JP2002521406A - 植物精油含有相乗性残留性害虫防除配合物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 植物精油及び／またはその成分の相乗性残留性混合物を含有する相乗性残留性害虫防除配合物、公知の活性害虫防除化合物と混合した植物精油及び／またはその成分を含有する相乗性残留性害虫防除配合物、あるいは、例えば、いわゆるシグナル伝達撹乱物質など、従来害虫防除剤調合物内の活性成分としては使用されなかった化合物と混合した植物精油及び／またはその成分を含有する相乗性残留性害虫防除配合物。さらに、本発明は、害虫防除が必要な場所に害虫防除有効量の上記相乗性残留性害虫防除配合物を施用することにより害虫を防除する方法を対象としている。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】 本発明は、１９９８年７月２８日出願の米国仮特許出願番号６０／０９４，４
６３、１９９８年９月１６日出願の米国仮特許出願番号６０／１００，６１３及
び１９９９年３月３日出願の米国仮特許出願番号６０／１２２，８０３に関し、
これらの開示内容全体を引用の形で本明細書に組み込むこととする。

【０００２】 発明の分野 本発明は、概して害虫防除配合物に関し、特に植物精油及び／またはその成分を
含有する相乗性かつ残留性害虫防除配合物に関する。一面では、本発明は、植物
精油及び／またはその成分の相乗混合物を含有する相乗性害虫防除配合物に関す
る。別の面では、本発明は、公知の活性害虫防除化合物と混合した状態で一定の
植物精油及び／またはその成分を含有する相乗性害虫防除配合物に関する。さら
に別の面では、本発明は公知の活性害虫防除化合物と害虫防除配合物の有効成分
としては以前に使用されなかった、例えば、医薬業界では有効利用されることが
知られているいわゆるシグナル伝達撹乱物質など、他の化合物との混合状態で一
定の植物精油及び／またはその成分を含有する残留性害虫防除配合物に関する。
またさらに別の面では、本発明は、害虫防除が必要な場所に上記相乗性残留性害
虫防除配合物を害虫防除に有効な量だけ施用することによって害虫を防除する方
法に関する。

【０００３】 発明の背景 害虫（無脊椎動物、昆虫、クモ類、ダニ、それらの幼虫など）は数え切れない理由
で人間を悩ませている。その存在は毎年人間に農作物の損失や防除の支出の面で
莫大な費用を払わせている。例えば、農業環境での害虫による損失には、農作物
産出量の低下、農産物品質の低下、収穫コストの増大等がある。

【０００４】 長い年月にわたり、合成化学害虫防除剤は害虫防除の有効手段となっている。
例えば、従来方法の一つでは、米国特許４，３７６，７８４号及び４，３０８，２
７９号に開示されているように、複合有機殺虫剤を使用する。別の従来方法では
、昆虫を広範囲に脱水させる吸収性有機ポリマーを使用する（米国特許４，９８
５，２５１号、４，９８３，３９０号、４，８１８，５３４号及び４，９８３，
３８９号参照）。米国特許２，４２３，２８４号及び４，９４８，０１３号、欧
州特許出願４６２３４７号、ケミカルアブストラクト(Chemical Abstract)１１９
（５）：４３３５７ｑ（１９９３）及びファームケミカルズハンドブック(Farm
Chemicals Handbook)ページｃ１０２（１９８７）に開示するように、害虫防除剤
の成分として無機塩を使用することも試されている。

【０００５】 しかしながら、合成化学害虫防除剤の普及が人間や他の動物にとって有害であ
る環境破壊作用を引き起こしていることが次第に明らかになってきた。例えば、
食物、土壌、水及び環境に長く残留し人間や家畜や魚に対して有毒であったり、
発癌性を有していたり、さもなくば相性が悪い化学物質の残留量について社会が
関心を持つようになった。また、一部の対象害虫は常用されている多数の合成化
学害虫防除剤に対して耐性ができる能力を示してさえいる。最近では、規制指導
方針により、一定の合成害虫防除剤の使用に対する厳格な規制を通じて潜在的に
有害性の少ない害虫防除配合物の開発が促進されている。その結果、効力の高い
害虫防除剤が市場から排除されることで、害虫を防除する経済的で有効な選択肢
が制限されている。１つの選択肢として、植物性害虫防除剤が、天然の害虫防除
剤、すなわち、人間や環境にとって安全な植物から得られた毒物であるという理
由で大きな関心を寄せられている。歴史的には、タバコ、除虫菊、デリス、ヘレ
ボルス、苦木、樟脳、テレビンなどの植物性害虫防除剤が長年使用されている。
これらの植物性害虫防除剤のうち、（コーカサス除虫菊、ダルメシア除虫菊、菊
除虫剤、天然除虫菊、ピレトリンとしても知られている）除虫菊が広く使用され
ている。

【０００６】 ケニヤやエクアドルで生育した菊の花から抽出される除虫菊は、有効除虫濃度
では人間や温血動物に対してはごくわずかな中毒作用しか示さない一方で、昆虫
に対しては驚異的な速度で作用して瞬時に麻痺を起こさせる。しかしながら、工
業用や農業用にピレトリンを使用することには、いくつかの欠点が伴う。例えば
、ピレトリンは、直射日光に晒されると分解しやすいので、頻繁に処置する必要
がある。また、ピレトリンは魚類や爬虫類などの冷血動物にも神経毒性がある。
さらに、ピレトリンの供給には限界があり、実質的な加工は天然産物を市場に持
ち込むことを必要としているので、大規模生産は非常に費用がかさむ。ピレトリ
ンが相乗剤と配合されない限り、最初は麻痺されていた昆虫の大部分が回復して
再び害虫になってしまう。

【０００７】 相乗剤は、使用された薬量では通常は直接の中毒作用を持たないが、併用され
る害虫防除剤の観測時の毒性をかなり向上させることができる化合物である。相
乗剤は、大部分の家庭用、家畜用及びペット用エアゾールで、飛翔昆虫に対して
除虫菊、アレスリン、レスメトリンなどの急速撃墜型除虫剤の作用を向上させる
ことが分かっている。対象昆虫が除虫菊を攻撃して破壊する酵素（チトクローム
Ｐ−４５０）を作り出すことにより、除虫菊は昆虫を撃ち倒すには有効であるが
、殺すには有効ではない場合が多いので、例えば除虫菊を含んだ害虫防除剤調合
物には相乗剤が必要となる。そのようなものとして、これら相乗剤は、哺乳類の
肝臓や一部の昆虫の組織内で発見される細胞内単位であるミクロソームにより作
り出され除虫菊や除虫菊、アレスリン、レスメトリンなどの他の害虫防除化合物
を分解するＰ−４５０依存性多基質モノオキシゲナーゼ酵素（ＰＳＭＯｓ）を阻
害することによって作用する。

【０００８】 ピペロニルブトキシド（ＰＢＯ）が市販の主要な害虫防除剤相乗剤である。し
かしながら、ＰＢＯは監督機関や一部の団体により最近精細に調査されている合
成製品である。その結果、業界は、日光の中で非常に光安定性が高く大部分の農
業害虫に対して概ね効力がある合成ピレスロイドに注目している。しかしながら
、ピレスロイドはピレトリンほど安全ではなく、より長期間環境に残留する点で
不利である。さらに、多くの昆虫がピレスロイドに対して耐性を生じるという不
利がある。

【０００９】 植物精油など、殺虫剤として使用される多くの天然産物は、非常に不安定で急
速に分解することにより毒性残留特性を発現できないという点で適切な害虫防除
を実現することができない。除虫菊などの産物は、害虫防除剤調合物内で適切に
使用される場合は昆虫との接触時に毒性が高いが、環境に対する危険性と暴露を
増大させるだけでなく、残留特性を欠いており、害虫防除剤投与の回数と費用を
増大させるので、多くの用途に関して有効な害虫防除剤ではない。

【００１０】 したがって、合成ピレスロイド、塩素化炭化水素、有機燐酸エステル、カルバ
メートなどを全くあるいはかなり低濃度で含有し相乗性と残留性を有する新規の
害虫防除配合物が非常に必要とされている。さらに、上記の問題に対処する、す
なわち、人間や環境にとって安全であり許容できる程度の昆虫や害虫の防除を実
現する際に比較的安価に使用できる、害虫防除配合物の使用方法が必要とされて
いる。

