%とを含むゴム成分100重量部に対して、無機充填剤20〜100重量部を含むゴム組成物からなるインナーライナーを有するタイヤ。
【選択図】 なし
Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム、炭素数が4〜7のイソモノオレフィンと、パラアルキルスチレンとの共重合体をハロゲン化したゴムとエポキシ化天然ゴムを所定比率で混合することで、空気透過性が大幅に低減されたゴム組成物をインナーライナーに用いた空気入りタイヤに関する。
【0002】
【従来の技術】
空気入りタイヤは、タイヤ内部に空気を入れることで荷重を支えたり、乗り心地性能や低燃費性などの各種特性を発現したりすることができる。そのためにも、タイヤ内の空気圧を保持することは非常に重要である。そこで、空気漏れを防止しタイヤ内の空気圧を保持するために、空気入りタイヤの内面には、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴムなどのような空気透過性の低いゴムからなるインナーライナーが設けられている。
【0003】
しかし、ブチルゴムの含有量を多くすれば、未加硫ゴムの強度は低下し、ゴム切れやシートの穴あきなどを生じやすいという問題がある。一方、インナーライナーは空気透過性を低減させるだけでなく、自動車の燃費低減のためにも軽量化させる必要があり、薄ゲージも要求される。これらの要求特性を満足するために種々の工夫がなされている。たとえば、特許文献1にはタイヤインナーライナー用ゴム組成物として、炭素数が4〜7のイソモノオレフィンとp−アルキルスチレンとの共重合体をハロゲン化したゴムを用いる方法が開示されている。しかしながら、この方法では空気透過性が充分に低減されず、タイヤ重量が重くなるという欠点を有している。また、特許文献2〜6などにはポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリニトリル樹脂、セルロース樹脂、フッ素系樹脂およびイミド系樹脂とエラストマーをブレンドまたは動的架橋させて得られるゴム組成物をタイヤインナーライナーに用いることが提案されている。しかしながら、これらのゴム組成物ではタイヤ成型や加硫などの加工時に他のゴム材料の伸縮に追従することが非常に困難であることや、走行時にも亀裂が発生するなどの問題があった。
【0004】
【特許文献1】
特開平5−508435号公報
【特許文献2】
特開平8−259741号公報
【特許文献3】
特開平11−199713号公報
【特許文献4】
特開2000−63572号公報
【特許文献5】
特開2000−159936号公報
【特許文献6】
特開2000−160024号公報
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
前述のとおり、空気透過性の低い組成物をインナーライナーに用いる種々の提案がなされているが、いまだ実用化されるには至っていない。したがって、本発明の目的は、従来用いられているインナーライナー用ゴム組成物の空気透過性を大幅に低減でき、接着性の良好なゴム組成物、および空気保持性を損なうことなく、軽量化が図れる空気入りタイヤを提供することである。
【0006】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記の諸問題を改善すべく鋭意検討した結果、エポキシ化天然ゴムとブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム、炭素数が4〜7のイソモノオレフィンとp−アルキルスチレンとの共重合体をハロゲン化したゴムからなる群から選ばれた少なくとも1種のゴムを含むことにより、他の性能を低下させることなく空気透過性を大幅に低減することを見いだした。
【0007】
すなわち、本発明は、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴムおよび炭素数が4〜7のイソモノオレフィンとp−アルキルスチレンとの共重合体をハロゲン化したゴムからなる群から選ばれた少なくとも1種類のゴム65〜94重量%と、エポキシ化率が5〜85重量%であるエポキシ化天然ゴム6〜35重量%とを含むゴム成分100重量部に対して、無機充填剤20〜100重量部を含むゴム組成物からなるインナーライナーを有する空気入りタイヤに関する。
