JP2000178388A - Polyphenylene ether resin composition - Google Patents

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a polyphenylene ether resin composition excellent in mechanical properties, such as stiffness and impact strength, by compounding a polyphenylene ether resin with a copolymer containing ethylene units and alkenylaromatic hydrocarbon units in a specified molar ratio in a specified wt. ratio of the former polymer to the latter. SOLUTION: This composition comprises (A) a polyphenylene ether resin and (B) a copolymer containing 1-58 mol% ethylene units and 42-55 mol% alkenylaromatic hydrocarbon units in a wt. ratio of A/B of (1/99)-(99/1). Preferably, the ratio of the area of a peak appearing in 34.0-36.0 ppm to that appearing in 36.0-38.0 ppm in a 13C-NMR spectrum of ingredient B is 0.01-0.25. Ingredient B has a backbone which has structures wherein one methylene group separates carbon atoms, each bonded to an aromatic hydrocarbon group, from each other, structures wherein two methylene groups separate, and structures wherein three or more methylene groups separate.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリフェニレンエ
ーテル系樹脂組成物に関するものである。更に詳しく
は、本発明は、剛性、耐衝撃性等の機械的物性に優れた
新規なポリフェニレンエーテル系樹脂組成物に関するも
のである。The present invention relates to a polyphenylene ether-based resin composition. More specifically, the present invention relates to a novel polyphenylene ether-based resin composition having excellent mechanical properties such as rigidity and impact resistance.

【０００２】[0002]

【従来の技術】ポリフェニレンエーテル樹脂は、機械的
特性、電気的特性、耐熱性に優れ、吸水性が低く、かつ
寸法安定性に優れるものの、成形加工性や耐衝撃性に劣
る欠点を有するため、ポリスチレン、ハイインパクトポ
リスチレンとブレンドすることにより、成形加工性や、
耐衝撃性の問題点を改良し、たとえば、工業部品、電気
・電子部品、事務機器ハウジング、自動車部品、精密部
品などの樹脂成形体として広く利用されている。しかし
ながら、このポリフェニレンエーテルとハイインパクト
ポリスチレンからなるポリフェニレンエーテル樹脂組成
物は、耐衝撃強度が充分でなく、高い耐衝撃強度が要求
される用途には不適であった。この欠点を改良するため
に、スチレン−ブタジエンランダム共重合体、スチレン
−ブタジエンブロック共重合体、スチレン−イソプレン
ブロック共重合体、水添スチレン−ブタジエンブロック
共重合体、エチレン−α−オレフィン共重合体、水添ス
チレン−ブタジエンランダム共重合体等を添加する開示
されている。しかしながら、スチレン−ブタジエンラン
ダム共重合体、スチレン−ブタジエンブロック共重合
体、スチレン−イソプレンブロック共重合体では、ブタ
ジエンあるいは、イソプレンの２重結合のため、射出成
形、押出し成形時に樹脂が熱劣化を起こすという欠点が
あった。また、水添スチレン−ブタジエンブロック共重
合体、水添スチレン−イソプレンブロック共重合体で
は、スチレンブロックの分子量が低いと耐衝撃性の改良
効果に乏しく、剛性が低くなる欠点を有し、一方、スチ
レンブロックの分子量が高くなると、共重合体自身の溶
融粘度が高くなり、ポリフェニレンエーテル樹脂中への
分散性が低下するという欠点を有する。また、エチレン
−α−オレフィン共重合体、水添スチレンブタジエンラ
ンダム共重合体は、ポリフェニレンエーテル樹脂との相
溶性が十分でなく、耐衝撃性、剛性等の物性に劣る欠点
を有する。2. Description of the Related Art Polyphenylene ether resins are excellent in mechanical properties, electrical properties, heat resistance, low water absorption, and excellent in dimensional stability, but have drawbacks in poor molding processability and impact resistance. By blending with polystyrene and high impact polystyrene, molding processability and
The problem of impact resistance is improved, and for example, it is widely used as a resin molded article for industrial parts, electric / electronic parts, office equipment housing, automobile parts, precision parts, and the like. However, the polyphenylene ether resin composition comprising polyphenylene ether and high impact polystyrene has insufficient impact resistance, and is not suitable for applications requiring high impact resistance. In order to improve this drawback, styrene-butadiene random copolymer, styrene-butadiene block copolymer, styrene-isoprene block copolymer, hydrogenated styrene-butadiene block copolymer, ethylene-α-olefin copolymer And a hydrogenated styrene-butadiene random copolymer. However, in a styrene-butadiene random copolymer, a styrene-butadiene block copolymer, and a styrene-isoprene block copolymer, due to the double bond of butadiene or isoprene, the resin undergoes thermal deterioration during injection molding and extrusion molding. There was a drawback. In addition, hydrogenated styrene-butadiene block copolymer, hydrogenated styrene-isoprene block copolymer, the molecular weight of the styrene block is low, the effect of improving the impact resistance is poor, has the disadvantage of low rigidity, When the molecular weight of the styrene block is increased, the melt viscosity of the copolymer itself is increased, and there is a disadvantage that the dispersibility in the polyphenylene ether resin is reduced. In addition, ethylene-α-olefin copolymers and hydrogenated styrene-butadiene random copolymers have insufficient compatibility with polyphenylene ether resins and have poor physical properties such as impact resistance and rigidity.

【０００３】[0003]

【発明が解決しようとする課題】かかる状況に鑑み、本
発明が解決しようとする課題は、このような従来のポリ
フェニレンエーテル系樹脂の欠点を改良し、剛性、耐衝
撃性等の機械的物性に優れた新規なポリフェニレンエー
テル系樹脂組成物を提供する点に存するものである。SUMMARY OF THE INVENTION In view of such circumstances, an object to be solved by the present invention is to improve the drawbacks of the conventional polyphenylene ether-based resin and to improve mechanical properties such as rigidity and impact resistance. An object of the present invention is to provide an excellent novel polyphenylene ether-based resin composition.

【０００４】[0004]

【課題を解決するための手段】本発明者らは、鋭意検討
の結果、ポリフェニレンエーテル系樹脂と特定の構造を
有するエチレンとアルケニル芳香族炭化水素との共重合
体とからなる樹脂組成物が、上記の課題を解決すること
を見出した。Means for Solving the Problems As a result of intensive studies, the present inventors have found that a resin composition comprising a polyphenylene ether-based resin and a copolymer of ethylene and an alkenyl aromatic hydrocarbon having a specific structure has been obtained. It has been found that the above problems are solved.