【００１１】 発明の要約 本発明の第１の目的は、少なくとも１種類の植物精油、その誘導体及び／また
はそれらの成分を相乗剤として含有するとともに少なくとも１種類の公知の従来
の害虫防除化合物を含有する新規な害虫防除配合物を提供することである。

【００１２】 本発明の別の目的は、植物精油及び／またはそれらの成分の相乗混合物を含有
する害虫防除配合物を提供することである。

【００１３】 本発明のさらに別の目的は、少なくとも１種類の植物精油、その誘導体及び／
またはそれらの成分、及び／または従来の害虫防除剤を備えた害虫防除配合物内
でのシグナル伝達撹乱物質の新しい用途を提供することである。

【００１４】 本発明のさらに別の目的は、本発明の活性相乗性配合物を少量使用しても所望
の害虫防除を実現できる害虫防除配合物を提供することである。

【００１５】 本発明のさらに別の目的は、植物精油及び／またはその成分を含有した害虫防
除配合物の中毒作用を残留させるよう作用する一定の植物精油及び／またはその
成分と一定の天然または合成化合物との混合物を含有する新規な残留性害虫防除
配合物を提供することである。

【００１６】 本発明のさらに別の目的は、害虫の防除が必要な場所に本発明の配合物を施用
することにより害虫の成長を抑制する方法を提供することである。

【００１７】 本発明のさらに別の目的は、無脊椎動物、昆虫、クモ類、それらの幼虫などの害
虫を機械的神経的に防除する害虫防除配合物と方法とを提供することである。

【００１８】 本発明のさらに別の目的は、環境を害さない安全な非毒性害虫防除配合物と方
法とを提供することである。

【００１９】 本発明のさらに別の目的は、心地よい香りを持ち、わずらわしい安全対策なし
に施用可能な害虫防除配合物と方法とを提供することである。

【００２０】 本発明のさらに別の目的は、安価に製造または使用できる上記の害虫防除配合
物と方法とを提供することである。

【００２１】 本発明のさらに別の目的は、害虫が耐性を作ることができない害虫防除配合物
と方法とを提供することである。

【００２２】 上記及びその他の目的は本発明によって達成され、本発明は、（１）少なくと
も２種類の植物精油、その誘導体及び／またはそれの成分を含有する相乗性残留
性害虫防除配合物、（２）植物精油及び／またはそれらの成分を公知の活性害虫
防除化合物と混合状態で備えている相乗性残留性害虫防除配合物、（３）植物精
油及び／またはそれらの成分をシグナル伝達撹乱物質（阻害物質及び／または活
性化物質）など従来は害虫防除化合物内の活性成分としては使用されなかった化
合物との混合状態で備えている相乗性残留性害虫防除配合物、または（４）公知
の活性害虫防除化合物をシグナル伝達撹乱物質など従来は害虫防除化合物内の活
性成分としては使用されなかった他の化合物との混合状態で備えている相乗性残
留性害虫防除配合物を対象としている。本明細書全体を通して“シグナル伝達撹
乱物質”という言葉の意味が阻害物質及び／または活性化物質を包含しているこ
とは、理解されるであろう。さらに、本発明は、害虫防除が必要な場所に上記相
乗性残留性害虫防除配合物を害虫防除に有効な量だけ施用することにより害虫を
防除する方法を対象としている。

【００２３】 本発明の更なる目的とそれに伴う長所は、その一部が以下の詳細説明で述べら
れているが、本発明を実用または使用することからも確認できるであろう。本発
明の目的及び長所を添付の特許請求の範囲に特定的に記載されている手段や組合
せを用いて実現及び達成してもよい。上記の概略的な説明と以下の詳細な説明は
例示的かつ説明的なものに過ぎず、本発明を特許請求の範囲に記載されたとおり
に限定するものとして見るべきではないことが理解されるべきである。

【００２４】 好ましい実施形態の詳細な説明 本詳細説明に記述される全ての特許、特許出願及び文献は、それらの全体が引
用の形で本文に組み込まれる。矛盾があれば、定義などの本明細書の開示により
明らかにされる。

【００２５】 一実施形態では、本発明は、少なくとも２種類の植物精油化合物またはラセミ
混合物、鏡像体、ジアステレオマー、水和物、塩類、溶媒化合物、代謝産物、類
似体、同族体などの誘導体を、適切な担体と混合した状態及びそれに加えて適切
な界面活性剤と任意に混合した状態で含有する相乗性残留性害虫防除配合物を提
供する。

【００２６】 天然資源から抽出されるかまたは合成された各植物精油あるいはその誘導体は
、一般に、主要な成分として、非環式モノテルペンあるいはアルデヒド、少なく
とも１つの酸化置換基あるいは側鎖を含むベンゾノイド芳香族化合物、または１
つ以上の酸化置換基を持つ６員環を一般的に有しているモノカルボン酸テルペン
を含んでいる。このような精油またはそれらの成分の例としては、以下に限定さ
れるものではないが、アルデヒドＣ１６（純性）、α−テルピネオール、アミル
シンナムアルデヒド、アミルサリチラート、アニスアルデヒド、ベンジルアルコ
ール、酢酸ベンジル、シンナムアルデヒド、桂皮アルコール、カルバクロール、
カルベオール、シトラール、シトロネラール、シトロネロール、ジメチルサリチ
ラート、オイカリプトール（シネオール）、オイゲノール、イソオイゲノール、
ガラクソリド、ゲラニオール、グアイアコール、イオノン、ｄ−リモネン、メン
トール、アントラニル酸メチル、メチルイオノン、メチルサリチラート、α−フ
ェランドレン、ペニローヤル油、ペリラアルデヒド、１−あるいは２−フェニル
エチルアルコール、１−あるいは２−フェニルエチルプロピオナート、ピペロナ
ール、酢酸ピペロニル、ピペロニルアルコール、Ｄ−プレゴン、テルピネン−４
−オール、酢酸テルピニル、酢酸４−ｔ−ブチルシクロヘキシル、タイム油（白
及び赤）、チモール、ｔｒａｎｓ−アネトール、バニリン、エチルバニリンから
なる群から選択されたものがある。これらの植物精油化合物は、公知であり、他
の用途にも使用されているので、熟練者が公知の方法を使用して日常の仕事のよ
うに製造することができる。

【００２７】 さらに、本発明はいわゆるシグナル伝達撹乱物質の新しい用途を提供する。シ
グナル伝達撹乱物質は、医薬業界では治療面で効用や潜在能力を示すことが知ら
れているが、害虫防除業界では効用を示すことがこれまで知られていなかった。
そのようなものとして、本発明の相乗性残留性害虫防除配合物は、公知の活性害
虫防除化合物及び／または上記植物精油化合物の少なくとも１つと、少なくとも
１種類のシグナル伝達撹乱物質を備えていてもよい。好ましいシグナル伝達撹乱
物質は、環状アデノシンモノホスフェート（ｃＡＭＰ）またはｃＡＭＰ依存性プ
ロテインキナーゼ、チロシンキナーゼ、ＭＥＫ１またはＭＥＫ２、燐脂質カルシ
ウム依存性プロテインキナーゼ（ＰＫＣ），ミトゲン活性化プロテインキナーゼ
家族、カルシウムカルモジュリン依存性プロテインキナーゼ、成長因子受容体、
オクトパミン受容体などの破損に効力のある物質である。好ましいシグナル伝達
撹乱物質は、以下のものに限られないが、フォルスコリン、ＰＤ９８０５９（２
−（２−アミノ−３−メトキシフェニル）−４−オクソ−４Ｈ[１]ベンゾピラン
または２'−アミノ−３'−メトキシ−フラボンとしても知られている）、ゲルダ
マイシン、ラベンジュスチンＡ(lavendustin A)、ラベンジュスチンＢ(lavendus
tin B)、ラベンジュスチンＣ(lavendustin C)、ゲニステイン、ハービマイシン
Ａ、２−ヒドロキシ−５−（２，５−ジーヒドロキシベンジル）アミノ−安息香
酸、メチル２，５−ジヒドロキシシンナマート、チルホスチン、スタウロスポリ
ン、サイトカラシンＢなどである。