【0008】
さらに、ゴム成分100重量部に対して、層状ケイ酸塩3〜20重量部を含むことが好ましい。
【0009】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
【0010】
本発明において用いられるブチル系ゴムとしては、ブチルゴム(IIR)、塩素化ブチルゴム、臭素化ブチルゴムなどのハロゲン化ブチル(X−IIR)、または炭素数が4〜7のイソモノオレフィンとp−アルキルスチレンとの共重合体をハロゲン化したゴムがあげられる。これらのゴムは、単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0011】
これらのなかでも、下層との接着性を考慮すると、ハロゲン化ブチルゴムまたは炭素数が4〜7のイソモノオレフィンとパラアルキルスチレンとの共重合体をハロゲン化したゴムが好ましく、とくに炭素数が4〜7のイソモノオレフィンとパラアルキルスチレンとの共重合体をハロゲン化したゴムが好ましい。なお、ハロゲン化ブチルゴムまたは炭素数が4〜7のイソモノオレフィンとパラアルキルスチレンとの共重合体をハロゲン化したゴムを用いる場合、ハロゲン含有率は0.1〜5重量%であることが好ましい。ハロゲン含有率が0.1重量%未満では加硫度が低すぎて強度が低下する傾向があり、5重量%を超えると加硫度が高くなり、硬くなる傾向がある。
【0012】
本発明のゴム組成物は、エポキシ化天然ゴム(ENR)を含んでいる。本発明で使用されるエポキシ化天然ゴムは、市販のエポキシ化天然ゴムを用いてもよいし、天然ゴムをエポキシ化して用いてもよい。天然ゴムをエポキシ化する方法としては特に限定されるものではなく、クロルヒドリン法、直接酸化法、過酸化水素法、アルキルヒドロペルオキシド法、過酸法などの方法を用いて行なうことができる。たとえば、天然ゴムに過酢酸や過ギ酸などの有機過酸を反応させる方法などがあげられる。
【0013】
本発明で使用するエポキシ化天然ゴムのエポキシ化率は5〜85モル%、好ましくは5〜75モル%、より好ましくは5〜65モル%である。エポキシ化率が5モル%未満では、改質効果が小さく、85モル%をこえるとポリマーがゲル化してしまう。ここでいうエポキシ化率とは、エポキシ化される前の全二重結合部分の割合に対する、天然ゴム、主鎖の二重結合部分を酸素で環化した部分の割合のことで、たとえばNMR測定データから、5.10ppm付近の天然ゴム由来メチンプロトンの面積強度Aと、2.7ppm付近のエポキシ基由来プロトンの面積強度Bを求め、下記式
エポキシ化率(%)= B/(A+B)×100
より求める方法がある。
【0014】
前記ゴム成分の比率は、エポキシ化天然ゴム6〜35重量%、好ましくは10〜30重量%、より好ましくは15〜30重量%である。エポキシ化天然ゴムの配合比率が6重量%未満では空気透過性が充分に低減されず、エポキシ化天然ゴムを配合する効果が得られない。さらに、他部材との充分な接着が得られず好ましくない。また、35重量%をこえると透湿性が高くなるだけでなく、耐熱老化性も低下するため好ましくない。ブチル系ゴムは65〜94重量%、好ましくは70〜90重量%、より好ましくは70〜85重量%である。ブチル系ゴムが65重量%未満では、空気透過性が低減されず、かつ透湿性が高くなり、94重量%を超えると配合ゴムとの接着性が悪くなる。
【0015】
前記技術により、系内の主たるポリマーがブチル系ゴムである場合、ブチル系ゴムがマトリックス相となり、島相のENRの効果が認められる。すなわち、本発明のゴム組成物は、ゴム成分においてENRが島相にあり、前記ブチル系ゴムがマトリックス相にあることにより、ブチルゴムの有する低い空気透過性、低い水分透過性を維持しながら、ENR相の接着性および隣接配合ゴムの接着性が改善されるという優れた効果を発現するものである。
【0016】
