JP2000208028A - Electron emitting element and its manufacture - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、電子放出素子及び
その製造方法に関し、より具体的には、カーボンナノチ
ューブなど針状構造を有する冷陰極部材を使用して形成
された電子放出素子、及びその製造方法に関する。更
に、本発明は、上記のような電子放出素子を利用して構
成される電子放出源及びその製造方法や、画像表示装置
などのアプリケーションに関する。[0001] 1. Field of the Invention [0002] The present invention relates to an electron-emitting device and a method of manufacturing the same, and more specifically, to an electron-emitting device formed by using a cold cathode member having a needle-like structure such as a carbon nanotube, and the like. It relates to a manufacturing method. Furthermore, the present invention relates to an electron emission source configured using the above-described electron emission element, a method of manufacturing the same, and an application such as an image display device.
【０００２】[0002]
【従来の技術】カーボンナノチューブは、高いアスペク
ト比を有し且つ先端の曲率半径が小さい。このような特
性は、電界放出型電子エミッタ（冷陰極装置）における
電子放出源の構成材料（冷陰極部材）として、適してい
る。2. Description of the Related Art Carbon nanotubes have a high aspect ratio and a small radius of curvature at the tip. Such characteristics are suitable as a constituent material (cold cathode member) of an electron emission source in a field emission type electron emitter (cold cathode device).
【０００３】例えば、束ねた状態のカーボンナノチュー
ブから、６４Ｖという低いターンオン電圧で４００μＡ
／ｃｍ2という高い放出電流密度が得られることが、こ
れまでに報告されている。[0003] For example, from a bundle of carbon nanotubes, a 400 μA
It has been reported that an emission current density as high as / cm 2 can be obtained.
【０００４】[0004]
【発明が解決しようとする課題】カーボンナノチューブ
を冷陰極部材として利用する電界放出型電子エミッタを
フラットパネルディスプレイに適用するためには、カー
ボンナノチューブを２次元アレイ状に配列する必要があ
る。この場合に重要になるのは、カーボンナノチューブ
をいかに効率的に取り扱い且つ固定するかという点であ
る。In order to apply a field emission type electron emitter using a carbon nanotube as a cold cathode member to a flat panel display, it is necessary to arrange the carbon nanotubes in a two-dimensional array. What matters in this case is how to efficiently handle and fix the carbon nanotubes.
【０００５】例えば、de Heer et al.は、Science誌の
第２７０巻第１１７９頁（１９９５）に、カーボンナノ
チューブの懸濁液をセラミックフィルターに流して、フ
ィルター表面の上にカーボンナノチューブを配列させ、
次に、配列したカーボンナノチューブをプラスチックシ
ート上に移すことによって、カーボンナノチューブの２
次元アレイを形成することを開示している。更に、この
方法によって得られたカーボンナノチューブの２次元ア
レイから、電子の電界放出が得られた旨も報告されてい
る。For example, de Heer et al., In Science, Vol. 270, p. 1179 (1995), described a method in which a suspension of carbon nanotubes was passed through a ceramic filter to arrange carbon nanotubes on the filter surface.
Next, by transferring the arranged carbon nanotubes onto a plastic sheet, 2
It discloses forming a dimensional array. Furthermore, it has been reported that field emission of electrons was obtained from a two-dimensional array of carbon nanotubes obtained by this method.
【０００６】しかし、この方法では、大きな面積にパタ
ーン化された電子源を得ることは困難である。However, with this method, it is difficult to obtain a large area patterned electron source.
【０００７】一方、特開平１０−１４９７６０号公報に
は、電界放出型冷陰極装置における電子エミッタ材とし
てカーボンナノチューブ或いはフラーレンを使用する技
術が開示されている。具体的には、支持基板上に複数の
電子エミッタを形成するにあたって、各々の電子エミッ
タを、基板上に倒木が重なり合うようにして存在してい
る複数のカーボンナノチューブから構成する。この場合
の構成は、例えば、アーク放電によってアノード電極の
炭素を昇華させ、それをカソード上に析出させることに
よって形成したカーボンナノチューブを、塗布・分散な
どの方法で基板上に配置することによって、形成するこ
とができる。On the other hand, Japanese Patent Application Laid-Open No. 10-149760 discloses a technique in which carbon nanotubes or fullerenes are used as an electron emitter material in a field emission cold cathode device. Specifically, when forming a plurality of electron emitters on the supporting substrate, each electron emitter is composed of a plurality of carbon nanotubes that are present on the substrate such that fallen trees overlap. In this case, for example, the carbon nanotubes formed by sublimating the carbon of the anode electrode by arc discharge and depositing them on the cathode are arranged on the substrate by a method such as coating and dispersion. can do.
【０００８】しかし、この方法では、形成されるカーボ
ンナノチューブの形状や方向性の制御性が、あまり高く
ない。However, in this method, the controllability of the shape and direction of the formed carbon nanotube is not so high.
【０００９】また、特開平１０−１２１２４号公報に
は、カーボンナノチューブを電子エミッタとして使用す
る電子放出素子の構成が開示されている。この構成にお
ける電子エミッタ（カーボンナノチューブ）は、陽極酸
化膜中に規則正しく配設された細孔の中に、そこに析出
させた金属触媒の触媒作用を利用して成長される。Japanese Patent Application Laid-Open No. 10-12124 discloses a structure of an electron-emitting device using a carbon nanotube as an electron emitter. The electron emitter (carbon nanotube) in this configuration is grown in pores regularly arranged in the anodic oxide film by utilizing the catalytic action of a metal catalyst deposited there.
【００１０】しかし、この構成及びその製造方法は、カ
ーボンナノチューブの形成プロセスに必要な時間、形成
されたカーボンナノチューブの均一性の確保、或いは大
面積上への一括成長の困難さなどの観点から、必ずしも
十分な生産性を有するとは言い難い。[0010] However, this configuration and the method of manufacturing the same are required in view of the time required for the carbon nanotube forming process, the uniformity of the formed carbon nanotube, or the difficulty of simultaneous growth on a large area. It is not always sufficient to have sufficient productivity.
【００１１】更に、上述した特開平１０−１４９７６０
号公報及び特開平１０−１２１２４号公報にそれぞれ開
示されている装置構成では、形成されるカーボンナノチ
ューブの電子エミッタと基板電極との間の接合は、単に
接触しているだけの弱いものである。このために、両者
間での電子のやりとりが安定しないという問題点を有し
ている。Further, the above-mentioned Japanese Patent Application Laid-Open No. 10-149760
In the device configurations disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 10-12124 and Japanese Patent Application Laid-Open No. 10-12124, the bonding between the electron emitter of the carbon nanotube to be formed and the substrate electrode is weak, merely in contact. For this reason, there is a problem that the exchange of electrons between the two is not stable.
【００１２】このように、従来技術では、十分な生産性
でカーボンナノチューブを冷陰極部材として用いる際に
効率的に２次元アレイ状に配設する製造プロセスや、そ
のようなプロセスを可能にする電界放出型電子エミッタ
（電子放出素子）の構成が、示されていない。As described above, in the prior art, when the carbon nanotubes are used as the cold cathode members with sufficient productivity, the manufacturing process for efficiently arranging the carbon nanotubes in a two-dimensional array and the electric field enabling such a process are described. The configuration of the emission type electron emitter (electron emission device) is not shown.
【００１３】本発明は、上記の課題を解決するためにな
されたものであって、その目的は、（１）カーボンナノ
チューブなどの針状の冷陰極部材を十分な生産性で２次
元アレイ状に配設して、電界放出型電子エミッタとして
機能させることができる構成を有する電子放出素子を提
供すること、及び（２）そのような電子放出素子の生産
性に優れた製造方法を提供すること、である。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and has the following objects. (1) Needle-like cold cathode members such as carbon nanotubes are formed in a two-dimensional array with sufficient productivity. Providing an electron-emitting device having a configuration that can be arranged and functioning as a field-emission electron emitter; and (2) providing a method of manufacturing such an electron-emitting device with excellent productivity. It is.
