JP2003026769A - 封止用エポキシ樹脂成形材料及び電子部品装置 - Google Patents
封止用エポキシ樹脂成形材料及び電子部品装置Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】流動性、成形性が良好で、一括モールド型のＢ
ＧＡ等の電子部品装置の封止に用いた場合でも反り変形
量の低減が図れる封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこ
れにより封止した素子を備えた電子部品装置を提供す
る。 【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、及び（Ｂ）硬化剤と
（Ｃ）エポキシ基を有するシリコーン化合物との予備混
合物を必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料、及
びこの封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された素
子を備えた電子部品装置。
ＧＡ等の電子部品装置の封止に用いた場合でも反り変形
量の低減が図れる封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこ
れにより封止した素子を備えた電子部品装置を提供す
る。 【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、及び（Ｂ）硬化剤と
（Ｃ）エポキシ基を有するシリコーン化合物との予備混
合物を必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料、及
びこの封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された素
子を備えた電子部品装置。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、封止用エポキシ樹
脂成形材料、特に流動性、成形性に優れ、反りの低減を
要求されるＢＧＡ等の封止用に好適な封止用エポキシ樹
脂成形材料成形材料及びこれにより封止した素子を備え
た電子部品装置に関する。
脂成形材料、特に流動性、成形性に優れ、反りの低減を
要求されるＢＧＡ等の封止用に好適な封止用エポキシ樹
脂成形材料成形材料及びこれにより封止した素子を備え
た電子部品装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来から、トランジスタ、ＩＣ等の電子
部品装置の素子封止の分野では生産性、コスト等の面か
ら樹脂封止が主流となり、エポキシ樹脂成形材料が広く
用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が電
気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との
接着性などの諸特性にバランスがとれているためであ
る。近年、電子部品のプリント配線板への高密度実装化
が進んでいる。これに伴い、電子部品装置は従来のピン
挿入型のパッケージから、表面実装型のパッケージが主
流になっている。表面実装型のＩＣ、ＬＳＩなどは、実
装密度を高くし実装高さを低くするために、薄型、小型
のパッケージになっており、素子のパッケージに対する
占有体積が大きくなり、パッケージの肉厚は非常に薄く
なってきた。また、さらなる小型軽量化に対応すべく、
パッケージの形態もＱＦＰ（Quad Flat Package）、Ｓ
ＯＰ（Small Outline Package）といったものから、よ
り多ピン化に対応しやすく、かつより高密度実装が可能
なＣＳＰ（Chip Size Package）を含めたＢＧＡ（Ball
Grid Array）へ移行しつつある。これらのパッケージは
近年、高速化、多機能化を実現するために、フェースダ
ウン型、積層（スタックド）型、フリップチップ型、ウ
ェハーレベル型等、新しい構造のものが開発されてい
る。また、ＢＧＡを作製する際の樹脂封止工程も従来の
１チップ１キャビティの封止方法に変わって、複数のチ
ップを１キャビティで封止する、いわゆる一括モールド
型の封止方法が開発され、生産効率の向上、低コスト化
が図られている。この一括モールド型の電子部品装置で
は、特に厳しい流動特性が封止用成形材料に求められ
る。
部品装置の素子封止の分野では生産性、コスト等の面か
ら樹脂封止が主流となり、エポキシ樹脂成形材料が広く
用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が電
気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との
接着性などの諸特性にバランスがとれているためであ
る。近年、電子部品のプリント配線板への高密度実装化
が進んでいる。これに伴い、電子部品装置は従来のピン
挿入型のパッケージから、表面実装型のパッケージが主
流になっている。表面実装型のＩＣ、ＬＳＩなどは、実
装密度を高くし実装高さを低くするために、薄型、小型
のパッケージになっており、素子のパッケージに対する
占有体積が大きくなり、パッケージの肉厚は非常に薄く
なってきた。また、さらなる小型軽量化に対応すべく、
パッケージの形態もＱＦＰ（Quad Flat Package）、Ｓ
ＯＰ（Small Outline Package）といったものから、よ
り多ピン化に対応しやすく、かつより高密度実装が可能
なＣＳＰ（Chip Size Package）を含めたＢＧＡ（Ball
Grid Array）へ移行しつつある。これらのパッケージは
近年、高速化、多機能化を実現するために、フェースダ
ウン型、積層（スタックド）型、フリップチップ型、ウ
ェハーレベル型等、新しい構造のものが開発されてい
る。また、ＢＧＡを作製する際の樹脂封止工程も従来の
１チップ１キャビティの封止方法に変わって、複数のチ
ップを１キャビティで封止する、いわゆる一括モールド
型の封止方法が開発され、生産効率の向上、低コスト化
が図られている。この一括モールド型の電子部品装置で
は、特に厳しい流動特性が封止用成形材料に求められ
る。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】ＢＧＡは、基板上に搭
載した素子を成形材料によって封止するものであり、電
子部品装置の形状が片面封止であること、基板と成形材
料との物性値の差異等が原因で、成形温度から室温まで
冷却した時、又はリフロー温度まで昇温させた時、電子
部品装置中心部を起点とし、反り変形が生じやすいとい
う問題がある。この反り変形に伴って、素子搭載用基板
に同一面となるように配置した複数のボールが、場所に
よって高低差が生じ、このような状態でパッケージＤ／
Ｃ動作検査工程等の試験を行った場合、コネクタ接続に
支障をきたし、十分な検査を行えない等の不具合が発生
することがある。また、電子部品装置を実装基板に表面
実装した時、ボールの一部が対応する配線層に完全に接
続されず、接続部の信頼性を低下させることがある。
載した素子を成形材料によって封止するものであり、電
子部品装置の形状が片面封止であること、基板と成形材
料との物性値の差異等が原因で、成形温度から室温まで
冷却した時、又はリフロー温度まで昇温させた時、電子
部品装置中心部を起点とし、反り変形が生じやすいとい
う問題がある。この反り変形に伴って、素子搭載用基板
に同一面となるように配置した複数のボールが、場所に
よって高低差が生じ、このような状態でパッケージＤ／
Ｃ動作検査工程等の試験を行った場合、コネクタ接続に
支障をきたし、十分な検査を行えない等の不具合が発生
することがある。また、電子部品装置を実装基板に表面
実装した時、ボールの一部が対応する配線層に完全に接
続されず、接続部の信頼性を低下させることがある。
【０００４】そこで、この反り変形量を低減する手法と
しては、封止用エポキシ樹脂成形材料に用いられるベー
ス樹脂の高Ｔｇ化、封止用エポキシ樹脂の低膨張率化に
より封止用エポキシ樹脂成形材料と基板との収縮率の差
を小さくする方法、封止用エポキシ樹脂成形材料の弾性
率低減によりリフロー時や室温でパッケージにかかる応
力を緩和する方法等が試みられている。具体的には、エ
ポキシ樹脂及びフェノール樹脂に多官能型樹脂を使用し
て架橋密度を高めることによりベース樹脂を高Ｔｇ化す
ることができ、充填剤を高充填することで封止用エポキ
シ樹脂成形材料の膨張率を低減することができるが、こ
れらの手法では封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性の
低下を招く。一方、低応力化については、封止用エポキ
シ樹脂成形材料に各種のゴム成分を添加混合し、低弾性
率化する方法が検討されており、可とう化剤としてシリ
コーンオイルを添加したエポキシ樹脂成形材料が広く使
用されるようになっている。シリコーンオイルは、封止
用エポキシ樹脂成形材料に用いられるベース樹脂に対し
て相溶性が低く、ベース樹脂中に微粒子分散して海島構
造をとることにより、耐熱性を維持したまま低弾性率化
が図れる。しかし、シリコーンオイルを単純にブレンド
した封止用エポキシ樹脂成形材料では、成形時にシリコ
ーンとベース樹脂が相分離し、シリコーンがブリードし
やすいため、しみ出し等の成形性に関する問題を起こし
やすい。
しては、封止用エポキシ樹脂成形材料に用いられるベー
ス樹脂の高Ｔｇ化、封止用エポキシ樹脂の低膨張率化に
より封止用エポキシ樹脂成形材料と基板との収縮率の差
を小さくする方法、封止用エポキシ樹脂成形材料の弾性
率低減によりリフロー時や室温でパッケージにかかる応
力を緩和する方法等が試みられている。具体的には、エ
ポキシ樹脂及びフェノール樹脂に多官能型樹脂を使用し
て架橋密度を高めることによりベース樹脂を高Ｔｇ化す
ることができ、充填剤を高充填することで封止用エポキ
シ樹脂成形材料の膨張率を低減することができるが、こ
れらの手法では封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性の
低下を招く。一方、低応力化については、封止用エポキ
シ樹脂成形材料に各種のゴム成分を添加混合し、低弾性
率化する方法が検討されており、可とう化剤としてシリ
コーンオイルを添加したエポキシ樹脂成形材料が広く使
用されるようになっている。シリコーンオイルは、封止
用エポキシ樹脂成形材料に用いられるベース樹脂に対し
て相溶性が低く、ベース樹脂中に微粒子分散して海島構
造をとることにより、耐熱性を維持したまま低弾性率化
が図れる。しかし、シリコーンオイルを単純にブレンド
した封止用エポキシ樹脂成形材料では、成形時にシリコ
ーンとベース樹脂が相分離し、シリコーンがブリードし
やすいため、しみ出し等の成形性に関する問題を起こし
やすい。
【０００５】本発明はかかる状況に鑑みなされたもの
で、流動性、成形性が良好で、一括モールド型のＢＧＡ
等の電子部品装置の封止に用いた場合でも反り変形量の
低減が図れる封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこれに
より封止した素子を備えた電子部品装置を提供しようと
するものである。
で、流動性、成形性が良好で、一括モールド型のＢＧＡ
等の電子部品装置の封止に用いた場合でも反り変形量の
低減が図れる封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこれに
より封止した素子を備えた電子部品装置を提供しようと
するものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者らは上記の課題
を解決するために鋭意検討を重ねた結果、硬化剤とエポ
キシ基を有するシリコーン化合物との予備混合物を配合
した封止用エポキシ樹脂成形材料により上記の目的を達
成しうることを見い出し、本発明を完成するに至った。
を解決するために鋭意検討を重ねた結果、硬化剤とエポ
キシ基を有するシリコーン化合物との予備混合物を配合
した封止用エポキシ樹脂成形材料により上記の目的を達
成しうることを見い出し、本発明を完成するに至った。
【０００７】すなわち、本発明は
（１）（Ａ）エポキシ樹脂、及び（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）
エポキシ基を有するシリコーン化合物との予備混合物を
必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料、（２）
（Ｂ）硬化剤をさらに含有する上記（１）記載の封止用
エポキシ樹脂成形材料、（３）（Ｃ）エポキシ基を有す
るシリコーン化合物が下記一般式（Ｉ）で示される化合
物である上記（１）又は（２）記載の封止用エポキシ樹
脂成形材料、
エポキシ基を有するシリコーン化合物との予備混合物を
必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料、（２）
（Ｂ）硬化剤をさらに含有する上記（１）記載の封止用
エポキシ樹脂成形材料、（３）（Ｃ）エポキシ基を有す
るシリコーン化合物が下記一般式（Ｉ）で示される化合
物である上記（１）又は（２）記載の封止用エポキシ樹
脂成形材料、
【化７】
（ここで、Ｒ1〜Ｒ10は炭素数１〜６の炭化水素基、Ｒ
11はポリアルキレンエーテル基、アリール基、アルコキ
シ基、エステル基若しくはこれらの基を有する一価の有
機基、又は炭素数５以上の炭化水素基、Ｒ12はエポキシ
基を有する一価の有機基を示し、ｘ、ｙ、ｚは１以上の
整数を示す。） （４）一般式（Ｉ）中のＲ５が下記一般式（II）及び／
又は（III）で示される繰り返し単位を有する有機基で
ある上記（３）記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
11はポリアルキレンエーテル基、アリール基、アルコキ
シ基、エステル基若しくはこれらの基を有する一価の有
機基、又は炭素数５以上の炭化水素基、Ｒ12はエポキシ
基を有する一価の有機基を示し、ｘ、ｙ、ｚは１以上の
整数を示す。） （４）一般式（Ｉ）中のＲ５が下記一般式（II）及び／
又は（III）で示される繰り返し単位を有する有機基で
ある上記（３）記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
【化８】
（ここで、ａ、ｂは１〜５０の整数を示す。）
（５）一般式（Ｉ）中のＲ６が、下記一般式（IV）及び
／又は（Ｖ）で示される一価の有機基である上記（３）
又は（４）記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
／又は（Ｖ）で示される一価の有機基である上記（３）
又は（４）記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
【化９】
（ここで、Ｒは炭素数１〜６のアルキレン基を示す。）
（６）（Ｄ）無機充填剤をさらに含有する上記（１）〜
（５）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材