本発明のゴム組成物は、その他のゴム成分として、通常の天然ゴム、イソプレンゴム、スチレン−ブタジエンゴム、ブタジエンゴム、スチレン−イソプレンブタジエンゴムを含むことができる。
【0017】
本発明のゴム組成物は、カーボンブラックなどの無機充填剤を含んでいる。カーボンブラックは、とくに制限されないが、たとえば、HAF、ISAF、SAF、GPF、FEFなどを用いることができる。
【0018】
前記充填剤は、前記ゴム成分100重量部に対して20〜100重量部、好ましくは30〜90重量部、より好ましくは40〜80重量部配合される。前記充填剤の配合量が20重量部未満では補強性が低くなり、100重量部を超えると加工性が悪くなる。
【0019】
なお、本発明のゴム組成物は、前記充填剤のほかにも、シリカ、水酸化アルミニウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、クレー、タルク、マイカなどを併用することもできる。
【0020】
本発明に用いられる層状ケイ酸塩とは、単位結晶層が互いに積み重なって層状構造を有している層状ケイ酸塩のことであり、平均粒子径が5μm以下、平均アスペクト比が50〜5000であるものであれば、とくに限定されない。ここでいう平均粒子径とは、層状ケイ酸塩の長径の平均値のことであり、平均アスペクト比とは層状ケイ酸塩の長径に対する厚さの比の平均値のことである。層状ケイ酸塩は、平均粒子径が5μmよりも大きいと、タイヤ製造時における加工性が低下する傾向がある。さらに、前記層状ケイ酸塩は平均粒子径が0.1〜5μmの範囲であることがより好ましい。前記層状ケイ酸塩は、平均アスペクト比が50未満では空気透過性を低減させる効果が充分でなく、5000よりも大きいものは技術的に得難く、経済的にも高価なものとなる。空気透過性を低減させる点から、前記層状ケイ酸塩は平均アスペクト比が200〜3000の範囲であることがより好ましい。
【0021】
層状ケイ酸塩の具体例としては、グラファイト、リン酸塩系誘導体型化合物(リン酸ジルコニウム化合物)、カルコゲン化物、粘土系鉱物などがあげられる。大きなアスペクト比を有する層状ケイ酸塩としては、溶媒に膨潤・へき開する無機層状化合物が好ましく用いられる。これらのなかでも膨潤性をもつ粘土系鉱物が好ましく、粘土系鉱物はシリカの4面体層の上部に、アルミニウムやマグネシウムなどを中心金属とした8面体層を有する2層構造よりなるタイプと、シリカの4面体層がアルミニウムやマグネシウムなどを中心金属にした8面体層を両側から挟んだ3層構造よりなるタイプに分類される。前者としてはカオリナイト族、アンチゴライト族類があげられる。後者としては、層間カチオンの数によってスメクタイト族、バーミキュライト族、マイカ族などがあげられる。具体的には、カオリナイト、ディッカイト、ナクライト、ハロイサイト、アンチゴライト、クリソタイル、パイロフェライト、モンモリロナイト、ヘクトライト、テトラシリリックマイカ、ナトリウムテニオライト、白雲母、マーガライト、タルク、バーミキュライト、金雲母、ザンソフィライト、緑泥石などがあげられる。
【0022】
前記層状ケイ酸塩を含むものとしては、ナトリウム−ベントナイトが、工業的なコストや分散性が優れている点で好ましい。
【0023】
本発明のゴム組成物では、前記層状ケイ酸塩は前記ゴム成分中に微分散していることが好ましい。層状ケイ酸塩が前記ゴム成分中に微分散していることによって、空気透過性がさらに低減される。
【0024】
層状ケイ酸塩が微分散されているとは、層状ケイ酸塩における層状のフィラーが剥離していることである。具体的には、透過型電子顕微鏡(TEM)による直接観察や、層状ケイ酸塩を含むゴム組成物にX線回折を試みたときに、2θが6〜8°において、強度のピークが消滅していることである。
【0025】
かかる微分散は、層状ケイ酸塩の層間の交換性陽イオンをマトリックスに合わせて交換することにより実現することができる。具体的には、交換性陽イオンをナトリウムイオンにしたり、有機の陽イオン、たとえば第4級アンモニウム塩でイオン交換(親有機化処理)したりする方法などがあげられる。
【0026】
