JP2002265782A - 耐熱性樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び積層板 - Google Patents
耐熱性樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び積層板Info
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- JP2002265782A JP2002265782A JP2001071981A JP2001071981A JP2002265782A JP 2002265782 A JP2002265782 A JP 2002265782A JP 2001071981 A JP2001071981 A JP 2001071981A JP 2001071981 A JP2001071981 A JP 2001071981A JP 2002265782 A JP2002265782 A JP 2002265782A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 本発明は、シアネート樹脂とエポキシ変性ポ
リブタジエン樹脂を併用することで耐熱性、誘電特性、
吸水率に優れた樹脂組成物、プリプレグ及びプリプレグ
から得られた積層板を提供するものである。 【解決手段】 （Ａ）下記一般式（１）で表されるシア
ネート樹脂又はそのプレポリマー、及び 【化１】 （Ｂ）下記一般式（２）で表されるエポキシ変性ポリブ
タジエン樹脂、 【化２】 を必須成分として含有してなることを特徴とする耐熱性
樹脂組成物である。
リブタジエン樹脂を併用することで耐熱性、誘電特性、
吸水率に優れた樹脂組成物、プリプレグ及びプリプレグ
から得られた積層板を提供するものである。 【解決手段】 （Ａ）下記一般式（１）で表されるシア
ネート樹脂又はそのプレポリマー、及び 【化１】 （Ｂ）下記一般式（２）で表されるエポキシ変性ポリブ
タジエン樹脂、 【化２】 を必須成分として含有してなることを特徴とする耐熱性
樹脂組成物である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、耐熱性に優れ、誘
電特性に優れた樹脂組成物、プリプレグ及び積層板に関
するものである。特に、高周波用回路基板の用途に好適
に用いられるものである。
電特性に優れた樹脂組成物、プリプレグ及び積層板に関
するものである。特に、高周波用回路基板の用途に好適
に用いられるものである。
【０００２】ノート型パーソナルコンピューターや携帯
電話等の情報処理機器は小型化が求められている。ＬＳ
Ｉ等の電子部品を搭載するプリント配線板においても小
型軽量化の要求は強くなっている。小型軽量化のために
は配線幅を小さくすることや、スルーホール径を小さく
しメッキ厚を薄くすることが必要である。メッキ厚を薄
くすると熱衝撃時にメッキクラックが発生するおそれが
あり、耐熱性が要求される。また同時にこれらの情報処
理用危機の高速化も要求されておりＣＰＵクロック周波
数が高くなっている。そのため信号伝搬速度の高速化が
要求されており、高速化に有利な誘電率、誘電正接の低
いプリント板であることが必要とされる。
電話等の情報処理機器は小型化が求められている。ＬＳ
Ｉ等の電子部品を搭載するプリント配線板においても小
型軽量化の要求は強くなっている。小型軽量化のために
は配線幅を小さくすることや、スルーホール径を小さく
しメッキ厚を薄くすることが必要である。メッキ厚を薄
くすると熱衝撃時にメッキクラックが発生するおそれが
あり、耐熱性が要求される。また同時にこれらの情報処
理用危機の高速化も要求されておりＣＰＵクロック周波
数が高くなっている。そのため信号伝搬速度の高速化が
要求されており、高速化に有利な誘電率、誘電正接の低
いプリント板であることが必要とされる。
【０００３】耐熱性に優れ、誘電特性に優れた樹脂とし
