JP2002110181A - ガス拡散電極及びその製造方法、並びに、燃料電池及びその製造方法 - Google Patents

ガス拡散電極及びその製造方法、並びに、燃料電池及びその製造方法

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JP2002110181A
JP2002110181A JP2000298882A JP2000298882A JP2002110181A JP 2002110181 A JP2002110181 A JP 2002110181A JP 2000298882 A JP2000298882 A JP 2000298882A JP 2000298882 A JP2000298882 A JP 2000298882A JP 2002110181 A JP2002110181 A JP 2002110181A
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fibrous carbon
conductive material
proton
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Minehisa Imazato
峰久 今里
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Sony Corp
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 導電材料、触媒及びプロトン伝導材料の三者
が近接したガス拡散電極を提供する。 【解決手段】 本発明によるガス拡散電極は、触媒が担
持された複数の触媒担持繊維状カーボンと、プロトン伝
導材料が担持された複数のプロトン伝導材担持繊維状カ
ーボンとを含む。これにより、触媒が担持された複数の
触媒担持繊維状カーボンと、プロトン伝導材料が担持さ
れた複数のプロトン伝導材担持繊維状カーボンとが互い
に絡み合うため、導電材料である繊維状カーボン本体、
触媒及びプロトン伝導材料の三者をきわめて近接させる
ことができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ガス拡散電極及び
その製造方法、並びに、燃料電池及びその製造方法に関
し、特に、導電材料、触媒及びプロトン伝導材料の三者
が近接したガス拡散電極及びその製造方法、並びに、こ
れを用いた燃料電池及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】産業革命以後、自動車などのエネルギー
源としてはもちろん、電力製造などのエネルギー源とし
て、ガソリン、軽油などの化石燃料が広く用いられてき
た。この化石燃料の利用によって、人類は飛躍的な生活
水準の向上や産業の発展などの利益を享受することがで
きたが、その反面、地球は深刻な環境破壊の脅威にさら
され、さらに、化石燃料の枯渇の虞が生じてその長期的
な安定供給に疑問が投げかけられる事態となりつつあ
る。
【０００３】そこで、水素は、水に含まれ、地球上に無
尽蔵に存在している上、物質量あたりに含まれる化学エ
ネルギー量が大きく、また、エネルギー源として使用す
るときに、有害物質や地球温暖化ガスなどを放出しない
などの理由から、化石燃料に代わるクリーンで、かつ、
無尽蔵なエネルギー源として、近年、大きな注目を集め
るようになっている。
【０００４】ことに、近年は、水素エネルギーから電気
エネルギーを取り出すことができる電気エネルギー発生
装置の研究開発が盛んにおこなわれており、大規模発電
から、オンサイトな自家発電、さらには、自動車用電源
としての応用が期待されている。
【０００５】水素エネルギーから電気エネルギーを取り
出すための電気エネルギー発生装置、すなわち燃料電池
は、水素が供給される水素電極と、酸素が供給される酸
素電極とを有している。水素電極に供給された水素は、
触媒の作用によって、プロトン（陽子）と電子に解離さ
れ、電子は水素電極の集電体で集められ、他方、プロト
ンは酸素電極に運ばれる。水素電極で集められた電子
は、負荷を経由して、酸素電極に運ばれる。一方、酸素
電極に供給された酸素は、触媒の作用により、水素電極
から運ばれたプロトンおよび電子と結合して、水を生成
する。このようにして、水素電極と酸素電極との間に起
電力が生じ、負荷に電流が流れる。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】このように、水素エネ
ルギーから電気エネルギーを取り出す燃料電池において
は、水素電極と酸素電極との間に起電力を生じさせるた
めには、水素電極においては水素をプロトン（陽子）と
電子に解離することが必要であり、一方、酸素電極にお
いてはプロトン、電子及び酸素を反応させて水を生成す
ることが必要である。したがって、水素電極において
は、水素のプロトンと電子との解離を促進する触媒層が
必要とされ、酸素電極においては、プロトン、電子及び
酸素の結合を促進する触媒層が必要とされる。
【０００７】しかしながら、水素電極側において触媒の
作用によりプロトンが生成されても、これが酸素電極側
に移動し、酸素電極側において触媒の作用により電子及