料、及び（７）（Ｂ）硬化剤が多官能型フェノール樹脂
を含有する上記（１）〜（６）のいずれかに記載の封止
用エポキシ樹脂成形材料、（８）多官能型フェノール樹
脂が下記一般式（VI）で示されるフェノール樹脂である
上記（７）記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
（５）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材
料、及び（７）（Ｂ）硬化剤が多官能型フェノール樹脂
を含有する上記（１）〜（６）のいずれかに記載の封止
用エポキシ樹脂成形材料、（８）多官能型フェノール樹
脂が下記一般式（VI）で示されるフェノール樹脂である
上記（７）記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
【化１０】
（ここで、Ｒ1、Ｒ2は炭素数１〜１０の置換又は非置換
の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全てが同一で
も異なっていてもよい。Ｒ3は、水素原子及び炭素数１
〜１０の置換又は非置換の炭化水素基から選ばれる。
ｐ、ｑは０〜４の整数、ｎは１〜１０の整数を示す。） （９）（Ａ）エポキシ樹脂がビフェニル型エポキシ樹
脂、多官能型エポキシ樹脂及び硫黄原子含有エポキシ樹
脂のうち１種以上を含有する上記（１）〜（８）のいず
れかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、（１０）多
官能型エポキシ樹脂が下記一般式（VII）で示されるエ
ポキシ樹脂である上記（９）記載の封止用エポキシ樹脂
成形材料、並びに
の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全てが同一で
も異なっていてもよい。Ｒ3は、水素原子及び炭素数１
〜１０の置換又は非置換の炭化水素基から選ばれる。
ｐ、ｑは０〜４の整数、ｎは１〜１０の整数を示す。） （９）（Ａ）エポキシ樹脂がビフェニル型エポキシ樹
脂、多官能型エポキシ樹脂及び硫黄原子含有エポキシ樹
脂のうち１種以上を含有する上記（１）〜（８）のいず
れかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、（１０）多
官能型エポキシ樹脂が下記一般式（VII）で示されるエ
ポキシ樹脂である上記（９）記載の封止用エポキシ樹脂
成形材料、並びに
【化１１】
（ここで、Ｒ1、Ｒ2は炭素数１〜１０の置換又は非置換
の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全てが同一で
も異なっていてもよい。Ｒ3は、水素原子及び炭素数１
〜１０の置換又は非置換の炭化水素基から選ばれる。
ｐ、ｑは０〜４の整数、ｎは１〜１０の整数を示す。） （１１）硫黄原子含有エポキシ樹脂が下記一般式（XI）
で示されるエポキシ樹脂である上記（９）記載の封止用
エポキシ樹脂成形材料、及び
の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全てが同一で
も異なっていてもよい。Ｒ3は、水素原子及び炭素数１
〜１０の置換又は非置換の炭化水素基から選ばれる。
ｐ、ｑは０〜４の整数、ｎは１〜１０の整数を示す。） （１１）硫黄原子含有エポキシ樹脂が下記一般式（XI）
で示されるエポキシ樹脂である上記（９）記載の封止用
エポキシ樹脂成形材料、及び
【化１２】
（ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子、置換又は非置換の炭素
数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全
てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を
示す。） （１２）上記（１）〜（１１）のいずれかに記載の封止
用エポキシ樹脂成形材料で封止された素子を備えた電子
部品装置に関する。
数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全
てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を
示す。） （１２）上記（１）〜（１１）のいずれかに記載の封止
用エポキシ樹脂成形材料で封止された素子を備えた電子
部品装置に関する。
【０００８】
【発明の実施の形態】本発明において用いられる（Ａ）
エポキシ樹脂は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に
使用されているもので特に制限はないが、たとえば、フ
ェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾール
ノボラック型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン骨格を
有するエポキシ樹脂をはじめとするフェノール、クレゾ
ール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフ
ェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール類及び／
又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナ
フタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、アセト
アルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒ
ド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合
物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボ
ラック樹脂をエポキシ化したエポキシ樹脂、ビスフェノ
ールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、アルキ
ル置換又は非置換のビフェノール等のジグリシジルエー
テル、スチルベン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エ
ポキシ樹脂、フタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピ
クロルヒドリンの反応により得られるグリシジルエステ
ル型エポキシ樹脂、ジアミノジフェニルメタン、イソシ
アヌル酸等のポリアミンとエピクロルヒドリンの反応に
より得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂、ジシク
ロペンタジエンとフェノ−ル類の共縮合樹脂のエポキシ
化物、ナフタレン環を有するエポキシ樹脂、フェノール
・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等のア
ラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物、トリメチロ
ールプロパン型エポキシ樹脂、テルペン変性エポキシ樹
脂、オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られ
る線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、硫黄
原子含有エポキシ樹脂などが挙げられ、これらを単独で
用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかで
も、流動性の観点からはビフェニル型エポキシ樹脂が好
ましく、樹脂の架橋密度を高くして電子部品装置の反り
低減の観点からは多官能型エポキシ樹脂が好ましく、接
着性又は耐リフロー性の観点からは硫黄原子含有エポキ
シ樹脂が好ましく、（Ａ）エポキシ樹脂がビフェニル型
エポキシ樹脂、多官能型エポキシ樹脂及び硫黄原子含有
エポキシ樹脂のうち１種以上を含有することが好まし
い。ビフェニル型エポキシ樹脂、多官能型エポキシ樹脂
及び硫黄原子含有エポキシ樹脂は、いずれか１種を単独
で用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、その
配合量は（Ａ）エポキシ樹脂全量に対して合わせて４０
重量％以上とすることが好ましく、５０重量％以上がよ
り好ましく、６０重量％以上がさらに好ましい。
エポキシ樹脂は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に
使用されているもので特に制限はないが、たとえば、フ
ェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾール
ノボラック型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン骨格を
有するエポキシ樹脂をはじめとするフェノール、クレゾ
ール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフ
ェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール類及び／
又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナ
フタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、アセト
アルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒ
ド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合
物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボ
ラック樹脂をエポキシ化したエポキシ樹脂、ビスフェノ
ールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、アルキ
ル置換又は非置換のビフェノール等のジグリシジルエー
テル、スチルベン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エ
ポキシ樹脂、フタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピ
クロルヒドリンの反応により得られるグリシジルエステ
ル型エポキシ樹脂、ジアミノジフェニルメタン、イソシ
アヌル酸等のポリアミンとエピクロルヒドリンの反応に
より得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂、ジシク
ロペンタジエンとフェノ−ル類の共縮合樹脂のエポキシ
化物、ナフタレン環を有するエポキシ樹脂、フェノール
・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等のア
ラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物、トリメチロ
ールプロパン型エポキシ樹脂、テルペン変性エポキシ樹
脂、オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られ
る線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、硫黄
原子含有エポキシ樹脂などが挙げられ、これらを単独で
用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかで
も、流動性の観点からはビフェニル型エポキシ樹脂が好
ましく、樹脂の架橋密度を高くして電子部品装置の反り
低減の観点からは多官能型エポキシ樹脂が好ましく、接
着性又は耐リフロー性の観点からは硫黄原子含有エポキ
シ樹脂が好ましく、（Ａ）エポキシ樹脂がビフェニル型
エポキシ樹脂、多官能型エポキシ樹脂及び硫黄原子含有
エポキシ樹脂のうち１種以上を含有することが好まし
い。ビフェニル型エポキシ樹脂、多官能型エポキシ樹脂
及び硫黄原子含有エポキシ樹脂は、いずれか１種を単独
で用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、その
配合量は（Ａ）エポキシ樹脂全量に対して合わせて４０
重量％以上とすることが好ましく、５０重量％以上がよ
り好ましく、６０重量％以上がさらに好ましい。
【０００９】ビフェニル型エポキシ樹脂としてはたとえ
ば下記一般式（VIII）で示されるエポキシ樹脂等が挙げ
られる。
ば下記一般式（VIII）で示されるエポキシ樹脂等が挙げ
られる。
【化１３】
（ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子及び炭素数１〜１０の置
換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは
全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数
を示す。） 上記一般式（VIII）中のＲ1〜Ｒ８は、水素原子及び炭
素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から
選ばれ、同一でも異なっていてもよいが、水素原子、メ
チル基、又はｔ−ブチル基が好ましく、水素原子又はメ
チル基がより好ましく、メチル基がさらに好ましい。上
記一般式（VIII）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂
としては、たとえば、４，４’−ビス（２，３−エポキ
シプロポキシ）ビフェニル又は４，４’−ビス（２，３
−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラ
メチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂、エピク
ロルヒドリンと４，４’−ビフェノール又は４，４’−
（３，３’，５，５’−テトラメチル）ビフェノールと
を反応させて得られるエポキシ樹脂等が挙げられる。な
かでも、４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキ
シ）−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェニルを
主成分とするエポキシ樹脂、又は４，４’−ビス（２，
３−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テト
ラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂と４，
４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）ビフェニル
を主成分とするエポキシ樹脂との混合物が好ましい。こ