【００１４】[0014]
【課題を解決するための手段】本発明の電子放出素子
は、支持部材と、該支持部材の上に形成された電極と、
該支持部材の表面及び該電極を覆うように形成された保
持部材と、該保持部材に保持されている複数の針状構造
の冷陰極部材と、を備えており、該冷陰極部材の各々
は、その一端が該保持部材に挿入されており、他の一端
は、該保持部材の外部に突出していて、そのことによっ
て上記の目的が達成される。According to the present invention, there is provided an electron-emitting device comprising: a support member; an electrode formed on the support member;
A holding member formed to cover the surface of the support member and the electrode, and a plurality of needle-shaped cold cathode members held by the holding member, each of the cold cathode members , One end of which is inserted into the holding member and the other end protrudes outside the holding member, thereby achieving the above object.
【００１５】前記冷陰極部材は、六炭素環構造を含むカ
ーボンの単体或いはその集合体であり得る。例えば、前
記六炭素環構造を含むカーボンはカーボンナノチューブ
である。The cold cathode member may be a simple substance of carbon having a six-carbon ring structure or an aggregate thereof. For example, the carbon having the six-carbon ring structure is a carbon nanotube.
【００１６】好ましくは、前記カーボンナノチューブの
前記突出した一端が多面体的に閉じている。Preferably, the protruding one end of the carbon nanotube is closed in a polyhedral manner.
【００１７】前記保持部材は、少なくとも一部の領域で
ポーラスな構造を有し得て、前記冷陰極部材の一端は、
該保持部材の該ポーラスな構造の中に挿入されている。[0017] The holding member may have a porous structure in at least a part of the region, and one end of the cold cathode member may include:
The holding member is inserted into the porous structure.
【００１８】或いは、前記保持部材は、原子間結合が解
離されている領域を有し得て、前記冷陰極部材の一端
は、該保持部材の解離された原子間結合の部分に挿入さ
れている。Alternatively, the holding member may have a region where the interatomic bond is dissociated, and one end of the cold cathode member is inserted into the dissociated interatomic bond portion of the holding member. .
【００１９】前記保持部材は、エネルギー付加によって
原子間結合が解離する部材であり得る。或いは、前記保
持部材は、光照射によって原子間結合が解離する部材で
あり得る。The holding member may be a member in which interatomic bonds are dissociated by adding energy. Alternatively, the holding member may be a member whose interatomic bond is dissociated by light irradiation.
【００２０】例えば、前記保持部材はポリシランであ
る。For example, the holding member is made of polysilane.
【００２１】また、前記保持部材は、前記冷陰極部材か
らの放電電流の時間変動を安定化させるために十分な大
きさの比抵抗を有する材料から構成され得る。Further, the holding member may be made of a material having a specific resistance large enough to stabilize the time variation of the discharge current from the cold cathode member.
【００２２】本発明の電子放出素子の製造方法は、支持
部材の上に電極を形成する電極形成工程と、該支持部材
の表面及び該電極を覆うように保持部材を形成する保持
部材形成工程と、複数の針状構造の冷陰極部材を、その
各々の一端が該保持部材に挿入され且つ他の一端が該保
持部材の外部に突出するように、該支持部材によって保
持させる保持工程と、を包含しており、そのことによっ
て、前述の目的が達せいされる。According to the method of manufacturing an electron-emitting device of the present invention, there are provided an electrode forming step of forming an electrode on a support member, and a holding member forming step of forming a holding member so as to cover the surface of the support member and the electrode. A holding step of holding the plurality of needle-shaped cold cathode members by the support member such that one end of each of the cold cathode members is inserted into the holding member and the other end projects outside the holding member. Inclusion, thereby achieving the foregoing objectives.
【００２３】前記保持工程は、前記保持部材の少なくと
も一部の領域でその原子間結合を解離させる解離工程
と、前記冷陰極部材の一端を、該保持部材の解離された
原子間結合の部分に挿入させる挿入工程と、を含み得
る。The holding step includes a dissociation step of dissociating an interatomic bond in at least a part of a region of the holding member, and a step of connecting one end of the cold cathode member to a portion of the dissociated interatomic bond of the holding member. Insertion step of inserting.
【００２４】前記挿入工程は、前記冷陰極部材が分散さ
れている溶液中にて前記保持部材に電界を印加する電気
泳動法を利用してもよい。The inserting step may use an electrophoresis method in which an electric field is applied to the holding member in a solution in which the cold cathode member is dispersed.
【００２５】前記解離工程は、前記保持部材の少なくと
も一部の領域にエネルギーを付加して、原子間結合を解
離させる工程を含み得る。或いは、前記解離工程は、前
記保持部材の少なくとも一部の領域に光を照射して、原
子間結合を解離させる工程を含み得る。[0025] The dissociation step may include a step of applying energy to at least a part of the region of the holding member to dissociate interatomic bonds. Alternatively, the dissociation step may include a step of irradiating at least a part of the region of the holding member with light to dissociate interatomic bonds.
【００２６】例えば、前記光が紫外光であり得る。ま
た、前記保持部材がポリシランであり得る。For example, the light may be ultraviolet light. Further, the holding member may be polysilane.
【００２７】ある実施形態では、前記保持部材がポリシ
ランであり、前記解離工程は、該ポリシランの少なくと
も一部の領域に紫外光を照射して、該ポリシランの原子
間結合を解離させる工程を含む。In one embodiment, the holding member is polysilane, and the dissociation step includes a step of irradiating at least a part of the polysilane with ultraviolet light to dissociate interatomic bonds of the polysilane.
【００２８】また、前記保持部材は、前記冷陰極部材か
らの放電電流の時間変動を安定化させるために十分な大
きさの比抵抗を有する材料から構成され得る。Further, the holding member may be made of a material having a specific resistance large enough to stabilize the time variation of the discharge current from the cold cathode member.
【００２９】前記冷陰極部材は、六炭素環構造を含むカ
ーボンの単体或いはその集合体であり得る。例えば、前
記六炭素環構造を含むカーボンはカーボンナノチューブ
である。The cold cathode member may be a simple substance of carbon having a six-carbon ring structure or an aggregate thereof. For example, the carbon having the six-carbon ring structure is a carbon nanotube.
【００３０】前記保持工程は、前記冷陰極部材が挿入さ
れた前記保持部材を硬化させる工程を含み得る。[0030] The holding step may include a step of curing the holding member into which the cold cathode member is inserted.
【００３１】本発明の他の局面によれば、複数の電子放
出素子と、該電子放出素子の各々へ入力信号を供給する
回路構成と、を備え、該電子放出素子が、各々への該入
力信号に応じて電子を放出するように所定のパターンに
配置されている電子放出源が提供される。ここで、該複
数の電子放出素子の各々は、上記に説明した様な特徴を
有する本発明の電子放出素子である。According to another aspect of the present invention, there are provided a plurality of electron-emitting devices, and a circuit configuration for supplying an input signal to each of the electron-emitting devices, wherein the electron-emitting device is configured to control the input to each of the electron-emitting devices. An electron emission source is provided that is arranged in a predetermined pattern to emit electrons in response to a signal. Here, each of the plurality of electron-emitting devices is an electron-emitting device of the present invention having the features as described above.
【００３２】本発明の更に他の局面によれば、電子放出
源と、該電子放出源から放出された電子に照射されて画
像を形成する画像形成部材と、を備え、該電子放出源が
上述のような電子放出源である画像表示装置が、提供さ
れる。According to still another aspect of the present invention, there is provided an electron emission source, and an image forming member for irradiating the electron emitted from the electron emission source to form an image, wherein the electron emission source is as described above. An image display device that is an electron emission source such as described above is provided.
【００３３】本発明の更に他の局面によれば、複数の電
子放出素子を形成する形成工程と、該複数の電子放出素
子を、各々に供給される入力信号に応じて電子を放出す
るように所定のパターンで配置する配置工程と、を包含
する電子放出源の製造方法が提供される。ここで、該形
成工程では、該複数の電子放出素子の各々を、上記に説
明した様な特徴を有する本発明の製造方法に従って形成
する。According to still another aspect of the present invention, a forming step of forming a plurality of electron-emitting devices, and a method of causing the plurality of electron-emitting devices to emit electrons in response to an input signal supplied to each of the plurality of electron-emitting devices. And a step of arranging the electron emission source in a predetermined pattern. Here, in the forming step, each of the plurality of electron-emitting devices is formed according to the manufacturing method of the present invention having the features described above.
【００３４】本発明の更に他の局面によれば、電子放出
源を構成する工程と、該電子放出源から放出された電子
に照射されて画像を形成する画像形成部材を、該電子放
出源に対して所定の位置関係で配置する工程と、を包含
し、該電子放出源を上述の請方法に従って構成する画像
表示装置の製造方法が提供される。According to still another aspect of the present invention, a step of forming an electron emission source and an image forming member which forms an image by irradiating electrons emitted from the electron emission source with the electron emission source And a step of arranging the electron emission source in a predetermined positional relationship with respect to the electron emission source.