び酸素と結合しなければ、水素電極と酸素電極との間に
起電力は生じない。このため、水素電極側においては、
触媒の作用により生成されたプロトンが効率よく酸素電
極側に移動することが要求され、酸素電極側において
は、水素電極側より供給されるプロトンが効率よく触媒
に達することが要求される。これを達成するためには、
水素電極側及び酸素電極側のいずれにおいても、導電材
料、触媒及びプロトン伝導材料の三者が、より近接して
いる必要がある。
【０００８】したがって、本発明の目的は、導電材料、
触媒及びプロトン伝導材料の三者が近接したガス拡散電
極及びその製造方法を提供することである。
【０００９】また、本発明の他の目的は、導電材料、触
媒及びプロトン伝導材料の三者が近接したガス拡散電極
を用いることによって、電気エネルギーの生成効率の高
い燃料電池及びその製造方法を提供することである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明のかかる目的は、
触媒が担持された複数の触媒担持繊維状カーボンと、プ
ロトン伝導材料が担持された複数のプロトン伝導材担持
繊維状カーボンとを含むことを特徴とするガス拡散電極
によって達成される。
【００１１】本発明の前記目的はまた、一方の面に触媒
層が形成された酸素電極と、一方の面に触媒層が形成さ
れた燃料電極と、前記酸素電極の前記一方の面と前記燃
料電極の前記一方の面に挟持されたプロトン伝導体部と
を備え、前記酸素電極の前記触媒層及び／又は前記燃料
電極の前記触媒層に、触媒が担持された複数の触媒担持
繊維状カーボンと、プロトン伝導材料が担持された複数
のプロトン伝導材担持繊維状カーボンとが含まれている
ことを特徴とする燃料電池によって達成される。
【００１２】本発明によれば、燃料電池の電極に、触媒
が担持された触媒担持繊維状カーボンと、プロトン伝導
材料が担持されたプロトン伝導材担持繊維状カーボンと
が含まれていることから、導電材料、触媒及びプロトン
伝導材料の三者を近接させることができ、これにより電
気エネルギーの生成効率の高い燃料電池を提供すること
が可能となる。
【００１３】本発明の好ましい実施態様においては、前
記触媒担持繊維状カーボンと前記プロトン伝導材担持繊
維状カーボンとが互いに絡み合っている。
【００１４】本発明の好ましい実施態様によれば、触媒
担持繊維状カーボンとプロトン伝導材担持繊維状カーボ
ンとが互いに絡み合っていることから、触媒とプロトン
伝導材料との接触を確実に確保することができる。
【００１５】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記触媒担持繊維状カーボン及び前記プロトン伝導
材担持繊維状カーボンが、カーボンシートの表面に形成
されている。
【００１６】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記触媒が、白金、白金合金、パラジウム、マグネ
シウム、チタン、マンガン、ランタン、バナジウム、ジ
ルコニウム、ニッケル−ランタン合金、チタン−鉄合
金、イリジウム、ロジウム及び金からなる群より選ばれ
た１の材料からなる。
【００１７】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記プロトン伝導材料が、炭素を主成分とする炭素
質材料を母体とし、これにプロトン解離性の基が導入さ
れてなる材料からなる。
【００１８】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記プロトン伝導体部が、炭素を主成分とする炭素
質材料を母体とし、これにプロトン解離性の基が導入さ
れてなる材料からなる。
【００１９】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記プロトン伝導材料が、前記プロトン伝導体部を
構成する材料と同じ材料からなる。
【００２０】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記プロトン伝導材料が、フラーレンからなる。
【００２１】本発明の前記目的はまた、繊維状カーボン
に触媒を担持させる触媒担持工程と、繊維状カーボンに
プロトン伝導材料を担持させるプロトン伝導材担持工程
と、前記触媒担持工程により前記触媒が担持された繊維
状カーボン及び前記プロトン伝導材担持工程により前記
プロトン伝導材料が担持された繊維状カーボンを互いに
絡み合わせる混合工程とを備えるガス拡散電極の製造方
法によって達成される。
【００２２】本発明の前記目的はまた、酸素電極、燃料
電極及びこれらに挟持されたプロトン伝導体部を備える
燃料電池の製造方法であって、繊維状カーボンに触媒を
担持させる触媒担持工程と、繊維状カーボンにプロトン
伝導材料を担持させるプロトン伝導材担持工程と、前記
触媒担持工程により前記触媒が担持された繊維状カーボ
ン及び前記プロトン伝導材担持工程により前記プロトン
伝導材料が担持された繊維状カーボンを互いに絡み合わ
せて前記酸素電極及び／又は前記燃料電極と前記プロト
ン伝導体部との間に形成する触媒層形成工程とを備える
燃料電池の製造方法によって達成される。
【００２３】本発明によれば、触媒が担持された繊維状
