JP2001225176A - ベリリウムと銅合金のhip接合体の製造方法およびhip接合体 - Google Patents

ベリリウムと銅合金のhip接合体の製造方法およびhip接合体

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 接合温度が低温であっても、銅合金と中間形
成層との界面での破壊を効果的に防止して、接合信頼性
をより一層向上させたベリリウムと銅合金のHIP接合
体を得る。 【解決手段】 ベリリウムと銅合金を接合するに際し、
該銅合金の表面に、PVD法または溶射法によりTi,
V,Nb, Cr, MoまたはSiの薄層をAlと銅の拡散抑制層と
して形成し、必要に応じて引き続きこの拡散抑制層の表
面に接合促進層として純Al層またはAl合金層を形成し、
ついでこのような表面処理を施した銅合金とベリリウム
とを、Al−Si−Mg系合金またはAl−Mg系合金あるいはAl
を心材とするこれら合金のクラッド材からなるインサー
ト材の介挿下にHIP接合する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】この発明は、ベリリウムと銅
合金のHIP接合体の製造方法およびHIP接合体に関
し、特にその接合強度の向上と共に、熱負荷に対する接
合信頼性の有利な向上を図ろうとするものである。
【0002】
【従来の技術】最近、材料試験炉の中性子反射体や大型
中性子加速器向けの反射体などの用途において、中性子
の反射率が極めて高い材料としてベリリウムが注目を浴
びている。しかしながら、一方でこのベリリウムは、熱
伝導性は比較的良好ではあるものの、大きな熱負荷がか
かる場合には抜熱性に富む銅合金と接合して用いられる
ことが多く、かかる接合法としてはHIP接合が有力視
されている。
【0003】従来、ベリリウムと銅合金をHIP接合す
るためには、加熱温度を700℃以上の高温まで上げる必
要があった。というのは、通常、ベリリウムの表面には
酸化膜が存在するため、700 ℃以上の温度に加熱しない
と、BeとCuの相互拡散による接合が望めないからであ
る。しかしながら、この方法では、ベリリウムと銅合金
との界面に脆い金属間化合物(たとえばBe2Cu, BeCu
等)が形成され易いため、熱サイクルによって界面では
く離が生じる場合があった。また、700 ℃以上の高温で
の処理は、エネルギー的およびコスト的な不利が著しい
ところにも問題を残していた。
【0004】上記の問題を解決するものとして、発明者
らは、先に特願平10−294340号明細書において、ベリリ
ウムと銅合金の間に軟質のAlの応力緩和層やTi等の拡散
抑制層をPVDや溶射で形成したのち、HIP接合する
方法を提案した。しかしながら、この方法では、ベリリ
ウムの上にAlの応力緩和層やTi等の拡散抑制層、さらに
は純Cu、純Niの接合促進層を形成した後に、銅合金と接
合していたため、Alの融点の制約からくる 650℃以下の
接合温度では中間形成層と銅合金との拡散が不十分で、
必ずしも十分な接合強度を得ることができず、熱サイク
ル等が接合体にかかった場合に、銅合金と中間形成層と
の界面で破壊が生じることがあり、接合信頼性の一層の
向上が求められていた。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】この発明は、上記の要
請に有利に応えるもので、銅合金と中間形成層との界面
での破壊を効果的に防止して、接合信頼性をより一層向
上させたベリリウムと銅合金のHIP接合体の有利な製
造方法を、新しいHIP接合体と共に提案することを目
的とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】さて、発明者らは、上記
の目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、従来は、図
1に示すように、ベリリウムの表面に中間層として形成
したTi, Si層等の拡散抑制層またはその上に被成した純
Cu層等の接合促進層を接合面として銅合金とHIP接合
していたのであるが、接合信頼性を高めるには、図2
(a)〜(d) に示すように、ベリリウム側については、ベ
リリウム基地面そのものまたはその表面に接合促進層と
して形成したAl層を接合面とし、一方銅合金側について
は、その表面に拡散抑制層として形成したTi層等または
その上に重ねて接合促進層として形成したAl層を接合面
とし、しかもこれらの間にAl−Si−Mg系合金またはAl−