【００３５】[0035]
【発明の実施の形態】本発明の具体的な実施形態の説明
に先立って、まず以下では、本発明の概略を説明する。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Prior to the description of a specific embodiment of the present invention, first, the outline of the present invention will be described.
【００３６】本願発明者らは、カーボンナノチューブの
配置方法として、電気泳動法の利用が可能であることを
見い出した。この電気泳動法を利用すれば、カーボンナ
ノチューブを印加電界の方向に沿って配列させ、更に電
極に向かって移動させることが可能になる。具体的に
は、この手法を用いてナイフエッジ上にカーボンナノチ
ューブを１次元的に配列させたところ、１μＡ／ｃｍ2
の放出電流密度及び１６０Ｖのターンオン電圧が得られ
た。The present inventors have found that an electrophoresis method can be used as a method for arranging carbon nanotubes. If this electrophoresis method is used, it becomes possible to arrange the carbon nanotubes in the direction of the applied electric field and to move them toward the electrodes. Specifically, when carbon nanotubes were one-dimensionally arranged on the knife edge using this method, 1 μA / cm 2
And a turn-on voltage of 160 V were obtained.
【００３７】本発明では、このようなカーボンナノチュ
ーブに対する電気泳動法を利用してカーボンナノチュー
ブの２次元アレイを形成し、それを用いて大型のパター
ン化された電子放出素子（電子エミッタ）を構成する。In the present invention, a two-dimensional array of carbon nanotubes is formed by using the electrophoresis method for such carbon nanotubes, and a large patterned electron-emitting device (electron emitter) is formed using the two-dimensional array. .
【００３８】具体的には、六炭素環構造を含むカーボン
の単体或いはその集合体である針状構造の冷陰極部材、
例えばカーボンナノチューブを、電気泳動法によって印
加電界の方向に配列させて、更に支持部材として機能す
る基板の上の所定の固定位置に移動する。所定の位置に
おけるカーボンナノチューブ（針状構造の冷陰極部材）
の固定は、基板の上に形成されたナノシラン或いはポリ
シランなどの材料から構成される保持部材を用いて、達
成される。これによって、電界放出型の電子放出素子が
得られる。Specifically, a cold cathode member having a needle-like structure, which is a simple substance or an aggregate of carbon having a six-carbon ring structure,
For example, the carbon nanotubes are arranged in the direction of the applied electric field by an electrophoresis method, and are further moved to a predetermined fixed position on a substrate functioning as a support member. Carbon nanotubes at predetermined positions (needle-shaped cold cathode members)
Is achieved using a holding member made of a material such as nanosilane or polysilane formed on the substrate. As a result, a field emission type electron-emitting device is obtained.
【００３９】固定に際しては、例えば、紫外（ＵＶ）光
などの光の照射、或いは所定のエネルギーの印加によっ
て、保持部材の原子間結合を一部で解離させ、その解離
させた部分にカーボンナノチューブ（針状構造を有する
冷陰極部材）の一端を挿入させて、固定する。或いは、
ポーラスな構造を有する保持部材を使用して、ポーラス
部にカーボンナノチューブ（針状構造を有する冷陰極部
材）の一端を挿入してもよい。At the time of fixing, for example, irradiation of light such as ultraviolet (UV) light or application of a predetermined energy causes the interatomic bond of the holding member to be partially dissociated, and the dissociated portion to the carbon nanotube ( One end of a cold cathode member having a needle-like structure) is inserted and fixed. Or,
One end of a carbon nanotube (a cold cathode member having a needle-like structure) may be inserted into the porous portion by using a holding member having a porous structure.
【００４０】また、カーボンナノチューブの一端を保持
部材に挿入後に、加熱などによって保持部材の構成材料
を硬化させて、ポリシランなどの保持部材の構成材料と
カーボンナノチューブとの間の接合強度を高めてもよ
い。Also, after inserting one end of the carbon nanotube into the holding member, the constituent material of the holding member is cured by heating or the like to increase the bonding strength between the constituent material of the holding member such as polysilane and the carbon nanotube. Good.
【００４１】上記のようにして得られた電子放出素子を
複数個用意して、それらを、所定の回路構成からの各々
へ供給される入力信号に応じて電子を放出するように所
定のパターンに配置すれば、電子放出源が構成される。A plurality of the electron-emitting devices obtained as described above are prepared, and they are formed into a predetermined pattern so as to emit electrons in accordance with an input signal supplied to each from a predetermined circuit configuration. If arranged, an electron emission source is formed.
【００４２】更に、この電子放出源に対して、そこから
放出された電子に照射されて画像を形成する様な位置関
係で画像形成部材を配置すれば、画像表示装置が構成さ
れる。具体的な画像表示装置としては、例えば、ディス
プレイ電界放出型或いは誘電泳動型のフラットパネルデ
ィスプレイに使用され得る。Further, by arranging an image forming member in such a positional relationship as to irradiate the electrons emitted from the electron emission source with the electrons emitted therefrom to form an image, an image display device is constructed. As a specific image display device, for example, a display field emission type or dielectrophoresis type flat panel display can be used.
【００４３】以下の実施形態の説明では、フラットパネ
ルディスプレイへの適用を例にとって本発明を説明する
が、本発明の適用はそれに限られるものではなく、陰極
線管、ランプ、電子銃など、電子源（電子エミッタ）を
必要とする様々なアプリケーションに適用可能であるこ
とは、当業者には明らかである。In the following description of the embodiment, the present invention will be described by taking an application to a flat panel display as an example, but the application of the present invention is not limited to this, and an electron source such as a cathode ray tube, a lamp, an electron gun, etc. It will be apparent to those skilled in the art that it is applicable to various applications requiring (electron emitters).
【００４４】図１は、本発明によって得られるカーボン
ナノチューブの２次元アレイを有する電子放出素子の構
成を、模式的に示す斜視図である。FIG. 1 is a perspective view schematically showing the structure of an electron-emitting device having a two-dimensional array of carbon nanotubes obtained by the present invention.
【００４５】具体的には、支持部材として機能する誘電
体基板１の表面上に、保持部材として機能するポリシラ
ン膜３を形成し、このポリシラン膜３の所定の領域３３
に、複数のカーボンナノチューブ４が固定されている。
これによって、基板１の表面上に、複数のカーボンナノ
チューブ４が２次元アレイ状に配置されることになる。
また、基板１の表面（すなわち、ポリシラン膜３の下）
には、複数の帯状の導電層２が設けられており、この導
電層２を使用してカーボンナノチューブ４に所定の電圧
を印加する。Specifically, a polysilane film 3 functioning as a holding member is formed on the surface of the dielectric substrate 1 functioning as a support member, and a predetermined region 33 of the polysilane film 3 is formed.
, A plurality of carbon nanotubes 4 are fixed.
Thereby, a plurality of carbon nanotubes 4 are arranged in a two-dimensional array on the surface of the substrate 1.
Also, the surface of the substrate 1 (that is, under the polysilane film 3)
Is provided with a plurality of strip-shaped conductive layers 2, and a predetermined voltage is applied to the carbon nanotubes 4 using the conductive layers 2.
【００４６】次に、図２（ａ）〜（ｄ）を参照して、図
１に示す電子放出素子の製造プロセスの各工程を、以下
に説明する。Next, with reference to FIGS. 2A to 2D, each step of the manufacturing process of the electron-emitting device shown in FIG. 1 will be described below.
【００４７】まず、図２（ａ）に示すように、誘電体基
板１の表面に、所定の形状にパターニングされた導電層
２を形成する。導電層２のパターニング処理は、半導体
技術分野で一般的に使用されているプロセスを使用する
ことができて、その説明はここでは省略する。First, as shown in FIG. 2A, a conductive layer 2 patterned into a predetermined shape is formed on the surface of a dielectric substrate 1. The patterning process of the conductive layer 2 can use a process generally used in the semiconductor technology field, and the description thereof is omitted here.