【０００５】すなわち、本発明は、下記の（Ａ）及び
（Ｂ）を含有し、（Ａ）／（Ｂ）の重量比が１／９９〜
９９／１であるポリフェニレンエーテル系樹脂組成物に
係るものである。 （Ａ）：ポリフェニレンエーテル系樹脂 （Ｂ）：少なくとも下記の（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）を
構造単位として含む共重合体であって、該共重合体中の
全構成単位に対する（Ｂ−１）の含有量が１〜５８ｍｏ
ｌ％であり、かつ（Ｂ−２）の含有量が４２〜５５ｍｏ
ｌ％である共重合体 （Ｂ−１）：エチレン単位 （Ｂ−２）：アルケニル芳香族炭化水素単位That is, the present invention contains the following (A) and (B), and the weight ratio of (A) / (B) is from 1/99 to
The present invention relates to a 99/1 polyphenylene ether-based resin composition. (A): a polyphenylene ether-based resin (B): a copolymer containing at least the following (B-1) and (B-2) as structural units, and (B) relative to all structural units in the copolymer: The content of -1) is 1 to 58 mo
1%, and the content of (B-2) is 42 to 55 mo.
1% copolymer (B-1): ethylene unit (B-2): alkenyl aromatic hydrocarbon unit

【０００６】[0006]

【発明の実施の形態】本発明の成分（Ａ）は、ポリフェ
ニレンエーテル系樹脂である。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION Component (A) of the present invention is a polyphenylene ether resin.

【０００７】ポリフェニレンエーテル系樹脂とは、下記
の一般式で示されるフェノール化合物の一種又は二種以
上を酸化カップリング触媒を用い、酸素又は酸素含有ガ
スで酸化重合せしめて得られる（共）重合体である。 （式中、Ｒ₁〜Ｒ₅は、それぞれ水素原子、ハロゲン原
子、炭化水素基もしくは置換炭化水素基から選ばれたも
のであり、そのうち、必ず１個は水素原子である。）The polyphenylene ether resin is a (co) polymer obtained by oxidatively polymerizing one or more of phenol compounds represented by the following general formula with oxygen or an oxygen-containing gas using an oxidative coupling catalyst. It is. (In the formula, R _{1 to} R ₅ are each selected from a hydrogen atom, a halogen atom, a hydrocarbon group or a substituted hydrocarbon group, and one of them is always a hydrogen atom.)

【０００８】上記一般式におけるＲ₁〜Ｒ₅の具体例とし
ては、水素、塩素、臭素、フッ素、ヨウ素、メチル、エ
チル、ｎ−又はｉｓｏ−プロピル、ｐｒｉ−、ｓｅｃ−
又はｔ−ブチル、クロロエチル、ヒドロキシエチル、フ
ェニルエチル、ベンジル、ヒドロキシメチル、カルボキ
シエチル、メトキシカルボニルエチル、シアノエチル、
フェニル、クロロフェニル、メチルフェニル、ジメチル
フェニル、エチルフェニル、アリルなどがあげられる。
上記一般式の具体例としては、フェノール、ｏ−、ｍ−
又はｐ−クレゾール、２，６−、２，５−、２，４−又
は３，５−ジメチルフェノール、２−メチル−６−フェ
ニルフェノール、２，６−ジフェニルフェノール、２，
６−ジエチルフェノール、２−メチル−６−エチルフェ
ノール、２，３，５−、２，３，６−又は２，４，６−
トリメチルフェノール、３−メチル−６−ｔ−ブチルフ
ェノール、チモール、２−メチル−６−アリルフェノー
ルなどがあげられる。更に、上記一般式以外のフェノー
ル化合物、たとえば、ビスフェノール−Ａ、テトラブロ
モビスフェノール−Ａ、レゾルシン、ハイドロキノン、
ノボラック樹脂のような多価ヒドロキシ芳香族化合物
と、上記一般式で示されるフェノール化合物とを共重合
体の原料としてもよい。これらの化合物の中では、２，
６−ジメチルフェノール、２，６−ジフェニルフェノー
ル、３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール及び２，
３，６−トリメチルフェノールが好ましい。Specific examples of R _{1 to} R ₅ in the above general formula include hydrogen, chlorine, bromine, fluorine, iodine, methyl, ethyl, n- or iso-propyl, pri- and sec-.
Or t-butyl, chloroethyl, hydroxyethyl, phenylethyl, benzyl, hydroxymethyl, carboxyethyl, methoxycarbonylethyl, cyanoethyl,
Examples include phenyl, chlorophenyl, methylphenyl, dimethylphenyl, ethylphenyl, allyl and the like.
Specific examples of the above general formula include phenol, o-, m-
Or p-cresol, 2,6-, 2,5-, 2,4- or 3,5-dimethylphenol, 2-methyl-6-phenylphenol, 2,6-diphenylphenol, 2,
6-diethylphenol, 2-methyl-6-ethylphenol, 2,3,5-, 2,3,6- or 2,4,6-
Trimethylphenol, 3-methyl-6-t-butylphenol, thymol, 2-methyl-6-allylphenol and the like. Further, phenol compounds other than the above general formula, for example, bisphenol-A, tetrabromobisphenol-A, resorcinol, hydroquinone,
A polyhydric hydroxy aromatic compound such as a novolak resin and a phenol compound represented by the above general formula may be used as raw materials for the copolymer. Among these compounds, 2,
6-dimethylphenol, 2,6-diphenylphenol, 3-methyl-6-t-butylphenol and 2,
3,6-Trimethylphenol is preferred.

【０００９】フェノール化合物を酸化重合せしめる際に
用いる酸化カップリング触媒は、特に限定されるもので
はなく、重合能を有する如何なる触媒でも使用できる。The oxidative coupling catalyst used in the oxidative polymerization of the phenol compound is not particularly limited, and any catalyst having a polymerization ability can be used.

【００１０】かかるポリフェニレンエーテル系樹脂の製
造法は、たとえば米国特許第３３０６８７４号公報、同
第３３０６８７５号公報及び同第３２５７３５７号公報
並びに特公昭５２−１７８８０号公報、特開昭５０−５
１１９７号公報及び特開平１−３０４１１９号公報等に
記載されている。The method for producing such a polyphenylene ether resin is described, for example, in US Pat. Nos. 3,306,874, 3,306,875 and 3,257,357, JP-B-52-17880, and JP-A-50-5.
No. 1197 and JP-A-1-304119.