Mg系合金あるいはAlを心材とするこれら合金のクラッド
材からなるインサート材を介挿させて接合することが極
めて有効であり、かような接合方法を採用することによ
って、接合温度が固相線以下の低い温度であっても、熱
サイクル耐熱性に優れた接合体が得られることの知見を
得た。
【0007】さらに、図3 (e)〜(h) に示すように、銅
合金の表面に予め接合促進層として軟質銅層を形成して
おけば、接合がよりスムーズに進行して、接合強度の一
層の向上が達成されることの知見を得た。この発明は、
上記の知見に立脚するものである。
【0008】すなわち、この発明の要旨構成は次のとお
りである。 1.ベリリウムと銅合金を接合するに際し、該銅合金の
表面に、PVD法または溶射法によりTi, V,Nb, Cr,
MoまたはSiの薄層をAlと銅の拡散抑制層として形成し、
必要に応じて引き続きこの拡散抑制層の表面に接合促進
層として純Al層またはAl合金層を形成し、ついでこのよ
うな表面処理を施した銅合金とベリリウムとを、Al−Si
−Mg系合金またはAl−Mg系合金あるいはAlを心材とする
これら合金のクラッド材からなるインサート材の介挿下
にHIP接合することを特徴とする、ベリリウムと銅合
金のHIP接合体の製造方法。
【0009】2.ベリリウムと銅合金を接合するに際
し、該ベリリウムの表面に、PVD法または溶射法によ
り、接合促進層としてAl層を形成する一方、該銅合金の
表面に、PVD法または溶射法によりTi, V,Nb, Cr,
MoまたはSiの薄層をAlと銅の拡散抑制層として形成し、
必要に応じて引き続きこの拡散抑制層の表面に接合促進
層として純Al層またはAl合金層を形成し、ついでこのよ
うな表面処理を施したベリリウムと銅合金とを、Al−Si
−Mg系合金またはAl−Mg系合金あるいはAlを心材とする
これら合金のクラッド材からなるインサート材の介挿下
にHIP接合することを特徴とする、ベリリウムと銅合
金のHIP接合体の製造方法。
【0010】3.上記1または2において、銅合金の表
面に、接合促進層として軟質銅層を形成することを特徴
とする、ベリリウムと銅合金のHIP接合体の製造方
法。
【0011】4.上記1,2または3において、接合温
度が 500℃から 559℃の固相接合温度域であることを特
徴とする、ベリリウムと銅合金のHIP接合体の製造方
法。
【0012】5.ベリリウムと銅合金との間に、中間層
として、0.02〜5.0 mm厚のAl−Si−Mg系合金またはAl−
Mg系合金あるいはAlを心材とするこれら合金のクラッド
材のインサート材層と、0.5 〜200 μm 厚のTi, V,N
b, Cr, MoまたはSi層からなるAlと銅の拡散抑制層とを
そなえることを特徴とする、ベリリウムと銅合金のHI
P接合体。
【0013】6.ベリリウムと銅合金との間に、中間層
として、0.02〜5.0 mm厚のAl−Si−Mg系合金またはAl−
Mg系合金あるいはAlを心材とするこれら合金のクラッド
材のインサート材層と、0.5 〜200 μm 厚の純Alまたは
Al合金層からなる接合促進層と、0.5 〜200 μm 厚のT
i, V,Nb, Cr, MoまたはSi層からなるAlと銅の拡散抑
制層とをそなえることを特徴とする、ベリリウムと銅合
金のHIP接合体。
【0014】7.ベリリウムと銅合金との間に、中間層
として、0.02〜5.0 mm厚のAl層からなる接合促進層と、
0.02〜5.0 mm厚のAl−Si−Mg系合金またはAl−Mg系合金
あるいはAlを心材とするこれら合金のクラッド材のイン
サート材層と、0.5 〜200 μm厚のTi, V,Nb, Cr, Mo
またはSi層からなるAlと銅の拡散抑制層とをそなえるこ
とを特徴とする、ベリリウムと銅合金のHIP接合体。
【0015】8.ベリリウムと銅合金との間に、中間層
として、0.02〜5.0 mm厚のAl層からなる接合促進層と、
0.02〜5.0 mm厚のAl−Si−Mg系合金またはAl−Mg系合金
あるいはAlを心材とするこれら合金のクラッド材のイン
サート材層と、0.5 〜200 μm厚の純AlまたはAl合金層
からなる接合促進層と、0.5 〜200 μm 厚のTi, V,N
b, Cr, MoまたはSi層からなるAlと銅の拡散抑制層とを
そなえることを特徴とする、ベリリウムと銅合金のHI
P接合体。
【0016】9.上記5,6,7または8において、銅
合金が、その表面に、 5.0μm 〜5.0mm厚の軟質銅層か
らなる接合促進層をそなえることを特徴とする、ベリリ