【００４８】次に、図２（ｂ）に示すように、基板１及
びその表面に形成された導電層２のパターンを覆うよう
に、ポリシラン膜３を形成する。続いて、導電層２のパ
ターンに対応する開口パターンを有するマスク５を介し
て、形成されたポリシラン膜３を紫外（ＵＶ）光で照射
する。これによって、ポリシラン膜３のうちでマスク５
で覆われていなかった領域３３のみが、ＵＶ光で照射さ
れる。このＵＶ光照射は、ポリシリコン膜３の領域３３
における原子間結合（Ｓｉ−Ｓｉ結合）の光解離を発生
させる。Next, as shown in FIG. 2B, a polysilane film 3 is formed so as to cover the substrate 1 and the pattern of the conductive layer 2 formed on the surface thereof. Subsequently, the formed polysilane film 3 is irradiated with ultraviolet (UV) light via a mask 5 having an opening pattern corresponding to the pattern of the conductive layer 2. Thereby, the mask 5 in the polysilane film 3 is formed.
Only the region 33 not covered with the UV light is irradiated with the UV light. This UV light irradiation is applied to the region 33 of the polysilicon film 3.
Photodissociation of the interatomic bond (Si-Si bond) at
【００４９】続いて、上記までの処理が終わった基板１
を、電気泳動装置１０のギャップセル内に設置する。こ
こで、電気泳動装置１０のギャップセル内には、カーボ
ンナノチューブが分散されている溶液が導入されてい
る。その状態で、基板１に対向する位置に配置されてい
る対向電極１１と、基板１の表面の導電層２との間に、
所定の電圧を印加する。ギャップセル内に導入されたカ
ーボンナノチューブ４は、この電圧印加によって形成さ
れる電界に沿って配列し、更に電気泳動法によってポリ
シラン膜３の表面に移動する。ポリシラン膜３の表面に
到達したカーボンナノチューブ４のうちで、ＵＶ光で照
射された領域３３に到達したものは、ＵＶ光照射による
Ｓｉ−Ｓｉ結合の光解離で生じたポリシラン膜３の隙間
に、ある深さまで挿入されて、そこに固定される。Subsequently, the substrate 1 after the above processing is completed
Is installed in the gap cell of the electrophoresis apparatus 10. Here, a solution in which carbon nanotubes are dispersed is introduced into the gap cell of the electrophoresis apparatus 10. In this state, between the counter electrode 11 disposed at a position facing the substrate 1 and the conductive layer 2 on the surface of the substrate 1,
Apply a predetermined voltage. The carbon nanotubes 4 introduced into the gap cells are arranged along the electric field formed by the application of the voltage, and move to the surface of the polysilane film 3 by an electrophoresis method. Among the carbon nanotubes 4 that have reached the surface of the polysilane film 3, those that have reached the region 33 irradiated with UV light are located in the gaps of the polysilane film 3 generated by photodissociation of Si—Si bonds due to UV light irradiation. It is inserted to a certain depth and fixed there.
【００５０】カーボンナノチューブ４のポリシラン膜３
への挿入後に、例えば酸素雰囲気中での加熱処理を行え
ば、ポーラスなポリシランがＳｉＯx化して硬化され
る。これによって、挿入されたカーボンナノチューブ４
を、より強固に保持することが可能になる。The polysilane film 3 of the carbon nanotube 4
For example, if the heat treatment is performed in an oxygen atmosphere after insertion into the porous polysilane, the porous polysilane is converted into SiO x and cured. Thereby, the inserted carbon nanotube 4
Can be held more firmly.
【００５１】このようなプロセスの結果、図２（ｄ）に
示すように、基板１の表面に形成されたポリシラン膜３
に実質的に垂直に固定されたカーボンナノチューブ４の
２次元アレイを有する電子放出素子が形成される。As a result of such a process, as shown in FIG. 2D, the polysilane film 3 formed on the surface of the substrate 1 is formed.
An electron-emitting device having a two-dimensional array of carbon nanotubes 4 fixed substantially vertically is formed.
【００５２】上記のような本発明の製造プロセスで使用
されるカーボンナノチューブ４は、例えば、従来の直流
アーク放電法によって形成される。その内容は当業者に
は周知であるので、ここではその説明を省略する。この
方法によって形成されるカーボンナノチューブは、一般
に針状構造を有しており、典型的には、長さ約１μｍ〜
約５μｍ及び直径約５ｎｍ〜約２０ｎｍである。The carbon nanotubes 4 used in the manufacturing process of the present invention as described above are formed by, for example, a conventional DC arc discharge method. Since the contents are well known to those skilled in the art, the description is omitted here. The carbon nanotube formed by this method generally has a needle-like structure, and typically has a length of about 1 μm to
It is about 5 μm and about 5 nm to about 20 nm in diameter.
【００５３】形成されたカーボンナノチューブは、イソ
プロピルアルコール（ＩＰＡ）の中に超音波を使用して
分散され、得られた懸濁液は遠心分離器にかけられて、
大きな粒子が除去される。除去プロセス後の懸濁液が、
上記で図２（ｃ）を参照して説明した電気泳動装置１０
のギャップセル内に導入される。The carbon nanotubes formed are dispersed in isopropyl alcohol (IPA) using ultrasound, and the resulting suspension is centrifuged,
Large particles are removed. The suspension after the removal process
The electrophoresis apparatus 10 described above with reference to FIG.
Are introduced into the gap cells.
【００５４】なお、カーボンナノチューブ４は、上述し
た直流アーク放電法以外のプロセスによって製造するこ
とも、勿論可能である。The carbon nanotubes 4 can of course be manufactured by a process other than the DC arc discharge method described above.
【００５５】但し、低真空中での電子放出素子の安定な
動作を実現するためには、カーボンナノチューブの先端
が、多面体的に閉じた構造になっていることが好まし
い。However, in order to realize stable operation of the electron-emitting device in a low vacuum, it is preferable that the tip of the carbon nanotube has a polyhedral closed structure.
【００５６】基板１は、例えばコーニング７０５９ガラ
ス基板とする。但し、基板１の構成材料としては他のも
のも使用可能である。例えば、ポリマーフィルムや各種
セラミックス材料（アルミナなど）などからなる基板を
使用することができる。The substrate 1 is, for example, a Corning 7059 glass substrate. However, other materials can be used as the constituent material of the substrate 1. For example, a substrate made of a polymer film or various ceramic materials (alumina or the like) can be used.
【００５７】基板１の表面に形成する導電層２は、例え
ばアルミニウム層とする。但し、導電層２の構成材料
は、これに限られるものではない。The conductive layer 2 formed on the surface of the substrate 1 is, for example, an aluminum layer. However, the constituent material of the conductive layer 2 is not limited to this.
【００５８】一方、カーボンナノチューブ４を固定する
保持部材として使用されるポリシラン膜３は、例えばポ
リメチルフェニルシランであり、その分子量は約１３０
０００である。このポリシラン膜３を、コーニング７０
５９ガラス基板１の表面に設けられたアルミニウム層
（導電層）２を覆うように、スピンキャスト法によって
厚さ約１μｍに形成する。On the other hand, the polysilane film 3 used as a holding member for fixing the carbon nanotubes 4 is, for example, polymethylphenylsilane and has a molecular weight of about 130.
000. This polysilane film 3 is coated with Corning 70
59 is formed to a thickness of about 1 μm by spin casting so as to cover an aluminum layer (conductive layer) 2 provided on the surface of the glass substrate 1.
【００５９】ここで、従来技術における電界放出型の電
子放出素子では、電子エミッタ材（冷陰極材料）からの
放出電流の時間変動を安定化させる目的で、冷陰極材料
の層の下に高抵抗層を配置する。これに対して、ポリシ
ランの比抵抗は一般に高いので、本発明において、ポリ
シラン膜によって保持部材３を形成すれば、形成された
ポリシラン膜３は、保持部材としての機能に加えて、上
記の様な電子放出源（冷陰極材料）からの放電電流の時
間変動の安定化のための高抵抗層としての機能を、兼ね
備えることになる。Here, in the field emission type electron-emitting device of the prior art, in order to stabilize the time variation of the emission current from the electron emitter material (cold cathode material), a high resistance is provided under the cold cathode material layer. Place layers. On the other hand, since the specific resistance of polysilane is generally high, in the present invention, if the holding member 3 is formed of a polysilane film, the formed polysilane film 3 has the above-described function in addition to the function as the holding member. It also has a function as a high resistance layer for stabilizing the time variation of the discharge current from the electron emission source (cold cathode material).