【００１１】（Ａ）の具体例としては、ポリ（２，６−
ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，
６−ジエチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ
（２−メチル−６−エチル−１，４−フェニレンエーテ
ル）、ポリ（２−メチル−６−プロピル−１，４−フェ
ニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジプロピル−１，４
−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エチル−６−プロ
ピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−
ブチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６
−ジプロペニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ
（２，６−ジラウリル−１，４−フェニレンエーテ
ル）、ポリ（２，６−ジフェニル−１，４−フェニレン
エーテル）、ポリ（２，６−ジメトキシ−１，４−フェ
ニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジエトキシ−１，４
−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メトキシ−６−エ
トキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エ
チル−６−ステアリルオキシ−１，４−フェニレンエー
テル）、ポリ（２−メチル−６−フェニル−１，４−フ
ェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−１，４−フェ
ニレンエーテル）、ポリ（２−エトキシ−１，４−フェ
ニレンエーテル）、ポリ（２−クロロ−１，４−フェニ
レンエーテル）、ポリ（３−メチル−６−ｔ−ブチル−
１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジクロ
ロ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，５−ジ
ブロモ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６
−ジベンジル−１，４−フェニレンエーテル）及びこれ
らの重合体を構成する繰り返し単位の複数種を含む各種
共重合体をあげることができる。共重合体の中には２，
３，６−トリメチルフェノール、２，３，５，６−テト
ラメチルフェノール等の多置換フェノールと２，６−ジ
メチルフェノールとの共重合体等も含む。これらポリフ
ェニレンエーテル系樹脂のうちで好ましいものはポリ
（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）及
び２，６−ジメチルフェノールと２，３，６−トリメチ
ルフェノールとの共重合体である。As a specific example of (A), poly (2,6-
Dimethyl-1,4-phenylene ether), poly (2,4-phenylene ether)
6-diethyl-1,4-phenylene ether), poly (2-methyl-6-ethyl-1,4-phenylene ether), poly (2-methyl-6-propyl-1,4-phenylene ether), poly ( 2,6-dipropyl-1,4
-Phenylene ether), poly (2-ethyl-6-propyl-1,4-phenylene ether), poly (2,6-
Butyl-1,4-phenylene ether), poly (2,6
-Dipropenyl-1,4-phenylene ether), poly (2,6-dilauryl-1,4-phenylene ether), poly (2,6-diphenyl-1,4-phenylene ether), poly (2,6-dimethoxy) -1,4-phenylene ether), poly (2,6-diethoxy-1,4)
-Phenylene ether), poly (2-methoxy-6-ethoxy-1,4-phenylene ether), poly (2-ethyl-6-stearyloxy-1,4-phenylene ether), poly (2-methyl-6- Phenyl-1,4-phenylene ether), poly (2-methyl-1,4-phenylene ether), poly (2-ethoxy-1,4-phenylene ether), poly (2-chloro-1,4-phenylene ether) ), Poly (3-methyl-6-t-butyl-)
1,4-phenylene ether), poly (2,6-dichloro-1,4-phenylene ether), poly (2,5-dibromo-1,4-phenylene ether), poly (2,6
-Dibenzyl-1,4-phenylene ether) and various copolymers containing a plurality of repeating units constituting these polymers. Some copolymers have 2,
Copolymers of polysubstituted phenols such as 3,6-trimethylphenol and 2,3,5,6-tetramethylphenol with 2,6-dimethylphenol are also included. Among these polyphenylene ether resins, preferred are poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether) and a copolymer of 2,6-dimethylphenol and 2,3,6-trimethylphenol.

【００１２】（Ａ）の分子量は、目的によってその好適
な範囲が異なるため一概にその範囲は定められないが、
一般に３０℃のクロロホルム中で測定した極限粘度で表
わして０．１〜０．７ｄｌ／ｇ、好ましくは０．４〜
０．６ｄｌ／ｇ、更に好ましくは０．４５〜０．６ｄｌ
／ｇである。Although the preferred range of the molecular weight of (A) varies depending on the purpose, the range is not absolutely defined.
It is generally 0.1 to 0.7 dl / g, preferably 0.4 to 0.7 dl / g, expressed in intrinsic viscosity measured in chloroform at 30 ° C.
0.6 dl / g, more preferably 0.45 to 0.6 dl
/ G.

【００１３】（Ａ）は、上記重合体、共重合体に対し、
スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、
ビニルトルエン及びクロルスチレン等のスチレン系化合
物をグラフトさせて変性した共重合体でもよい。(A) is based on the above-mentioned polymer and copolymer.
Styrene, α-methylstyrene, p-methylstyrene,
A copolymer modified by grafting a styrene compound such as vinyltoluene and chlorostyrene may be used.

【００１４】本発明の成分（Ｂ）は、少なくとも下記の
（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）を構造単位として含む共重合
体であって、該共重合体中の全構成単位に対する（Ｂ−
１）の含有量が１〜５８ｍｏｌ％であり、かつ（Ｂ−
２）の含有量が４２〜５５ｍｏｌ％である共重合体であ
る。 （Ｂ−１）：エチレン単位 （Ｂ−２）：アルケニル芳香族炭化水素単位The component (B) of the present invention is a copolymer containing at least the following (B-1) and (B-2) as structural units, and (B) relative to all structural units in the copolymer: −
1) is 1 to 58 mol%, and (B-
It is a copolymer having a content of 2) of 42 to 55 mol%. (B-1): ethylene unit (B-2): alkenyl aromatic hydrocarbon unit

【００１５】（Ｂ−２）であるアルケニル芳香族炭化水
素単位としては、炭素原子数６〜２５の芳香族炭化水素
基を有するアルケニル芳香族炭化水素が好ましい。炭素
原子数６〜２５の芳香族炭化水素基の具体例としては、
フェニル基、トリル基、キシリル基、ｔｅｒｔ−ブチル
フェニル基、ビニルフェニル基、ナフチル基、フェナン
トリル基、アントラセニル基等をあげることができる。
好ましくは、フェニル基、トリル基、キシリル基、ｔｅ
ｒｔ−ブチルフェニル基、ビニルフェニル基、又はナフ
チル基である。The alkenyl aromatic hydrocarbon unit (B-2) is preferably an alkenyl aromatic hydrocarbon having an aromatic hydrocarbon group having 6 to 25 carbon atoms. Specific examples of the aromatic hydrocarbon group having 6 to 25 carbon atoms include:
Examples include a phenyl group, a tolyl group, a xylyl group, a tert-butylphenyl group, a vinylphenyl group, a naphthyl group, a phenanthryl group and an anthracenyl group.
Preferably, phenyl, tolyl, xylyl, te
It is an rt-butylphenyl group, a vinylphenyl group, or a naphthyl group.

【００１６】かかるアルケニル芳香族炭化水素の具体例
としては、スチレン、ｐ−メチルスチレン、ｍ−メチル
スチレン、ｏ−メチルスチレン、 ｐ−エチルスチレ
ン、ｍ−エチルスチレン、ｏ−エチルスチレン、２，４
−ジメチルスチレン、２，５−ジメチルスチレン、３，
４−ジメチルスチレン、３，５−ジメチルスチレン、３
−メチル−５−エチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチル
スチレン、ｐ−ｓｅｃ−ブチルスチレンなどのアルキル
スチレン；２−フェニルプロピレン、２−フェニルブテ
ン等のアルケニルベンゼン；ジビニルベンゼンなどのビ
スアルケニルベンゼン；１−ビニルナフタレン等のビニ
ルナフタレン等を列挙することができる。本発明で使用
するアルケニル芳香族炭化水素化合物として好ましく
は、スチレン、ｐ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレ
ン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレ
ン、２−フェニルプロピレン、ジビニルベンゼン、又は
１−ビニルナフタレンであり、特に好ましくはスチレン
である。Specific examples of the alkenyl aromatic hydrocarbon include styrene, p-methylstyrene, m-methylstyrene, o-methylstyrene, p-ethylstyrene, m-ethylstyrene, o-ethylstyrene, 2,4
-Dimethylstyrene, 2,5-dimethylstyrene, 3,
4-dimethylstyrene, 3,5-dimethylstyrene, 3
Alkylstyrenes such as -methyl-5-ethylstyrene, p-tert-butylstyrene and p-sec-butylstyrene; alkenylbenzenes such as 2-phenylpropylene and 2-phenylbutene; bisalkenylbenzenes such as divinylbenzene; Vinyl naphthalene such as vinyl naphthalene can be listed. The alkenyl aromatic hydrocarbon compound used in the present invention is preferably styrene, p-methylstyrene, m-methylstyrene, o-methylstyrene, p-tert-butylstyrene, 2-phenylpropylene, divinylbenzene, or 1- Vinyl naphthalene, particularly preferably styrene.