【００２８】 別の好ましい実施形態では、本発明は、オイゲノール、α−テルピネオール、
シトロネラール、チモール及びｔｒａｎｓ−アネトールの混合物を備えた農業用
相乗性害虫防除配合物である。後述するデータは、ｔｒａｎｓ−アネトールが害
虫内のミトコンドリアの電子伝達経路を拮抗すると信じられているタイム油及び
チモールやカルバクロールなどのタイム油誘導体の作用を相乗させることを示し
ている。

【００２９】 さらに別の好ましい実施形態では、本発明は、α−テルピネオール、ベンジル
アルコール、２−フェニルエチルアルコール及び／または２−フェニルエチルプ
ロピオナートを備えた家庭内害虫駆除用相乗性害虫防除配合物を対象としている
。後述するデータは、この実施形態が個々の植物精油単独の場合に比べてアリ(f
ire ants)やゴキブリに対して非常に有効である、すなわち、大きな毒性を発揮
することを示している。

【００３０】 さらに別の好ましい実施形態では、本発明は、少なくとも１種類の植物精油化
合物と天然殺虫剤化合物、塩素化炭化水素、有機燐酸エステル、カルバメートな
どの中から選択された少なくとも１つの害虫防除剤とを適切な担体と混合した状
態及びそれに加えて適切な界面活性剤と任意に混合した状態で備えた相乗性残留
性害虫防除配合物を対象としている。好ましい害虫防除剤としては、限定はなく
、アレスリン、アザジラクチン（ニーム）、カルバリル、クロルピリホス、ＤＤ
Ｔ、フェンバロレート(fenvalorate)、マラチオン、除虫菊、レスメトリン、ロ
テノン、ピレスロイドなどがある。

【００３１】 さらに別の好ましい実施形態では、本発明は、上記植物精油化合物の少なくと
も１つとピレスロロン、アレスロロン、菊酸、クリサンテミルアルコール(chrys
anthemyl alcohol)、ｃｉｓ−ジャスモン、ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）
の中から選択された１つ以上の物質とを適切な担体と混合した状態及びそれに加
えて適切な界面活性剤と任意に混合した状態で備えた相乗性残留性害虫防除配合
物である。

【００３２】 さらに別の好ましい実施形態では、本発明は、上記植物精油化合物のうちの少
なくとも１つと、害虫防除剤と、シグナル伝達撹乱物質を備えた相乗性残留性害
虫防除配合物を対象としている。

【００３３】 本発明の相乗性残留性害虫防除配合物が致死量以下の薬量制御で、すなわち、
個別の化合物よりも低い濃度で活性害虫防除剤を使用して、予想外に優れた害虫
防除活性を発揮することは、熟練の当業者であれば理解できるであろう。さらに
、本発明の相乗性残留性害虫防除配合物が予想外に（すなわち、それ自身の内及
びそれ自身からは、もしあっても、ほんの少しの残留害虫防除剤特性しかもたら
さない残留性殺虫剤として天然化合物を使用して）長期間害虫防除活性を発揮す
ることも、熟練の当業者であれば理解できるであろう。以下の理論に束縛される
訳ではないが、植物精油は害虫の神経受容体を拮抗させ、Ｐ−４５０阻害物質と
して作用することができる。あるいは、植物精油は別の作用の仕方で作用するか
もしれない。除虫菊が１種類以上の植物精油と混合した状態の害虫防除剤である
場合、除虫菊は害虫の表皮への浸透が容易になり、植物精油が害虫の神経受容体
へ入り込むのを増進させると考えられる。さらに、もう１つの可能性は、除虫菊
と他の害虫防除剤が植物精油に生物化学的な相乗作用を与えることである。害虫
防除剤は昆虫の代謝内のエネルギー準位を撹乱させ、いわゆるオクトパミン影響
因子の拮抗作用を相乗化させるとも言える。いずれにせよ、本明細書に開示され
た本発明の相乗性配合物の毒性と相乗作用の向上による正味の効果はこれまで知
られておらず、想定外のことであった。

【００３４】 本発明の相乗性残留性害虫防除配合物の使用により、接触時の１００％の死亡
率と少なくとも２週間の残留有毒特性が得られる。したがって、相乗性残留性害
虫防除配合物は、農業、有機農業、家庭、害虫駆除業、ペットの床敷き、植物の
葉への施用、水中での施用、固形物処理、土壌への混入、苗箱、茎への注入及び
茎植え処理、観葉植物、シロアリ対策、蚊対策、アリ対策、頭ジラミ対策、塵ダ
ニ対策など、限定なく、様々な用途に害虫防除剤として採用できる利点がある。

【００３５】 植物に関して、相乗性残留性害虫防除配合物は、雨による洗い流し、紫外線に
よる分解、酸化、水分存在下での加水分解などの風化や、相乗性残留性配合物の
望ましい害虫防除特性を大いに低下させたり相乗性残留性配合物に望ましくない
特性を与えるような少なくとも分解、酸化及び加水分解に対して耐性を有する。
相乗性残留性配合物は、噴霧一覧表の他のいかなる構成物にもほぼ匹敵するほど
化学的に不活性であり、植物の種も根も損なうことなく、土壌や植物の種や根に
使用することができる。また、他の害虫防除性活性化合物と組み合わせて使用す
ることも可能である。

【００３６】 本明細書中で使用される“担体”という言葉は、活性化合物と混合もしくは配
合されて活性化合物の植物、種、土壌またはその他処理対象への施用、保存、輸
送及び／または取扱いを容易にする合成または天然の無機または有機物質である
。一般に、殺虫剤調合物、除草剤調合物または殺真菌剤調合物内で担体として慣
行的に採用されている物質は全て本発明での使用に適している。本発明の相乗性
残留性害虫防除配合物は、単独で、あるいは固体状及び／または液体状分散性担
体媒体及び／または他の公知の相溶性活性剤、特に、他の殺虫剤、殺コナダニ剤
、殺ダニ剤、殺線虫剤、殺真菌剤、殺細菌剤、殺鼠剤、除草剤、肥料、成長調節
剤などの植物保護剤との混合物の形で、あるいは、必要ならば、使用可能状態に
なった溶液、乳濁液、懸濁液、粉末、ペースト、顆粒など、それから製造された
特定用途向けの特別な投与量の製剤の形で使用することができる。本発明の相乗
性残留性害虫防除配合物は、必要に応じて、従来の害虫防除剤調合物または配合
物内で使用可能な種類の従来の不活性（すなわち、植物適合性あるいは除草不活
性）害虫防除剤希釈剤または増量剤、例えば、気体、溶液、乳濁液、懸濁液、乳
化性濃縮物、噴霧粉末、ペースト、可溶性粉末、散布剤、顆粒、泡、ペースト、
錠剤、エアゾール、活性化合物含浸天然物質及び合成物質、マイクロカプセル、
種苗に使用する塗料や、燻蒸用カートリッジ、燻蒸用缶、燻蒸用コイルなどの燃
焼器具で使用する調合物や、微量散布冷霧状調合物及び温霧状調合物などの従来
の害虫防除剤分散性担体媒体と配合もしくは混合することができる。

【００３７】 本発明の相乗性残留性配合物を含有する調合物は、例えば、乳化剤や分散剤と
いった従来の害虫防除剤界面活性剤などの担体媒体助剤を任意に使用して、相乗
性残留性配合物を従来の害虫防除剤分散性液状担体及び／または分散性固体状担
体で増量することにより、例えば、希釈液として水を使用する場合には、補助溶
剤として有機溶剤を加えることよって、公知の方法で調製することができる。適
切な液体希釈剤すなわち担体としては、水や、石油蒸留物や、界面活性剤を含む
あるいは含まない他の液状担体などがある。分散剤及び乳化剤の選択と使用量は
、配合物の性質と本発明の相乗性残留性配合物の分散を容易にする薬剤の能力と
によって決定される。一般に、薬剤の使用は、本発明の相乗性残留性配合物の霧
状での所望の分散度と矛盾せず、薬剤が植物に施用された後に雨、露、霧などが
本発明の相乗性残留性配合物を再乳化させずに薬剤を洗い流すように、できる限
り少量であることが望ましい。例えば、フェノール及び有機酸、スルホン酸アル
キルアリール、複合エーテルアルコール、第４アンモニウム化合物などと酸化ア
ルキレンとの縮合生成物など、非イオン系、陰イオン系または陽イオン系分散剤
及び乳化剤を使用することもできる。