【００６０】先述のように、基板１の上に形成されたポ
リシラン膜３は、所定のパターンのマスク５を介して、
水銀ランプから発せられるＵＶ光に照射される。ポリシ
リコン膜３のうちでマスク５の開口部に相当して実際に
ＵＶ光で照射された領域３３は、波長３６０ｎｍに対し
て透明になる。これは、ポリシラン膜３を構成するＳｉ
−Ｓｉ結合の光解離に起因する。As described above, the polysilane film 3 formed on the substrate 1 is exposed through the mask 5 having a predetermined pattern.
Irradiated with UV light emitted from a mercury lamp. The region 33 of the polysilicon film 3 which is actually irradiated with UV light corresponding to the opening of the mask 5 becomes transparent with respect to a wavelength of 360 nm. This is because of the Si constituting the polysilane film 3
Due to photodissociation of -Si bonds.
【００６１】なお、保持部材の構成材料は、ポリシラン
には限られず、同様の特性を呈する他の材料も使用可能
である。The constituent material of the holding member is not limited to polysilane, and other materials having similar characteristics can be used.
【００６２】電気泳動プロセスでは、ポリシラン膜３の
下のアルミニウム層（導電層）２に、室温で負の電圧を
印加する。この電圧印加によって、対向電極１１と基板
１との間に、約２．０×１０3Ｖ／ｃｍの電界を形成す
る。このような大きさの電界を約２０分間印加した後
に、カーボンナノチューブ４を含む懸濁液が電気泳動装
置１０のセルギャップから除去される。In the electrophoresis process, a negative voltage is applied to the aluminum layer (conductive layer) 2 under the polysilane film 3 at room temperature. By this voltage application, an electric field of about 2.0 × 10 3 V / cm is formed between the counter electrode 11 and the substrate 1. After the electric field having such a magnitude is applied for about 20 minutes, the suspension containing the carbon nanotubes 4 is removed from the cell gap of the electrophoresis apparatus 10.
【００６３】カーボンナノチューブ４の電気泳動処理に
よって形成された電子放出素子のサンプルについて、ポ
リシラン膜３の表面に固定されたカーボンナノチューブ
４の状態を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観察し
た。その結果、カーボンナノチューブ４の一部が他の部
分に比べて低コントラストで観察され、その部分がポリ
シラン膜３に挿入されていることが確認された。更に、
カーボンナノチューブ４の多くは、ポリシラン膜３の表
面にほぼ垂直に挿入されていることが、確認された。一
方、ポリシラン膜３の領域３３以外の箇所、すなわち、
ＵＶ光の照射時にマスク５によって覆われていた箇所に
は、カーボンナノチューブ４は認められなかった。The state of the carbon nanotubes 4 fixed on the surface of the polysilane film 3 was observed with a scanning electron microscope (SEM) for the sample of the electron-emitting device formed by the electrophoretic treatment of the carbon nanotubes 4. As a result, a part of the carbon nanotube 4 was observed with lower contrast than the other part, and it was confirmed that the part was inserted into the polysilane film 3. Furthermore,
It was confirmed that most of the carbon nanotubes 4 were inserted almost perpendicularly to the surface of the polysilane film 3. On the other hand, portions other than the region 33 of the polysilane film 3, that is,
No carbon nanotubes 4 were found in the portions covered by the mask 5 at the time of UV light irradiation.
【００６４】上記のＳＥＭ観察の結果は、電気泳動現象
の利用によって、カーボンナノチューブ４が効果的に配
列されてポリシラン膜３の表面に移動されること、及
び、ＵＶ光の照射によるポリシラン膜３のＳｉ−Ｓｉ結
合の光解離の結果として、カーボンナノチューブ４がポ
リシラン膜３の表面に選択的に（すなわちＵＶ光照射さ
れた領域３３のみに）挿入されることを、明確に示して
いる。The results of the above SEM observation show that the carbon nanotubes 4 are effectively arranged and moved to the surface of the polysilane film 3 by utilizing the electrophoresis phenomenon, and that the polysilane film 3 is irradiated with UV light. This clearly shows that the carbon nanotubes 4 are selectively inserted into the surface of the polysilane film 3 (that is, only in the region 33 irradiated with the UV light) as a result of the photodissociation of the Si—Si bond.
【００６５】なお、保持部材３の原子間結合の解離は、
前述のように、上記のようなＵＶ光の照射に限らず、光
以外のエネルギーの印加（例えば、レーザ光などによる
局部的な加熱）など、保持部材３の構成材料に応じた他
の方法によっても、発生させることが可能である。或い
は、本質的にポーラスな材料を保持部材３として使用し
て、ポーラス部にカーボンナノチューブ（針状構造を有
する冷陰極部材）の一端を挿入してもよい。The dissociation of the interatomic bond of the holding member 3 is as follows.
As described above, the method is not limited to the irradiation with the UV light as described above, and may be performed by another method according to the constituent material of the holding member 3, such as application of energy other than light (for example, local heating by laser light). Can also be generated. Alternatively, one end of a carbon nanotube (a cold cathode member having a needle-like structure) may be inserted into the porous portion by using an essentially porous material as the holding member 3.
【００６６】上記の説明では、まず基板１の表面に帯状
の導電層２を形成し、この導電層２のパターンに対応す
るマスク５を使用してポリシラン膜３の所定の領域３３
にＵＶ光を照射して原子間結合の光解離を発生させ、そ
の領域３３にカーボンナノチューブ４を挿入・固定す
る。結果として、カーボンナノチューブからなる冷陰極
部材４は、平行な複数のストライプ状に配置されること
になる。ここで、導電層２を帯状パターンに形成し、且
つ冷陰極部材４を対応するパターンに配置しているの
は、最終的に得られる電子放出素子をディスプレイに応
用する場合を特に想定しているためである。すなわち、
このような構成とすれば、例えば導電層２をそのまま信
号線（走査線或いはデータ線）として使用して、画素に
相当する所定の位置の冷陰極部材４から選択的に電子を
放出させることが可能になる。しかし、上記のような配
慮が必要でなければ、例えば導電層２を基板１の表面に
全面的に形成して、カーボンナノチューブからなる冷陰
極部材４を基板１の表面に全面的に配置させても良い。
或いは、導電層２（及びカーボンナノチューブからなる
冷陰極部材４）を、他のパターンに形成・配置すること
も可能である。In the above description, first, a strip-shaped conductive layer 2 is formed on the surface of the substrate 1, and a predetermined region 33 of the polysilane film 3 is formed using a mask 5 corresponding to the pattern of the conductive layer 2.
Is irradiated with UV light to cause photodissociation of interatomic bonds, and the carbon nanotubes 4 are inserted and fixed in the region 33. As a result, the cold cathode members 4 made of carbon nanotubes are arranged in a plurality of parallel stripes. Here, the reason why the conductive layer 2 is formed in a belt-like pattern and the cold cathode members 4 are arranged in the corresponding pattern is particularly assumed that the finally obtained electron-emitting device is applied to a display. That's why. That is,
With such a configuration, for example, by using the conductive layer 2 as it is as a signal line (scanning line or data line), electrons can be selectively emitted from the cold cathode member 4 at a predetermined position corresponding to a pixel. Will be possible. However, if the above-mentioned considerations are not necessary, for example, the conductive layer 2 is formed on the entire surface of the substrate 1 and the cold cathode member 4 made of carbon nanotubes is disposed on the entire surface of the substrate 1. Is also good.
Alternatively, the conductive layer 2 (and the cold cathode member 4 made of carbon nanotubes) can be formed and arranged in another pattern.
【００６７】図３は、本発明に従って得られたカーボン
ナノチューブ４を電子エミッタとして機能させる電子放
出素子（電極構成）における電流−電圧特性（Ｉ−Ｖ特
性）を示す。但し、ここに示されているデータは、ポリ
シラン膜３に導電性粒子が添加されている場合に得られ
たデータであり、また、測定サンプルは製造プロセスに
おいて特に最適化されたものではない。なお、測定は、
印加電圧を増加させながら行った。FIG. 3 shows current-voltage characteristics (IV characteristics) of an electron-emitting device (electrode configuration) in which the carbon nanotubes 4 obtained according to the present invention function as electron emitters. However, the data shown here is data obtained when conductive particles are added to the polysilane film 3, and the measurement sample is not particularly optimized in the manufacturing process. The measurement is
The test was performed while increasing the applied voltage.