てシアネート樹脂が用いられる（例えば、特開平８−８
５０１号公報）。シアネート樹脂は硬化反応によって水
酸基などの分極の大きい反応基が生じることがないた
め、誘電特性が非常に優れている。しかしながら窒素原
子を多く含むため吸水率が高い欠点がある。
てシアネート樹脂が用いられる（例えば、特開平８−８
５０１号公報）。シアネート樹脂は硬化反応によって水
酸基などの分極の大きい反応基が生じることがないた
め、誘電特性が非常に優れている。しかしながら窒素原
子を多く含むため吸水率が高い欠点がある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
問題を解決すべく検討結果なされたものであり、シアネ
ート樹脂とエポキシ変性ポリブタジエン樹脂を併用する
ことで耐熱性、誘電特性、吸水率に優れた樹脂組成物、
プリプレグ及びプリプレグから得られた積層板を提供す
るものである。
問題を解決すべく検討結果なされたものであり、シアネ
ート樹脂とエポキシ変性ポリブタジエン樹脂を併用する
ことで耐熱性、誘電特性、吸水率に優れた樹脂組成物、
プリプレグ及びプリプレグから得られた積層板を提供す
るものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は（Ａ）下記一般
式（１）で表されるシアネート樹脂又はそのプレポリマ
ー、及び
式（１）で表されるシアネート樹脂又はそのプレポリマ
ー、及び
【化３】 （Ｂ）下記一般式（２）で表されるエポキシ変性ポリブ
タジエン樹脂、
タジエン樹脂、
【化４】 を必須成分として含有してなることを特徴とする耐熱性
樹脂組成物である。そして、本発明は、前記耐熱性樹脂
組成物を基材に含浸させてなることを特徴とするプリプ
レグであり、さらに前記記載のプリプレグを１枚又は２
枚以上重ね合わせ加熱加圧してなることを特徴とする積
層板又は銅張積層板である。
樹脂組成物である。そして、本発明は、前記耐熱性樹脂
組成物を基材に含浸させてなることを特徴とするプリプ
レグであり、さらに前記記載のプリプレグを１枚又は２
枚以上重ね合わせ加熱加圧してなることを特徴とする積
層板又は銅張積層板である。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明で用いる（Ａ）成分のシア
ネート樹脂は下記一般式（１）で示される。
ネート樹脂は下記一般式（１）で示される。
【化５】 また、かかる一般式を有するシアネート樹脂をプレポリ
マー化したものも成形性、流動性を調整するために好ま
しく使用され、本発明の（Ａ）成分に含まれるものであ
る。プレポリマー化は、通常加熱溶融して行われる。本
発明でプレポリマーとは、３量化率２０〜５０％のもの
をいう。３量化率は赤外分光分析装置を用いてもとめる
ことができる。シアネート樹脂は樹脂成分１００重量部
中、４０〜８０重量部が好ましい。４０重量部未満では
２６０℃の半田耐熱性が十分でなく、また８０重量部を
越えると吸水率が悪化し好ましくない。本発明における
シアネート樹脂のＲ１のアルキル基は炭素数１〜６が好
ましく、アリール基は炭素数は２〜６が好ましい。ま
た、同様にＲ２のアルキル基は炭素数１〜４が好まし
く、アリール基は炭素数１〜３が好ましい。
マー化したものも成形性、流動性を調整するために好ま
しく使用され、本発明の（Ａ）成分に含まれるものであ
る。プレポリマー化は、通常加熱溶融して行われる。本
発明でプレポリマーとは、３量化率２０〜５０％のもの
をいう。３量化率は赤外分光分析装置を用いてもとめる
ことができる。シアネート樹脂は樹脂成分１００重量部
中、４０〜８０重量部が好ましい。４０重量部未満では
２６０℃の半田耐熱性が十分でなく、また８０重量部を
越えると吸水率が悪化し好ましくない。本発明における
シアネート樹脂のＲ１のアルキル基は炭素数１〜６が好
ましく、アリール基は炭素数は２〜６が好ましい。ま