【００３８】 本発明の配合物を植物に有毒でない溶剤で溶解し、本発明の相乗性残留性配合
物を適切な界面活性乳化剤及び分散剤で水中に分散させることによって、液状濃
縮物を調製することができる。この用途のための従来の担体媒体としては、限定
されるものではないが、フレオンなど常温常圧で気体状のエアゾール噴射剤や、
ベンゼン、トルエン、キシレン、アルキルナフタレンなどの芳香族炭化水素、ク
ロロベンゼンなどのハロゲン化特に塩素化芳香族炭化水素、シクロヘキサンなど
のシクロアルカン、石油留分、鉱油留分などのパラフィン、塩化メチレン、クロ
ロエチレンなどの塩素化脂肪族炭化水素、メタノール、エタノール、プロパノー
ル、ブタノール、グリコールなどのアルコール、グリコールモノメチルエーテル
などのアルコールのエーテル及びエステル、エタノールアミンなどのアミン、ジ
メチルホルムアミドなどのアミド、ジメチルスルホキシドなどのスルホキシド、
アセトニトリル、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シ
クロヘキサノンなどのケトンなど不活性有機溶媒及び／または水を含む不活性分
散性液体希釈剤担体や、カオリン、粘土、蛭石、アルミナ、シリカ、チョークす
なわち炭酸カルシウム、滑石、アタパルジャイト、モンモリロナイト、キースラ
ガーなどの土壌天然鉱物、高分散珪酸、シリケート、例えばアルカリシリケート
などの土壌合成鉱物など不活性分散性微粉固体担体がある。

【００３９】 本発明で使用可能な界面活性剤、すなわち、従来の担体媒体助剤は、限定はし
ないが、乳化剤、例えば、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、脂肪酸のポ
リ酸化エチレンエステル、脂肪アルコールのポリ酸化エチレンエーテル、硫酸ア
ルキル、スルホン酸アルキル、スルホン酸アリール、アルバミン水解物など、特
に、アルキルアリルポリグリコールエーテル、ステアリン酸マグネシウム、オレ
イン酸ナトリウムなどの非イオン系及び／または陰イオン系乳化剤を含んでいる
。

【００４０】 本発明の原理によれば，殺虫剤も水性懸濁液あるいは油性懸濁液として調製す
ることができる。コロイドミル、ウェアリング（Waring:商標）ブレンダー、高
速ホモジナイザー、ライトニングミキサー(lightening mixer)などの機械から伝
達される高速撹拌を使用して、公知の量の活性物質を水または油中に分散させる
こともできる。これらの装置は、大量のエネルギーを液体に与えて、一方の液体
の全体にわたって分散したきわめて少量の他方の液体を生成する。水が連続相で
あれば、水性懸濁液である。連続相が油の場合は、油性懸濁液である。一方の流
体の他方の流体への分散を助けるために、乳化剤と分散剤を加えてもよい．これ
らの薬剤は非イオン系及び／または陰イオン系乳化剤（例えば、脂肪酸のポリ酸
化エチレンエステル、脂肪アルコールのポリ酸化エチレンエーテル、硫酸アルキ
ル、スルホン酸アルキル、スルホン酸アリール、アルバミン水解物など、特に、
アルキルアリルポリグリコールエーテル）である。混合物を安定させるため、時
間が経って液体粒子が凝集するのを防止するために、キサンタンゴム、ポリアク
リアミド、ポリアクリレートなどの薬剤とアタパルジャイト、ベントナイト、ビ
ーゴム(veegum:商標)などの膨潤性粘土を使用することによって液体の粘度を調
節する。懸濁粒子の好ましい粒径は３ないし５ミクロンの範囲である。活性物質
の濃度は、一般的な濃度が約１ないし５０％ｗ／ｗとして、０．０１ないし７０
％の範囲であってもよい。

【００４１】 濡れ性粉末、微粉または顆粒状調合物の調製時に、活性成分が適切に微細化さ
れた担体内及び担体上に分散される。濡れ性粉末の調合物には、リグノスルホナ
ートとともに上記の分散剤を含ませることができる。微粉は、滑石、非晶質また
はヒュームドシリカ、アタパルジャイト粘土、カオリン、キースラガー、葉蝋石
、チョーク、珪藻土、蛭石、燐酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム
、硫黄、粉、その他害虫防除剤の担体として作用する有機及び無機固体などの微
粉固体と配合物との混合物である。これらの微粉固体は、約５０ミクロンより小
さい平均粒径を有していることが好ましい。昆虫を防除するのに有効な一般的な
微粉調合物は、１部の相乗性残留性配合物と９９部の珪藻土もしくは蛭石を含有
している。顆粒は多孔質または無孔質粒子からなっていてもよい。顆粒粒子は、
一般に、粒径約４００〜２５００ミクロンと比較的大きい。粒子は、溶液から本
発明の害虫防除配合物を含浸させるかもしくは本発明の害虫防除配合物で被覆さ
れる。顆粒は、一般に０．０５〜１５％、好ましくは０．５〜５％の活性成分を
害虫防除有効量として含んでいる。したがって、考えられるものとしては、ベン
トナイトや、フラー土や、カオリン、粘土、滑石、チョーク、石英、アタパルジ
ャイト、モンモリロナイトまたは珪藻土、蛭石などの土壌天然鉱物や、高分散珪
酸、アルミナ、シリケートなどの土壌合成鉱物や、方解石、大理石、軽石、セピ
オライト、ドロマイトなどの粉砕および破砕された自然岩石や、無機及び有機粗
挽き粉の合成顆粒や、ピーナッツ殻、紙くず、おがくず、ココナッツ殻、とうも
ろこしの穂軸、タバコの茎などの有機物質の顆粒など、固体担体すなわち希釈剤
を含んだ調合物である。粉末、顆粒もしくは乳化可能な濃度の形の調合物内に、
カルボキシメチルセルロース、天然及び合成ポリマー（アラビアゴム、ポリビニ
ルアルコール、酢酸ポリビニルなど）などの接着剤を使用することも可能である
。

【００４２】 必要ならば、例えば、酸化鉄、酸化チタニウム、プルシアンブルーといった無
機顔料などの着色剤や、アリザリン色素、アゾ色素、金属フタロシアニン色素な
どの有機色素や、鉄、マンガン、ホウ素、銅、コバルト、モリブデン及び亜鉛の
塩類などの微量元素を使用してもよい。

【００４３】 また、必要に応じて、家庭用またはペット用の調合物に使用する芳香成分とし
て適した揮発性有機化合物には、限定するものではないが、アミルサリチラート
、シトロネロール、シトロネロキシアセトアルデヒド、シクラメンアルデヒド、
シトロネリルイソブチレート、クマリン、酢酸シクロヘキシル、シクロヘキシル
ブチレート、マロン酸ジエチル、エチル２−アセチル−５−ケトヘキサノエート
、酢酸イソボルニル、リナロール、フェネチルアルコール、ウンデカノール、α
−ヘキシルシンナムアルデヒド、２−メチルヘキサノール、ヘキサロン(hexalon
)、フェニルアセトアルデヒド、ｃｉｓ−３−ヘキセン−１−オール、シクラマ
ール(cyclamal)、ベロノール(veronol)、オイゲノール、ライラール(Lyral)、ガ
ラクソリド、シトラルバ(Citralva)、ジャコウアンブレト、酢酸テルピニル、ゲ
ラニオール、α−ダマスコン、α−メチルイオノンなどがある。揮発性精油の例
としては、ベルガモット油、シダーリーフ油、シダーウッド油、ゼラニウム油、
ラベンダー油、ヌマヒノキ油、ビャクダン油、バラ抽出油、スミレ抽出油、ガル
バナム油などがある。合成有機香料は、米国特許４，３１４，９１５号、４，４
１１，８２９号及び４，４３４，３０６号などの公報に記載されている。