【００６８】第１回測定時のデータ（プロット）には、
幾つかのスパイク状の電流の急激な増加現象が観察され
る。この様な特性は、非常に細い（すなわち径が小さ
い）カーボンナノチューブ４からの電子の電界放出が生
じていることを示している。しかし、このような細い
（径が小さい）カーボンナノチューブ４は、電界がそこ
に集中することから、第１回測定時（すなわち１回目の
電界印加時）に消滅する。この結果、第２回測定時（測
定条件などは第１回測定時と同じ）に得られたデータで
は、スパイク状の電流の急激な増加現象は認められず、
安定した特性を示しており、ターンオン電圧が約１８０
Ｖになっている。また、飽和電流は１０-6Ａ／ｃｍ2の
オーダであるが、この値は、カーボンナノチューブ４の
密度を増加させれば、実用上で要求される約１０-3Ａ／
ｃｍ2という値まで増加させることができる。更に、タ
ーンオン電圧値も、アーク放電法によって形成されるカ
ーボンナノチューブのうちで細い（径が小さい）ものを
特に選択することによって、少なくとも８０Ｖまで減少
させることができる。The data (plot) at the time of the first measurement includes:
Several spike-like current spikes are observed. Such characteristics indicate that electron emission from the very thin (ie, small diameter) carbon nanotubes 4 occurs. However, such a thin (small diameter) carbon nanotube 4 disappears at the time of the first measurement (that is, at the time of the first electric field application) because the electric field concentrates there. As a result, in the data obtained at the time of the second measurement (measurement conditions and the like are the same as those at the time of the first measurement), a spike-like current sudden increase phenomenon is not recognized,
It shows stable characteristics and the turn-on voltage is about 180
V. The saturation current is on the order of 10 −6 A / cm 2 , but this value is about 10 −3 A / cm 2 required for practical use if the density of the carbon nanotubes 4 is increased.
cm 2 can be increased. Further, the turn-on voltage value can be reduced to at least 80 V by particularly selecting a thin (small diameter) carbon nanotube formed by the arc discharge method.
【００６９】なお、図３には、ＵＶ光照射を行わずに作
成されたサンプルに関する測定データも、あわせて示し
ている。この場合には、図示されている印加電圧の範囲
内で、電子の電界放出は観察されなかった。FIG. 3 also shows measurement data for a sample prepared without irradiation with UV light. In this case, no field emission of electrons was observed within the range of the applied voltage shown.
【００７０】更に、図４には、ファウラー・ノルドハイ
ム方程式を使用した電界放出特性の検討結果を示す。FIG. 4 shows the results of a study on the field emission characteristics using the Fowler-Nordheim equation.
【００７１】ファウラー・ノルドハイム方程式は、以下
のように示される。The Fowler-Nordheim equation is shown as follows.
【００７２】Ｊ（Ｆ）＝Ａ・Ｆ2・ｅｘｐ（−６．８×
１０7・φ3/2／Ｆ） ここで、Ｊは放出電流密度（単位：Ａ／ｃｍ2）、Ｆは
局部電界の強さ（単位：Ｖ／ｃｍ）、φは、電子エミッ
タの構成材料（冷陰極部材）の仕事関数（単位：ｅＶ）
である。J (F) = A · F 2 · exp (−6.8 ×
10 7 · φ 3/2 / F) where J is the emission current density (unit: A / cm 2 ), F is the intensity of the local electric field (unit: V / cm), and φ is the constituent material of the electron emitter Work function of (cold cathode member) (unit: eV)
It is.
【００７３】一般に、針状構造を有する電子エミッタか
らの電子の電界放出は、電子エミッタの先端部におい
て、局部的な電界の集中をもたらす。カーボンナノチュ
ーブも、その一例である。カーボンナノチューブのよう
な針状構造を有する電子エミッタ（冷陰極部材）の先端
形状が半球状であるとすれば、その先端部における局部
電界Ｆlocalは、以下のように表される。In general, field emission of electrons from an electron emitter having a needle-like structure causes a local electric field concentration at the tip of the electron emitter. Carbon nanotubes are also an example. Assuming that the tip of an electron emitter (cold cathode member) having a needle-like structure such as a carbon nanotube is hemispherical, the local electric field F local at the tip is expressed as follows.
【００７４】Ｆlocal＝Ｖ／（β・ｒ） 但し、ここで、βは３〜５の範囲の値をとる形状係数で
あり、ｒは、針状構造を有する電子エミッタ（冷陰極部
材）の先端半径である。F local = V / (β · r) where β is a shape factor having a value in the range of 3 to 5, and r is a value of an electron emitter (cold cathode member) having a needle-like structure. The tip radius.
【００７５】図４には、第１回測定時及び第２回測定時
の各々（それぞれ図３の場合に対応する）について、印
加電圧Ｖの逆数（１／Ｖ）の値に対するｌｎ（Ｊ／
Ｖ2）のプロットを示している。FIG. 4 shows ln (J / J / V) for the value of the reciprocal (1 / V) of the applied voltage V at each of the first measurement and the second measurement (corresponding to the case of FIG. 3).
V 2 ) is shown.
【００７６】第１回測定時のプロットにはスパイクが現
れているが、これらのスパイクの各々は、異なる直径を
有するカーボンナノチューブからの電子の電界放出に対
応している。従って、各スパイクの傾きから求められる
積φ3/2・β・ｒの値は、対応する各カーボンナノチュ
ーブについての値を示していると考えられる。カーボン
ナノチューブの先端部における仕事関数φの値をグラフ
ァイトの仕事関数の値とすれば、積β・ｒの値は、印加
電圧の逆数×１０００の値が約５．８及び約４である場
合について、それぞれ約１９ｎｍ及び４５ｎｍとなる。
これは、βの値が一定であるとすれば、先端半径ｒが小
さいカーボンナノチューブからの電子の電界放出を示し
ていることになる。但し、高電界時には、これら先端半
径ｒが小さいカーボンナノチューブに由来する放出電流
は、消滅する。The spikes appear in the plot of the first measurement, each of which corresponds to the field emission of electrons from carbon nanotubes having different diameters. Therefore, it is considered that the value of the product φ 3/2 · β · r obtained from the inclination of each spike indicates the value of the corresponding carbon nanotube. Assuming that the value of the work function φ at the tip of the carbon nanotube is the value of the work function of graphite, the value of the product β · r is about the case where the reciprocal of the applied voltage × 1000 is about 5.8 and about 4. Are about 19 nm and 45 nm, respectively.
This means that if the value of β is constant, electron field emission from a carbon nanotube having a small tip radius r is shown. However, at the time of a high electric field, the emission current originating from the carbon nanotube having a small tip radius r disappears.
【００７７】反対に、第２回測定時のプロットはほぼ直
線状であり、全データが、同じ様な直径を有するカーボ
ンナノチューブからの電子の電界放出に対応しているこ
とを示している。この場合の積β・ｒの値は、約８５ｎ
ｍである。ＳＥＭ及びＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）によ
る観察から得られた平均半径ｒ＝約５ｎｍという値を用
いれば、カーボンナノチューブの先端形状に対する形状
係数として、β＝約１７という値が得られる。このβの
値は理論値からは大きく離れているが、そのずれは、カ
ーボンナノチューブの先端形状の構造的な変化、及び先
端部における電界の高集中に伴うイメージング効果の影
響と考えられる。On the contrary, the plot at the time of the second measurement is almost linear, indicating that all data correspond to the field emission of electrons from carbon nanotubes having similar diameters. The value of the product β · r in this case is about 85n
m. If a value of average radius r = about 5 nm obtained from observations by SEM and TEM (transmission electron microscope) is used, a value of β = about 17 is obtained as a shape factor for the tip shape of the carbon nanotube. Although the value of β greatly deviates from the theoretical value, it is considered that the deviation is due to a structural change in the tip shape of the carbon nanotube and an effect of an imaging effect accompanying a high concentration of an electric field at the tip portion.
【００７８】以上の結果より、カーボンナノチューブを
電子エミッタ材（冷陰極部材）として使用する場合に、
使用するカーボンナノチューブの形状（アスペクト比な
ど）にばらつきがあると、安定した動作特性を得ること
が困難である。特に、細い（径が小さい）カーボンナノ
チューブは、動作中の過度の電流密度の影響で、より低
い電界強度においてダメージを受ける。安定した動作特
性を得るためには、ほぼ均一な直径を有するカーボンナ
ノチューブを形成し、それらを電子エミッタ材（冷陰極
材）として使用する必要がある。From the above results, when using carbon nanotubes as an electron emitter material (cold cathode member),
If the shapes (such as the aspect ratio) of the carbon nanotubes used vary, it is difficult to obtain stable operation characteristics. In particular, thin (small diameter) carbon nanotubes are damaged at lower electric field strengths due to excessive current density during operation. In order to obtain stable operation characteristics, it is necessary to form carbon nanotubes having a substantially uniform diameter and use them as an electron emitter material (cold cathode material).