【００１７】本発明の（Ｂ）エチレンとアルケニル芳香
族炭化水素を含む共重合体はエチレンとアルケニル芳香
族炭化水素とα−オレフィンとの共重合体でもよい。か
かるα−オレフィンとしては、炭素原子数３〜２０個か
らなるオレフィン類が好ましく、かかるα−オレフィン
の具体例としては、プロピレン、ブテン−１、ペンテン
−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、ノ
ネン−１、デセン−１等の直鎖状オレフィン類、３−メ
チルブテン−１、３−メチルペンテン−１、４−メチル
ペンテン−１、５−メチル−ヘキセン−１等の分岐オレ
フィン類、ビニルシクロヘキサン等があげられる。より
好ましいα−オレフィンは、プロピレン、ブテン−１、
ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン
−１、４−メチルペンテン−１、又はビニルシクロヘキ
サンであり、特に好ましくはプロピレンである。The copolymer (B) of the present invention containing ethylene and alkenyl aromatic hydrocarbon may be a copolymer of ethylene, alkenyl aromatic hydrocarbon and α-olefin. As the α-olefin, olefins having 3 to 20 carbon atoms are preferable. Specific examples of the α-olefin include propylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, heptene-1, octene and the like. Linear olefins such as -1, nonene-1 and decene-1, and branched olefins such as 3-methylbutene-1, 3-methylpentene-1, 4-methylpentene-1, and 5-methyl-hexene-1 And vinylcyclohexane. More preferred α-olefins are propylene, butene-1,
Pentene-1, hexene-1, heptene-1, octene-1, 4-methylpentene-1, or vinylcyclohexane, particularly preferably propylene.

【００１８】本発明の成分（Ｂ）は、少なくとも上記の
（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）を構造単位として含む共重合
体であって、該共重合体中の全構成単位に対する（Ｂ−
１）の含有量が１〜５８ｍｏｌ％であり、かつ（Ｂ−
２）の含有量が４２〜５５ｍｏｌ％である共重合体であ
る。The component (B) of the present invention is a copolymer containing at least the above (B-1) and (B-2) as structural units, and (B) relative to all the structural units in the copolymer. −
1) is 1 to 58 mol%, and (B-
It is a copolymer having a content of 2) of 42 to 55 mol%.

【００１９】共重合体中の全構成単位に対する（Ｂ−
１）の含有量が過少であると衝撃強度が低下し、一方該
含有量が過多であると剛性が低下する。(B-B) relative to all the structural units in the copolymer
If the content of 1) is too small, the impact strength is reduced, while if the content is too large, the rigidity is reduced.

【００２０】（Ｂ）としては、ポリフェニレンエーテル
との相溶性の観点から、エチレンとアルケニル芳香族炭
化水素との共重合体が好ましく、更に好ましくは、（Ｂ
−１）及び（Ｂ−２）のみからなり、該共重合体中の
（Ｂ−１）の含有量が４５〜５８ｍｏｌ％であり、かつ
該共重合体中の（Ｂ−２）の含有量が５５〜４２ｍｏｌ
％である共重合体である。（Ｂ−１）の含有量が過少
（（Ｂ−２）の含有量が過多）であると衝撃強度が低下
する場合があり、一方（Ｂ−１）の含有量が過多（（Ｂ
−２）の含有量が過少）であると剛性が低下する場合が
ある。As (B), from the viewpoint of compatibility with polyphenylene ether, a copolymer of ethylene and alkenyl aromatic hydrocarbon is preferable, and (B) is more preferable.
-1) and (B-2), the content of (B-1) in the copolymer is 45 to 58 mol%, and the content of (B-2) in the copolymer Is 55 to 42 mol
% Of the copolymer. If the content of (B-1) is too small (the content of (B-2) is too large), the impact strength may decrease, while the content of (B-1) is too large ((B-2)
If the content of (-2) is too small), the rigidity may decrease.

【００２１】ここでいうエチレンとアルケニル芳香族炭
化水素化合物との共重合体においては、ポリマー骨格中
のエチレンとアルケニル芳香族炭化水素化合物のシーケ
ンスを¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルにより決定することがで
きる。In the above-mentioned copolymer of ethylene and alkenyl aromatic hydrocarbon compound, the sequence of ethylene and alkenyl aromatic hydrocarbon compound in the polymer skeleton can be determined by ¹³ C-NMR spectrum.

【００２２】¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおいて、下記の
一般式（１）にＳαγ、Ｓαδで示されるメチ
レン基に基づくピークは通常、３６．０〜３８．０ｐｐ
ｍに現れる（Ｓ−１）。該メチレン基の存在はポリマー
骨格中でアルケニル芳香族炭化水素化合物単位がエチレ
ン単位に挟まれ、アルケニル芳香族炭化水素化合物の連
鎖でない構造が存在することを表す。そして、このよう
な結合が起きた場合、芳香族炭化水素基で置換された炭
素原子同士は３個以上のメチレン基によって隔てられ
る。In the ¹³ C-NMR spectrum, peaks based on methylene groups represented by Sαγ and Sαδ in the following general formula (1) are usually from 36.0 to 38.0 pp.
(S-1). The presence of the methylene group indicates that an alkenyl aromatic hydrocarbon compound unit is sandwiched between ethylene units in the polymer skeleton, and a structure that is not a chain of the alkenyl aromatic hydrocarbon compound exists. When such a bond occurs, the carbon atoms substituted with the aromatic hydrocarbon groups are separated from each other by three or more methylene groups.

【００２３】また、下記の一般式（２）にＳαβで
示されるメチレン基に基づくピークは通常、３４．０〜
３６．０ｐｐｍに現れる（Ｓ−２）。このようなメチレ
ン基は、共重合体の分子鎖中でアルケニル芳香族炭化水
素化合物単位が逆の方向で結合した場合に存在する。つ
まり、アルケニル芳香族炭化水素化合物の挿入様式が
２，１挿入の後続けて１，２挿入するか、或いは、１，
２挿入の後エチレンの挿入を経て、２，１挿入する場合
に、該メチレン基は存在する。そして、このような結合
が起きた場合、芳香族炭化水素基で置換された炭素原子
同士は２個のメチレン基によって隔てられる。（Ｂ）
は、Ｓ（１）に対するＳ（２）の比（Ｓ（２）／Ｓ
（１））が０．０１〜０．２５であることが好ましい。
比（Ｓ（２）／Ｓ（１））が、該比が過大であると剛性
が低下する場合がある。The peak based on the methylene group represented by Sαβ in the following general formula (2) is usually 34.0 to
Appears at 36.0 ppm (S-2). Such a methylene group is present when alkenyl aromatic hydrocarbon compound units are bonded in opposite directions in the molecular chain of the copolymer. That is, the insertion mode of the alkenyl aromatic hydrocarbon compound is 2, 1 insertion followed by 1, 2 insertion, or 1,
The methylene group is present when two insertions are made after two insertions followed by the insertion of ethylene. When such a bond occurs, the carbon atoms substituted with the aromatic hydrocarbon groups are separated from each other by two methylene groups. (B)
Is the ratio of S (2) to S (1) (S (2) / S
(1)) is preferably 0.01 to 0.25.
If the ratio (S (2) / S (1)) is too large, the rigidity may decrease.