【００４４】 工業用途あるいは農業用途において、本発明は、相乗性残留性配合物が混合物
中にほぼ０．０１〜９５重量％、好ましくは０．５〜９０重量％の量で存在する
担体配合物混合物を包含しているが、直接の施用や圃場での施用に適した担体配
合物混合物は、一般に、活性化合物が混合物中にほぼ０．０００１〜１０重量％
、好ましくは０．０１〜１重量％の量で存在する担体配合物混合物を想定してい
る。したがって、本発明は、（１）分散性不活性微粉担体固体、及び／または、
（２）不活性有機溶剤及び／または水、好ましくは、乳化剤及び／または分散剤
といった界面活性剤など界面活性有効量の担体媒体助剤を含んだ不活性有機溶剤
及び／または水などの分散性担体液体など、従来の分散性担体媒体と、問題の目
的にとって有効な量でありかつ混合物中でほぼ０．０００１〜９５重量％、好ま
しくは０．０１〜９５重量％の活性化合物との混合物を備えた総合的な調合物を
意図している。

【００４５】 また、相乗性残留性配合物は、いわゆる超微量処理にしたがって、すなわち、
そのような化合物あるいはそれを含有する液体配合物を非常に効果的な噴霧装置
を介して微細化された形で、例えば、５０〜１００ミクロンあるいはそれ以下の
平均粒径、すなわち霧状で、例えば飛行機による空中散布技術によって施用する
ことにより、使用することもできる。多くとも約数リットル／ヘクタールまでが
必要とされる。この処理においては、約２０ないし９５重量％の相乗性残留性配
合物あるいは１００％の活性物質のみを含む、例えば、約２０ないし１００重量
％の相乗性残留性配合物を含む上記の液体担体媒体を含有する高濃度液体配合物
を使用することができる。上記活性物質の混合物は、限定されるものではないが
、１エーカーあたり約０．２ないし２ポンド、好ましくは、０．５ないし１．５
ポンドの活性物質を供給するのに充分な量で施用される。さらに、本明細書で想
定されている必要量の相乗性残留性配合物を１ないし２００ガロン以上の液体担
体及び／または希釈剤であるいは５ないし５００ポンドの不活性固体担体及び／
または希釈剤で処理して１エーカーあたりに施用してもよい。液体濃縮物の濃度
は通常約１０ないし９５重量％の範囲で変動し、固体調合物の濃度は約０．５な
いし９０重量％の範囲で変動する。一般的な使用に十分な霧、微粉あるいは顆粒
は１エーカーあたり約１／４ないし１５ポンドの活性相乗性残留性配合物を含ん
でいる。

【００４６】 さらに、本発明は、害虫及びその生息地、すなわち、生育中の農産物、農産物
の生育予定地域、家畜などの保護対象場所、のうちの少なくとも一方に対して、
撃退可能な量、害虫防除に有効な量あるいは有毒量の本発明の相乗性残留性配合
物を単独であるいは上述した担体と一緒に施用する工程を備えた殺虫、害虫撃退
あるいは害虫防除方法を包含している。この調合物または配合物を通常のどんな
適切な方法でも、例えば、噴霧、蒸発、撒き散らし、散布、噴射、散水、注入、
燻蒸などによって施用することができる。昆虫を防除する方法は、植物の葉や果
実など昆虫からの保護対象場所や地域に本発明の配合物を通常は上述した種類の
うちの１つの調合物の形で施用する工程を備えている。勿論、上記化合物は所望
の作用を生じるのに十分な量で施用される。この薬量は、対象害虫、採用する担
体、施用方法及び条件、調合物がその場所にエアゾール、膜あるいは分離した粒
子の形で存在するのか、膜厚、粒径など、多くの因子によって左右される。保護
対象場所に必要量の活性化合物を投与するためにこれらの因子を適切に考慮し決
定することは、当業界の熟練者の技能にかかっている。しかしながら、一般的に
は、保護対象場所での本発明の配合物の有効薬量、すなわち、害虫が接触する薬
量は、施用される調合物の全重量を基準として０．００１ないし０．５％程度で
あり、状況によっては、その有効濃度が同じ基準においてわずか０．０００１％
であったり２０％もあったりする。

【００４７】 本発明の相乗性残留性害虫防除配合物及び方法は広範囲の害虫に対して効力が
あり、本明細書の実施例で例示され評価された害虫がそのような広い範囲を代表
するものであることは理解できるであろう。例えば、本発明を使用して、植物や
温血動物、貯蔵された生産物や繊維を攻撃する害虫を防除することができる。そ
のようにして処置可能な代表的な収穫植物としては、限定はなく、綿、穀草、脱
落性果実、柑橘類果実、トマト、とうもろこし、観葉植物、イモ類、米、大豆、
テンサイ、タバコ、小麦などがある。本発明により保護または処置可能な代表的
な動物としては、限定はなく、人間、馬、犬、猫、牛、羊、ヤギ、豚などがある
。本発明により害虫の攻撃から保護可能な代表的な貯蔵生産物としては、穀物、
小麦粉及び小麦粉製品、タバコ及びタバコ製品、加工食品などがある。本発明に
より害虫の攻撃から保護可能な代表的な繊維としては、羊毛、綿、絹、亜麻糸な
どがある。

【００４８】 本発明の配合物及び方法を以下の非限定的な実施例でさらに説明する。実施例
は、様々な実施形態の例示に過ぎず、本明細書で引用する材料、条件、重量比、
処理パラメータなどに関して特許請求の範囲に記載された発明を限定するもので
はない。

【００４９】 実施例１ アメリカゴキブリに対する除虫菊と植物精油及び／またはその成分との相乗効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１０頭のゴキブリを使用した。除虫菊を除くそれぞれ個別の化合物を１０
０ｍｇ／ジャーで使用した。除虫菊を使用しない共通処理実験では、各化学物質
を２０ｍｇ／ジャーで使用した。除虫菊（２５％純粋ピレトリン）を使用した共
通処理実験では、各植物精油を２０ｍｇ／ジャーで使用した。除虫菊は２ｍｇ／
ジャーで使用した。結果を以下に示す。

【００５０】

【表１】

【００５１】 実施例２ アメリカゴキブリに対する除虫菊と植物精油及び／またはその成分との相乗効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を３
回繰り返した。除虫菊を使用した共通処理実験では、１０ｍｇ／ジャーの植物精
油及び／またはその成分を使用した。除虫菊は全ての試験において１ｍｇ／ジャ
ーで使用した。結果を以下に示す。

【００５２】

【表２】

【００５３】 タイム油、チモール及びブレンド５の試験投与量では、処理後５日まで雌ラッ
ト（８ないし１０週齢ラット）に対して致死や中毒の兆候（体重及び食欲）を引
き起こさなかった。ブレンド５は、チモール、オイゲノール、ｔｒａｎｓ−アネ
トール、α−テルピネオール及びシトロネラールからなる植物精油の組合せであ
る。

【００５４】 実施例１及び２は、植物精油及び／またはその成分と除虫菊（２５％純粋ペリ
トリン）を低濃度、すなわち、それぞれ致死量以下で含有する相乗性配合物の相
乗活性を示している。

【００５５】 実施例３ アメリカゴキブリに対する除虫菊及び除虫菊誘導体と植物精油との混合物による
相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を２
回繰り返した。その平均した結果を以下に示す。

【００５６】

【表３】

【００５７】 上記のデータは除虫菊と１種類以上の植物精油との相乗及び残留効果を実証し
ている。相乗ブレンドの毒性及び残留作用の向上は想定外のことであり、既存の
害虫防除剤技術全体にわたって紛れもなく利点となる。

【００５８】 実施例４ 除虫菊とチモールとの相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を２
回繰り返した。その結果を以下に示す。

【００５９】

【表４】

【００６０】 これらのデータはチモールと致死量以下の除虫菊による明らかな相乗性と残留
毒性の向上とを実証している。このような少量での相乗性と残留作用の向上は想
定外のことであり、有意である。

【００６１】 実施例５ 除虫菊及びＤＭＳＯと植物精油成分との混合物による相乗及び残留効果 アセトン１００部に対してピレトリン１部の割合でアセトン溶液内に溶解され
たピレトリンからなる第１の試料を作成した。さらに、４種類の植物精油成分（
α−テルピネオール、ベンジルアルコール、フェニルエチルアルコール及びフェ
ニルエチルプロピオナート）を同じ重量比で含む第２の試料を作成した。そして
、第１及び第２の試料を１対１の割合で化合させ、ピレトリン０．０１部に対し
て４種類のブレンド１部からなる相乗４ブレンド配合物を得た。その後、相乗４
ブレンド配合物を複数個の無蓋９ｃｍガラスペトリ皿に１００μリットルずつ加
えた。第２の試料を無蓋９ｃｍガラスペトリ皿にそれぞれ５００μリットルずつ
加えた。１時間暴露した後、アセトンが蒸発すると、各ペトリ皿に１０頭のアリ
を入れて観察し、検定個体数の９０％が死亡するのに必要な致死量であるＬＤ９
０に達するまでの時間を測定した。