【００７９】上記の目的のために、例えば、適切な大き
さの電圧（電界）をカーボンナノチューブからなる電子
エミッタ材（冷陰極部材）に印加して、細い（径が小さ
い）カーボンナノチューブを意図的に破壊・消滅させ
て、電子放出源としての動作の安定化を図ることも可能
である。For the above purpose, for example, a voltage (electric field) of an appropriate magnitude is applied to an electron emitter material (cold cathode member) made of carbon nanotubes to intentionally convert thin (small diameter) carbon nanotubes. It is also possible to stabilize the operation as an electron emission source by destruction and annihilation.
【００８０】本発明によって得られる電子放出素子を用
いた電極構造は、その動作時において、電極ギャップに
対する大きな耐性を示す。これは、カーボンナノチュー
ブのアスペクト比が高いこと及び先端曲率半径が小さい
ことにより、カーボンナノチューブの先端の電界が電極
ギャップに依存しないためである。この点は、誘電電気
泳動型或いは電界放出型などのフレキシブルフラットパ
ネルディスプレイの開発にあたって、非常に重要であ
る。The electrode structure using the electron-emitting device obtained according to the present invention exhibits a large resistance to an electrode gap during its operation. This is because the electric field at the tip of the carbon nanotube does not depend on the electrode gap due to the high aspect ratio of the carbon nanotube and the small radius of curvature of the tip. This point is very important when developing a flexible flat panel display such as a dielectrophoretic type or a field emission type.
【００８１】なお、以上の説明では、電子エミッタ材
（冷陰極部材）をカーボンナノチューブによって構成し
ている。或いは、カーボンナノチューブに代えて、六炭
素環構造を含むカーボンの単体或いはその集合体である
ような他の材料、例えばカーボンファイバ、更にはその
表面を毛羽立たせたカーボンファイバなどを使用して
も、上記のような構成及び製造プロセスを適用すること
ができる。また、その場合にも、上記と同様の効果を有
する電子放出素子を形成することができる。In the above description, the electron emitter material (cold cathode member) is made of carbon nanotube. Alternatively, instead of carbon nanotubes, other materials such as a simple substance of carbon containing a six-carbon ring structure or an aggregate thereof, for example, carbon fiber, and even using a carbon fiber having a fuzzed surface, The above configuration and manufacturing process can be applied. Also in this case, an electron-emitting device having the same effect as described above can be formed.
【００８２】[0082]
【発明の効果】以上のように、本発明によれば、カーボ
ンナノチューブなど針状構造を有する冷陰極部材の電気
泳動（或いは誘電泳動）現象を利用して、冷陰極部材
（カーボンナノチューブ）の２次元アレイを形成し、そ
れを用いて、大型のパターン化された電子放出素子（電
子エミッタ）を構成することができる。As described above, according to the present invention, by utilizing the electrophoresis (or dielectrophoresis) phenomenon of a cold-cathode member having a needle-like structure such as a carbon nanotube, the cold cathode member (carbon nanotube) can be used. A dimensional array can be formed and used to form large patterned electron emitting devices (electron emitters).
【００８３】具体的には、六炭素環構造を含むカーボン
の単体或いはその集合体である針状構造の冷陰極部材、
例えばカーボンナノチューブを、電気泳動によって印加
電界の方向に配列させて、更に支持部材として機能する
基板の上の所定の固定位置に移動する。所定の位置にお
けるカーボンナノチューブ（針状構造の冷陰極部材）の
固定は、基板の上に形成されたナノシラン或いはポリシ
ランなどの材料から構成される保持部材を用いて、達成
される。これによって、電界放出型の電子放出素子が得
られる。Specifically, a cold cathode member having a needle-like structure, which is a simple substance or an aggregate of carbon having a six-carbon ring structure,
For example, the carbon nanotubes are arranged in the direction of the applied electric field by electrophoresis, and are further moved to a predetermined fixed position on a substrate functioning as a support member. The fixation of the carbon nanotube (needle-shaped cold cathode member) at a predetermined position is achieved by using a holding member formed of a material such as nanosilane or polysilane formed on the substrate. As a result, a field emission type electron-emitting device is obtained.
【００８４】上記のようにして得られた電子放出素子を
複数個用意して、それらを、所定の回路構成からの各々
へ供給される入力信号に応じて電子を放出するように所
定のパターンに配置すれば、電子放出源が構成される。A plurality of the electron-emitting devices obtained as described above are prepared, and they are formed into a predetermined pattern so as to emit electrons in accordance with an input signal supplied to each from a predetermined circuit configuration. If arranged, an electron emission source is formed.
【００８５】更に、この電子放出源に対して、そこから
放出された電子に照射されて画像を形成する様な位置関
係で画像形成部材を配置すれば、画像表示装置が構成さ
れる。具体的な画像表示装置としては、例えば、ディス
プレイ電界放出型或いは誘電泳動型のフラットパネルデ
ィスプレイに使用され得る。Further, by arranging the image forming members in such a positional relationship as to irradiate the electrons emitted from the electron emission source with the electrons emitted therefrom to form an image, an image display device is constructed. As a specific image display device, for example, a display field emission type or dielectrophoresis type flat panel display can be used.
【図１】本発明によって得られるカーボンナノチューブ
からなる冷陰極部材の２次元アレイを有する電子放出素
子の構成を、模式的に示す斜視図である。FIG. 1 is a perspective view schematically showing a configuration of an electron-emitting device having a two-dimensional array of cold cathode members made of carbon nanotubes obtained by the present invention.
【図２】（ａ）〜（ｄ）は、図１に示す電子放出素子の
製造プロセスの各工程を説明するための模式的な図であ
る。FIGS. 2A to 2D are schematic diagrams for explaining each step of a manufacturing process of the electron-emitting device shown in FIG.
【図３】本発明に従って得られたカーボンナノチューブ
を電子エミッタ（冷陰極部材）として機能させる電子放
出素子（電極構成）における、電流−電圧特性（Ｉ−Ｖ
特性）を示す図である。FIG. 3 shows a current-voltage characteristic (IV) of an electron-emitting device (electrode configuration) in which a carbon nanotube obtained according to the present invention functions as an electron emitter (cold cathode member).
FIG.
【図４】本発明に従って得られたカーボンナノチューブ
を電子エミッタ（冷陰極部材）として機能させる電子放
出素子（電極構成）における、ファウラー・ノルドハイ
ム方程式を使用した電界放出特性の検討結果を示す図で
ある。FIG. 4 is a diagram showing the results of a study on the field emission characteristics using the Fowler-Nordheim equation in an electron-emitting device (electrode configuration) in which a carbon nanotube obtained according to the present invention functions as an electron emitter (cold cathode member). .
１ 基板（支持部材） ２ アルミニウム層（導電層） ３ ポリシラン膜（保持部材） ４ カーボンナノチューブ（冷陰極部材） ５ マスク １０ 電気泳動装置 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Substrate (support member) 2 Aluminum layer (conductive layer) 3 Polysilane film (holding member) 4 Carbon nanotube (cold cathode member) 5 Mask 10 Electrophoresis apparatus
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 中山 喜萬 大阪府枚方市香里ヶ丘１−14−２ ９号棟 404 Ｆターム(参考） 5C031 DD09 DD17 DD19 5C036 EE01 EE14 EF01 EF06 EF09 EG12 EH08 EH11 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (72) Inventor Kiman Nakayama 1-14-2, Karigaoka, Hirakata-shi, Osaka Building No. 9, 404 F-term (reference) 5C031 DD09 DD17 DD19 5C036 EE01 EE14 EF01 EF06 EF09 EG12 EH08 EH11
Claims (26)
持部材と、 該保持部材に保持されている複数の針状構造の冷陰極部
材と、を備えており、 該冷陰極部材の各々は、その一端が該保持部材に挿入さ
れており、他の一端は、該保持部材の外部に突出してい
る、電子放出素子。A support member, an electrode formed on the support member, a holding member formed to cover the surface of the support member and the electrode, and a plurality of holding members held by the holding member. A cold cathode member having a needle-like structure, wherein each of the cold cathode members has one end inserted into the holding member and the other end protruding outside the holding member. Emission element.