【００２４】本発明に使用するエチレンとアルケニル芳
香族炭化水素化合物との共重合体は、その骨格におい
て、芳香族炭化水素基で置換された炭素原子同士が、3
個以上のメチレン基によって隔てられる構造と、２個の
メチレン基によって隔てられる構造以外に、１個のメチ
レン基によって隔てられる構造を有している場合もあ
る。アルケニル芳香族炭化水素単位が同方向で２個連続
して結合した、いわゆるｈｅａｄ−ｔｏ−ｔａｉｌ結合
したアルケニル芳香族炭化水素連鎖が存在する場合、芳
香族炭化水素基で置換された炭素原子（Ｔβδ）に
相当する¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルのシグナルは通常４
４．０ｐｐｍ付近に観測される。該結合が起きた場合、
芳香族炭化水素基で置換された炭素原子同士は１個のメ
チレン基によって隔てられる。（Ｂ）は、その骨格にお
いて、芳香族炭化水素基と結合する炭素原子同士が、１
個のメチレン基によって隔てられる構造と、２個のメチ
レン基によって隔てられる構造と、３個以上のメチレン
基によって隔てられる構造とを有するものであること
が、ポリフェニレンエーテルとの相溶性の観点から、好
ましい。 The copolymer of ethylene and alkenyl aromatic hydrocarbon compound used in the present invention has a skeleton in which carbon atoms substituted with aromatic hydrocarbon groups have 3 to 3 carbon atoms.
In addition to the structure separated by two or more methylene groups and the structure separated by two methylene groups, it may have a structure separated by one methylene group. When there is a so-called head-to-tail bonded alkenyl aromatic hydrocarbon chain in which two alkenyl aromatic hydrocarbon units are continuously bonded in the same direction, a carbon atom substituted with an aromatic hydrocarbon group (Tβδ The signal of the ¹³ C-NMR spectrum corresponding to
It is observed at around 4.0 ppm. When the binding occurs,
Carbon atoms substituted with aromatic hydrocarbon groups are separated by one methylene group. (B) is such that, in the skeleton, carbon atoms bonded to an aromatic hydrocarbon group are 1
Having a structure separated by two methylene groups, a structure separated by two methylene groups, and a structure separated by three or more methylene groups, from the viewpoint of compatibility with polyphenylene ether, preferable.

【００２５】本発明に使用するエチレンとアルケニル芳
香族炭化水素化合物との共重合体は、その骨格におい
て、芳香族炭化水素基で置換された炭素原子同士が、3
個以上のメチレン基によって隔てられる構造と、２個の
メチレン基によって隔てられる構造と、１個のメチレン
基によって隔てられる構造とを１つのポリマー鎖中に有
していてもよいし、別々のポリマー鎖中に有していても
よい。The copolymer of ethylene and alkenyl aromatic hydrocarbon compound used in the present invention has a skeleton in which carbon atoms substituted with aromatic hydrocarbon groups have 3 to 3 carbon atoms.
A structure separated by one or more methylene groups, a structure separated by two methylene groups, and a structure separated by one methylene group in one polymer chain, You may have in the chain.

【００２６】本発明に使用するエチレンとアルケニル芳
香族炭化水素化合物との共重合体は結晶性を実質的に有
しないものであることが、ポリフェニレンエーテルとの
相溶性の観点から、好ましい。ここで、結晶性を実質的
に有しないことは、ＤＳＣ融解曲線で融点を実質的に示
さないことより確認できる。The copolymer of ethylene and alkenyl aromatic hydrocarbon compound used in the present invention preferably has substantially no crystallinity from the viewpoint of compatibility with polyphenylene ether. Here, it can be confirmed that the material does not substantially have crystallinity by not showing a melting point substantially in a DSC melting curve.

【００２７】（Ｂ）は、下記（Ｃ）と、（Ｄ）及び／又
は（Ｅ）とを用いてなる触媒の存在下、エチレンとアル
ケニル芳香族炭化水素を含むモノマー類を共重合するこ
とにより最適に製造することができる。 （Ｃ）：下記一般式［Ｉ］で表される遷移金属錯体 （式中、Ｍ¹は元素の周期律表の第４族の遷移金属原子
を示し、Ａは元素の周期律表の第１６族の原子を示し、
Ｊは元素の周期律表の第１４族の原子を示す。Ｃｐ¹は
シクロペンタジエン形アニオン骨格を有する基を示す。
Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵及びＲ⁶はそれぞれ
独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アラル
キル基、アリール基、置換シリル基、アルコキシ基、ア
ラルキルオキシ基、アリールオキシ基又は２置換アミノ
基を示す。Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ ⁵及びＲ⁶は任意に結
合して環を形成してもよい。） （Ｄ）：下記（Ｄ１）〜（Ｄ３）から選ばれる１種以上
のアルミニウム化合物 （Ｄ１）一般式 Ｅ¹ _aＡｌＺ_3-aで示される有機アルミ
ニウム化合物 （Ｄ２）一般式 ｛−Ａｌ（Ｅ²）−Ｏ−｝_Dで示される
構造を有する環状のアルミノキサン （Ｄ３）一般式 Ｅ³｛−Ａｌ（Ｅ³）−Ｏ−｝_cＡｌＥ³
₂で示される構造を有する線状のアルミノキサン （但し、Ｅ¹、Ｅ²及びＥ³は、それぞれ炭化水素基であ
り、全てのＥ¹、全てのＥ ²及び全てのＥ³は同じであっ
ても異なっていてもよい。Ｚは水素原子又はハロゲン原
子を表し、全てのＺは同じであっても異なっていてもよ
い。ａは０＜ａ≦３を満足する数を、Ｄは２以上の整数
を、ｃは１以上の整数を表す。） （Ｅ）：下記（Ｅ１）〜（Ｅ３）のいずれかのホウ素化
合物 （Ｅ１）一般式 ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³で表されるホウ素化合
物、 （Ｅ２）一般式 Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表されるホ
ウ素化合物、 （Ｅ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表
されるホウ素化合物（但し、Ｂは３価の原子価状態のホ
ウ素原子であり、Ｑ¹〜Ｑ⁴はハロゲン原子、炭化水素
基、ハロゲン化炭化水素基、置換シリル基、アルコキシ
基又は２置換アミノ基であり、それらは同じであっても
異なっていてもよい。Ｇ⁺は無機又は有機のカチオンで
あり、Ｌは中性ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）⁺はブレ
ンステッド酸である。）(B) is the following (C), (D) and / or
Is ethylene and aluminum in the presence of a catalyst comprising (E).
Copolymerizing monomers containing kenyl aromatic hydrocarbons
Thus, it is possible to produce the most optimally. (C): transition metal complex represented by the following general formula [I](Where M¹Is the transition metal atom of Group 4 of the Periodic Table of the Elements
A represents an atom of Group 16 of the Periodic Table of the Elements,
J represents an atom belonging to Group 14 of the periodic table of the elements. Cp¹Is
A group having a cyclopentadiene-type anion skeleton is shown.
X¹, X^Two, R¹, R ^Two, R^Three, R^Four, R^FiveAnd R⁶Are each
Independently, hydrogen atom, halogen atom, alkyl group, arral
A kill group, an aryl group, a substituted silyl group, an alkoxy group,
Aralkyloxy group, aryloxy group or disubstituted amino
Represents a group. R¹, R^Two, R^Three, R^Four, R ^FiveAnd R⁶Is optional
They may combine to form a ring. (D): one or more selected from the following (D1) to (D3)
(D1) General formula E¹ _aAlZ_3-aOrganic aluminum indicated by
Compound (D2) General formula ｛-Al (E^Two) -O-｝_DIndicated by
Cyclic aluminoxane having a structure (D3) General formula E^Three｛-Al (E^Three) -O-｝_cAlE^Three
_TwoLinear aluminoxane having a structure represented by the following formula (provided that E¹, E^TwoAnd E^ThreeIs a hydrocarbon group
All E¹, All E ^TwoAnd all E^ThreeIs the same
Or different. Z is a hydrogen atom or a halogen atom
Represents a child, and all Z may be the same or different
No. a is a number satisfying 0 <a ≦ 3, and D is an integer of 2 or more.
And c represents an integer of 1 or more. (E): Boration of any of the following (E1) to (E3)
Compound (E1) General formula BQ¹Q^TwoQ^ThreeBoron compound represented by
Object, (E2) general formula G⁺(BQ¹Q^TwoQ^ThreeQ^Four)^-E represented by
Iodine compound, (E3) General formula (LH)⁺(BQ¹Q^TwoQ^ThreeQ^Four)^-In table
Boron compound (where B is trivalent valence state)
Q is a urine atom¹~ Q^FourIs a halogen atom, hydrocarbon
Group, halogenated hydrocarbon group, substituted silyl group, alkoxy
Groups or disubstituted amino groups, even if they are the same
It may be different. G⁺Is an inorganic or organic cation
Where L is a neutral Lewis base and (LH)⁺Is blurred
Is a Stonsted acid. )