れらのエポキシ樹脂はいずれか１種を単独で用いても２
種以上を組合わせて用いてもよいが、その配合量は、そ
の性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量に対して合わ
せて２０重量％以上とすることが好ましく、３０重量％
以上がより好ましく、５０重量％以上とすることがさら
に好ましい。
換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは
全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数
を示す。） 上記一般式（VIII）中のＲ1〜Ｒ８は、水素原子及び炭
素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭化水素基から
選ばれ、同一でも異なっていてもよいが、水素原子、メ
チル基、又はｔ−ブチル基が好ましく、水素原子又はメ
チル基がより好ましく、メチル基がさらに好ましい。上
記一般式（VIII）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂
としては、たとえば、４，４’−ビス（２，３−エポキ
シプロポキシ）ビフェニル又は４，４’−ビス（２，３
−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラ
メチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂、エピク
ロルヒドリンと４，４’−ビフェノール又は４，４’−
（３，３’，５，５’−テトラメチル）ビフェノールと
を反応させて得られるエポキシ樹脂等が挙げられる。な
かでも、４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキ
シ）−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェニルを
主成分とするエポキシ樹脂、又は４，４’−ビス（２，
３−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テト
ラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂と４，
４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）ビフェニル
を主成分とするエポキシ樹脂との混合物が好ましい。こ
れらのエポキシ樹脂はいずれか１種を単独で用いても２
種以上を組合わせて用いてもよいが、その配合量は、そ
の性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量に対して合わ
せて２０重量％以上とすることが好ましく、３０重量％
以上がより好ましく、５０重量％以上とすることがさら
に好ましい。
【００１０】多官能型エポキシ樹脂としては、たとえば
下記一般式（VII）で示されるエポキシ樹脂等が挙げら
れる。
下記一般式（VII）で示されるエポキシ樹脂等が挙げら
れる。
【化１４】
（ここで、Ｒ1、Ｒ2は炭素数１〜１０の置換又は非置換
の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全てが同一で
も異なっていてもよい。Ｒ3は、水素原子及び炭素数１
〜１０の置換又は非置換の炭化水素基から選ばれる。
ｐ、ｑは０〜４の整数、ｎは１〜１０の整数を示す。） 上記一般式（VII）中のＲ1、Ｒ2は、炭素数１〜１０の
置換又は非置換の炭化水素基から選ばれ、ｐ個のＲ1及
びｑ個のＲ2が全て同一でも異なっていてもよいが、メ
チル基又はｔ−ブチル基が好ましく、メチル基がより好
ましい。Ｒ3は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は
非置換の炭化水素基から選ばれるが、水素原子、メチル
基又はｔ−ブチル基が好ましく、水素原子がより好まし
い。ｐ、ｑは０〜４の整数を示すが、０又は１が好まし
く、０がより好ましい。ｎは１〜１０の整数を示すが、
封止用エポキシ樹脂成形材料の溶融粘度低減の観点から
１〜５の整数が好ましく、１〜３の整数がより好まし
い。上記一般式（VII）で示される多官能型エポキシ樹
脂としては特に制限はないが、サリチルアルデヒド型エ
ポキシ樹脂が好ましい。これらのエポキシ樹脂はいずれ
か１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いても
よいが、その配合量は、その性能を発揮するためにエポ
キシ樹脂全量に対して合わせて２０重量％以上とするこ
とが好ましく、３０重量％以上がより好ましく、５０重
量％以上とすることがさらに好ましい。多官能型エポキ
シ樹脂を用いる場合、流動性の観点からは、ビフェノー
ルFのジグリシジルエーテル等のビスフェノールＦ型エ
ポキシ樹脂と併用することが好ましい。併用重量比は特
に制限はないが、多官能型エポキシ樹脂／ビスフェノー
ルＦ型エポキシ樹脂が９５／５〜４０／６０が好まし
く、９０／１０〜６０／４０がより好ましい。
の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全てが同一で
も異なっていてもよい。Ｒ3は、水素原子及び炭素数１
〜１０の置換又は非置換の炭化水素基から選ばれる。
ｐ、ｑは０〜４の整数、ｎは１〜１０の整数を示す。） 上記一般式（VII）中のＲ1、Ｒ2は、炭素数１〜１０の
置換又は非置換の炭化水素基から選ばれ、ｐ個のＲ1及
びｑ個のＲ2が全て同一でも異なっていてもよいが、メ
チル基又はｔ−ブチル基が好ましく、メチル基がより好
ましい。Ｒ3は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は
非置換の炭化水素基から選ばれるが、水素原子、メチル
基又はｔ−ブチル基が好ましく、水素原子がより好まし
い。ｐ、ｑは０〜４の整数を示すが、０又は１が好まし
く、０がより好ましい。ｎは１〜１０の整数を示すが、
封止用エポキシ樹脂成形材料の溶融粘度低減の観点から
１〜５の整数が好ましく、１〜３の整数がより好まし
い。上記一般式（VII）で示される多官能型エポキシ樹
脂としては特に制限はないが、サリチルアルデヒド型エ
ポキシ樹脂が好ましい。これらのエポキシ樹脂はいずれ
か１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いても
よいが、その配合量は、その性能を発揮するためにエポ
キシ樹脂全量に対して合わせて２０重量％以上とするこ
とが好ましく、３０重量％以上がより好ましく、５０重
量％以上とすることがさらに好ましい。多官能型エポキ
シ樹脂を用いる場合、流動性の観点からは、ビフェノー
ルFのジグリシジルエーテル等のビスフェノールＦ型エ
ポキシ樹脂と併用することが好ましい。併用重量比は特
に制限はないが、多官能型エポキシ樹脂／ビスフェノー
ルＦ型エポキシ樹脂が９５／５〜４０／６０が好まし
く、９０／１０〜６０／４０がより好ましい。
【００１１】硫黄原子含有エポキシ樹脂としては、分子
中に硫黄原子を含有するものであれば特に制限はない
が、スルフィド骨格を有するエポキシ樹脂、ビスフェノ
ールＳジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂等の主鎖骨
格に硫黄原子を有するエポキシ樹脂が好ましく、耐リフ
ロー性の観点からはスルフィド骨格を有するエポキシ樹
脂がより好ましい。なかでも、下記一般式（XI）に示さ
れる硫黄原子含有エポキシ樹脂が好ましい。
中に硫黄原子を含有するものであれば特に制限はない
が、スルフィド骨格を有するエポキシ樹脂、ビスフェノ
ールＳジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂等の主鎖骨
格に硫黄原子を有するエポキシ樹脂が好ましく、耐リフ
ロー性の観点からはスルフィド骨格を有するエポキシ樹
脂がより好ましい。なかでも、下記一般式（XI）に示さ
れる硫黄原子含有エポキシ樹脂が好ましい。
【化１５】
（ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子、置換又は非置換の炭素
数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全
てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を
示す。） 上記式（XI）中のＲ1〜Ｒ8は全てが同一でも異なってい
てもよく、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル
基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基等の炭素
数１〜１０のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、プ
ロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のアルコキ
シル基、フェニル基、トリル基、キシリル基等の炭素数
６〜１０のアリール基、及び、ベンジル基、フェネチル
基等の炭素数６〜１０のアラルキル基などの置換又は非
置換の炭素数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれる
が、なかでも水素原子、置換又は非置換の炭素数１〜１
０のアルキル基及び置換又は非置換の炭素数１〜１０の
アルコキシ基が好ましく、水素原子、メチル基及びイソ
ブチル基がより好ましい。上記一般式（XI）で示される
硫黄原子含有エポキシ樹脂のなかでも、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ6
及びＲ7が水素原子で、Ｒ1、Ｒ4、Ｒ5及びＲ8がアルキ
ル基であるエポキシ樹脂が好ましく、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ6及
びＲ7が水素原子で、Ｒ1及びＲ8がｔ−ブチル基で、Ｒ4
及びＲ5がメチル基であるエポキシ樹脂がより好まし
い。このような化合物としては、ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ
(新日鐵化学社製)等が市販品として入手可能である。こ
の硫黄原子含有エポキシ樹脂を使用する場合、その配合
量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量に対
して２０重量％以上とすることが好ましく、３０重量％
以上がより好ましく、５０重量％以上がさらに好まし
い。
数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全
てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を
示す。） 上記式（XI）中のＲ1〜Ｒ8は全てが同一でも異なってい
てもよく、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル
基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基等の炭素
数１〜１０のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、プ
ロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のアルコキ
シル基、フェニル基、トリル基、キシリル基等の炭素数
６〜１０のアリール基、及び、ベンジル基、フェネチル
基等の炭素数６〜１０のアラルキル基などの置換又は非
置換の炭素数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれる
が、なかでも水素原子、置換又は非置換の炭素数１〜１
０のアルキル基及び置換又は非置換の炭素数１〜１０の
アルコキシ基が好ましく、水素原子、メチル基及びイソ
ブチル基がより好ましい。上記一般式（XI）で示される
硫黄原子含有エポキシ樹脂のなかでも、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ6
及びＲ7が水素原子で、Ｒ1、Ｒ4、Ｒ5及びＲ8がアルキ
ル基であるエポキシ樹脂が好ましく、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ6及
びＲ7が水素原子で、Ｒ1及びＲ8がｔ−ブチル基で、Ｒ4
及びＲ5がメチル基であるエポキシ樹脂がより好まし
い。このような化合物としては、ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ
(新日鐵化学社製)等が市販品として入手可能である。こ
の硫黄原子含有エポキシ樹脂を使用する場合、その配合
量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量に対
して２０重量％以上とすることが好ましく、３０重量％
以上がより好ましく、５０重量％以上がさらに好まし
い。
【００１２】本発明において用いられる（Ｂ）硬化剤
は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されてい
るもので特に制限はないが、たとえば、フェノール、ク
レゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノール
Ａ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフ
ェノール等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、
β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトー
ル類とホルムアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチル
アルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触
媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェ
ノール樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とジ
メトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフ
ェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナ
フトール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール
樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とシクロペ
ンタジエンから共重合により合成されるジクロペンタジ
エン型フェノールノボラック樹脂、ナフトールノボラッ