ウムと銅合金のHIP接合体。
【0017】
【発明の実施の形態】以下、この発明を具体的に説明す
る。ベリリウムの接合面については、ベリリウム基地面
をそのまま使用するか、またはその表面に接合促進層と
してAl層を形成する。ここに、上記Al層の厚みは0.02〜
5.0 mm程度が好適である。というのは、Al層厚が0.02mm
に満たないと接合促進層として十分に機能せず、一方
5.0mmを超えると接合促進層としての機能が飽和に達す
るだけでなく、工業的に安価に成膜することが難しくな
るからである。また、このAl層は、厚みが大きくなるに
従い、応力緩和層としても機能する。なお、このような
Al層の形成方法としては、PVDや溶射法が好適であ
り、特にPVDとしては、真空蒸着やスパッタリング、
イオンプレーティング等が、一方溶射法としては、真空
下でのプラズマ溶射法(VPS)、減圧不活性雰囲気下
でのプラズマ溶射法(LPPS)、大気中でのAlワイヤ
ー溶射法やアーク溶射法、D−GUN法やジェットコー
トといった爆発溶射法および高速無酸化溶射法(HVO
F)等が適合する。
【0018】一方、銅合金の接合面については、その表
面に、必要に応じてPVDやクラッド法、溶射法、めっ
き法等の手段により、接合促進層として軟質銅層を形成
し、ついで同じくPVDや溶射法により、拡散抑制層と
してTi, V, Nb,Cr, Mo, Si等の薄層を形成するか、ま
たは必要に応じてその上に接合促進層としてAl層を形成
する。ここに、接合促進層としての軟質銅層の厚みは、
5.0μm 〜5.0 mm程度とするのが好ましい。というの
は、厚みが 5.0μm に満たないと接合促進層としての効
果に乏しく、一方 5.0mmを超えるとその効果は飽和に達
し、むしろ経済的に不利となるからである。なお、かか
る軟質銅層の形成に当たっては、銅合金の表面にPVD
や溶射法等によって中間層を形成する際の第1層として
軟質銅層を形成し、その後に順次Ti薄層さらにはAl層等
を形成するような連続処理であっても、また銅合金の表
面に予め軟質銅層を形成しておき、このような軟質銅層
付き銅合金を素材として用いる手法であっても、どちら
でも良い。また、かかる軟質銅層としては、純銅がとり
わけ有利である。
【0019】また、拡散抑制層としてのTi等の薄層の厚
みは 0.5〜200 μm 程度とするのが好ましい。というの
は、厚みが 0.5μm に満たないと拡散抑制層としての機
能を発揮できず、一方 200μm を超えると成膜時に経済
的に不利となるからである。さらに、接合促進層として
Al層の厚みは、 0.5〜200 μm 程度が好適である。とい
うのは、Al層厚が 0.5μm に満たないと接合促進効果に
乏しく、一方 200μm を超えると成膜時に経済的に不利
となるからである。なお、このAl層については、純Alで
あってもAl合金であってもいずれでも良い。
【0020】ベリリウムと銅合金の接合面を上記のよう
にした場合、特にベリリウムの表面に応力緩和層として
Al層を形成した場合、接合界面はAl−AlまたはAl−(T
i, V,Nb, Mo, Cr, Si)となるが、このままではAlの
界面に生成する酸化皮膜がバリアとなって、強固な接合
状態を得ることができない。そこで、この発明では、か
ような接合面の間に、接合時の加熱過程でAl表面の酸化
膜を破って接合を促進できるMgやMg, Siを含有する軟質
Al合金をインサート材として介挿させることにより、こ
の問題を解決し、強固な接合を実現したのである。
【0021】ここに、上記のインサート材としては、以
下に述べるようなAl−Si−Mg系合金またはAl−Mg系合金
が好適であり、特にMgを3wt%以下で含むものが有利に
適合する。 ・Al−Si−Mg系合金 BA4003, BA4004, BA4005, BA4N04等のAlろう材。BA3PC,
BA4PC, BA7PC, BA8PC, BA9PC, BA10PC, BA17PC, BA18P
C 等のブレージングシートまたはこれらブレージングシ
ートの心材をJIS1050, 1100 等純Alで置き換えたクラッ
ド材。 ・Al−Mg系合金 JIS5005, 5052 等。
【0022】また、かかるインサート材は、必ずしもAl
−Si−Mg系、Al−Mg系合金の無垢材料である必要はな
く、Alを心材とするこれら合金のクラッド材であっても
良い。なお、かかるクラッド材において心材をAlとした
のは、このAlが応力緩和層として有効に機能するからで
ある。さらに、このようなインサート材厚みは0.02〜5.