【００２８】以下、該製造方法について説明する。 （Ｃ）遷移金属錯体 一般式［Ｉ］において、Ｍ¹で示される遷移金属原子と
は、元素の周期律表（ＩＵＰＡＣ無機化学命名法改訂版
１９８９）の第４族の遷移金属元素を示し、たとえばチ
タニウム原子、ジルコニウム原子、ハフニウム原子など
があげられる。好ましくはチタニウム原子又はジルコニ
ウム原子である。Hereinafter, the manufacturing method will be described. (C) Transition metal complex In the general formula [I], the transition metal atom represented by M ¹ represents a transition metal element belonging to Group 4 of the periodic table of elements (IUPAC revised edition of inorganic chemical nomenclature 1989), For example, a titanium atom, a zirconium atom, a hafnium atom and the like can be mentioned. Preferably it is a titanium atom or a zirconium atom.

【００２９】一般式［Ｉ］においてＡとして示される元
素の周期律表の第１６族の原子としては、たとえば酸素
原子、硫黄原子、セレン原子などがあげられ、好ましく
は酸素原子である。Examples of atoms belonging to Group 16 of the periodic table of the element represented by A in the general formula [I] include an oxygen atom, a sulfur atom and a selenium atom, and are preferably an oxygen atom.

【００３０】一般式［Ｉ］においてＪとして示される元
素の周期律表の第１４族の原子としては、たとえば炭素
原子、ケイ素原子、ゲルマニウム原子などがあげられ、
好ましくは炭素原子又はケイ素原子である。本発明にお
いては、Ｊとして特に好ましくは炭素原子である。Examples of atoms belonging to Group 14 of the periodic table of the element represented by J in Formula [I] include a carbon atom, a silicon atom, and a germanium atom.
Preferably it is a carbon atom or a silicon atom. In the present invention, J is particularly preferably a carbon atom.