ク樹脂等のジクロペンタジエン型フェノール樹脂、テル
ペン変性フェノール樹脂などが挙げられ、これらを単独
で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。なか
でも、樹脂の架橋密度を高くして電子部品装置の反り低
減の観点からは多官能型フェノール樹脂が好ましい。
は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されてい
るもので特に制限はないが、たとえば、フェノール、ク
レゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノール
Ａ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフ
ェノール等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、
β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトー
ル類とホルムアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチル
アルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触
媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェ
ノール樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とジ
メトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフ
ェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナ
フトール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール
樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とシクロペ
ンタジエンから共重合により合成されるジクロペンタジ
エン型フェノールノボラック樹脂、ナフトールノボラッ
ク樹脂等のジクロペンタジエン型フェノール樹脂、テル
ペン変性フェノール樹脂などが挙げられ、これらを単独
で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。なか
でも、樹脂の架橋密度を高くして電子部品装置の反り低
減の観点からは多官能型フェノール樹脂が好ましい。
【００１３】多官能型フェノール樹脂としては、たとえ
ば下記一般式（VI）で示されるフェノール樹脂等が挙げ
られる。
ば下記一般式（VI）で示されるフェノール樹脂等が挙げ
られる。
【化１６】
（ここで、Ｒ1、Ｒ2は炭素数１〜１０の置換又は非置換
の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全てが同一で
も異なっていてもよい。Ｒ3は、水素原子及び炭素数１
〜１０の置換又は非置換の炭化水素基から選ばれる。
ｐ、ｑは０〜４の整数、ｎは１〜１０の整数を示す。） 上記一般式（VI）中のＲ1、Ｒ2は、炭素数１〜１０の置
換又は非置換の炭化水素基から選ばれ、ｐ個のＲ1及び
ｑ個のＲ2が全て同一でも異なっていてもよいが、メチ
ル基又はｔ−ブチル基が好ましく、メチル基がより好ま
しい。Ｒ3は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非
置換の炭化水素基から選ばれるが、水素原子、メチル基
又はｔ−ブチル基が好ましく、水素原子がより好まし
い。ｐ、ｑは０〜４の整数を示すが、０又は１が好まし
く、０がより好ましい。ｎは１〜１０の整数を示すが、
封止用エポキシ樹脂成形材料の溶融粘度低減の観点から
１〜５の整数が好ましく、１〜３の整数がより好まし
い。上記一般式（VI）で示される多官能型フェノール樹
脂としては特に制限はないが、たとえば、サリチルアル
デヒド型フェノール樹脂、ｏ−ヒドロキシベンズアルデ
ヒド型フェノール樹脂、ｍ−ヒドロキシベンズアルデヒ
ド型フェノール樹脂等が挙げられ、これらの１種を単独
で用いても２種以上を組合わせて用いてもよい。なかで
もサリチルアルデヒド型フェノール樹脂が好ましい。多
官能型フェノール樹脂を用いる場合、その配合量は、そ
の性能を発揮するために（Ｂ）硬化剤全量に対して３０
重量％以上とすることが好ましく、５０重量％以上がよ
り好ましく、７０重量％以上がさらに好ましい。
の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全てが同一で
も異なっていてもよい。Ｒ3は、水素原子及び炭素数１
〜１０の置換又は非置換の炭化水素基から選ばれる。
ｐ、ｑは０〜４の整数、ｎは１〜１０の整数を示す。） 上記一般式（VI）中のＲ1、Ｒ2は、炭素数１〜１０の置
換又は非置換の炭化水素基から選ばれ、ｐ個のＲ1及び
ｑ個のＲ2が全て同一でも異なっていてもよいが、メチ
ル基又はｔ−ブチル基が好ましく、メチル基がより好ま
しい。Ｒ3は水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は非
置換の炭化水素基から選ばれるが、水素原子、メチル基
又はｔ−ブチル基が好ましく、水素原子がより好まし
い。ｐ、ｑは０〜４の整数を示すが、０又は１が好まし
く、０がより好ましい。ｎは１〜１０の整数を示すが、
封止用エポキシ樹脂成形材料の溶融粘度低減の観点から
１〜５の整数が好ましく、１〜３の整数がより好まし
い。上記一般式（VI）で示される多官能型フェノール樹
脂としては特に制限はないが、たとえば、サリチルアル
デヒド型フェノール樹脂、ｏ−ヒドロキシベンズアルデ
ヒド型フェノール樹脂、ｍ−ヒドロキシベンズアルデヒ
ド型フェノール樹脂等が挙げられ、これらの１種を単独
で用いても２種以上を組合わせて用いてもよい。なかで
もサリチルアルデヒド型フェノール樹脂が好ましい。多
官能型フェノール樹脂を用いる場合、その配合量は、そ
の性能を発揮するために（Ｂ）硬化剤全量に対して３０
重量％以上とすることが好ましく、５０重量％以上がよ
り好ましく、７０重量％以上がさらに好ましい。
【００１４】（Ｂ）硬化剤は、（Ｃ）エポキシ基を有す
るシリコーン化合物との予備混合物として封止用エポキ
シ樹脂成形材料に配合されるが、（Ｃ）エポキシ基を有
するシリコーン化合物と予備混合していない（Ｂ）硬化
剤をさらに添加してもよい。
るシリコーン化合物との予備混合物として封止用エポキ
シ樹脂成形材料に配合されるが、（Ｃ）エポキシ基を有
するシリコーン化合物と予備混合していない（Ｂ）硬化
剤をさらに添加してもよい。
【００１５】（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）硬化剤との当
量比、すなわち、全エポキシ樹脂中のエポキシ基数に対
する全硬化剤中の水酸基数の比（硬化剤中の水酸基数／
エポキシ樹脂中のエポキシ基数）は、特に制限はない
が、それぞれの未反応分を少なく抑えるために０．５〜
２の範囲に設定されることが好ましく、０．６〜１．３
がより好ましい。成形性及び耐リフロー性に優れる封止
用エポキシ樹脂成形材料を得るためには０．８〜１．２
の範囲に設定されることがさらに好ましい。
量比、すなわち、全エポキシ樹脂中のエポキシ基数に対
する全硬化剤中の水酸基数の比（硬化剤中の水酸基数／
エポキシ樹脂中のエポキシ基数）は、特に制限はない
が、それぞれの未反応分を少なく抑えるために０．５〜
２の範囲に設定されることが好ましく、０．６〜１．３
がより好ましい。成形性及び耐リフロー性に優れる封止
用エポキシ樹脂成形材料を得るためには０．８〜１．２
の範囲に設定されることがさらに好ましい。
【００１６】本発明において用いられる（Ｃ）エポキシ
基を有するシリコーン化合物は、エポキシ基を有してい
れば特に制限はないが、下記一般式（Ｉ）で示される化
合物が好ましい。
基を有するシリコーン化合物は、エポキシ基を有してい
れば特に制限はないが、下記一般式（Ｉ）で示される化
合物が好ましい。
【化１７】
（ここで、Ｒ1〜Ｒ10は炭素数１〜６の炭化水素基、Ｒ
11はポリアルキレンエーテル基、アリール基、アルコキ
シ基、エステル基若しくはこれらの基を有する一価の有
機基、又は炭素数５以上の炭化水素基、Ｒ12はエポキシ
基を有する一価の有機基を示し、ｘ、ｙ、ｚは１以上の
整数を示す。） 上記一般式（Ｉ）中のＲ1〜Ｒ10は、メチル基、エチル
基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅ
ｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、、ペンチル基、ヘキシル
基、シクロヘプチル基、シクロペンチル基、シクロヘキ
シル基等の炭素数１〜６の炭化水素基から独立に選ばれ
るが、なかでもアルキル基が好ましく、メチル基、エチ
ル基及びシクロヘキシル基がより好ましく、メチル基が
さらに好ましい。
11はポリアルキレンエーテル基、アリール基、アルコキ
シ基、エステル基若しくはこれらの基を有する一価の有
機基、又は炭素数５以上の炭化水素基、Ｒ12はエポキシ
基を有する一価の有機基を示し、ｘ、ｙ、ｚは１以上の
整数を示す。） 上記一般式（Ｉ）中のＲ1〜Ｒ10は、メチル基、エチル
基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅ
ｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、、ペンチル基、ヘキシル
基、シクロヘプチル基、シクロペンチル基、シクロヘキ
シル基等の炭素数１〜６の炭化水素基から独立に選ばれ
るが、なかでもアルキル基が好ましく、メチル基、エチ
ル基及びシクロヘキシル基がより好ましく、メチル基が
さらに好ましい。
【００１７】上記一般式（Ｉ）中のＲ11は、ポリアルキ
レンエーテル基、アリール基、アルコキシ基、エステル
基若しくはこれらの基を有する一価の有機基、又は炭素
数５以上の炭化水素基を示すが、たとえば、下記一般式
（II）、下記一般式（III）で示されるポリアルキレン
エーテル基を有する一価の有機基、フェニル基、トリル
基等のアリール基、ジメチルフェニル基、エチルフェニ
ル基、ブチルフェニル基、ｔ−ブチルフェニル基等のア
ルキル基置換アリール基、メトキシ基、エトキシ基、プ
ロポキシル基、ｎ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基等のア
ルコキシ基、フェノキシ基、メチルエステル基、エチル
エステル基、プロピルエステル基、フェニルエステルキ
等のエステル基など、またはこれらの基を有する一価の
有機基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチ
ル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル
基、トリデシル基、ミリスチル基、ペンタデシル基、セ
チル基、ヘプタデシル基、ステアリル基、ノナデシル
基、エイコシル基、セリル基、メリシル基等のアルキル
基、フェニル基、トリル基等のアリール基、ジメチルフ
ェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔ−
ブチルフェニル基等のアルキル基置換アリール基、メト
キシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニ
ル基、ｔ−ブトキシフェニル基等のアルコキシ基置換ア
リール基、フェノキシ基、クレゾキシ基等のアリーロキ
シ基などの炭素数５以上の炭化水素基、好ましくは炭素
数５〜５０の炭化水素基、より好ましくは炭素数５〜３
０の炭化水素基が挙げられる。なかでも、下記一般式
（II）及び／又は（III）で示される繰り返し単位を含
有する有機基であることが好ましい。
レンエーテル基、アリール基、アルコキシ基、エステル
基若しくはこれらの基を有する一価の有機基、又は炭素
数５以上の炭化水素基を示すが、たとえば、下記一般式
（II）、下記一般式（III）で示されるポリアルキレン
エーテル基を有する一価の有機基、フェニル基、トリル
基等のアリール基、ジメチルフェニル基、エチルフェニ
ル基、ブチルフェニル基、ｔ−ブチルフェニル基等のア
ルキル基置換アリール基、メトキシ基、エトキシ基、プ
ロポキシル基、ｎ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基等のア
ルコキシ基、フェノキシ基、メチルエステル基、エチル
エステル基、プロピルエステル基、フェニルエステルキ
等のエステル基など、またはこれらの基を有する一価の
有機基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチ
ル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル
基、トリデシル基、ミリスチル基、ペンタデシル基、セ
チル基、ヘプタデシル基、ステアリル基、ノナデシル
基、エイコシル基、セリル基、メリシル基等のアルキル
基、フェニル基、トリル基等のアリール基、ジメチルフ
ェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔ−
ブチルフェニル基等のアルキル基置換アリール基、メト
キシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニ
ル基、ｔ−ブトキシフェニル基等のアルコキシ基置換ア
リール基、フェノキシ基、クレゾキシ基等のアリーロキ
シ基などの炭素数５以上の炭化水素基、好ましくは炭素
数５〜５０の炭化水素基、より好ましくは炭素数５〜３
０の炭化水素基が挙げられる。なかでも、下記一般式
（II）及び／又は（III）で示される繰り返し単位を含
有する有機基であることが好ましい。
【化１８】
（ここで、ａ、ｂは１〜５０の整数を示す。）
【００１８】上記一般式（Ｉ）中のＲ12は、エポキシ基
を有する一価の有機基であれば特に制限はないが、下記
一般式（IV）及び／又は（Ｖ）で示される一価の有機基
であることが好ましい。
を有する一価の有機基であれば特に制限はないが、下記
一般式（IV）及び／又は（Ｖ）で示される一価の有機基
であることが好ましい。
【化１９】
（ここで、Ｒは炭素数１〜６のアルキレン基を示す。）
上記一般式（IV）及び（Ｖ）中のＲは、メチレン基、エ
チレン基、プロピレン基、イソプロピレン基、ｎ−ブチ
レン基、ｓｅｃ−ブチレン基、ｔ−ブチレン基、ペンチ
レン基、ヘキシレン基等のアルキレン基を示すが、なか
でも、メチレン基、エチレン基及びプロピレン基が好ま
しく、プロピレン基がより好ましい。
チレン基、プロピレン基、イソプロピレン基、ｎ−ブチ
レン基、ｓｅｃ−ブチレン基、ｔ−ブチレン基、ペンチ
レン基、ヘキシレン基等のアルキレン基を示すが、なか
でも、メチレン基、エチレン基及びプロピレン基が好ま
しく、プロピレン基がより好ましい。
【００１９】上記一般式（Ｉ）で示される化合物は、