本発明のゴム組成物において、層状ケイ酸塩を微分散させる方法は、通常のBR型バンバリーミキサー、ロールやニ軸押出し機などで機械的に混練りすることにより微分散させる方法、配合オイルに予め微分散させておく方法や、ゴムを溶液状態にしたうえで、前記溶液に予め微分散させる方法などを用いてもよい。
【0027】
前記層状ケイ酸塩は、前記ゴム成分100重量部に対して、好ましくは3〜20重量部、より好ましくは3〜10重量部配合される。層状ケイ酸塩が3重量部未満では空気透過性を低減する効果が小さくなる傾向があり、20重量部を超えると加工性が悪くなる傾向がある。
【0028】
本発明のゴム組成物は、前記ゴム成分、充填剤および層状ケイ酸塩のほかにも、その他の配合剤として、タイヤ用ゴム配合に用いられる一般的なもの、たとえば、薬品オイルなどの可塑剤、粘着付与剤、硫黄、亜鉛華などの架橋剤、架橋助剤、加硫促進剤などを含むことができる。
【0029】
本発明のゴム組成物は、ゴム成分、充填剤、層状ケイ酸塩および必要に応じてそのほかの配合剤を、通常の加工装置、たとえば、ロール、バンバリーミキサー、ニーダーなどを用いて混練りすることにより得られる。
【0030】
このようにして得られる本発明のゴム組成物は、空気透過性が低い。
【0031】
本発明の空気入りタイヤは、前記ゴム組成物をインナーライナーに用いて通常の方法により製造することができる。なお、インナーライナーの厚さは0.5〜2mmとすることが好ましい。インナーライナーの厚さが0.5mm未満では空気保持性が悪くなる傾向があり、2mmを超えるとタイヤ重量が重くなり、転がり抵抗が悪化する傾向がある。
【0032】
【実施例】
以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、これは本発明の目的を限定するものではない。
【0033】
実施例1〜8および比較例1〜7
以下に、実施例および比較例において評価用ゴムに用いた材料をまとめて示す。また、評価用ゴムの配合内容を表1〜3に示す。
【0034】
天然ゴム:テックビーハング社製のRSS#3
エポキシ化天然ゴム(ENR):ガスリー社製のENR−50(エポキシ化率:50モル%)、ガスリー社製のENR−25(エポキシ化率:25モル%)
ブロモブチルゴム(Br−IIR):エクソン化学製のエクソンブロモブチル2255(臭素含有率2.0重量%)
クロロブチルゴム(Cl−IIR):エクソンクロロブチル1066
カーボンブラック(GPF):東海カーボン(株)製のシーストV(N2SA:46m2/g)
層状ケイ酸塩(ナトリウム−ベントナイト):クニミネ工業(株)製のクニピアF(平均粒子径0.1〜2μm、平均アスペクト比320、層間の交換性陽イオンの大部分がナトリウムであるもの)
オイル−1:昭和シェル石油(株)製のマシン油22
レジン:エッソ(株)製のESCOREZ1102
ステアリン酸:日本油脂(株)製のステアリン酸
酸化亜鉛:三井金属鉱業(株)製の亜鉛華1号
硫黄:鶴見化学(株)製の粉末硫黄
加硫促進剤TBBS:大内新興化学工業(株)製のノクセラーのNS(化学名:N−tert−ブチル−2−ベンゾチアジル・スルフェンアミド)
加硫促進剤MBTS:大内新興化学工業(株)製のノクセラーのDM
【0035】
【表1】
【0036】
【表2】
【0037】
【表3】
【0038】
表1〜3に示す配合処方にしたがい、硫黄、亜鉛華および加硫促進剤以外のゴム材料をBR型バンバリーミキサーで混練りして、マスターバッチを作製した。そののち、8インチロールにてマスターバッチと硫黄、亜鉛華、加硫促進剤を混練りし、ゴム組成物を得た。これらの配合物を170℃で15分間プレス加硫して加硫物を得た。これらについて以下に示す各特性の試験を行なった。
【0039】
(空気透過係数測定方法)
JIS K7126「プラスチックフィルムおよびシートの気体透過度試験方法(A法)」に準じた。試験気体を空気(チッ素:酸素=8:2)、試験温度を25℃とし、厚さ0.5mmの加硫ゴムシートを用いて空気透過量を測定した。
【0040】
比較例1または5の空気透過係数を100として、下記計算式で指数表示した。指数が大きいほど空気透過性が低減されている。
【0041】
(接着試験)