【００３１】置換基Ｃｐ¹として示されるシクロペンタ
ジエン形アニオン骨格を有する基としては、たとえばη
⁵−（置換）シクロペンタジエニル基、η⁵−（置換）イ
ンデニル基、η⁵−（置換）フルオレニル基などであ
る。具体的に例示すれば、たとえばη⁵−シクロぺンタ
ジエニル基、η⁵−メチルシクロペンタジエニル基、η⁵
−ジメチルシクロペンタジエニル基、η⁵−トリメチル
シクロペンタジエニル基、η⁵−テトラメチルシクロペ
ンタジエニル基、η⁵−エチルシクロぺンタジエニル
基、η⁵−ｎ−プロピルシクロペンタジエニル基、η⁵−
イソプロピルシクロペンタジエニル基、η⁵−ｎ−ブチ
ルシクロペンタジエニル基、η⁵−ｓｅｃ−ブチルシク
ロペンタジエニル基、η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルシクロぺ
ンタジエニル基、η⁵−ｎ−ペンチルシクロぺンタジエ
ニル基、η⁵−ネオペンチルシクロぺンタジエニル基、
η⁵−ｎ−ヘキシルシクロぺンタジエニル基、η⁵−ｎ−
オクチルシクロぺンタジエニル基、η⁵−フェニルシク
ロぺンタジエニル基、η⁵−ナフチルシクロぺンタジエ
ニル基、η⁵−トリメチルシリルシクロぺンタジエニル
基、η⁵−トリエチルシリルシクロぺンタジエニル基、
η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルシクロぺンタジ
エニル基、η⁵−インデニル基、η⁵−メチルインデニル
基、η⁵−ジメチルインデニル基、η⁵−エチルインデニ
ル基、η⁵−ｎ−プロピルインデニル基、η⁵−イソプロ
ピルインデニル基、η⁵−ｎ−ブチルインデニル基、η⁵
−ｓｅｃ−ブチルインデニル基、η⁵−ｔｅｒｔ−ブチ
ルインデニル基、η⁵−ｎ−ペンチルインデニル基、η⁵
−ネオペンチルインデニル基、η⁵−ｎ−ヘキシルイン
デニル基、η⁵−ｎ−オクチルインデニル基、η⁵−ｎ−
デシルインデニル基、η⁵−フェニルインデニル基、η⁵
−メチルフェニルインデニル基、η⁵−ナフチルインデ
ニル基、η⁵−トリメチルシリルインデニル基、η⁵−ト
リエチルシリルインデニル基、η⁵−ｔｅｒｔ−ブチル
ジメチルシリルインデニル基、η⁵−テトラヒドロイン
デニル基、η⁵−フルオレニル基、η⁵−メチルフルオレ
ニル基、η⁵−ジメチルフルオレニル基、η⁵−エチルフ
ルオレニル基、η⁵−ジエチルフルオレニル基、η⁵−ｎ
−プロピルフルオレニル基、η⁵−ジ−ｎ−プロピルフ
ルオレニル基、η⁵−イソプロピルフルオレニル基、η⁵
−ジイソプロピルフルオレニル基、η⁵−ｎ−ブチルフ
ルオレニル基、η⁵−ｓｅｃ−ブチルフルオレニル基、
η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルフルオレニル基、η⁵−ジ−ｎ−
ブチルフルオレニル基、η⁵−ジ−ｓｅｃ−ブチルフル
オレニル基、η⁵−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフルオレニル
基、η⁵−ｎ−ペンチルフルオレニル基、η⁵−ネオペン
チルフルオレニル基、η⁵−ｎ−ヘキシルフルオレニル
基、η⁵−ｎ−オクチルフルオレニル基、η⁵−ｎ−デシ
ルフルオレニル基、η⁵−ｎ−ドデシルフルオレニル
基、η⁵−フェニルフルオレニル基、η⁵−ジ−フェニル
フルオレニル基、η⁵−メチルフェニルフルオレニル
基、η⁵−ナフチルフルオレニル基、η⁵−トリメチルシ
リルフルオレニル基、η⁵−ビス−トリメチルシリルフ
ルオレニル基、η⁵−トリエチルシリルフルオレニル
基、η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルフルオレニ
ル基などがあげられ、好ましくはη⁵−シクロペンタジ
エニル基、η⁵−メチルシクロペンタジエニル基、η⁵−
ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル基、η⁵−テト
ラメチルシクロペンタジエニル基、η⁵−インデニル
基、又はη⁵−フルオレニル基である。Examples of the group having a cyclopentadiene-type anion skeleton represented by the substituent Cp ¹ include, for example, η
⁵ - (substituted) cyclopentadienyl group, eta ⁵ - (substituted) indenyl group, eta ⁵ - and the like (substituted) fluorenyl group. Specific examples include, for example, η ⁵ -cyclopentadienyl group, η ⁵ -methylcyclopentadienyl group, η ⁵
- dimethyl cyclopentadienyl group, eta ⁵ - trimethyl cyclopentadienyl group, eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl group, eta ⁵ - Echirushikuro Bae Ntajieniru group, eta ^5-n-propyl cyclopentadienyl group, eta ⁵ −
Isopropyl cyclopentadienyl group, eta ^{5-n-butylcyclopentadienyl} group, eta ^{5-sec-butylcyclopentadienyl} group, eta ^{5-tert-Buchirushikuro} Bae Ntajieniru group, eta ^{5-n-Penchirushikuro} Bae Ntajieniru Group, η ⁵ -neopentylcyclopentadienyl group,
η ⁵ -n-hexylcyclopentadienyl group, η ⁵ -n-
Octylcyclopropane Bae Ntajieniru group, eta ⁵ - phenyl cycloalkyl Bae Ntajieniru group, eta ⁵ - Nafuchirushikuro Bae Ntajieniru group, eta ⁵ - trimethylsilylcyclopentadienyl Bae Ntajieniru group, eta ⁵ - triethylsilyl cycloalkyl Bae Ntajieniru group,
eta ^{5-tert-butyldimethylsilyl} cycloalkyl Bae Ntajieniru group, eta ⁵ - indenyl group, eta ⁵ - methylindenyl group, eta ⁵ - dimethyl indenyl group, eta ⁵ - ethyl indenyl group, eta ^5-n-propyl indenyl Nyl group, η ⁵ -isopropylindenyl group, η ⁵ -n-butylindenyl group, η ⁵
-Sec-butylindenyl group,? ⁵ -tert-butylindenyl group,? ^5- n-pentylindenyl group,? ⁵
-Neopentylindenyl group,? ^5- n-hexylindenyl group,? ^5- n-octylindenyl group,? ^5- n-
Decylindenyl group, η ⁵ -phenylindenyl group, η ⁵
-Methylphenylindenyl group,? ⁵ -naphthylindenyl group,? ⁵ -trimethylsilylindenyl group,? ⁵ -triethylsilylindenyl group,? ⁵ -tert-butyldimethylsilylindenyl group,? ⁵ -tetrahydroindenyl group, eta ⁵ - fluorenyl group, eta ⁵ - methyl fluorenyl group, eta ⁵ - dimethyl fluorenyl group, eta ⁵ - ethyl fluorenyl group, eta ⁵ - diethyl fluorenyl group, eta ⁵ -n
-Propylfluorenyl group,? ⁵ -di-n-propylfluorenyl group,? ⁵ -isopropylfluorenyl group,? ⁵
- diisopropyl fluorenyl group, eta ^{5-n-butyl-fluorenyl} group, eta ^{5-sec-butylfluorenyl} group,
η ⁵ -tert-butylfluorenyl group, η ⁵ -di-n-
Butylfluorenyl group, eta ⁵ - di -sec- butyl-fluorenyl group, eta ⁵ - di -tert- butyl-fluorenyl group, eta ^{5-n-pentyl-fluorenyl} group, eta ⁵ - Neopentyl fluorescens alkenyl group, eta ^{5-n-hexyl-fluorenyl} group, eta ^{5-n-octyl-fluorenyl} group, eta ^{5-n-decyl-fluorenyl} group, eta ^{5-n-dodecyl-fluorenyl} group, eta ⁵ - phenyl fluorenyl group, eta ⁵ - di - phenyl fluorenyl group, eta ⁵ - methylphenyl fluorenyl group, eta ⁵ - naphthyl fluorenyl group, eta ⁵ - trimethylsilyl fluorenyl group, eta ⁵ - bis - trimethylsilyl fluorenyl group, eta ⁵ - triethylsilyl fluorenyl group, such as eta ^{5-tert-butyldimethylsilyl-fluorenyl} group and the like, preferably eta ⁵ - cyclopentadienyl group, eta ⁵ - Mechirushiku Pentadienyl, η ⁵ -
tert- butyl cyclopentadienyl group, eta ⁵ - fluorenyl group - tetramethylcyclopentadienyl group, eta ⁵ - indenyl group, or eta ^5.

【００３２】置換基Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ
⁵又はＲ⁶におけるハロゲン原子としては、フッ素原子、
塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などが例示され、好ま
しくは塩素原子又は臭素原子であり、より好ましくは塩
素原子である。The substituents X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R
^{As the} halogen atom for ⁵ or R ⁶ , a fluorine atom,
Examples thereof include a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, preferably a chlorine atom or a bromine atom, and more preferably a chlorine atom.