カーボンとプロトン伝導材料が担持された繊維状カーボ
ンとを互いに絡み合わせていることから、触媒とプロト
ン伝導材料との接触を確実に確保することができ、これ
により、電気エネルギーの生成効率の高い燃料電池を製
造することが可能となる。
【００２４】本発明の好ましい実施態様においては、前
記触媒担持工程が、前記繊維状カーボンに前記触媒を気
相成膜法により形成するものである。
【００２５】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記気相成膜法が、スパッタリング法である。
【００２６】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記気相成膜法が、真空蒸着法である。
【００２７】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記気相成膜法が、パルスレーザデポジション法で
ある。
【００２８】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記触媒担持工程が、前記繊維状カーボンに前記触
媒を化学的担持法により形成するものである。
【００２９】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記触媒担持工程が、前記触媒を含む炭素系電極を
用いたアーク放電法により形成するものである。
【００３０】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記プロトン伝導材担持工程が、前記プロトン伝導
材料を含む分散液に前記繊維状カーボンを浸漬するもの
である。
【００３１】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記混合工程が、前記触媒担持工程により前記触媒
が担持された繊維状カーボン及び前記プロトン伝導材担
持工程により前記プロトン伝導材料が担持された繊維状
カーボンを分散液中に導入し、これを濾過するものであ
る。
【００３２】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記酸素電極及び／又は前記燃料電極がカーボンシ
ートからなり、前記触媒層形成工程が、前記触媒担持工
程により前記触媒が担持された繊維状カーボン及び前記
プロトン伝導材担持工程により前記プロトン伝導材料が
担持された繊維状カーボンを分散液中に導入し、これを
濾過してシート状に成形した後、前記カーボンシートに
貼設するものである。
【００３３】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記混合工程が、前記触媒担持工程により前記触媒
が担持された繊維状カーボン及び前記プロトン伝導材担
持工程により前記プロトン伝導材料が担持された繊維状
カーボンを分散液中に導入し、これをカーボンシートに
塗布するものである。
【００３４】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記酸素電極及び／又は前記燃料電極がカーボンシ
ートからなり、前記触媒層形成工程が、前記触媒担持工
程により前記触媒が担持された繊維状カーボン及び前記
プロトン伝導材担持工程により前記プロトン伝導材料が
担持された繊維状カーボンを分散液中に導入し、これを
前記カーボンシートに塗布するものである。
【００３５】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記触媒層形成工程が、前記触媒担持工程により前
記触媒が担持された繊維状カーボン及び前記プロトン伝
導材担持工程により前記プロトン伝導材料が担持された
繊維状カーボンを分散液中に導入し、これを前記プロト
ン伝導体部に塗布するものである。
【００３６】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記塗布が、スプレードライ法によるものである。
【００３７】本発明のさらに好ましい実施態様において
は、前記塗布が、滴下法によるものである。
【００３８】
【発明の実施の形態】以下、添付図面に基づいて、本発
明の好ましい実施態様につき、詳細に説明を加える。
【００３９】図１は、本発明の好ましい実施態様にかか
る燃料電池の概略的構成を示す図面である。
【００４０】図１に示されるように、本実施態様にかか
る燃料電池は、酸素電極１と、燃料電極である水素電極
２と、酸素電極１及び水素電極２に挟持されたプロトン
伝導体部３とを備えている。酸素電極１は、カーボンシ
ートからなる電極基体４とその表面に形成された触媒層
５によって構成され、同様に、水素電極２は、カーボン
シートからなる電極基体６とその表面に形成された触媒
層７によって構成されている。
【００４１】また、図１に示されるように、酸素電極１
の電極基体４からは正極リード８が導出され、水素電極
２の電極基体６からは負極リード９が導出されており、
これら正極リード８及び負極リード９は、図示しない負
荷に接続される。酸素電極１側においては、空気１０が
導入口１１から流路１２に供給され、排出口１３から排
出されるように構成されており、水素電極２側において