以下に接着試験で使用した接着用ゴムの材料をまとめて示す。また、接着用ゴムの配合内容を表4に示す。
【0042】
天然ゴム:テックビーハング製のRSS#3
カーボンブラック(HAF):三菱化学(株)製のダイヤブラックH
レジン:エッソ(株)製のESCOREZ 1102
オイル−2:(株)ジャパンエナジー製のJOMOプロセスX140
ステアリン酸:日本油脂(株)製のステアリン酸
亜鉛華:三井金属鉱業(株)製の亜鉛華1号
硫黄:鶴見化学(株)製の粉末硫黄
加硫促進剤MBTS:大内新興化学工業(株)製のノクセラーNS(N−tert−ブチル−2−ベンゾチアジルスルフェンアミド)
【0043】
【表4】
【0044】
表4に示す接着用配合を所定の方法により混練りし、厚さ2mmシートを得た。このゴムシートと厚さ2mmの評価用ゴムシートとを張り合わせし、170℃で15分間プレス加硫をし、接着試験用サンプルを得た。このサンプルを幅25mmに切断し、接着用ゴムと評価ゴムとの界面での剥離力(単位:kgf/25mm)を測定した。測定は、JIS K6250法に準じて、インテスコ製のインテスコ引張試験機を用いて行った。比較例1または5の剥離力(接着力)を100として、下記計算式で指数表示した。指数が大きいほど接着力に優れる。
接着力(指数)=各配合の剥離力/比較例1または5の剥離力×100
【0045】
(タイヤでの評価)
各種ゴム組成物をインナーライナーに用いてタイヤ(タイヤサイズ:195/65R14)を作製し、初期内圧200kPa、無負荷条件にて室温(25℃)で3ヵ月間放置して、測定間隔4日毎に圧力を測定した。これを測定圧力Ptとして下記式より1ヵ月あたりの圧力低下率を求めた。
Pt/P0=exp(−αt)
β={1−exp(−αt)}×100
Pt:測定圧力
P0:初期圧力
t:経過日数
α:定数
β:1ヵ月あたりの圧力低下率(%/月)
【0046】
比較例1または5の圧力低下率を100として下記計算式で指数表示した。指数が大きいほど圧力低下率が低いことを示す。
圧力低下率(指数)=比較例1または5/各配合の圧力低下率×100
【0047】
空気透過性測定および接着試験の結果、ならびに1ヵ月あたりのタイヤ内圧低下率を表5〜7に示す。
【0048】
【表5】
【0049】
【表6】
【0050】
【表7】
【0051】
【発明の効果】
本発明によれば、エポキシ化天然ゴムとブチル系ゴム(ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム、炭素数が4〜7のイソモノオレフィンとパラアルキルスチレンとの共重合体をハロゲン化したゴム)を所定比率ブレンドすることにより、空気透過性を大幅に低減でき、タイヤ成型時や走行時におけるタイヤ伸縮に対しても接着性に優れたゴム組成物が得られる。
【0052】
したがって、前記ゴム組成物を空気入りタイヤのインナーライナーに用いることにより、前記インナーライナーを薄くしてもタイヤ内の空気圧を保持することができ、タイヤの軽量化が図れる。
【0053】
また、前記ゴム組成物はカーカスゴムとの接着性に優れているために、前記ゴム組成物からなるインナーライナーを有する本発明の空気入りタイヤは、耐久性を維持したまま、空気圧の保持特性を損なうことなく、インナーライナーの厚さを薄くできる。すなわちタイヤの軽量化が図れるという効果を有する。
Claims (2)
- ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴムおよび炭素数が4〜8のイソモノオレフィンとp−アルキルスチレンとの共重合体をハロゲン化したゴムからなる群から選ばれた少なくとも1種類のゴム65〜94重量%と、エポキシ化率が5〜85重量%であるエポキシ化天然ゴム6〜35重量%とを含むゴム成分100重量部に対して、無機充填剤20〜100重量部を含むゴム組成物からなるインナーライナーを有する空気入りタイヤ。
- さらに、ゴム成分100重量部に対して、層状ケイ酸塩3〜20重量部を含む請求項1記載の空気入りタイヤ。
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