た、同様にＲ２のアルキル基は炭素数１〜４が好まし
く、アリール基は炭素数１〜３が好ましい。
【０００７】本発明で用いる（Ｂ）成分のエポキシ変性
ポリブタジエン樹脂は下記一般式（２）で示される。
ポリブタジエン樹脂は下記一般式（２）で示される。
【化６】 エポキシ変性ポリブタジエン樹脂は樹脂成分１００重量
部中、１０〜４０重量部が好ましい。１０重量部未満で
は低吸水化が十分でなく、また４０重量部を越えると２
６０℃の半田耐熱性が悪化し好ましくない。エポキシ変
性ポリブタジエン樹脂の分子量は、７００〜１０００
０、好ましくは１０００〜３０００が基材への含浸性の
点で好ましい。前述のように、シアネート樹脂は硬化反
応によってトリアジン環を生じるが、トリアジン環は対
称性に優れているため分極が小さく誘電特性が非常に優
れている。しかし、シアネート樹脂は、窒素含有率が高
いため、吸水率が高い欠点がある。本発明においてはこ
の問題を解決するため、エポキシ変性ポリブタジエン樹
脂を併用する。エポキシ変性ポリブタジエン樹脂は分子
中に水酸基などの極性の大きい置換基をもたないため誘
電特性に優れており、かつ吸水率も低い。またエポキシ
基はシアネート基と反応するため、樹脂骨格中に組み込
むことができるのでシアネート樹脂の優れた２６０℃の
半田耐熱性を低下させないことになる。
部中、１０〜４０重量部が好ましい。１０重量部未満で
は低吸水化が十分でなく、また４０重量部を越えると２
６０℃の半田耐熱性が悪化し好ましくない。エポキシ変
性ポリブタジエン樹脂の分子量は、７００〜１０００
０、好ましくは１０００〜３０００が基材への含浸性の
点で好ましい。前述のように、シアネート樹脂は硬化反
応によってトリアジン環を生じるが、トリアジン環は対
称性に優れているため分極が小さく誘電特性が非常に優
れている。しかし、シアネート樹脂は、窒素含有率が高
いため、吸水率が高い欠点がある。本発明においてはこ
の問題を解決するため、エポキシ変性ポリブタジエン樹
脂を併用する。エポキシ変性ポリブタジエン樹脂は分子
中に水酸基などの極性の大きい置換基をもたないため誘
電特性に優れており、かつ吸水率も低い。またエポキシ
基はシアネート基と反応するため、樹脂骨格中に組み込
むことができるのでシアネート樹脂の優れた２６０℃の
半田耐熱性を低下させないことになる。
【０００８】本発明で用いる基材としては、ガラス繊
布、ガラス不繊布、あるいはガラス以外を成分とする繊
布又は不繊布等が挙げられる。これら基材の中でも強
度、吸水率の点でガラス織布が好ましい。
布、ガラス不繊布、あるいはガラス以外を成分とする繊
布又は不繊布等が挙げられる。これら基材の中でも強
度、吸水率の点でガラス織布が好ましい。
【０００９】本発明で得られる樹脂組成物を基材に含浸
させる方法には、含浸塗布設備等を用いる。本発明にお
いては、基材に含浸する際には通常溶剤に溶解したワニ
スの形で使用することが含浸性の点で好ましい。用いら
れる溶媒は組成に対して良好な溶解性を示すことが望ま
しいが、悪影響を及ぼさない範囲で貧溶媒を使用しても
構わない。良好な溶解性を示す溶媒としては、メチルエ
チルケトン、シクロヘキサノン等が挙げられる。本発明
の樹脂組成物を溶剤に溶解して得られるワニスを、基材
に含浸させ、８０〜２００℃で乾燥させることによりプ
リプレグを得ることが出来る。
させる方法には、含浸塗布設備等を用いる。本発明にお
いては、基材に含浸する際には通常溶剤に溶解したワニ
スの形で使用することが含浸性の点で好ましい。用いら
れる溶媒は組成に対して良好な溶解性を示すことが望ま
しいが、悪影響を及ぼさない範囲で貧溶媒を使用しても
構わない。良好な溶解性を示す溶媒としては、メチルエ
チルケトン、シクロヘキサノン等が挙げられる。本発明
の樹脂組成物を溶剤に溶解して得られるワニスを、基材
に含浸させ、８０〜２００℃で乾燥させることによりプ
リプレグを得ることが出来る。
【００１０】本発明で得られたプリプレグを１枚又は２