は、水素供給源１４より供給される水素１５が、導入口
１６から流路１７に供給され、排出口１８から排出され
るように構成されている。
【００４２】導入口１６から流路１７に供給された水素
１５は、カーボンシートからなる電極基体６を介してそ
の表面に形成された触媒層７に達し、触媒作用によって
プロトンと電子とに解離される。このうち電子は、電極
基体６を経由して負極リード９へ移動し、図示しない負
荷へ供給され、プロトンは、プロトン伝導体部３を経由
して酸素電極１側へ移動する。一方、導入口１１から流
路１２に供給された酸素１０は、カーボンシートからな
る電極基体４を介してその表面に形成された触媒層５に
達し、触媒作用によって、プロトン伝導体部３より供給
されるプロトン及び正極リード８を介して負荷より供給
される電子と結合して水となる。このようにして、所望
の起電力が取り出される。
【００４３】ここで、プロトン伝導体部３は、水素１５
の透過を防止するとともにプロトンを透過させる膜であ
り、その材料は特に限定されないが、炭素を主成分とす
る炭素質材料を母体とし、これにプロトン解離性の基が
導入されてなる材料を用いることが好ましい。ここで、
「プロトン解離性の基」とは、「プロトンが電離により
離脱し得る官能基」であることを意味する。
【００４４】プロトン伝導体部３の母体となる炭素質材
料には、炭素を主成分とするものであれば、任意の材料
を使用することができるが、プロトン解離性の基を導入
した後に、イオン導電性が電子伝導性よりも大であるこ
とが必要である。ここで、母体となる炭素質材料として
は、具体的には、炭素原子の集合体である炭素クラスタ
ーや、カーボンチューブを含む炭素質材料を挙げること
ができる。
【００４５】炭素クラスターには種々のものがあり、フ
ラーレンや、フラーレン構造の少なくとも一部に開放端
を持つものダイヤモンド構造を持つもの等が好適であ
る。もちろんこれらに限らず、プロトン解離性の基を導
入した後にイオン導電性が電子伝導性よりも大であるも
のであれば、いかなるものであっても良い。
【００４６】プロトン伝導体部３の母体となる炭素質材
料としては、フラーレンを選択することが好ましく、こ
れにプロトン解離性の基、例えば−ＯＨ基、−ＯＳＯ３
Ｈ基、−ＣＯＯＨ基、−ＳＯ３Ｈ基、−ＯＰＯ（ＯＨ）
２基が導入された材料をプロトン伝導体部３の材料とし
て用いることが好ましい。
【００４７】また、水素供給源１４としては、水素ボン
ベ、水素吸蔵合金若しくは炭素質水素吸蔵材料を用いる
ことができ、炭素質水素吸蔵材料としては、フラーレ
ン、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ、
炭素スス、ナノカプセル、バッキーオニオン、カーボン
ファイバー等が挙げられる。
【００４８】電極基体４、６にそれぞれ形成された触媒
層５、７は、繊維状カーボン集合体によって構成され
る。繊維状カーボンとしては、針状黒鉛を用いることが
できる。かかる繊維状カーボン集合体は、表面に触媒２
０が形成されている繊維状カーボン（触媒担持繊維状カ
ーボン）２１と、表面にプロトン伝導材料２２が形成さ
れている繊維状カーボン（プロトン伝導材担持繊維状カ
ーボン）２３とからなり、これら２種類の繊維状カーボ
ンが互いに絡み合うことによって触媒層５、７が形成さ
れる。
【００４９】図２（ａ）は、触媒担持繊維状カーボンを
示す略斜視図であり、図２（ｂ）は、プロトン伝導材担
持繊維状カーボンを示す略斜視図である。
【００５０】触媒担持繊維状カーボン２１の表面に形成
されている触媒２０の種類としては、白金、白金合金、
パラジウム、マグネシウム、チタン、マンガン、ランタ
ン、バナジウム、ジルコニウム、ニッケル−ランタン合
金、チタン−鉄合金、イリジウム、ロジウム、金などが
あるが、好ましいのは、白金及び白金合金である。ま
た、かかる触媒は、繊維状カーボンの表面全体に形成さ
れていることが好ましいが、表面の一部のみ形成されて
いても良い。
【００５１】また、プロトン伝導材担持繊維状カーボン
２３の表面に形成されているプロトン伝導材料２２の種
類としては、プロトン伝導体部３を構成するプロトン伝
導材料と同じ材料を選択することが好ましい。例えば、
プロトン伝導体部３の材料として、フラーレンにプロト
ン解離性の基である−ＯＨ基が導入された材料（フラレ
ノール）を用いた場合、プロトン伝導材料２２の種類と
しては、フラレノールを選択することが好ましい。ま
た、かかるプロトン伝導材料は、繊維状カーボンの表面
全体に形成されていることが好ましいが、表面の一部の
み形成されていても良い。
【００５２】このように、本実施態様にかかる燃料電池
は、表面に触媒２０が形成されている触媒担持繊維状カ
ーボン２１と、表面にプロトン伝導材料２２が形成され
ているプロトン伝導材担持繊維状カーボン２３とを用
い、これら２種類の繊維状カーボンが互いに絡み合うこ
とによって触媒層５、７が形成されていることから、導
電材料である繊維状カーボン本体、触媒及びプロトン伝
導材料の三者をきわめて近接させることができ、これに
より、電気エネルギーの生成効率を非常に高くすること
が可能となる。
【００５３】次に、本実施態様にかかる燃料電池の製造
方法について説明する。
【００５４】まず、所定量の繊維状カーボンを準備し、