【００６２】 １００μリットルの相乗４ブレンド配合物が５００μリットルの４ブレンド単
独に比べて３倍速く死亡させることが観察された。１００μリットルの相乗４ブ
レンド配合物が１分５０秒でアリを死亡させた一方、５００μリットルの４ブレ
ンド単独は４分４５秒でアリを死亡させた。４ブレンド配合物に暴露されたアリ
は震えと協働欠如などの中毒効果の兆候を増大させた。このデータは、本発明の
相乗性配合物内の殺虫植物精油の濃度を０．０１％のピレトリンを加えた適切な
最終使用調合物内で５％ないし１％のさらに低濃度の活性成分まで減少させ、よ
り少ない費用でより速い打撃及び致死を実現できることを示している。さらに、
相乗化された試料は、暴露後少なくとも１４日間、相乗化されていない試料より
も速くアリに対して残留性の打撃と致死を行いつづけた。同様の実験をジメチル
スルホキシド（ＤＭＳＯ）を使って行うと、植物精油と相乗作用があることが分
かった。また、相乗化された試料は残留有毒特性を示した。

【００６３】 実施例６ 除虫菊誘導体とチモールとの相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を２
回繰り返した。その結果を以下に示す。

【００６４】

【表５】

【００６５】 これらのデータはチモールと致死量以下の除虫菊誘導体による明らかな相乗性
と残留毒性の向上とを実証している。このような少量での相乗性と残留作用の向
上は想定外のことであり、有意である。

【００６６】 実施例７ アメリカゴキブリに対する除虫菊誘導体及びシグナル伝達撹乱物質とチモールと
の混合物による相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を２
回繰り返した。その結果を以下に示す。

【００６７】

【表６】

【００６８】 上記のデータは除虫菊誘導体ｃｉｓ−ジャスモン及びＰＤ９８０５９、ラバン
ジュスチンＡ(Lavandustin A)などのシグナル伝達撹乱物質とチモールとの相乗
及び残留効果を実証している。相乗ブレンドの毒性及び残留作用の向上は想定外
のことであり、既存の害虫防除剤技術全体にわたって紛れもなく利点となる。こ
のデータは残留中毒効果をもたらすのに必要な配合比も実証している。

【００６９】 実施例８ 除虫菊及び他の相乗剤とベンジルアルコールとの相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を２
回繰り返した。その結果を以下に示す。

【００７０】

【表７】

【００７１】 これらのデータは相乗剤を伴ったベンジルアルコールの明らかな相乗性と残留
毒性の向上とを実証している。このような少量での相乗性と残留作用の向上は想
定外のことであり、有意である。

【００７２】 実施例９ 菊酸塩とベンジルアルコールとの相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を２
回繰り返した。その結果を以下に示す。

【００７３】

【表８】

【００７４】 これらのデータは相乗剤を伴ったベンジルアルコールの明らかな相乗性と残留
毒性の向上とを実証している。このような少量での相乗性と残留作用の向上は想
定外のことであり、有意である。このデータは残留中毒効果をもたらすのに必要
な配合比も実証している。

【００７５】 実施例１０ 相乗剤とベンジルアルコールとの相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を２
回繰り返した。その結果を以下に示す。

【００７６】

【表９】

【００７７】 これらのデータは相乗剤を伴ったベンジルアルコールの明らかな相乗性と残留
毒性の向上とを実証している。このような少量での相乗性と残留作用の向上は想
定外のことであり、有意である。このデータは残留中毒効果をもたらすのに必要
な配合比も実証している。

【００７８】 実施例１１ シグナル伝達撹乱物質とベンジルアルコールとの相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を２
回繰り返した。その結果を以下に示す。

【００７９】

【表１０】

【００８０】 これらのデータはシグナル伝達撹乱物質を伴ったベンジルアルコールの残留毒
性の向上を実証している。このような少量での相乗性と残留作用の向上は想定外
のことであり、有意である。このデータは残留中毒効果をもたらすのに必要な配
合比も実証している。

【００８１】 実施例１２ 従来の殺虫剤とチモールとの相乗効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を２
回繰り返した。その結果を以下に示す。

【００８２】

【表１１】

【００８３】 これらのデータは非常に少量であってもチモールとデルタメトリンとの相乗性
を実証している。この相乗性は想定外のことであり、有意である。

【００８４】 実施例１３ カルバリルとチモールとの相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を２
回繰り返した。その結果を以下に示す。

【００８５】

【表１２】

【００８６】 これらのデータは非常に少量であってもチモールとカルバリルとの相乗性と残
留毒性とを実証している。この相乗性と残留毒性は想定外のことであり、有意で
ある。

【００８７】 実施例１４ 従来の殺虫剤とチモールとの相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、ゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォーク処理の
ために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この実験を２
回繰り返した。その結果を以下に示す。

【００８８】

【表１３】

【００８９】 これらのデータは非常に少量であってもチモールとデルタメトリン及びペルメ
トリンとの相乗性と残留毒性とを実証している。この相乗性と残留毒性は想定外
のことであり、有意である。チモールとマラチオンは拮抗性である。

【００９０】 実施例１５ アメリカゴキブリに対する植物精油及び／またはその成分と除虫菊とによる相乗
効果 この実験は、除虫菊（２５％純粋ピレトリン）が植物精油及び／またはその成
分に対して相乗剤としてあるいはその逆に作用するかどうかを判定するために行
った。アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。
各クロスウォーク処理のために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを
使用した。この実験を２回繰り返した。その結果を以下に示す。

【００９１】

【表１４】

【００９２】 アメリカゴキブリに対して致死効果を誘発しない薬量の除虫菊を植物精油及び
／またはその成分の試験濃度に対して１部の比で混合した。以下の理論に拘束さ
れるものではないが、除虫菊が試験対象の植物精油及び／またはその成分に対し
て相乗剤として作用することは明らかである。いずれの試験投与量でも雌ラット
に対しては毒性を誘発しなかった。

【００９３】 実施例１６ 植物精油成分内の相乗的毒性 ２種類の植物精油化合物からなる混合物が相乗的に作用することを例証するた
めにいくつか実験を行った。標準のプロトコルにより純粋化合物の薬量でハスモ
ンヨトウの第５虫齢前期の幼虫（１５〜２０ｍｇ）の背を局所的に処理した。処
理した幼虫を５ｃｍプラスチックペトリ皿内の餌上に置き、処理後２４時間での
死亡率を観察した。各処理につき、それぞれ１０頭の幼虫に対して４回反復試験
を行った。結果を以下に示す。

【００９４】

【表１５】

【００９５】 実験２ないし５は、チモールがシトロネラールと同じ薬量で施用された場合に
シトロネラールによって相乗作用を与えられることを示している。実験６ないし
１０は、チモールがα−テルピネオールやオイゲノールによっては相乗化されな
いことを示している。オイゲノールはα−テルピネオールやシトロネラールによ
って相乗化されるとは思われない。しかしながら、α−テルピネオールとシトロ
ネラールは相乗的に作用するように見える（実験９）。実験１１及び１２は、ｔ
ｒａｎｓ−アネトールがチモールに対して１：８の比率でさえ有効な相乗剤であ
ることを示している。実験１３ないし１５は、ｔｒａｎｓ−アネトールがオイゲ
ノール、α−テルピネオール及びシトロネラールに対して有効な相乗剤であるこ
とを示している。

【００９６】 実施例１７ ナミハダニに対する植物精油とプロパルギットによる相乗効果 ５種類のブレンド（チモール、ｔｒａｎｓ−アネトール、α−テルピネオール
、オイゲノール及びシトロネラール）に市販の殺ダニ剤プロパルギット（商標Om
ite）を加えたあるいは加えない混合物を豆のリーフディスク上の成虫ダニに対
して試験した。処理を成虫ダニに吹き付けること（直接的な毒性）と毒性対生存
率を観測することから構成した。各処理につき、それぞれ１０頭のダニを使用し
５回の反復試験を行った。死亡率を測定した。結果を以下に示す。