［ ］ｘ、［ ］ｙ、［ ］ｚで示される３つの繰り返
し単位の共重合体であるが、これらの繰り返し単位がラ
ンダムに結合したランダム共重合体であっても、規則的
に結合した共重合体であっても、ブロック共重合体であ
ってもかまわないが、ランダム共重合体が好ましい。ま
た、共重合モル比ｘ／ｙ／ｚは特に制限はないが、ｘ／
ｙが２／１〜１／８で、ｘ／ｚが２／１〜１／２である
ことが好ましく、ｘ／ｙが１／１〜１／６で、ｘ／ｚが
１／１であることがより好ましい。
［ ］ｘ、［ ］ｙ、［ ］ｚで示される３つの繰り返
し単位の共重合体であるが、これらの繰り返し単位がラ
ンダムに結合したランダム共重合体であっても、規則的
に結合した共重合体であっても、ブロック共重合体であ
ってもかまわないが、ランダム共重合体が好ましい。ま
た、共重合モル比ｘ／ｙ／ｚは特に制限はないが、ｘ／
ｙが２／１〜１／８で、ｘ／ｚが２／１〜１／２である
ことが好ましく、ｘ／ｙが１／１〜１／６で、ｘ／ｚが
１／１であることがより好ましい。
【００２０】上記一般式（Ｉ）で示される化合物として
は、たとえば、下記一般式（IX）で示される化合物等が
挙げられる。
は、たとえば、下記一般式（IX）で示される化合物等が
挙げられる。
【化２０】
上記一般式（IX）中のｘ、ｙ、ｚは１以上の整数、ａは
０〜５０の整数、ｂは１〜５０の整数を示す。上記一般
式（IX）で示される化合物は、［ ］ｘ、［ ］ｙ、
［ ］ｚで示される３つの繰り返し単位のランダム共重
合体であることが好ましく、共重合モル比は、ｘ／ｙが
２／１〜１／８で、ｘ／ｚが２／１〜１／２であること
が好ましく、ｘ／ｙが１／１〜１／６で、ｘ／ｚが１／
１であることがより好ましい。また、モル比ａ／ｂは２
／１〜１／２が好ましく、０／１〜１／１がより好まし
い。
０〜５０の整数、ｂは１〜５０の整数を示す。上記一般
式（IX）で示される化合物は、［ ］ｘ、［ ］ｙ、
［ ］ｚで示される３つの繰り返し単位のランダム共重
合体であることが好ましく、共重合モル比は、ｘ／ｙが
２／１〜１／８で、ｘ／ｚが２／１〜１／２であること
が好ましく、ｘ／ｙが１／１〜１／６で、ｘ／ｚが１／
１であることがより好ましい。また、モル比ａ／ｂは２
／１〜１／２が好ましく、０／１〜１／１がより好まし
い。
【００２１】（Ｃ）エポキシ基を有するシリコーン化合
物のエポキシ当量は、特に制限はないが、５００〜１０
００００ｇ／ｅｑが好ましく、１０００〜２００００ｇ
／ｅｑがより好ましい。また、（Ｃ）エポキシ基を有す
るシリコーン化合物の粘度は特に制限はないが、２５℃
における動粘度が３００〜５０００ｍｍ２／ｓ（ｃｓ）
が好ましく、５００〜４０００ｍｍ２／ｓがより好まし
い。２５℃における動粘度が３００ｍｍ ２／ｓ未満で
は、反り変形量が大きくなる傾向があり、５０００ｍｍ
２／ｓを超えると、（Ｂ）硬化剤との予備混合物の溶融
粘度が高くなり、封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性
が低下する傾向がある。
物のエポキシ当量は、特に制限はないが、５００〜１０
００００ｇ／ｅｑが好ましく、１０００〜２００００ｇ
／ｅｑがより好ましい。また、（Ｃ）エポキシ基を有す
るシリコーン化合物の粘度は特に制限はないが、２５℃
における動粘度が３００〜５０００ｍｍ２／ｓ（ｃｓ）
が好ましく、５００〜４０００ｍｍ２／ｓがより好まし
い。２５℃における動粘度が３００ｍｍ ２／ｓ未満で
は、反り変形量が大きくなる傾向があり、５０００ｍｍ
２／ｓを超えると、（Ｂ）硬化剤との予備混合物の溶融
粘度が高くなり、封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性
が低下する傾向がある。
【００２２】本発明において（Ｃ）エポキシ基を有する
シリコーン化合物の配合量は、（Ａ）エポキシ樹脂１０
０重量部に対して１〜１００重量部の範囲が好ましく、
１０〜６０重量部がより好ましい。配合量がエポキシ樹
脂１００重量部に対して１重量部未満では、反り変形量
が大きくなる傾向があり、１００重量部を超えると封止
用エポキシ樹脂成形材料の溶融粘度が高くなり流動性が
低下する傾向がある。
シリコーン化合物の配合量は、（Ａ）エポキシ樹脂１０
０重量部に対して１〜１００重量部の範囲が好ましく、
１０〜６０重量部がより好ましい。配合量がエポキシ樹
脂１００重量部に対して１重量部未満では、反り変形量
が大きくなる傾向があり、１００重量部を超えると封止
用エポキシ樹脂成形材料の溶融粘度が高くなり流動性が
低下する傾向がある。
【００２３】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキシ基を有するシリコー
ン化合物との予備混合物が配合される。予備混合の方法
としては、特に制限はないが、無溶剤下又は溶剤下で、
必要に応じて触媒を用いて攪拌混合する等の一般の混合
方法が挙げられる。（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキシ基を
有するシリコーン化合物との予備混合物としては、単純
なブレンド物でもかまわないが、（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）
エポキシ基を有するシリコーン化合物との反応物が含ま
れていることが好ましい。混合物中の反応物の量は特に
制限はないが、２モル％以上が好ましく、１０モル％以
上がより好ましく、３０〜９５モル％以上がさらに好ま
しい。（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキシ基を有するシリコ
ーン化合物との予備混合物に含まれる反応物は、ＧＰＣ
による平均分子量の変化（反応物に相当する平均分子量
の大きいピークへのシフト）、エポキシ当量の変化、す
なわち（Ｃ）エポキシ基を有するシリコーン化合物中の
エポキシ基の減少を測定する等の一般的手法により確認
できる。
は、（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキシ基を有するシリコー
ン化合物との予備混合物が配合される。予備混合の方法
としては、特に制限はないが、無溶剤下又は溶剤下で、
必要に応じて触媒を用いて攪拌混合する等の一般の混合
方法が挙げられる。（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキシ基を
有するシリコーン化合物との予備混合物としては、単純
なブレンド物でもかまわないが、（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）
エポキシ基を有するシリコーン化合物との反応物が含ま
れていることが好ましい。混合物中の反応物の量は特に
制限はないが、２モル％以上が好ましく、１０モル％以
上がより好ましく、３０〜９５モル％以上がさらに好ま
しい。（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキシ基を有するシリコ
ーン化合物との予備混合物に含まれる反応物は、ＧＰＣ
による平均分子量の変化（反応物に相当する平均分子量
の大きいピークへのシフト）、エポキシ当量の変化、す
なわち（Ｃ）エポキシ基を有するシリコーン化合物中の
エポキシ基の減少を測定する等の一般的手法により確認
できる。
【００２４】（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキシ基を有する
シリコーン化合物とを反応させる観点からは、予備混合
の方法としては、無溶剤下または適当な溶剤を用いて、
反応触媒存在下で、１２０℃〜１８０℃で１時間〜１０
時間、（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキシ基を有するシリコ
ーン化合物とを加熱混合することが好ましい。反応触媒
としては、たとえば、１，８−ジアザ−ビシクロ（５，
４，０）ウンデセン−７、１，５−ジアザ−ビシクロ
（４，３，０）ノネン、５、６−ヂブチルアミノ−１，
８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等
のシクロアミジン化合物及びこれらの化合物に無水マレ
イン酸、ベンゾキノン、ジアゾフェニルメタン等のπ結
合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合
物、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、
ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメ
チル）フェノール等の３級アミン類及びこれらの誘導
体、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾー
ル、２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダ
ゾール類及びこれらの誘導体、トリブチルホスフィン、
メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィ
ン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有
機ホスフィン類及びこれらのホスフィン類に無水マレイ
ン酸、ベンゾキノン、ジアゾフェニルメタン等のπ結合
をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化
合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレ
ート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレー
ト、２−エチル−４−メチルイミダゾールテトラフェニ
ルボレート、Ｎ−メチルモルホリンテトラフェニルボレ
ート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体な
どが挙げられ、硬化剤中へのシリコーン化合物の分散性
の観点からはトリフェニルホスフィン及びトリフェニル
ホスフィンとベンゾキノンとの付加物が好ましい。これ
らの反応触媒は、単独で用いても２種以上併用しても良
い。反応触媒の配合量は、（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキ
シ基を有するシリコーン化合物との反応物が得られれば
特に制限はないが、（Ｂ）硬化剤１００重量部に対して
０．０５〜１重量部が好ましい。
シリコーン化合物とを反応させる観点からは、予備混合
の方法としては、無溶剤下または適当な溶剤を用いて、
反応触媒存在下で、１２０℃〜１８０℃で１時間〜１０
時間、（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキシ基を有するシリコ
ーン化合物とを加熱混合することが好ましい。反応触媒
としては、たとえば、１，８−ジアザ−ビシクロ（５，
４，０）ウンデセン−７、１，５−ジアザ−ビシクロ
（４，３，０）ノネン、５、６−ヂブチルアミノ−１，
８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等
のシクロアミジン化合物及びこれらの化合物に無水マレ
イン酸、ベンゾキノン、ジアゾフェニルメタン等のπ結
合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合
物、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、
ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメ
チル）フェノール等の３級アミン類及びこれらの誘導
体、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾー
ル、２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダ
ゾール類及びこれらの誘導体、トリブチルホスフィン、
メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィ
ン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有
機ホスフィン類及びこれらのホスフィン類に無水マレイ
ン酸、ベンゾキノン、ジアゾフェニルメタン等のπ結合
をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化
合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレ
ート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレー
ト、２−エチル−４−メチルイミダゾールテトラフェニ
ルボレート、Ｎ−メチルモルホリンテトラフェニルボレ
ート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体な
どが挙げられ、硬化剤中へのシリコーン化合物の分散性
の観点からはトリフェニルホスフィン及びトリフェニル
ホスフィンとベンゾキノンとの付加物が好ましい。これ
らの反応触媒は、単独で用いても２種以上併用しても良
い。反応触媒の配合量は、（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキ
シ基を有するシリコーン化合物との反応物が得られれば
特に制限はないが、（Ｂ）硬化剤１００重量部に対して
０．０５〜１重量部が好ましい。
【００２５】（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキシ基を有する
シリコーン化合物との予備混合物に用いるそれぞれの配
合比率は、（Ｂ）硬化剤中の水酸基と（Ｃ）エポキシ基
を有するシリコーン化合物中のエポキシ基との比（水酸
基／エポキシ基）が３０以上が好ましく、５０以上がよ
り好ましい。この比が３０未満では、予備混合物中の反
応物の分子量が大きくなり、封止用エポキシ樹脂成形材
料の流動性が低下したり、予備混合物がゲル化したりす
る傾向がある。
シリコーン化合物との予備混合物に用いるそれぞれの配
合比率は、（Ｂ）硬化剤中の水酸基と（Ｃ）エポキシ基
を有するシリコーン化合物中のエポキシ基との比（水酸
基／エポキシ基）が３０以上が好ましく、５０以上がよ
り好ましい。この比が３０未満では、予備混合物中の反
応物の分子量が大きくなり、封止用エポキシ樹脂成形材
料の流動性が低下したり、予備混合物がゲル化したりす
る傾向がある。
【００２６】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、必要に応じて（Ｄ）無機充填剤を配合することがで
きる。（Ｄ）無機充填剤は、吸湿性、線膨張係数低減、
熱伝導性向上及び強度向上のために配合されるものであ
り、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されるも