その表面に触媒２０を担持させる。繊維状カーボンの表
面に触媒２０を担持させる方法としては、準備した繊維
状カーボンをスパッタリング用のチャンバー内に導入
し、スパッタリング用のチャンバー内において、繊維状
カーボンに対し、スパッタリング法により触媒２０を成
膜すればよい。かかる工程により、繊維状カーボンの表
面には触媒２０が担持され、触媒担持繊維状カーボン２
１が生成される。このとき、繊維状カーボンを振動させ
ながらスパッタリングを行えば、繊維状カーボン表面の
より広い面積にわたって触媒２０を形成することができ
る。
【００５５】また、繊維状カーボンの表面に触媒２０を
担持させる別の方法として、繊維状カーボンを分散液中
に導入し、フィルタを用いてこれを濾過することにより
繊維状カーボンをシート状に成形した後、スパッタリン
グ法により触媒２０を成膜しても良い。互いに絡み合い
シート状に固まっているシート状の触媒担持繊維状カー
ボン２１は、超音波を印加することによって、個々の触
媒担持繊維状カーボン２１に物理的に分離することがで
きる。このように、一旦繊維状カーボンをシート状に成
形してから触媒２０を形成し、その後、個々の触媒担持
繊維状カーボン２１に物理的に分離すれば、繊維状カー
ボンのハンドリングが容易となる。
【００５６】次に、所定量の繊維状カーボンを別途準備
し、その表面にプロトン伝導材料２２を担持させる。繊
維状カーボンの表面にプロトン伝導材料２２を担持させ
る方法としては、プロトン伝導材料、例えばフラレノー
ルを含む分散液に繊維状カーボンを浸漬すればよい。
【００５７】次に、触媒担持繊維状カーボン２１とプロ
トン伝導材担持繊維状カーボン２３とを混合して互いに
絡み合わせ、触媒層５、７を形成する。触媒担持繊維状
カーボン２１とプロトン伝導材担持繊維状カーボン２３
とを混合して触媒層５、７を形成する方法としては、分
散液中に、触媒担持繊維状カーボン２１とプロトン伝導
材担持繊維状カーボン２３とを混入し、フィルタを用い
てこれを濾過することにより、触媒担持繊維状カーボン
２１とプロトン伝導材担持繊維状カーボン２３とを混合
して互いに絡み合わせ、シート状に成形すればよい。こ
の場合、分散液としては、水、メタノール・エタノール
等のアルコール類及びトルエンの混合液に、微量の水酸
化ナトリウムを添加した混合液を用いればよい。ここ
で、水酸化ナトリウムは、触媒担持繊維状カーボン２１
及びプロトン伝導材担持繊維状カーボン２３の凝集を防
止する役割を果たす。また、フィルタとしては、分散液
を濾過し、これに混入された触媒担持繊維状カーボン２
１及びプロトン伝導材担持繊維状カーボン２３を採集可
能であればよく、ガラス繊維からなるフィルタを用いれ
ばよい。
【００５８】次に、酸素電極１及び水素電極２の電極基
体４、６となるカーボンシートを準備し、このカーボン
シートの一方の面に、上述の方法にて作製した触媒層
５、７を貼り合わせる。これにより、酸素電極１及び水
素電極２が完成する。
【００５９】次に、このようにして完成した酸素電極１
及び水素電極２でプロトン伝導体部３を挟持し、酸素電
極１側には、空気１０の導入口１１、流路１２及び排出
口１３を設け、水素電極２側には、水素１５の導入口１
６、流路１７及び排出口１８を設けることによって、本
実施態様による燃料電池が完成する。
【００６０】このように、本実施態様にかかる方法によ
り酸素電極１及び水素電極２を作製すれば、触媒担持繊
維状カーボン２１とプロトン伝導材担持繊維状カーボン
２３とが実質的に均一に混ざり合うため、導電材料であ
る繊維状カーボン本体、触媒及びプロトン伝導材料の三
者を効果的に近接させることができ、これにより、電気
エネルギーの生成効率を非常に高くすることが可能とな
る。
【００６１】本発明は、以上の実施態様に限定されるこ
となく、特許請求の範囲に記載された発明の範囲内で種
々の変更が可能であり、それらも本発明の範囲内に包含
されるものであることはいうまでもない。
【００６２】例えば、上記実施態様においては、触媒担
持繊維状カーボン２１及びプロトン伝導材担持繊維状カ
ーボン２３の本体となる繊維状カーボンとして、針状黒
鉛を用いているが、繊維状カーボンとしてはこれに限定
されず、他の種類の繊維状カーボン、例えばカーボンナ
ノチューブを選択しても良い。さらに、繊維状カーボン
として、針状黒鉛とカーボンナノチューブの両方を用い
ても良い。但し、繊維状カーボンとしてカーボンナノチ
ューブを選択した場合、これらは非常に微細な繊維状物
質であるため、互いに絡み合いやすい反面、これを過度
に積層するとガス拡散電極として要求されるガス透過性
を確保することができない。したがって、ガス拡散電極
として要求されるガス透過性を十分に確保するために
は、繊維状カーボンとしてカーボンナノチューブを用い
る場合、所定の割合で針状黒鉛を混合することが好まし
い。
【００６３】また、上記実施態様においては、触媒担持
繊維状カーボン２１及びプロトン伝導材担持繊維状カー
ボン２３によって触媒層５、７を形成する方法として、
分散液中にこれらを混入し、フィルタで濾過することに
よってシート状としているが、触媒層５、７を形成する
方法としてはこれに限定されず、他の方法を用いても良
い。例えば、触媒担持繊維状カーボン２１及びプロトン