【００９７】

【表１６】

【００９８】 結論：成虫ダニに直接吹き付けた場合、５種類ブレンドもOmiteも７２時間ま
では中毒性がない。しかしながら、両方の製品を組み合わせたものは毒性の上昇
を示している。これらのデータは想定外のことであり、既存の害虫防除剤技術全
体にわたって利点となる。

【００９９】 実施例１８ ハスモンヨトウに対する従来の殺虫剤と植物精油との相乗効果 ５種類のブレンド（チモール、ｔｒａｎｓ−アネトール、α−テルピネオール
、オイゲノール及びシトロネラール）と従来の殺虫剤との混合物を試験溶液に浸
漬したキャベツ葉片上のハスモンヨトウの５日齢（第２虫齢）幼虫に対して試験
した。２４時間後と４８時間後に死亡率を観測した。各処理につき、１反復試験
あたり５０頭の幼虫を使用して５回の反復試験を行った（ｎ＝２５０）。結果を
以下に示す。

【０１００】

【表１７】

【０１０１】 結論：この実験では、５種類ブレンドは処理後２４時間の時点及び４８時間の
時点でテブフェノジドを相乗化させていた。シペルメトリンを使用した結果は初
期の毒性のせいで結論に達しない。これらのデータは想定外のことであり、既存
の害虫防除剤技術全体にわたって利点となる。

【０１０２】 実施例１９ ハスモンヨトウに対する菊酸と植物精油との相乗効果 ５種類のブレンド（チモール、ｔｒａｎｓ−アネトール、α−テルピネオール
、オイゲノール及びシトロネラール）と可能性のある相乗剤との混合物を１％乳
濁液に浸漬したキャベツのリーフディスクに施用することによって試験した。１
回の処理につき４個のリーフディスクを使用した。１ディスクあたり、１０頭の
３日齢（第２虫齢）ハスモンヨトウ幼虫であった。可能性のある相乗剤と殺虫剤
を、１０％の活性成分濃度でＴＨＦＡ／ツイーン２０（担体／乳化剤）に溶解し
た、すなわち、相乗剤の５種類ブレンドに対する割合を１：１０の比率で５種類
ブレンドに混合した。２４時間後と４８時間後に死亡率を観測した。各処理につ
き、１反復試験あたり５０頭の幼虫を使用して５回の反復試験を行った（ｎ＝２
５０）。結果を以下に示す。

【０１０３】

【表１８】

【０１０４】 結論：この実験では、１０：１の比率の場合、５種類ブレンドがｃｉｓ−ジャ
スモン及び菊酸によって相乗化されている。相乗化された５種類ブレンド処理に
おいてリーフディスクにはほとんど損傷はなく、５種類ブレンド単独では３０％
の損傷があり、残りの処理では８０％を超える損傷があった。対照群は４８時間
以内に完全に摂取された。これらのデータは想定外のことであり、既存の害虫防
除剤技術全体にわたって利点となる。

【０１０５】 実施例２０ ハスモンヨトウに対する除虫菊とベンジルアルコールとの相乗効果 ５種類のブレンドと可能性のある相乗剤との混合物を１％乳濁液に浸漬したキ
ャベツのリーフディスクに施用することによって試験した。１回の処理につき４
個のリーフディスク、１ディスクあたり１０頭の３日齢（第２虫齢）ハスモンヨ
トウ幼虫を使用した。可能性のある相乗剤と殺虫剤を、１０％の濃度でＴＨＦＡ
／ツイーン２０に溶解した、すなわち、１：１０の比率（相乗剤対５種類ブレン
ド）で５種類ブレンドに混合した。この実施例では、６：１の比率のＴＨＦＡ／
ツイーン２０を除虫菊（２０％純粋ピレトリン）及び他の供試物質用の担体／乳
化剤として使用した。各処理の試料の大きさをハスモンヨトウ数４０（それぞれ
１０頭で４回の反復試験）とした。結果を以下に示す。

【０１０６】

【表１９】

【０１０７】 結論：ベンジルアルコールは少なくとも低濃度の活性成分で除虫菊に相乗作用
を与えるように思われる。除虫菊単独では１００％の死亡率があるので、この効
果はいくら高い割合でもあいまいである。これらのデータは想定外のことであり
、既存の害虫防除剤技術全体にわたって利点となる。

【０１０８】 実施例２１ 従来の殺虫剤、相乗剤及びシグナル伝達撹乱物質と植物精油との相乗及び残留効
果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、アメリカゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォー
ク処理のために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この
実験を２回繰り返した。その結果を以下に示す。

【０１０９】

【表２０】

【０１１０】 これらのデータは除虫菊及び非常に低濃度のシグナル伝達撹乱物質と植物精油
とによる相乗効果と残留毒性効果を実証している。この相乗性と残留毒性は想定
外のことであり、有意である。また、シグナル伝達撹乱物質も、除虫菊及び菊酸
エステルと関係しているので、従来の害虫防除剤と菊酸に相乗作用を与えること
ができる。

【０１１１】 実施例２２ ｔｒａｎｓ−アネト−ルとベンジルアルコールとの相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、アメリカゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォー
ク処理のために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この
実験を２回繰り返した。その結果を以下に示す。

【０１１２】

【表２１】

【０１１３】 これらのデータは除虫菊及び非常に低濃度のシグナル伝達撹乱物質と植物精油
とによる相乗効果と残留毒性効果を実証している。この相乗性と残留毒性は想定
外のことであり、有意である。また、シグナル伝達撹乱物質も、除虫菊及び菊酸
エステルと関係しているので、従来の害虫防除剤と菊酸に相乗作用を与えること
ができる。

【０１１４】 実施例２３ 除虫菊及びシグナル伝達撹乱物質とチモールとの相乗及び残留効果 アセトンに様々な濃度の試験化学物質を入れてガラスジャーを処理した。アセ
トンを蒸発可能にして、アメリカゴキブリをジャーに暴露した。各クロスウォー
ク処理のために１処理あたり２回の反復試験で５頭のゴキブリを使用した。この
実験を２回繰り返した。その結果を以下に示す。

【０１１５】

【表２２】

【０１１６】 暴露１０分後、３つの製品からゴキブリ全てが自己制御不能になり、ジャーの
壁で歩行不可能になっている。これらのデータは除虫菊及び非常に低濃度のシグ
ナル伝達撹乱物質との混合状態でのチモールと他の植物精油による相乗効果と残
留毒性効果を実証している。この相乗性と残留毒性は想定外のことであり、有意
である。

【０１１７】 実施例２４ 植物精油及びチモールとフェネチルプロピオナートとの相乗効果 この生物検定では、チモールあるいは５種類ブレンド（チモール、ｔｒａｎｓ
−アネトール、オイゲノール、α−テルピネオール及びシトロネラール）の水性
乳濁液（活性成分対水比１：４００）を、フェネチルプロピオナート（ＰＥＰ）
を加えてあるいは加えないで、キャベツのリーフディスクに施用し、ハスモンヨ
トウの第３虫齢幼虫を乾燥後の被処理ディスクに暴露した。１反復検定あたり１
０頭の幼虫を使用して５回反復検定を行い、この実験を２回繰り返した。２４時
間暴露後の死亡率を観測した。結果を以下に示す。

【０１１８】

【表２３】

【０１１９】 結論：フェネチルプロピオナートはチモール及び５種類ブレンドに相乗作用を
与えるように思われる。ＰＥＰは明らかな活性の損失を伴うことなくチモール及
び５種類ブレンドの希釈剤として使用できる。これらのデータは想定外のことで
あり、既存の害虫防除剤技術全体にわたって利点となる。

【０１２０】 上記の考察から明らかなように、本発明にかかる相乗性残留性活性化合物配合
物は従来家庭内及び農業地域で害虫防除用に使用されていた公知の害虫防除剤及
び活性化合物よりも著しく優れている。本発明のその新規な相乗性残留性活性化
合物配合物の殺虫効力は、個々の活性化合物の単独の効果の総計よりもかなり（
そして驚くほど）高い。