ので特に制限はないが、たとえば、溶融シリカ、結晶シ
リカ、アルミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カル
シウム、チタン酸カリウム、炭化珪素、窒化珪素、窒化
アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコ
ン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライ
ト、チタニア等の粉体、又はこれらを球形化したビー
ズ、ガラス繊維などが挙げられ、これらを単独で用いて
も２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、線
膨張係数低減の観点からは溶融シリカが、高熱伝導性の
観点からはアルミナが好ましく、充填剤形状は成形時の
流動性及び金型摩耗性の点から球形が好ましい。（Ｄ）
無機充填剤の配合量は、難燃性、成形性、吸湿性、線膨
張係数低減及び強度向上の観点から、封止用エポキシ樹
脂成形材料に対して７０重量％以上が好ましく、８０〜
９５重量％がより好ましく、８５〜９２重量％がさらに
好ましい。７０重量％未満では電子部品装置の反り変形
量の低減効果が不十分となる傾向があり、９５重量％を
超えると流動性が不足する傾向がある。
は、必要に応じて（Ｄ）無機充填剤を配合することがで
きる。（Ｄ）無機充填剤は、吸湿性、線膨張係数低減、
熱伝導性向上及び強度向上のために配合されるものであ
り、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されるも
ので特に制限はないが、たとえば、溶融シリカ、結晶シ
リカ、アルミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カル
シウム、チタン酸カリウム、炭化珪素、窒化珪素、窒化
アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコ
ン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライ
ト、チタニア等の粉体、又はこれらを球形化したビー
ズ、ガラス繊維などが挙げられ、これらを単独で用いて
も２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、線
膨張係数低減の観点からは溶融シリカが、高熱伝導性の
観点からはアルミナが好ましく、充填剤形状は成形時の
流動性及び金型摩耗性の点から球形が好ましい。（Ｄ）
無機充填剤の配合量は、難燃性、成形性、吸湿性、線膨
張係数低減及び強度向上の観点から、封止用エポキシ樹
脂成形材料に対して７０重量％以上が好ましく、８０〜
９５重量％がより好ましく、８５〜９２重量％がさらに
好ましい。７０重量％未満では電子部品装置の反り変形
量の低減効果が不十分となる傾向があり、９５重量％を
超えると流動性が不足する傾向がある。
【００２７】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、必要に応じて硬化促進剤を用いることができる。硬
化促進剤としては、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般
に使用されているもので特に制限はないが、たとえば、
１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−
７、１，５−ジアザ−ビシクロ（４，３，０）ノネン、
５、６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザ−ビシクロ
（５，４，０）ウンデセン−７等のシクロアミジン化合
物及びこれらの化合物に無水マレイン酸、１，４−ベン
ゾキノン、２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノ
ン、２，３−ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチル
ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，
４−ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベン
ゾキノン、フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン
化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ
結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化
合物、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミ
ン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミ
ノメチル）フェノール等の３級アミン類及びこれらの誘
導体、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾ
ール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミ
ダゾール類及びこれらの誘導体、トリブチルホスフィ
ン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフ
ィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、ジフ
ェニルホスフィン、フェニルホスフィン等のホスフィン
化合物及びこれらのホスフィン化合物に無水マレイン
酸、上記キノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノ
ール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内
分極を有するリン化合物、テトラフェニルホスホニウム
テトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテト
ラフェニルボレート、２−エチル−４−メチルイミダゾ
ールテトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモルホリンテ
トラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩及び
これらの誘導体などが挙げられ、これらを単独で用いて
も２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、硬
化性及び流動性の観点からは、ホスフィン化合物及びホ
スフィン化合物とキノン化合物との付加物が好ましく、
トリブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の第
三ホスフィン化合物、及びトリブチルホスフィン、トリ
フェニルホスフィン等の第三ホスフィン化合物とキノン
化合物との付加物がより好ましい。第三ホスフィン化合
物を用いる場合にはキノン化合物をさらに含有すること
が好ましい。また、保存安定性の観点からは、シクロア
ミジン化合物とフェノール樹脂との付加物が好ましく、
ジアザビシクロウンデセンのフェノールノボラック樹脂
塩がより好ましい。
は、必要に応じて硬化促進剤を用いることができる。硬
化促進剤としては、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般
に使用されているもので特に制限はないが、たとえば、
１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−
７、１，５−ジアザ−ビシクロ（４，３，０）ノネン、
５、６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザ−ビシクロ
（５，４，０）ウンデセン−７等のシクロアミジン化合
物及びこれらの化合物に無水マレイン酸、１，４−ベン
ゾキノン、２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノ
ン、２，３−ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチル
ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，
４−ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベン
ゾキノン、フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン
化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ
結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化
合物、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミ
ン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミ
ノメチル）フェノール等の３級アミン類及びこれらの誘
導体、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾ
ール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミ
ダゾール類及びこれらの誘導体、トリブチルホスフィ
ン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフ
ィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、ジフ
ェニルホスフィン、フェニルホスフィン等のホスフィン
化合物及びこれらのホスフィン化合物に無水マレイン
酸、上記キノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノ
ール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内
分極を有するリン化合物、テトラフェニルホスホニウム
テトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテト
ラフェニルボレート、２−エチル−４−メチルイミダゾ
ールテトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモルホリンテ
トラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩及び
これらの誘導体などが挙げられ、これらを単独で用いて
も２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、硬
化性及び流動性の観点からは、ホスフィン化合物及びホ
スフィン化合物とキノン化合物との付加物が好ましく、
トリブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の第
三ホスフィン化合物、及びトリブチルホスフィン、トリ
フェニルホスフィン等の第三ホスフィン化合物とキノン
化合物との付加物がより好ましい。第三ホスフィン化合
物を用いる場合にはキノン化合物をさらに含有すること
が好ましい。また、保存安定性の観点からは、シクロア
ミジン化合物とフェノール樹脂との付加物が好ましく、
ジアザビシクロウンデセンのフェノールノボラック樹脂
塩がより好ましい。
【００２８】硬化促進剤の配合量は、硬化促進効果が達
成される量であれば特に制限されるものではないが、封
止用エポキシ樹脂成形材料に対して０．００５〜２重量
％が好ましく、０．０１〜０．５重量％がより好まし
い。０．００５重量％未満では短時間での硬化性に劣る
傾向があり、２重量％を超えると硬化速度が速すぎて良
好な成形品を得ることが困難になる傾向がある。
成される量であれば特に制限されるものではないが、封
止用エポキシ樹脂成形材料に対して０．００５〜２重量
％が好ましく、０．０１〜０．５重量％がより好まし
い。０．００５重量％未満では短時間での硬化性に劣る
傾向があり、２重量％を超えると硬化速度が速すぎて良
好な成形品を得ることが困難になる傾向がある。
【００２９】また、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材
料には、ＩＣ等の半導体素子の耐湿性及び高温放置特性
を向上させる観点から、必要に応じてイオントラップ剤
をさらに配合することができる。イオントラップ剤とし
ては特に制限はなく、従来公知のものを用いることがで
きるが、たとえば、ハイドロタルサイト類や、マグネシ
ウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム及びビスマ
スから選ばれる元素の含水酸化物等が挙げられ、これら
を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよ
い。なかでも、下記組成式（Ｘ）で示されるハイドロタ
ルサイトが好ましい。
料には、ＩＣ等の半導体素子の耐湿性及び高温放置特性
を向上させる観点から、必要に応じてイオントラップ剤
をさらに配合することができる。イオントラップ剤とし
ては特に制限はなく、従来公知のものを用いることがで
きるが、たとえば、ハイドロタルサイト類や、マグネシ
ウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム及びビスマ
スから選ばれる元素の含水酸化物等が挙げられ、これら
を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよ
い。なかでも、下記組成式（Ｘ）で示されるハイドロタ
ルサイトが好ましい。
【化２１】
Ｍｇ1-XＡｌX（ＯＨ）2（ＣＯ3）X/2・ｍＨ2Ｏ ……（Ｘ）
（０＜Ｘ≦０.５、ｍは正の数）
イオントラップ剤の配合量は、ハロゲンイオンなどの陰
イオンを捕捉できる十分量であれば特に制限はないが、
成形性、耐湿性及び高温放置特性の観点から、（Ａ）エ
ポキシ樹脂に対して０．1〜３０重量％が好ましく、
０．５〜１０重量％がより好ましく、１〜５重量％がさ
らに好ましい。
イオンを捕捉できる十分量であれば特に制限はないが、
成形性、耐湿性及び高温放置特性の観点から、（Ａ）エ
ポキシ樹脂に対して０．1〜３０重量％が好ましく、
０．５〜１０重量％がより好ましく、１〜５重量％がさ
らに好ましい。
【００３０】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、
各種原材料を均一に分散混合できるのであれば、いかな
る手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、
所定の配合量の原材料をミキサー等によって十分混合し