枚以上重合わせ、１５０〜２００℃で加熱加圧して積層
板又は銅張積層板をえることができる。
枚以上重合わせ、１５０〜２００℃で加熱加圧して積層
板又は銅張積層板をえることができる。
【００１１】本発明の樹脂組成物は、上述したシアネー
ト樹脂とエポキシ変性ポリブタジエン樹脂を必須成分と
して含有するが、本発明の目的に反しない範囲におい
て、その他の樹脂、硬化促進剤、カップリング剤、難燃
剤、その他の成分を添加することは差し支えない。難燃
剤として、臭素化エポキシ樹脂を用いると、エポキシ基
とシアネート基が反応し、難燃剤を樹脂骨格中に組み込
むことができるため、樹脂の特性を悪化させず好まし
い。硬化促進剤としてはコバルトアセチルアセトナー
ト、ナフテン酸コバルト等のコバルト含有化合物、塩化
亜鉛、ナフテン酸亜鉛等の亜鉛含有化合物、塩化銅等の
銅含有化合物が好ましい。
ト樹脂とエポキシ変性ポリブタジエン樹脂を必須成分と
して含有するが、本発明の目的に反しない範囲におい
て、その他の樹脂、硬化促進剤、カップリング剤、難燃
剤、その他の成分を添加することは差し支えない。難燃
剤として、臭素化エポキシ樹脂を用いると、エポキシ基
とシアネート基が反応し、難燃剤を樹脂骨格中に組み込
むことができるため、樹脂の特性を悪化させず好まし
い。硬化促進剤としてはコバルトアセチルアセトナー
ト、ナフテン酸コバルト等のコバルト含有化合物、塩化
亜鉛、ナフテン酸亜鉛等の亜鉛含有化合物、塩化銅等の
銅含有化合物が好ましい。
【００１２】
【実施例】（実施例１）ビスフェノールＡシアネート樹
脂（プレポリマー化したもの、３量化率４０％、チバガ
イギー社製Ｂ−４０）７０重量部、エポキシ変性ポリブ
タジエン樹脂（重量平均分子量３０００、エポキシ当量
１４００、ナガセ化成工業社製Ｒ−４５ＥＰＴ）３０重
量部、コバルトアセチルアセトン錯体０．１０重量部に
シクロヘキサノンを加え、不揮発分濃度５５重量％とな
るようにワニスを調整した。このワニスを用いて、ガラ
ス繊布（厚さ０．１８ｍｍ、日東紡績（株）製）１００
重量部にワニス固形分で８０重量部含浸させて、１５０
℃の乾燥機炉で５分乾燥させ、樹脂含有量４４．４％の
プリプレグを作成した。上記プリプレグを６枚重ね、上
下に厚さ３５μｍの電解銅箔を重ねて、圧力４０ｋｇｆ
／ｃｍ2 、温度２００℃で１２０分、２２０℃で６０分
加熱加圧成形を行い、厚さ１．２ｍｍの両面銅張積層板
を得た。
脂（プレポリマー化したもの、３量化率４０％、チバガ
イギー社製Ｂ−４０）７０重量部、エポキシ変性ポリブ
タジエン樹脂（重量平均分子量３０００、エポキシ当量
１４００、ナガセ化成工業社製Ｒ−４５ＥＰＴ）３０重
量部、コバルトアセチルアセトン錯体０．１０重量部に
シクロヘキサノンを加え、不揮発分濃度５５重量％とな
るようにワニスを調整した。このワニスを用いて、ガラ
ス繊布（厚さ０．１８ｍｍ、日東紡績（株）製）１００
重量部にワニス固形分で８０重量部含浸させて、１５０
℃の乾燥機炉で５分乾燥させ、樹脂含有量４４．４％の
プリプレグを作成した。上記プリプレグを６枚重ね、上
下に厚さ３５μｍの電解銅箔を重ねて、圧力４０ｋｇｆ
／ｃｍ2 、温度２００℃で１２０分、２２０℃で６０分
加熱加圧成形を行い、厚さ１．２ｍｍの両面銅張積層板
を得た。
【００１３】（実施例２〜３、及び比較例１〜３）表１
に示した配合処方で、これ以外は全て実施例１と同様の
方法で両面銅張積層板を作成した。
に示した配合処方で、これ以外は全て実施例１と同様の
方法で両面銅張積層板を作成した。
【００１４】得られた銅張積層板については難燃性、半
田耐熱性、ピール強度および吸水率を測定した。半田耐
熱性、ピール強度、吸水率についてはＪＩＳ Ｃ ６４８
１に準じて測定し、半田耐熱性は煮沸２時間の吸湿処理
を行った後、２６０℃の半田槽に１２０秒浸漬した後の
外観の異常の有無を調べた。難燃性は１ｍｍ厚のサンプ
ルをＵＬ−９４規格に従い垂直法で評価した。ガラス転