【０１２１】 本発明で例示した実施形態は詳細に説明したが、本発明がそれらの実施形態そ
のものに限定されず、特許請求の範囲に規定された本発明の範囲及び精神から逸
脱することなく業界の熟練者によって様々な変形や改造が実施可能であることを
理解されるべきである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ａ０１Ｎ 65/00 Ａ０１Ｎ 65/00 Ｃ Ｆ (31)優先権主張番号 ６０／１２２，８０３ (32)優先日 平成11年３月３日(1999．3．3) (33)優先権主張国 米国（ＵＳ） (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，Ｅ Ａ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ ，ＴＭ)，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ，Ｇ Ｈ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ， ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，Ｍ Ｗ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ， ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，Ｚ Ｗ Ｆターム(参考） 4H011 AC01 AC02 BA01 BA05 BA06 BB03 BB05 BB06 BB22 BC03 BC06 BC07 BC18 DA01 DA12 DA20 DC05 DD05

Claims (15)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 適合可能な担体との混合状態で少なくとも１種類の植物精油
   化合物またはその誘導体を備えた害虫防除配合物。
2. 【請求項２】 上記植物精油化合物がアルデヒドＣ１６（純性）、α−テル
   ピネオール、アミルシンナムアルデヒド、アミルサリチラート、アニスアルデヒ
   ド、ベンジルアルコール、酢酸ベンジル、シンナムアルデヒド、桂皮アルコール
   、カルバクロール、カルベオール、シトラール、シトロネラール、シトロネロー
   ル、ジメチルサリチラート、オイカリプトール（シネオール）、オイゲノール、
   イソオイゲノール、ガラクソリド、ゲラニオール、グアイアコール、イオノン、
   ｄ−リモネン、メントール、アントラニル酸メチル、メチルイオノン、メチルサ
   リチラート、α−フェランドレン、ペニローヤル油、ペリラアルデヒド、１−あ
   るいは２−フェニルエチルアルコール、１−あるいは２−フェニルエチルプロピ
   オナート、ピペロナール、酢酸ピペロニル、ピペロニルアルコール、Ｄ−プレゴ
   ン、テルピネン−４−オール、酢酸テルピニル、酢酸４−ｔ−ブチルシクロヘキ
   シル、タイム油（白及び赤）、チモール、ｔｒａｎｓ−アネトール、バニリン、
   エチルバニリンからなる群から選択された請求項１記載の害虫防除配合物。
3. 【請求項３】 シグナル伝達撹乱物質をさらに備えた請求項１記載の害虫防
   除配合物。
4. 【請求項４】 界面活性剤をさらに備えた請求項１記載の害虫防除配合物。
5. 【請求項５】 適合可能な担体との混合状態で、少なくとも１種類の植物精
   油化合物と、植物精油化合物、天然殺虫剤化合物、塩素化炭化水素、合成ピレス
   ロイド、有機燐酸エステル、カルバメート、マクロライド、昆虫成長調節剤、ネ
   オニシチノイド(neonicitinoid)、有機スズ及びその他プロパルギットなど従来
   の種別の害虫防除剤からなる群から選択された少なくとも１種類の害虫防除剤と
   を備えた害虫防除配合物。
6. 【請求項６】 上記害虫防除剤がアレスリン、アザジラクチン（ニーム）、
   カルバリル、クロルピリホス、ＤＤＴ、フェンバレレート、デルタメトリン、マ
   ラチオン、ペルメトリン、シペルメトリン、シハロトリン、アバメクチン、テブ
   フェノジド、イミダクロプリド、レスメトリン、プロパルギット、酸化フェンブ
   タスズ、除虫菊及びロテノンからなる群から選択された請求項５記載の害虫防除
   配合物。
7. 【請求項７】 上記植物精油化合物がアルデヒドＣ１６（純性）、α−テル
   ピネオール、アミルシンナムアルデヒド、アミルサリチラート、アニスアルデヒ
   ド、ベンジルアルコール、酢酸ベンジル、シンナムアルデヒド、桂皮アルコール
   、カルバクロール、カルベオール、シトラール、シトロネラール、シトロネロー
   ル、ジメチルサリチラート、オイカリプトール（シネオール）、オイゲノール、
   イソオイゲノール、ガラクソリド、ゲラニオール、グアイアコール、イオノン、
   ｄ−リモネン、メントール、アントラニル酸メチル、メチルイオノン、メチルサ
   リチラート、α−フェランドレン、ペニローヤル油、ペリラアルデヒド、１−あ
   るいは２−フェニルエチルアルコール、１−あるいは２−フェニルエチルプロピ
   オナート、ピペロナール、酢酸ピペロニル、ピペロニルアルコール、Ｄ−プレゴ
   ン、テルピネン−４−オール、酢酸テルピニル、酢酸４−ｔ−ブチルシクロヘキ
   シル、タイム油（白及び赤）、チモール、ｔｒａｎｓ−アネトール、バニリン、
   エチルバニリンからなる群から選択された請求項５記載の害虫防除配合物。
8. 【請求項８】 適合可能な担体との混合状態で、少なくとも１種類の相乗剤
   と、植物精油化合物、天然殺虫剤化合物、塩素化炭化水素、合成ピレスロイド、
   有機燐酸エステル、カルバメート、マクロライド、昆虫成長調節剤、ネオニシチ
   ノイド(neonicitinoid)、有機スズ及びその他プロパルギットなど従来の種別の
   害虫防除剤からなる群から選択された少なくとも１種類の害虫防除剤とを備えた
   害虫防除配合物。
9. 【請求項９】 上記相乗剤がピレスロロン、アレスロロン、菊酸、クリサン
   テミルアルコール、菊酸エステル、ｃｉｓ−ジャスモン及びジメチルスルホキシ
   ド（ＤＭＳＯ）からなる群から選択された要素である請求項８記載の害虫防除配
   合物。
10. 【請求項１０】 上記害虫防除剤がアレスリン、アザジラクチン（ニーム）
    、カルバリル、クロルピリホス、ＤＤＴ、フェンバレレート、デルタメトリン、
    マラチオン、ペルメトリン、シペルメトリン、シハロトリン、アバメクチン、テ
    ブフェノジド、イミダクロプリド、レスメトリン、プロパルギット、酸化フェン
    ブタスズ、除虫菊及びロテノンからなる群から選択された請求項８記載の害虫防
    除配合物。
11. 【請求項１１】 上記植物精油化合物がアルデヒドＣ１６（純性）、α−テ
    ルピネオール、アミルシンナムアルデヒド、アミルサリチラート、アニスアルデ
    ヒド、ベンジルアルコール、酢酸ベンジル、シンナムアルデヒド、桂皮アルコー
    ル、カルバクロール、カルベオール、シトラール、シトロネラール、シトロネロ
    ール、ジメチルサリチラート、オイカリプトール（シネオール）、オイゲノール
    、イソオイゲノール、ガラクソリド、ゲラニオール、グアイアコール、イオノン
    、ｄ−リモネン、メントール、アントラニル酸メチル、メチルイオノン、メチル
    サリチラート、α−フェランドレン、ペニローヤル油、ペリラアルデヒド、１−
    あるいは２−フェニルエチルアルコール、１−あるいは２−フェニルエチルプロ
    ピオナート、ピペロナール、酢酸ピペロニル、ピペロニルアルコール、Ｄ−プレ
    ゴン、テルピネン−４−オール、酢酸テルピニル、酢酸４−ｔ−ブチルシクロヘ
    キシル、タイム油（白及び赤）、チモール、ｔｒａｎｓ−アネトール、バニリン
    、エチルバニリンからなる群から選択された請求項８記載の害虫防除配合物。
12. 【請求項１２】 防除が必要な場所に請求項１記載の配合物を害虫防除に有
    効な量だけ施用する害虫防除方法。
13. 【請求項１３】 防除が必要な場所に請求項３記載の配合物を害虫防除に有
    効な量だけ施用する害虫防除方法。
14. 【請求項１４】 防除が必要な場所に請求項５記載の配合物を害虫防除に有
    効な量だけ施用する害虫防除方法。
15. 【請求項１５】 防除が必要な場所に請求項８記載の配合物を害虫防除に有
    効な量だけ施用する害虫防除方法。