た後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し
た後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。成形
条件に合うような寸法及び重量でタブレット化すると使
いやすい。
各種原材料を均一に分散混合できるのであれば、いかな
る手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、
所定の配合量の原材料をミキサー等によって十分混合し
た後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し
た後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。成形
条件に合うような寸法及び重量でタブレット化すると使
いやすい。
【００３１】本発明で得られる封止用エポキシ樹脂成形
材料により封止した素子を備えた電子部品装置として
は、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線
板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導体チ
ップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動
素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等の素
子を搭載し、必要な部分を本発明の封止用エポキシ樹脂
成形材料で封止した、電子部品装置などが挙げられる。
このような電子部品装置としては、たとえば、テープキ
ャリアにリードポンディングした半導体チップを、本発
明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＴＣＰ（Ta
pe Carrier Package）、配線板やガラス上に形成した配
線に、ワイヤーボンディング、フリップチップボンディ
ング、はんだ等で接続した半導体チップを、本発明の封
止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＣＯＢ（Chip On
Board）、ＣＯＧ（Chip On Glass）等のベアチップ実装
した半導体装置、配線板やガラス上に形成した配線に、
ワイヤーボンディング、フリップチップボンディング、
はんだ等で接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイ
オード、サイリスタ等の能動素子及び／又はコンデン
サ、抵抗体、コイル等の受動素子を、本発明の封止用エ
ポキシ樹脂成形材料で封止したハイブリッドＩＣ、ＭＣ
Ｍ、マザーボード接続用の端子を形成したインターポー
ザ基板に半導体チップを搭載し、バンプまたはワイヤボ
ンディングにより半導体チップとインターポーザ基板に
形成された配線を接続した後、本発明の封止用エポキシ
樹脂成形材料で半導体チップ搭載側を封止したＢＧＡ
（Ball Grid Array）、ＣＳＰ（ChipSize Package）、
ＭＣＰ（Multi Chip Package）などが挙げられる。ま
た、これらの半導体装置は、実装基板上に素子が２個以
上重なった形で搭載されたスタックド（積層）型パッケ
ージであっても、２個以上の素子を一度に封止用エポキ
シ樹脂成形材料で封止した一括モールド型パッケージで
あってもよい。
材料により封止した素子を備えた電子部品装置として
は、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線
板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導体チ
ップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動
素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等の素
子を搭載し、必要な部分を本発明の封止用エポキシ樹脂
成形材料で封止した、電子部品装置などが挙げられる。
このような電子部品装置としては、たとえば、テープキ
ャリアにリードポンディングした半導体チップを、本発
明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＴＣＰ（Ta
pe Carrier Package）、配線板やガラス上に形成した配
線に、ワイヤーボンディング、フリップチップボンディ
ング、はんだ等で接続した半導体チップを、本発明の封
止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＣＯＢ（Chip On
Board）、ＣＯＧ（Chip On Glass）等のベアチップ実装
した半導体装置、配線板やガラス上に形成した配線に、
ワイヤーボンディング、フリップチップボンディング、
はんだ等で接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイ
オード、サイリスタ等の能動素子及び／又はコンデン
サ、抵抗体、コイル等の受動素子を、本発明の封止用エ
ポキシ樹脂成形材料で封止したハイブリッドＩＣ、ＭＣ
Ｍ、マザーボード接続用の端子を形成したインターポー
ザ基板に半導体チップを搭載し、バンプまたはワイヤボ
ンディングにより半導体チップとインターポーザ基板に
形成された配線を接続した後、本発明の封止用エポキシ
樹脂成形材料で半導体チップ搭載側を封止したＢＧＡ
（Ball Grid Array）、ＣＳＰ（ChipSize Package）、
ＭＣＰ（Multi Chip Package）などが挙げられる。ま
た、これらの半導体装置は、実装基板上に素子が２個以
上重なった形で搭載されたスタックド（積層）型パッケ
ージであっても、２個以上の素子を一度に封止用エポキ
シ樹脂成形材料で封止した一括モールド型パッケージで
あってもよい。
【００３２】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用
いて素子を封止する方法としては、低圧トランスファ成
形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、
圧縮成形法等を用いてもよい。
いて素子を封止する方法としては、低圧トランスファ成
形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、
圧縮成形法等を用いてもよい。
【００３３】
【実施例】次に実施例により本発明を説明するが、本発
明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００３４】（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポキシ基を有する
シリコーン化合物との予備混合物の調製 （１）予備混合物１の調製 攪拌装置、冷却管を備えた５Ｌセパラブルフラスコに
（Ｂ）硬化剤として水酸基当量１０４のフェノール樹脂
（明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７５００）２ｋｇ
を入れ、オイルバス上１６０℃で加熱溶融した。完全に
溶融してから、攪拌しながら反応触媒としてトリフェニ
ルホスフィン（和光純薬工業株式会社製、試薬特級）２
０ｇを投入し、フェノール樹脂に溶解させた。その後１
６０℃で攪拌しながら、（Ｃ）エポキシ基を有するシリ
コーン化合物として、エポキシ当量２９００、２５℃に
おける動粘度３２００ｍｍ２／ｓの下記一般式（IX）で
示されるポリエーテル変性エポキシシリコーンオイル
（東レ・ダウコーニング株式会社製商品名ＢＹ１６−８
７６）１ｋｇを添加し、１６０℃で２時間攪拌した後、
バット上で放冷し、濃赤紫色の予備混合物１を得た。
シリコーン化合物との予備混合物の調製 （１）予備混合物１の調製 攪拌装置、冷却管を備えた５Ｌセパラブルフラスコに
（Ｂ）硬化剤として水酸基当量１０４のフェノール樹脂
（明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７５００）２ｋｇ
を入れ、オイルバス上１６０℃で加熱溶融した。完全に
溶融してから、攪拌しながら反応触媒としてトリフェニ
ルホスフィン（和光純薬工業株式会社製、試薬特級）２
０ｇを投入し、フェノール樹脂に溶解させた。その後１
６０℃で攪拌しながら、（Ｃ）エポキシ基を有するシリ
コーン化合物として、エポキシ当量２９００、２５℃に
おける動粘度３２００ｍｍ２／ｓの下記一般式（IX）で
示されるポリエーテル変性エポキシシリコーンオイル
（東レ・ダウコーニング株式会社製商品名ＢＹ１６−８
７６）１ｋｇを添加し、１６０℃で２時間攪拌した後、
バット上で放冷し、濃赤紫色の予備混合物１を得た。
【化２２】
（ここで、モル比ｘ／ｙ／ｚは１／３／１、モル比ａ／
ｂは１／１である。）（２）予備混合物２の調製 ポリエーテル変性エポキシシリコーンオイルの配合量を
１．３ｋｇとした以外は上記（１）と同様にして、濃赤
紫色の予備混合物２を得た。 （３）予備混合物３の調製 反応触媒を用いなかったことを除けば上記（１）と同様
にして、予備混合物３を得た。
ｂは１／１である。）（２）予備混合物２の調製 ポリエーテル変性エポキシシリコーンオイルの配合量を
１．３ｋｇとした以外は上記（１）と同様にして、濃赤
紫色の予備混合物２を得た。 （３）予備混合物３の調製 反応触媒を用いなかったことを除けば上記（１）と同様
にして、予備混合物３を得た。
【００３５】ＪＩＳ Ｋ ７２３６で規定された指示薬
滴定法で、上記で得られた予備混合物１〜３のエポキシ
当量を測定して、予備混合物中の（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）
エポキシ基を有するシリコーン化合物との反応物を確認
した結果、予備混合物１では５２．９３モル％、予備混
合物２では４８．６１モル％、予備混合物３では２．３
モル％であった。
滴定法で、上記で得られた予備混合物１〜３のエポキシ
当量を測定して、予備混合物中の（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）
エポキシ基を有するシリコーン化合物との反応物を確認
した結果、予備混合物１では５２．９３モル％、予備混
合物２では４８．６１モル％、予備混合物３では２．３
モル％であった。
【００３６】実施例１〜７、比較例１〜７
エポキシ樹脂としてエポキシ当量１７６のビフェニル型
エポキシ樹脂（エポキシ樹脂１：ジャパン・エポキシ・
レジン株式会社製商品名ＹＬ−６１２１Ｈ）、エポキシ
当量１６７の多官能型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２：
日本化薬株式会社製商品名ＥＰＰＮ−５０２Ｈ）、エポ
キシ当量１９２のビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エ
ポキシ樹脂３：新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ−
８０ＸＹ）、エポキシ当量２４５、融点１１０℃の硫黄
原子含有エポキシ樹脂（エポキシ樹脂４：新日鐵化学株
式会社製商品名ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ）、エポキシ当量
３７５、臭素含量４８重量％のビスフェノールＡ型ブロ
ム化エポキシ樹脂（住友化学工業株式会社製商品名ＥＳ
Ｂ−４００Ｔ）、硬化剤として水酸基当量１０４のフェ
ノール樹脂（明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７５０
０）、エポキシ基を有するシリコーン化合物としてエポ
キシ当量２９００、２５℃における動粘度３２００ｍｍ
２／ｓの上記一般式（IX）で示されるポリエーテル変性
エポキシシリコーンオイル（東レ・ダウコーニング株式
会社製商品名ＢＹ１６−８７６）、比較可とう剤とし
て、ＭＢＳパウダー（三菱レイヨン株式会社製商品名Ｃ
−２２３Ｅ）、硬化促進剤としてトリフェニルホスフィ
ン（和光純薬工業株式会社製、試薬特級）、無機充填剤
として平均粒子径１７．５μｍ、比表面積３．８ｍ2／
ｇの球状溶融シリカ、その他の添加剤として三酸化アン
チモン及びエポキシ当量３７５、エポキシシランカップ
リング剤（γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラ
ン）、カルナバワックス（クラリアント社製）、ポリエ
チレンワックス（クラリアント社製商品名ＰＥＤ１９
１）及びカーボンブラック（三菱化学株式会社製商品名
ＭＡ−１００）をそれぞれ表１に示す重量部で配合し、
各配合成分を予備混合（ドライブレンド）した後、二軸
ロール（ロール表面温度約８０℃）１０分間混練を行っ
て、冷却粉砕して、実施例１〜７及び比較例１〜７の封
止用エポキシ樹脂成形材料を作製した。
エポキシ樹脂（エポキシ樹脂１：ジャパン・エポキシ・
レジン株式会社製商品名ＹＬ−６１２１Ｈ）、エポキシ
当量１６７の多官能型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２：
日本化薬株式会社製商品名ＥＰＰＮ−５０２Ｈ）、エポ
キシ当量１９２のビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エ
ポキシ樹脂３：新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ−
８０ＸＹ）、エポキシ当量２４５、融点１１０℃の硫黄
原子含有エポキシ樹脂（エポキシ樹脂４：新日鐵化学株
式会社製商品名ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ）、エポキシ当量
３７５、臭素含量４８重量％のビスフェノールＡ型ブロ
ム化エポキシ樹脂（住友化学工業株式会社製商品名ＥＳ
Ｂ−４００Ｔ）、硬化剤として水酸基当量１０４のフェ
ノール樹脂（明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７５０
０）、エポキシ基を有するシリコーン化合物としてエポ
キシ当量２９００、２５℃における動粘度３２００ｍｍ
２／ｓの上記一般式（IX）で示されるポリエーテル変性
エポキシシリコーンオイル（東レ・ダウコーニング株式
会社製商品名ＢＹ１６−８７６）、比較可とう剤とし
て、ＭＢＳパウダー（三菱レイヨン株式会社製商品名Ｃ
−２２３Ｅ）、硬化促進剤としてトリフェニルホスフィ
ン（和光純薬工業株式会社製、試薬特級）、無機充填剤
として平均粒子径１７．５μｍ、比表面積３．８ｍ2／
ｇの球状溶融シリカ、その他の添加剤として三酸化アン
チモン及びエポキシ当量３７５、エポキシシランカップ
リング剤（γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラ
ン）、カルナバワックス（クラリアント社製）、ポリエ
チレンワックス（クラリアント社製商品名ＰＥＤ１９