移点はレオメトリックス製 ＲＤＳ−７７００を用い
て、昇温速度３℃／ｍｉｎ、周波数１Ｈｚで測定した。
誘電率、誘電正接の測定はＪＩＳ Ｃ ６４８１に準じて
行い、周波数１ＭＨｚの静電容量を測定して求めた。評
価結果を表１に示す。実施例に示す銅張積層板はいずれ
も誘電率、誘電正接が低く、耐熱性、半田耐熱性、吸水
率に優れていることがわかる。
田耐熱性、ピール強度および吸水率を測定した。半田耐
熱性、ピール強度、吸水率についてはＪＩＳ Ｃ ６４８
１に準じて測定し、半田耐熱性は煮沸２時間の吸湿処理
を行った後、２６０℃の半田槽に１２０秒浸漬した後の
外観の異常の有無を調べた。難燃性は１ｍｍ厚のサンプ
ルをＵＬ−９４規格に従い垂直法で評価した。ガラス転
移点はレオメトリックス製 ＲＤＳ−７７００を用い
て、昇温速度３℃／ｍｉｎ、周波数１Ｈｚで測定した。
誘電率、誘電正接の測定はＪＩＳ Ｃ ６４８１に準じて
行い、周波数１ＭＨｚの静電容量を測定して求めた。評
価結果を表１に示す。実施例に示す銅張積層板はいずれ
も誘電率、誘電正接が低く、耐熱性、半田耐熱性、吸水
率に優れていることがわかる。
【００１５】
【表１】
【００１６】
【表２】
【００１７】表の注 （１）ビスフェノールＡシアネート（プレポリマー化：
３量化率４０％、商品名：チバガイギー社製Ｂ−４０） （２）エポキシ変性ポリブタジエン（分子量３０００、
エポキシ当量１４００、商品名：ナガセ化成工業社製Ｒ
−４５ＥＰＴ） （３）臭素化エポキシ樹脂（エポキシ当量４００、臭素
化率４８％、大日本インキ化学工業社製エピクロン１５
３） （４）コバルトアセチルアセトナート （５）ポリブタジエン（分子量３０００、日本石油化学
工業社製Ｂ−３０００）
３量化率４０％、商品名：チバガイギー社製Ｂ−４０） （２）エポキシ変性ポリブタジエン（分子量３０００、
エポキシ当量１４００、商品名：ナガセ化成工業社製Ｒ
−４５ＥＰＴ） （３）臭素化エポキシ樹脂（エポキシ当量４００、臭素
化率４８％、大日本インキ化学工業社製エピクロン１５
３） （４）コバルトアセチルアセトナート （５）ポリブタジエン（分子量３０００、日本石油化学
工業社製Ｂ−３０００）
【００１８】
【発明の効果】本発明の耐熱性樹脂組成物は、プリント
配線板材料に適用された場合、高耐熱性を有し、誘電率
が低い特性を有し、かつ吸水率に優れた特性を有してい
る。従って、今後、小型情報処理用危機のプリント配線
板に最適な樹脂組成物を提供するものである。
配線板材料に適用された場合、高耐熱性を有し、誘電率
が低い特性を有し、かつ吸水率に優れた特性を有してい
る。従って、今後、小型情報処理用危機のプリント配線
板に最適な樹脂組成物を提供するものである。
Claims (3)
- 【請求項１】 （Ａ）下記一般式（１）で表されるシア
ネート樹脂又はそのプレポリマー、及び 【化１】 （Ｂ）下記一般式（２）で表されるエポキシ変性ポリブ
タジエン樹脂、 【化２】 を必須成分として含有してなることを特徴とする耐熱性
樹脂組成物。 - 【請求項２】 請求項１記載の樹脂組成物を基材に含浸
させてなることを特徴とするプリプレグ。 - 【請求項３】 請求項２記載のプリプレグを１枚又は２
枚以上重ね合わせ加熱加圧してなることを特徴とする難
燃性積層板又は銅張積層板。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001071981A JP4783988B2 (ja) | 2001-03-14 | 2001-03-14 | 耐熱性樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び積層板 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001071981A JP4783988B2 (ja) | 2001-03-14 | 2001-03-14 | 耐熱性樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び積層板 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002265782A true JP2002265782A (ja) | 2002-09-18 |