伝導材担持繊維状カーボン２３を混入した分散液を、電
極基体４、６であるカーボンシートの表面に塗布するこ
とによって電極基体４、６上に触媒層５、７を形成し、
これによって酸素電極１及び水素電極２を作製しても良
い。この場合、カーボンシートの表面に上記分散液を塗
布する方法としては、スプレードライ法や滴下法を用い
ればよい。さらに、触媒担持繊維状カーボン２１及びプ
ロトン伝導材担持繊維状カーボン２３を混入した分散液
を塗布する場合、塗布の対象としては電極基体４、６で
あるカーボンシートに限定されず、プロトン伝導体部３
に対して当該分散液を塗布することによって触媒層５、
７を形成しても良い。
【００６４】さらに、上記実施態様においては、繊維状
カーボンの表面に触媒を形成する方法としてスパッタリ
ング法を用いているが、繊維状カーボンの表面に触媒を
形成する方法としてはスパッタリング法に限定されず、
他の方法、例えば、真空蒸着法やパルスレーザデポジシ
ョン法等の他の気相成膜法を用いても良い。さらに、繊
維状カーボンの表面に触媒を形成する方法としては、上
記気相成膜法にも限定されず、例えば、白金錯体を含む
溶液を用いる化学的担持法（液層化学担持法）や、白金
を含む炭素系電極を用いたアーク放電法を用いても良
い。化学的担持法（液層化学担持法）では、例えば塩化
白金酸水溶液を亜硫酸水素ナトリウムや過酸化水素で処
理し、次に、この溶液に繊維状カーボンを混入し、攪拌
することにより、触媒担持繊維状カーボン２１を得るこ
とができる。アーク放電法では、アーク放電の電極部に
白金や白金合金を部分的に組み込んでおき、これをアー
ク放電させることによって蒸発させ、チャンバー内に収
容してある炭素質材料に付着させることにより、触媒担
持繊維状カーボン２１を得ることができる。
【００６５】さらに、上記実施態様においては、作製さ
れた燃料電池の燃料ガスとして、水素ガスを使用してい
るが、燃料ガスとしては水素ガスに限定されず、他の燃
料ガス、例えばメタノールを気化させたガスを用いても
良い。この場合、メタノールを気化させたガスが供給さ
れる負極においては、式（１）に示される反応が進行
し、空気が供給される酸素電極１（正極）においては式
（２）に示される反応が進行する。
【００６６】 ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ → ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−・・・式（１） ６Ｈ＋＋３／２Ｏ２＋６ｅ− → ３Ｈ２Ｏ・・・式（２） したがって、全体としては式（３）に示される反応が進
行することになり、所定の起電力を得ることができる。
【００６７】 ＣＨ３ＯＨ＋３／２Ｏ２ → ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ・・・式（３） 但し、燃料ガスとしてメタノールを気化させたガスを用
いた場合、水の他に二酸化炭素が生成される。
【００６８】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
表面に触媒２０が形成されている触媒担持繊維状カーボ
ン２１と、表面にプロトン伝導材料２２が形成されてい
るプロトン伝導材担持繊維状カーボン２３とを用い、こ
れら２種類の繊維状カーボンが互いに絡み合うことによ
って触媒層５、７が形成されていることから、導電材料
である繊維状カーボン本体、触媒及びプロトン伝導材料
の三者をきわめて近接させることができる。これによ
り、電気エネルギーの生成効率を非常に高くすることが
可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明の好ましい実施態様により製造
されるべき燃料電池の概略的構成を示す図面である。
【図２】図２（ａ）は、触媒担持繊維状カーボンを示す
略斜視図であり、図２（ｂ）は、プロトン伝導材担持繊
維状カーボンを示す略斜視図である。
【符号の説明】 １ 酸素電極 ２ 水素電極 ３ プロトン伝導体部 ４，６ 電極基体 ５，７ 触媒層 ８ 正極リード ９ 負極リード １０ 空気 １１ 導入口 １２ 流路 １３ 排出口 １４ 水素供給源 １５ 水素 １６ 導入口 １７ 流路 １８ 排出口 ２０ 触媒 ２１ 触媒担持繊維状カーボン ２２ プロトン伝導材料 ２３ プロトン伝導材担持繊維状カーボン
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 4/88 Ｈ０１Ｍ 4/88 Ｋ 8/10 8/10 Ｆターム(参考） 4G069 AA03 AA08 BA08A BA08B BC10A BC33A BC42A BC50A BC51A BC54A BC62A BC66A BC68A BC71A BC72A BC74A BC75A CC32 DA06 EA07 FA02 FA03 FB01 FB02 FB23 FB58 FB68 5H018 AA06 AS02 AS03 BB05 BB07 BB08 BB12 BB16 CC06 DD05 DD08 EE02 EE03 EE04 EE05 EE06 EE10 5H026 AA06 BB03 BB04 BB08 BB10 CX02 CX04 EE02 EE05 EE06 EE08