0 mm程度とするのが好ましい。というのは、インサート
材厚が0.02mmに満たないと十分な接合信頼性を得ること
ができず、一方 5.0mmを超えるとその効果が飽和に達す
るからである。
【0023】上記のようにして、Mgを含有する軟質Al合
金の介挿下にHIP接合すると、接合界面は、軟質低融
点拡散容易金属であるBe−Al系、またはAl系−Al系とな
るため 600℃以下の低温でも強固な接合が可能になるの
である。ここに、接合温度は、インサート材が溶融する
温度未満であることが必要である。というのは、溶融温
度以上の温度で接合すると、接合材の中に含まれる溶質
が凝固の過程で凝集して粗大な化合物を形成し、かよう
な粗大化合物は接合信頼性を劣化させ、熱サイクル等が
かかった場合に破壊の起点となるからである。
【0024】そこで、好適接合温度について、種々検討
を重ねた結果、接合温度は 500℃から559 ℃の範囲が望
ましいことが判明した。また、接合時の加圧力は5〜30
0 MPa 程度が望ましいことが判明した。
【0025】なお、この発明の銅合金としては、アルミ
ナ分散強化銅(DSCu)、クロム・ジルコニウム銅および
ベリリウム銅(C17510, C17500等)が有利に適合する。
【0026】
【実施例】試料としては、寸法がそれぞれ 25mmL×25mm
W ×15mmt のベリリウムと各種銅合金を用いた。ベリリ
ウムの表面と銅合金の表面に、表1の条件に従って各種
の中間層を形成した後、肉厚:1.5 mmのステンレス(SU
S304)製の容器(ケーシング)に入れ、真空下で脱気、
溶接封口処理を施した後、表1に示す条件下でHIP接
合を行った。かくして得られた各HIP接合体につい
て、接合界面を中心に4mm角の接合サンプルを放電加工
で切り出し、加工面を研磨したのち、その4点曲げ強度
を測定した。また、得られたサンプルについて、耐ヒー
トサイクル性を評価する目的で高温(350 ℃) と低温
(液体窒素温度:−196 ℃)の繰り返し熱サイクル試験
を行い、接合部が剥離するまでの回数を求めた。得られ
た結果を表1に併記する。
【0027】
【表1】
【0028】同表に示したとおり、この発明に従い得ら
れたHIP接合体はいずれも、200 MPa 以上の高い接合
強度が得られ、また破壊までの熱サイクル数も4000回以
上と高い接合信頼性を得ることができた。
【0029】
【発明の効果】かくして、この発明によれば、 600℃以
下の低温HIP接合においても、接合信頼性の高いベリ
リウムと銅合金のHIP接合体を得ることが出できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】従来法に従うHIP接合要領を示す図である。
【図2】この発明に従うHIP接合要領を示す図であ
る。
【図3】同じく、この発明に従うHIP接合要領を示す
図である。

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】ベリリウムと銅合金を接合するに際し、該
    銅合金の表面に、PVD法または溶射法によりTi, V,
    Nb, Cr, MoまたはSiの薄層をAlと銅の拡散抑制層として
    形成し、必要に応じて引き続きこの拡散抑制層の表面に
    接合促進層として純Al層またはAl合金層を形成し、つい
    でこのような表面処理を施した銅合金とベリリウムと
    を、Al−Si−Mg系合金またはAl−Mg系合金あるいはAlを
    心材とするこれら合金のクラッド材からなるインサート
    材の介挿下にHIP接合することを特徴とする、ベリリ
    ウムと銅合金のHIP接合体の製造方法。
  2. 【請求項2】ベリリウムと銅合金を接合するに際し、該
    ベリリウムの表面に、PVD法または溶射法により、接