１）及びカーボンブラック（三菱化学株式会社製商品名
ＭＡ−１００）をそれぞれ表１に示す重量部で配合し、
各配合成分を予備混合（ドライブレンド）した後、二軸
ロール（ロール表面温度約８０℃）１０分間混練を行っ
て、冷却粉砕して、実施例１〜７及び比較例１〜７の封
止用エポキシ樹脂成形材料を作製した。
【００３７】
【表１】
【００３８】作製した実施例及び比較例の封止用エポキ
シ樹脂成形材料を、次の各試験により評価した。結果を
表２に示す。なお、封止用エポキシ樹脂成形材料の成形
は、トランスファ成形機により、金型温度１８０℃、成
形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で行った。
（１）スパイラルフロー（流動性の指標） ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金
型を用いて、封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で
成形し、流動距離（ｃｍ）を求めた。 （２）ゲルタイム ＪＳＲ製キュラストメータを用い、試料３ｇ、温度１８
０℃で、トルク曲線の立ち上がりまでの時間（ｓ）を測
定した。 （３）熱時硬度 封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で直径５０ｍｍ
×厚さ３ｍｍの円板に成形し、成形後直ちにショアＤ型
硬度計を用いて測定した。 （４）ガラス転移温度（Ｔｇ）及び線膨張係数（α１、
α２） 理学電気株式会社製の熱機械分析装置（ＴＭＡ−８１４
１ＢＳ、ＴＡＳ−１００）により、１９ｍｍ×４ｍｍ×
４ｍｍの形状の試験片を用いて、昇温速度５℃／ｍｉｎ
の条件で測定を行った。線膨張曲線の屈曲点からガラス
転移温度（Ｔｇ、単位：℃）を求め、Ｔｇ未満の傾きか
らガラス領域の線膨張係数α１を、Ｔｇ以上の傾きから
ゴム領域の線膨張係数α２を求めた。 （５）曲げ弾性率 東洋ボールドウィン株式会社製テンシロンを用い、ＪＩ
Ｓ−Ｋ−６９１１に準拠した３点支持型の曲げ試験を行
い、曲げ弾性率（ＧＰａ）を求めた。測定は、所定の金
型で上記条件で成形した７０ｍｍ×１０ｍｍ×３ｍｍの
試験片を用い、室温でクロスヘッドスピード１．５ｍｍ
／分の条件で行った。 （６）アルミニウムピール強度（接着性の指標） アルミニウムピール試験用金型を用い、３０μｍ厚みの
アルミ箔上に１００ｍｍ×７０ｍｍ×３ｍｍの試験片を
１８０℃、９０秒、６．９ＭＰａの条件で成形し、１０
ｍｍ幅のアルミ箔を垂直方向に引き剥がし、その強度を
測定した。測定は東洋ボールドウィン株式会社製テンシ
ロンを用い、ヘッドスピード５０ｍｍ／分の条件で行っ
た。 （７）吸水率 上記（３）で成形した円板を１７５℃で６時間後硬化
し、８５℃／８５％ＲＨの条件下で７２時間放置し、放
置前後の重量変化を測定して吸水率を評価した。 （８）成形収縮率 上記（３）で成形した円板を１７５℃で６時間後硬化し
た後、室温での円板の直径および１７５℃における金型
キャビティー部の直径を測定し、直径の収縮率から成形
材料の成形収縮率を求めた。 （９）ＢＧＡパッケージ反り変形量 図１に示すように、縦４８ｍｍ×横１７１ｍｍ×厚さ
０．１５ｍｍのポリイミド基板１に、ダイボンドフィル
ム（日立化成工業株式会社製商品名ＤＦ−４００）２を
裏面に貼付した、チップサイズ９．７ｍｍ×６．０ｍｍ
×０．４ｍｍ厚（面積５８ｍｍ2）、パッドピッチ８０
μｍの半導体チップ３を配置し、圧着温度２００℃、荷
重１．９６Ｎ、圧着時間１０秒の条件で圧着し、さらに
１８０℃で１時間ベークを行った後、直径３０μｍ、長
さ５ｍｍの金ワイヤ５でワイヤボンディングし、次に、
封止用エポキシ樹脂成形材料６を用いて、半導体チップ
搭載面を上記条件でトランスファ成形し、１６０℃で５
時間後硬化を行い、一括モールド型のＢＧＡパッケージ
を作製した。図２に示すように、作製したＢＧＡパッケ
ージを平坦な床面７に置き、パッケージの中央部を床面
に押さえつけて、パッケージ両端部が床面から浮き上が
った高さ（ａ、ｂ）を測定し、両端部の高さの平均値
（（ａ＋ｂ）／２）を反り変形量（ｍｍ）とした。 （１０）成形品外観 上記（３）で成形した円板の外観を目視観察して、円板
表面にオイル状のしみ出し又はこのしみ出しに起因する
成形ムラが観察された場合を×、これらが観察されなか
った場合を○とした。
シ樹脂成形材料を、次の各試験により評価した。結果を
表２に示す。なお、封止用エポキシ樹脂成形材料の成形
は、トランスファ成形機により、金型温度１８０℃、成
形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で行った。
（１）スパイラルフロー（流動性の指標） ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金
型を用いて、封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で
成形し、流動距離（ｃｍ）を求めた。 （２）ゲルタイム ＪＳＲ製キュラストメータを用い、試料３ｇ、温度１８
０℃で、トルク曲線の立ち上がりまでの時間（ｓ）を測
定した。 （３）熱時硬度 封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で直径５０ｍｍ
×厚さ３ｍｍの円板に成形し、成形後直ちにショアＤ型
硬度計を用いて測定した。 （４）ガラス転移温度（Ｔｇ）及び線膨張係数（α１、
α２） 理学電気株式会社製の熱機械分析装置（ＴＭＡ−８１４
１ＢＳ、ＴＡＳ−１００）により、１９ｍｍ×４ｍｍ×
４ｍｍの形状の試験片を用いて、昇温速度５℃／ｍｉｎ
の条件で測定を行った。線膨張曲線の屈曲点からガラス
転移温度（Ｔｇ、単位：℃）を求め、Ｔｇ未満の傾きか
らガラス領域の線膨張係数α１を、Ｔｇ以上の傾きから
ゴム領域の線膨張係数α２を求めた。 （５）曲げ弾性率 東洋ボールドウィン株式会社製テンシロンを用い、ＪＩ
Ｓ−Ｋ−６９１１に準拠した３点支持型の曲げ試験を行
い、曲げ弾性率（ＧＰａ）を求めた。測定は、所定の金
型で上記条件で成形した７０ｍｍ×１０ｍｍ×３ｍｍの
試験片を用い、室温でクロスヘッドスピード１．５ｍｍ
／分の条件で行った。 （６）アルミニウムピール強度（接着性の指標） アルミニウムピール試験用金型を用い、３０μｍ厚みの
アルミ箔上に１００ｍｍ×７０ｍｍ×３ｍｍの試験片を
１８０℃、９０秒、６．９ＭＰａの条件で成形し、１０
ｍｍ幅のアルミ箔を垂直方向に引き剥がし、その強度を
測定した。測定は東洋ボールドウィン株式会社製テンシ
ロンを用い、ヘッドスピード５０ｍｍ／分の条件で行っ
た。 （７）吸水率 上記（３）で成形した円板を１７５℃で６時間後硬化
し、８５℃／８５％ＲＨの条件下で７２時間放置し、放
置前後の重量変化を測定して吸水率を評価した。 （８）成形収縮率 上記（３）で成形した円板を１７５℃で６時間後硬化し
た後、室温での円板の直径および１７５℃における金型
キャビティー部の直径を測定し、直径の収縮率から成形
材料の成形収縮率を求めた。 （９）ＢＧＡパッケージ反り変形量 図１に示すように、縦４８ｍｍ×横１７１ｍｍ×厚さ
０．１５ｍｍのポリイミド基板１に、ダイボンドフィル
ム（日立化成工業株式会社製商品名ＤＦ−４００）２を
裏面に貼付した、チップサイズ９．７ｍｍ×６．０ｍｍ
×０．４ｍｍ厚（面積５８ｍｍ2）、パッドピッチ８０
μｍの半導体チップ３を配置し、圧着温度２００℃、荷
重１．９６Ｎ、圧着時間１０秒の条件で圧着し、さらに
１８０℃で１時間ベークを行った後、直径３０μｍ、長
さ５ｍｍの金ワイヤ５でワイヤボンディングし、次に、
封止用エポキシ樹脂成形材料６を用いて、半導体チップ
搭載面を上記条件でトランスファ成形し、１６０℃で５
時間後硬化を行い、一括モールド型のＢＧＡパッケージ
を作製した。図２に示すように、作製したＢＧＡパッケ
ージを平坦な床面７に置き、パッケージの中央部を床面
に押さえつけて、パッケージ両端部が床面から浮き上が
った高さ（ａ、ｂ）を測定し、両端部の高さの平均値
（（ａ＋ｂ）／２）を反り変形量（ｍｍ）とした。 （１０）成形品外観 上記（３）で成形した円板の外観を目視観察して、円板
表面にオイル状のしみ出し又はこのしみ出しに起因する
成形ムラが観察された場合を×、これらが観察されなか
った場合を○とした。
【００３９】
【表２】
【００４０】本発明における（Ｂ）硬化剤と（Ｃ）エポ
キシ基を有するシリコーン化合物との予備混合物を含ま
ない比較例１〜７では、いずれもパッケージの反り変形
量又は成形品外観に劣る。実施例１〜７は、いずれもパ
ッケージの反り変形量が小さく、成形品外観にも優れ、
流動性及び成形性も良好である。
キシ基を有するシリコーン化合物との予備混合物を含ま
ない比較例１〜７では、いずれもパッケージの反り変形
量又は成形品外観に劣る。実施例１〜７は、いずれもパ
ッケージの反り変形量が小さく、成形品外観にも優れ、
流動性及び成形性も良好である。
【００４１】
【発明の効果】本発明になる封止用エポキシ樹脂成形材
料は実施例で示したように流動性及び成形性が良好で、
一括モールドタイプのＢＧＡパッケージに適用しても反
り変形量が小さく、成形品外観にも優れる良好な製品を
得ることができ、その工業的価値は大である。
料は実施例で示したように流動性及び成形性が良好で、
一括モールドタイプのＢＧＡパッケージに適用しても反
り変形量が小さく、成形品外観にも優れる良好な製品を
得ることができ、その工業的価値は大である。
【図１】一括モールド型ＢＧＡパッケージの上面（一部
透視）図（ａ）及び部分拡大断面図（ｂ）
透視）図（ａ）及び部分拡大断面図（ｂ）
【図２】パッケージ反り変形量の測定方法を示す断面図
１：ポリイミド基板
２：ダイボンドフィルム
３：半導体チップ
４：半田ボール
５：金ワイヤ
６：封止用エポキシ樹脂成形材料（封止材）
７：床面
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 斎藤 裕之
茨城県つくば市和台48 日立化成工業株式
会社総合研究所内
(72)発明者 千濱 淳一
茨城県結城市大字鹿窪1772−１ 日立化成
工業株式会社下館事業所内
(72)発明者 萩原 伸介
茨城県結城市大字鹿窪1772−１ 日立化成
工業株式会社下館事業所内
Ｆターム(参考） 4J036 AA01 AB09 AC01 AC14 AC19
AD08 AF05 AF06 AF08 AG03
AH04 AJ09 DA01 FB08 FB16
JA07
4M109 AA01 CA21 EA04 EA10 EC04
Claims (12)
- 【請求項１】（Ａ）エポキシ樹脂、及び（Ｂ）硬化剤と
（Ｃ）エポキシ基を有するシリコーン化合物との予備混
合物を必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料。 - 【請求項２】（Ｂ）硬化剤をさらに含有する請求項１記
載の封止用エポキシ樹脂成形材料。 - 【請求項３】（Ｃ）エポキシ基を有するシリコーン化合
物が下記一般式（Ｉ）で示される化合物である請求項１
又は請求項２記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。 【化１】 （ここで、Ｒ1〜Ｒ10は炭素数１〜６の炭化水素基、Ｒ
11はポリアルキレンエーテル基、アリール基、アルコキ
シ基、エステル基若しくはこれらの基を有する一価の有
機基、又は炭素数５以上の炭化水素基、Ｒ12はエポキシ
基を有する一価の有機基を示し、ｘ、ｙ、ｚは１以上の
整数を示す。） - 【請求項４】一般式（Ｉ）中のＲ11が下記一般式（II）
及び／又は（III）で示される繰り返し単位を有する一
価の有機基である請求項３記載の封止用エポキシ樹脂成
形材料。 【化２】 （ここで、ａ、ｂは１〜５０の整数を示す。） - 【請求項５】一般式（Ｉ）中のＲ12が、下記一般式（I
V）及び／又は（Ｖ）で示される一価の有機基である請
求項３又は請求項４記載の封止用エポキシ樹脂成形材
料。 【化３】 （ここで、Ｒは炭素数１〜６のアルキレン基を示す。） - 【請求項６】（Ｄ）無機充填剤をさらに含有する請求項
１〜５のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材
料。 - 【請求項７】（Ｂ）硬化剤が多官能型フェノール樹脂を
含有する請求項１〜６のいずれかに記載の封止用エポキ
シ樹脂成形材料。 - 【請求項８】多官能型フェノール樹脂が下記一般式（V
I）で示されるフェノール樹脂である請求項７記載の封
止用エポキシ樹脂成形材料。 【化４】 （ここで、Ｒ1、Ｒ2は炭素数１〜１０の置換又は非置換
の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全てが同一で
も異なっていてもよい。Ｒ3は、水素原子及び炭素数１
〜１０の置換又は非置換の炭化水素基から選ばれる。
ｐ、ｑは０〜４の整数、ｎは１〜１０の整数を示す。） - 【請求項９】（Ａ）エポキシ樹脂がビフェニル型エポキ
シ樹脂、多官能型エポキシ樹脂及び硫黄原子含有エポキ
シ樹脂のうち１種以上を含有する請求項１〜８のいずれ
かに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。 - 【請求項１０】多官能型エポキシ樹脂が下記一般式（VI
I）で示されるエポキシ樹脂である請求項９記載の封止
用エポキシ樹脂成形材料。 【化５】 （ここで、Ｒ1、Ｒ2は炭素数１〜１０の置換又は非置換
の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全てが同一で
も異なっていてもよい。Ｒ3は、水素原子及び炭素数１
〜１０の置換又は非置換の炭化水素基から選ばれる。
ｐ、ｑは０〜４の整数、ｎは１〜１０の整数を示す。） - 【請求項１１】硫黄原子含有エポキシ樹脂が下記一般式
（XI）で示されるエポキシ樹脂である請求項９記載の封
止用エポキシ樹脂成形材料。 【化６】 （ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子、置換又は非置換の炭素
数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全
てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を
示す。） - 【請求項１２】請求項１〜１１のいずれかに記載の封止
用エポキシ樹脂成形材料で封止された素子を備えた電子
部品装置。
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|---|---|---|---|
| JP2001-138883 | 2001-05-09 | ||
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|---|---|
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-
2002
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