| JP4783988B2 JP4783988B2 (ja) | 2011-09-28 |
Family
ID=18929627
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001071981A Expired - Fee Related JP4783988B2 (ja) | 2001-03-14 | 2001-03-14 | 耐熱性樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び積層板 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4783988B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008035815A1 (en) * | 2006-09-21 | 2008-03-27 | Sumitomo Bakelite Company Limited | Resin composition, prepreg and laminate |
| JP2015229286A (ja) * | 2014-06-04 | 2015-12-21 | 日立化成株式会社 | 積層体、積層板、プリント配線板 |
| WO2021106931A1 (ja) | 2019-11-29 | 2021-06-03 | 日本曹達株式会社 | 末端変性ポリブタジエン、金属張積層板用樹脂組成物、プリプレグ、及び金属張積層板 |
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| JPS62207364A (ja) * | 1986-03-06 | 1987-09-11 | Mitsubishi Gas Chem Co Inc | 硬化性樹脂組成物 |
| JPH0632968A (ja) * | 1992-05-14 | 1994-02-08 | Sanyo Chem Ind Ltd | 積層板用エポキシ樹脂組成物 |
| JPH0912682A (ja) * | 1995-06-29 | 1997-01-14 | Nippon Kayaku Co Ltd | エポキシ樹脂組成物、硬化物及び積層板 |
| JPH09157391A (ja) * | 1995-12-13 | 1997-06-17 | Asahi Chiba Kk | チタノセン類を含む硬化性組成物および写真レリーフ画像の形成方法 |
| JPH10287809A (ja) * | 1997-04-14 | 1998-10-27 | Mitsubishi Gas Chem Co Inc | シアン酸エステル液状樹脂組成物及び半導体封止装置 |
-
2001
- 2001-03-14 JP JP2001071981A patent/JP4783988B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| KR20220083802A (ko) | 2019-11-29 | 2022-06-20 | 닛뽕소다 가부시키가이샤 | 말단 변성 폴리부타디엔, 금속 피복 적층판용 수지 조성물, 프리프레그, 및 금속 피복 적층판 |
Also Published As
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| JP4783988B2 (ja) | 2011-09-28 |
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