    合促進層としてAl層を形成する一方、該銅合金の表面
    に、PVD法または溶射法によりTi, V,Nb, Cr, Moま
    たはSiの薄層をAlと銅の拡散抑制層として形成し、必要
    に応じて引き続きこの拡散抑制層の表面に接合促進層と
    して純Al層またはAl合金層を形成し、ついでこのような
    表面処理を施したベリリウムと銅合金とを、Al−Si−Mg
    系合金またはAl−Mg系合金あるいはAlを心材とするこれ
    ら合金のクラッド材からなるインサート材の介挿下にH
    IP接合することを特徴とする、ベリリウムと銅合金の
    HIP接合体の製造方法。
  3. 【請求項3】請求項1または2において、銅合金の表面
    に、接合促進層として軟質銅層を形成することを特徴と
    する、ベリリウムと銅合金のHIP接合体の製造方法。
  4. 【請求項4】請求項1,2または3において、接合温度
    が 500℃から 559℃の固相接合温度域であることを特徴
    とする、ベリリウムと銅合金のHIP接合体の製造方
    法。
  5. 【請求項5】ベリリウムと銅合金との間に、中間層とし
    て、0.02〜5.0 mm厚のAl−Si−Mg系合金またはAl−Mg系
    合金あるいはAlを心材とするこれら合金のクラッド材の
    インサート材層と、0.5 〜200 μm 厚のTi, V,Nb, C
    r, MoまたはSi層からなるAlと銅の拡散抑制層とをそな
    えることを特徴とする、ベリリウムと銅合金のHIP接
    合体。
  6. 【請求項6】ベリリウムと銅合金との間に、中間層とし
    て、0.02〜5.0 mm厚のAl−Si−Mg系合金またはAl−Mg系
    合金あるいはAlを心材とするこれら合金のクラッド材の
    インサート材層と、0.5 〜200 μm 厚の純AlまたはAl合
    金層からなる接合促進層と、0.5 〜200 μm 厚のTi,
    V,Nb, Cr, MoまたはSi層からなるAlと銅の拡散抑制層
    とをそなえることを特徴とする、ベリリウムと銅合金の
    HIP接合体。
  7. 【請求項7】ベリリウムと銅合金との間に、中間層とし
    て、0.02〜5.0 mm厚のAl層からなる接合促進層と、0.02
    〜5.0 mm厚のAl−Si−Mg系合金またはAl−Mg系合金ある
    いはAlを心材とするこれら合金のクラッド材のインサー
    ト材層と、0.5 〜200 μm 厚のTi, V,Nb, Cr, Moまた
    はSi層からなるAlと銅の拡散抑制層とをそなえることを
    特徴とする、ベリリウムと銅合金のHIP接合体。
  8. 【請求項8】ベリリウムと銅合金との間に、中間層とし
    て、0.02〜5.0 mm厚のAl層からなる接合促進層と、0.02
    〜5.0 mm厚のAl−Si−Mg系合金またはAl−Mg系合金ある
    いはAlを心材とするこれら合金のクラッド材のインサー
    ト材層と、0.5 〜200 μm 厚の純AlまたはAl合金層から
    なる接合促進層と、0.5 〜200 μm 厚のTi, V,Nb, C
    r, MoまたはSi層からなるをAlと銅の拡散抑制層とをそ
    なえることを特徴とする、ベリリウムと銅合金のHIP
    接合体。
  9. 【請求項9】請求項5,6,7または8において、銅合
    金が、その表面に、5.0μm 〜5.0 mm厚の軟質銅層から
    なる接合促進層をそなえることを特徴とする、ベリリウ
    ムと銅合金のHIP接合体。
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