Claims (38)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 触媒が担持された複数の触媒担持繊維状
    カーボンと、プロトン伝導材料が担持された複数のプロ
    トン伝導材担持繊維状カーボンとを含むことを特徴とす
    るガス拡散電極。
  2. 【請求項２】 前記触媒担持繊維状カーボンと前記プロ
    トン伝導材担持繊維状カーボンとが互いに絡み合ってい
    ることを特徴とする請求項１に記載のガス拡散電極。
  3. 【請求項３】 前記触媒担持繊維状カーボン及び前記プ
    ロトン伝導材担持繊維状カーボンが、カーボンシートの
    表面に形成されていることを特徴とする請求項１に記載
    のガス拡散電極。
  4. 【請求項４】 前記触媒が、白金、白金合金、パラジウ
    ム、マグネシウム、チタン、マンガン、ランタン、バナ
    ジウム、ジルコニウム、ニッケル−ランタン合金、チタ
    ン−鉄合金、イリジウム、ロジウム及び金からなる群よ
    り選ばれた１の材料からなることを特徴とする請求項１
    に記載のガス拡散電極。
  5. 【請求項５】 前記プロトン伝導材料が、炭素を主成分
    とする炭素質材料を母体とし、これにプロトン解離性の
    基が導入されてなる材料からなることを特徴とする請求
    項１に記載のガス拡散電極。
  6. 【請求項６】 前記炭素を主成分とする炭素質材料が、
    フラーレンからなることを特徴とする請求項５に記載の
    ガス拡散電極。
  7. 【請求項７】 繊維状カーボンに触媒を担持させる触媒
    担持工程と、繊維状カーボンにプロトン伝導材料を担持
    させるプロトン伝導材担持工程と、前記触媒担持工程に
    より前記触媒が担持された繊維状カーボン及び前記プロ
    トン伝導材担持工程により前記プロトン伝導材料が担持
    された繊維状カーボンを互いに絡み合わせる混合工程と
    を備えるガス拡散電極の製造方法。
  8. 【請求項８】 前記触媒担持工程が、前記繊維状カーボ
    ンに前記触媒を気相成膜法により形成するものであるこ
    とを特徴とする請求項７に記載のガス拡散電極の製造方
    法。
  9. 【請求項９】 前記気相成膜法が、スパッタリング法で
    あることを特徴とする請求項８に記載のガス拡散電極の
    製造方法。
  10. 【請求項１０】 前記気相成膜法が、真空蒸着法である
    ことを特徴とする請求項８に記載のガス拡散電極の製造
    方法。
  11. 【請求項１１】 前記気相成膜法が、パルスレーザデポ
    ジション法であることを特徴とする請求項８に記載のガ
    ス拡散電極の製造方法。
  12. 【請求項１２】 前記触媒担持工程が、前記繊維状カー
    ボンに前記触媒を化学的担持法により形成するものであ
    ることを特徴とする請求項７に記載のガス拡散電極の製
    造方法。
  13. 【請求項１３】 前記触媒担持工程が、前記触媒を含む
    炭素系電極を用いたアーク放電法により形成するもので
    あることを特徴とする請求項７に記載のガス拡散電極の
    製造方法。
  14. 【請求項１４】 前記プロトン伝導材担持工程が、前記
    プロトン伝導材料を含む分散液に前記繊維状カーボンを
    浸漬するものであることを特徴とする請求項７に記載の
    ガス拡散電極の製造方法。
  15. 【請求項１５】 前記混合工程が、前記触媒担持工程に
    より前記触媒が担持された繊維状カーボン及び前記プロ
    トン伝導材担持工程により前記プロトン伝導材料が担持
    された繊維状カーボンを分散液中に導入し、これを濾過
    するものであることを特徴とする請求項７に記載のガス
    拡散電極の製造方法。
  16. 【請求項１６】 前記混合工程が、前記触媒担持工程に
    より前記触媒が担持された繊維状カーボン及び前記プロ
    トン伝導材担持工程により前記プロトン伝導材料が担持
    された繊維状カーボンを分散液中に導入し、これをカー
    ボンシートに塗布するものであることを特徴とする請求
    項７に記載のガス拡散電極の製造方法。
  17. 【請求項１７】 前記塗布が、スプレードライ法による
    ものであることを特徴とする請求項１６に記載のガス拡
    散電極の製造方法。
  18. 【請求項１８】 前記塗布が、滴下法によるものである
    ことを特徴とする請求項１６に記載のガス拡散電極の製
    造方法。
  19. 【請求項１９】 一方の面に触媒層が形成された酸素電
    極と、一方の面に触媒層が形成された燃料電極と、前記
    酸素電極の前記一方の面と前記燃料電極の前記一方の面
    に挟持されたプロトン伝導体部とを備え、前記酸素電極
    の前記触媒層及び／又は前記燃料電極の前記触媒層に、
    触媒が担持された複数の触媒担持繊維状カーボンと、プ
    ロトン伝導材料が担持された複数のプロトン伝導材担持
    繊維状カーボンとが含まれていることを特徴とする燃料
    電池。
  20. 【請求項２０】 前記触媒担持繊維状カーボンと前記プ