カーボンの単体或いはその集合体である、請求項１に記
載の電子放出素子。2. The electron-emitting device according to claim 1, wherein the cold cathode member is a simple substance of carbon having a six-carbon ring structure or an aggregate thereof.
ボンナノチューブである、請求項２に記載の電子放出素
子。3. The electron-emitting device according to claim 2, wherein the carbon having a six-carbon ring structure is a carbon nanotube.
た一端が多面体的に閉じている、請求項３に記載の電子
放出素子。4. The electron-emitting device according to claim 3, wherein the protruding one end of the carbon nanotube is closed polyhedral.
でポーラスな構造を有しており、前記冷陰極部材の一端
は、該保持部材の該ポーラスな構造の中に挿入されてい
る、請求項１〜４の何れか一つに記載の電子放出素子。5. The holding member has a porous structure in at least a part of a region, and one end of the cold cathode member is inserted into the porous structure of the holding member. Item 5. The electron-emitting device according to any one of Items 1 to 4.
ている領域を有しており、前記冷陰極部材の一端は、該
保持部材の解離された原子間結合の部分に挿入されてい
る、請求項１〜４の何れか一つに記載の電子放出素子。6. The holding member has a region where interatomic bonds are dissociated, and one end of the cold cathode member is inserted into the dissociated interatomic bond of the holding member. The electron-emitting device according to claim 1.
て原子間結合が解離する部材である、請求項１〜４の何
れか一つに記載の電子放出素子。7. The electron-emitting device according to claim 1, wherein the holding member is a member whose interatomic bond is dissociated by adding energy.
結合が解離する部材である、請求項１〜４の何れか一つ
に記載の電子放出素子。8. The electron-emitting device according to claim 1, wherein the holding member is a member whose interatomic bond is dissociated by light irradiation.
項１〜８の何れか一つに記載の電子放出素子。9. The electron-emitting device according to claim 1, wherein said holding member is made of polysilane.
の放電電流の時間変動を安定化させるために十分な大き
さの比抵抗を有する材料から構成されている、請求項１
〜８の何れか一つに記載の電子放出素子。10. The holding member is made of a material having a specific resistance large enough to stabilize a time variation of a discharge current from the cold cathode member.
9. The electron-emitting device according to any one of items 1 to 8,
成工程と、 該支持部材の表面及び該電極を覆うように保持部材を形
成する保持部材形成工程と、 複数の針状構造の冷陰極部材を、その各々の一端が該保
持部材に挿入され且つ他の一端が該保持部材の外部に突
出するように、該支持部材によって保持させる保持工程
と、を包含する電子放出素子の製造方法。11. An electrode forming step of forming an electrode on a supporting member, a holding member forming step of forming a holding member so as to cover the surface of the supporting member and the electrode, and a plurality of needle-shaped cold cathodes Holding the member by the supporting member such that one end of the member is inserted into the holding member and the other end protrudes outside the holding member.
を解離させる解離工程と、 前記冷陰極部材の一端を、該保持部材の解離された原子
間結合の部分に挿入させる挿入工程と、を含む、請求項
１１に記載の電子放出素子の製造方法。12. The holding step includes: a dissociation step of dissociating an interatomic bond in at least a part of a region of the holding member; The method for manufacturing an electron-emitting device according to claim 11, further comprising: an insertion step of inserting the electron-emitting device into a part.
散されている溶液中にて前記保持部材に電界を印加する
電気泳動法を利用する、請求項１２に記載の電子放出素
子の製造方法。13. The method according to claim 12, wherein the inserting step uses an electrophoresis method in which an electric field is applied to the holding member in a solution in which the cold cathode member is dispersed. .
くとも一部の領域にエネルギーを付加して、原子間結合
を解離させる工程を含む、請求項１２或いは１３に記載
の電子放出素子の製造方法。14. The method according to claim 12, wherein the dissociating step includes a step of applying energy to at least a part of the holding member to dissociate interatomic bonds. .
くとも一部の領域に光を照射して、原子間結合を解離さ
せる工程を含む、請求項１２或いは１３に記載の電子放
出素子の製造方法。15. The method of manufacturing an electron-emitting device according to claim 12, wherein the dissociating step includes a step of irradiating at least a part of the holding member with light to dissociate interatomic bonds. .
記載の電子放出素子の製造方法。16. The method according to claim 15, wherein the light is ultraviolet light.
記解離工程は、該ポリシランの少なくとも一部の領域に
紫外光を照射して、該ポリシランの原子間結合を解離さ
せる工程を含む、請求項１２或いは１３に記載の電子放
出素子の製造方法。17. The method according to claim 12, wherein the holding member is polysilane, and the dissociation step includes a step of irradiating at least a part of the polysilane with ultraviolet light to dissociate interatomic bonds of the polysilane. Alternatively, the method for manufacturing an electron-emitting device according to item 13.
求項１１〜１６の何れか一つに記載の電子放出素子の製
造方法。18. The method according to claim 11, wherein the holding member is made of polysilane.
の放電電流の時間変動を安定化させるために十分な大き
さの比抵抗を有する材料から構成されている、請求項１
１〜１６の何れか一つに記載の電子放出素子の製造方
法。19. The holding member is made of a material having a specific resistance large enough to stabilize a time variation of a discharge current from the cold cathode member.
17. The method for manufacturing an electron-emitting device according to any one of 1 to 16.
むカーボンの単体或いはその集合体である、請求項１１
〜１９の何れか一つに記載の電子放出素子の製造方法。20. The cold cathode member is a simple substance of carbon having a six-carbon ring structure or an aggregate thereof.
20. The method for manufacturing an electron-emitting device according to any one of the above items.
ーボンナノチューブである、請求項２０に記載の電子放
出素子の製造方法。21. The method according to claim 20, wherein the carbon having a six-carbon ring structure is a carbon nanotube.
入された前記保持部材を硬化させる工程を含む、請求項
１１〜２１の何れか一つに記載の電子放出素子の製造方
法。22. The method according to claim 11, wherein the holding step includes a step of curing the holding member into which the cold cathode member is inserted.
と、を備え、該電子放出素子が、各々への該入力信号に
応じて電子を放出するように所定のパターンに配置され
ている電子放出源であって、 該複数の電子放出素子の各々は、請求項１〜１０の何れ
か一つに記載の電子放出素子である、電子放出源。23. A semiconductor device comprising: a plurality of electron-emitting devices; and a circuit configuration for supplying an input signal to each of the electron-emitting devices, wherein the electron-emitting devices emit electrons according to the input signal to each of the electron-emitting devices. An electron emission source arranged in a predetermined pattern as described above, wherein each of the plurality of electron emission elements is the electron emission element according to any one of claims 1 to 10.
成する画像形成部材と、を備える画像表示装置であっ
て、 該電子放出源が、請求項２３に記載の電子放出源であ
る、画像表示装置。24. An image display device comprising: an electron emission source; and an image forming member that forms an image by irradiating electrons emitted from the electron emission source, wherein the electron emission source is An image display device, which is the electron emission source according to 1.
程と、 該複数の電子放出素子を、各々に供給される入力信号に
応じて電子を放出するように所定のパターンで配置する
配置工程と、を包含する電子放出源の製造方法であっ
て、 該形成工程では、該複数の電子放出素子の各々を、請求
項１１〜２２の何れか一つに記載の方法に従って形成す
る、電子放出源の製造方法。25. A forming step of forming a plurality of electron-emitting devices, and an arranging step of arranging the plurality of electron-emitting devices in a predetermined pattern so as to emit electrons according to an input signal supplied to each of the plurality of electron-emitting devices. 23. A method for manufacturing an electron emission source comprising: an electron emission source, wherein, in the forming step, each of the plurality of electron emission elements is formed according to the method according to any one of claims 11 to 22. Manufacturing method.
成する画像形成部材を、該電子放出源に対して所定の位
置関係で配置する工程と、を包含する画像表示装置の製
造方法であって、 該電子放出源を、請求項２５に記載の方法に従って構成
する、画像表示装置の製造方法。26. A step of forming an electron emission source, and an image forming member that forms an image by being irradiated with electrons emitted from the electron emission source is disposed in a predetermined positional relationship with respect to the electron emission source. 26. A method for manufacturing an image display device, comprising the steps of: forming the electron emission source according to the method according to claim 25.
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