    ロトン伝導材担持繊維状カーボンとが互いに絡み合って
    いることを特徴とする請求項１９に記載の燃料電池。
  21. 【請求項２１】 前記酸素電極及び／又は前記燃料電極
    がカーボンシートからなることを特徴とする請求項１９
    に記載の燃料電池。
  22. 【請求項２２】 前記触媒が、白金、白金合金、パラジ
    ウム、マグネシウム、チタン、マンガン、ランタン、バ
    ナジウム、ジルコニウム、ニッケル−ランタン合金、チ
    タン−鉄合金、イリジウム、ロジウム及び金からなる群
    より選ばれた１の材料からなることを特徴とする請求項
    １９に記載の燃料電池。
  23. 【請求項２３】 前記プロトン伝導体部が、炭素を主成
    分とする炭素質材料を母体とし、これにプロトン解離性
    の基が導入されてなる材料からなることを特徴とする請
    求項１９に記載の燃料電池。
  24. 【請求項２４】 前記プロトン伝導材料が、前記プロト
    ン伝導体部を構成する材料と同じ材料からなることを特
    徴とする請求項２３に記載の燃料電池。
  25. 【請求項２５】 前記炭素を主成分とする炭素質材料
    が、フラーレンからなることを特徴とする請求項２３に
    記載の燃料電池。
  26. 【請求項２６】 酸素電極、燃料電極及びこれらに挟持
    されたプロトン伝導体部を備える燃料電池の製造方法で
    あって、繊維状カーボンに触媒を担持させる触媒担持工
    程と、繊維状カーボンにプロトン伝導材料を担持させる
    プロトン伝導材担持工程と、前記触媒担持工程により前
    記触媒が担持された繊維状カーボン及び前記プロトン伝
    導材担持工程により前記プロトン伝導材料が担持された
    繊維状カーボンを互いに絡み合わせて前記酸素電極及び
    ／又は前記燃料電極と前記プロトン伝導体部との間に形
    成する触媒層形成工程とを備える燃料電池の製造方法。
  27. 【請求項２７】 前記触媒担持工程が、前記繊維状カー
    ボンに前記触媒を気相成膜法により形成するものである
    ことを特徴とする請求項２６に記載の燃料電池の製造方
    法。
  28. 【請求項２８】 前記気相成膜法が、スパッタリング法
    であることを特徴とする請求項２７に記載の燃料電池の
    製造方法。
  29. 【請求項２９】 前記気相成膜法が、真空蒸着法である
    ことを特徴とする請求項２７に記載の燃料電池の製造方
    法。
  30. 【請求項３０】 前記気相成膜法が、パルスレーザデポ
    ジション法であることを特徴とする請求項２７に記載の
    燃料電池の製造方法。
  31. 【請求項３１】 前記触媒担持工程が、前記繊維状カー
    ボンに前記触媒を化学的担持法により形成するものであ
    ることを特徴とする請求項２６に記載の燃料電池の製造
    方法。
  32. 【請求項３２】 前記触媒担持工程が、前記触媒を含む
    炭素系電極を用いたアーク放電法により形成するもので
    あることを特徴とする請求項２６に記載の燃料電池の製
    造方法。
  33. 【請求項３３】 前記プロトン伝導材担持工程が、前記
    プロトン伝導材料を含む分散液に前記繊維状カーボンを
    浸漬するものであることを特徴とする請求項２６に記載
    の燃料電池の製造方法。
  34. 【請求項３４】 前記酸素電極及び／又は前記燃料電極
    がカーボンシートからなり、前記触媒層形成工程が、前
    記触媒担持工程により前記触媒が担持された繊維状カー
    ボン及び前記プロトン伝導材担持工程により前記プロト
    ン伝導材料が担持された繊維状カーボンを分散液中に導
    入し、これを濾過してシート状に成形した後、前記カー
    ボンシートに貼設するものであることを特徴とする請求
    項２６に記載の燃料電池の製造方法。
  35. 【請求項３５】 前記酸素電極及び／又は前記燃料電極
    がカーボンシートからなり、前記触媒層形成工程が、前
    記触媒担持工程により前記触媒が担持された繊維状カー
    ボン及び前記プロトン伝導材担持工程により前記プロト
    ン伝導材料が担持された繊維状カーボンを分散液中に導
    入し、これを前記カーボンシートに塗布するものである
    ことを特徴とする請求項２６に記載の燃料電池の製造方
    法。
  36. 【請求項３６】 前記触媒層形成工程が、前記触媒担持
    工程により前記触媒が担持された繊維状カーボン及び前
    記プロトン伝導材担持工程により前記プロトン伝導材料
    が担持された繊維状カーボンを分散液中に導入し、これ
    を前記プロトン伝導体部に塗布するものであることを特
    徴とする請求項２６に記載の燃料電池の製造方法。
  37. 【請求項３７】 前記塗布が、スプレードライ法による
    ものであることを特徴とする請求項３５に記載の燃料電
    池の製造方法。
  38. 【請求項３８】 前記塗布が、滴下法によるものである
    ことを特徴とする請求項３５に記載の燃料電池の製造方
    法。
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