【００３３】置換基Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ
⁵又はＲ⁶におけるアルキル基としては、炭素原子数１〜
２０のアルキル基が好ましく、たとえばメチル基、エチ
ル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル
基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペン
チル基、ネオペンチル基、アミル基、ｎ−ヘキシル基、
ｎ−オクチル基、ｎ−デシル基、ｎ−ドデシル基、ｎ−
ペンタデシル基、ｎ−エイコシル基などがあげられ、よ
り好ましくはメチル基、エチル基、イソプロピル基、ｔ
ｅｒｔ−ブチル基又はアミル基である。The substituents X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R
The alkyl group for ⁵ or R ⁶ has 1 to 1 carbon atoms.
Preferred are 20 alkyl groups, for example, methyl, ethyl, n-propyl, isopropyl, n-butyl, sec-butyl, tert-butyl, n-pentyl, neopentyl, amyl, n- Hexyl group,
n-octyl group, n-decyl group, n-dodecyl group, n-
Examples thereof include a pentadecyl group and an n-eicosyl group, and more preferably a methyl group, an ethyl group, an isopropyl group, and a t-group.
tert-butyl or amyl.

【００３４】これらのアルキル基はいずれも、フッ素原
子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲン原
子で置換されていてもよい。ハロゲン原子で置換された
炭素原子数１〜２０のアルキル基としては、たとえばフ
ルオロメチル基、ジフルオロメチル基、トリフルオロメ
チル基、クロロメチル基、ジクロロメチル基、トリクロ
ロメチル基、ブロモメチル基、ジブロモメチル基、トリ
ブロモメチル基、ヨードメチル基、ジヨードメチル基、
トリヨードメチル基、フルオロエチル基、ジフルオロエ
チル基、トリフルオロエチル基、テトラフルオロエチル
基、ペンタフルオロエチル基、クロロエチル基、ジクロ
ロエチル基、トリクロロエチル基、テトラクロロエチル
基、ペンタクロロエチル基、ブロモエチル基、ジブロモ
エチル基、トリブロモエチル基、テトラブロモエチル
基、ペンタブロモエチル基、パーフルオロプロピル基、
パーフルオロブチル基、パーフルオロペンチル基、パー
フルオロヘキシル基、パーフルオロオクチル基、パーフ
ルオロドデシル基、パーフルオロペンタデシル基、パー
フルオロエイコシル基、パークロロプロピル基、パーク
ロロブチル基、パークロロペンチル基、パークロロヘキ
シル基、パークロロクチル基、パークロロドデシル基、
パークロロペンタデシル基、パークロロエイコシル基、
パーブロモプロピル基、パーブロモブチル基、パーブロ
モペンチル基、パーブロモヘキシル基、パーブロモオク
チル基、パーブロモドデシル基、パーブロモペンタデシ
ル基、パーブロモエイコシル基などがあげられる。Any of these alkyl groups may be substituted with a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom. Examples of the alkyl group having 1 to 20 carbon atoms substituted with a halogen atom include a fluoromethyl group, a difluoromethyl group, a trifluoromethyl group, a chloromethyl group, a dichloromethyl group, a trichloromethyl group, a bromomethyl group, and a dibromomethyl group. , Tribromomethyl group, iodomethyl group, diiodomethyl group,
Triiodomethyl, fluoroethyl, difluoroethyl, trifluoroethyl, tetrafluoroethyl, pentafluoroethyl, chloroethyl, dichloroethyl, trichloroethyl, tetrachloroethyl, pentachloroethyl, bromoethyl , Dibromoethyl group, tribromoethyl group, tetrabromoethyl group, pentabromoethyl group, perfluoropropyl group,
Perfluorobutyl, perfluoropentyl, perfluorohexyl, perfluorooctyl, perfluorododecyl, perfluoropentadecyl, perfluoroeicosyl, perchloropropyl, perchlorobutyl, perchloropentyl Group, perchlorohexyl group, perchlorooctyl group, perchlorododecyl group,
Perchloropentadecyl group, perchloroeicosyl group,
Perbromopropyl, perbromobutyl, perbromopentyl, perbromohexyl, perbromooctyl, perbromododecyl, perbromopentadecyl, perbromoeicosyl and the like.

【００３５】またこれらのアルキル基はいずれも、メト
キシ基、エトキシ基等のアルコキシ基、フェノキシ基な
どのアリールオキシ基又はベンジルオキシ基などのアラ
ルキルオキシ基などで一部が置換されていてもよい。Any of these alkyl groups may be partially substituted with an alkoxy group such as a methoxy group or an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, or an aralkyloxy group such as a benzyloxy group.

【００３６】置換基Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ
⁵又はＲ⁶におけるアラルキル基としては、炭素原子数７
〜２０のアラルキル基が好ましく、たとえばベンジル
基、（２−メチルフェニル）メチル基、（３−メチルフ
ェニル）メチル基、（４−メチルフェニル）メチル基、
（２，３−ジメチルフェニル）メチル基、（２，４−ジ
メチルフェニル）メチル基、（２，５−ジメチルフェニ
ル）メチル基、（２，６−ジメチルフェニル）メチル
基、（３，４−ジメチルフェニル）メチル基、（４，６
−ジメチルフェニル）メチル基、（２，３，４−トリメ
チルフェニル）メチル基、（２，３，５−トリメチルフ
ェニル）メチル基、（２，３，６−トリメチルフェニ
ル）メチル基、（３，４，５−トリメチルフェニル）メ
チル基、（２，４，６−トリメチルフェニル）メチル
基、（２，３，４，５−テトラメチルフェニル）メチル
基、（２，３，４，６−テトラメチルフェニル）メチル
基、（２，３，５，６−テトラメチルフェニル）メチル
基、（ペンタメチルフェニル）メチル基、（エチルフェ
ニル）メチル基、（ｎ−プロピルフェニル）メチル基、
（イソプロピルフェニル）メチル基、（ｎ−ブチルフェ
ニル）メチル基、（ｓｅｃ−ブチルフェニル）メチル
基、（ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）メチル基、（ｎ−ペ
ンチルフェニル）メチル基、（ネオペンチルフェニル）
メチル基、（ｎ−ヘキシルフェニル）メチル基、（ｎ−
オクチルフェニル）メチル基、（ｎ−デシルフェニル）
メチル基、（ｎ−ドデシルフェニル）メチル基、（ｎ−
テトラデシルフェニル）メチル基、ナフチルメチル基、
アントラセニルメチル基などがあげられ、より好ましく
はベンジル基である。The substituents X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R
The aralkyl group for ⁵ or R ⁶ has 7 carbon atoms.
~ 20 aralkyl groups are preferred, for example, benzyl, (2-methylphenyl) methyl, (3-methylphenyl) methyl, (4-methylphenyl) methyl,
(2,3-dimethylphenyl) methyl group, (2,4-dimethylphenyl) methyl group, (2,5-dimethylphenyl) methyl group, (2,6-dimethylphenyl) methyl group, (3,4-dimethyl Phenyl) methyl group, (4,6
-Dimethylphenyl) methyl group, (2,3,4-trimethylphenyl) methyl group, (2,3,5-trimethylphenyl) methyl group, (2,3,6-trimethylphenyl) methyl group, (3,4 , 5-trimethylphenyl) methyl group, (2,4,6-trimethylphenyl) methyl group, (2,3,4,5-tetramethylphenyl) methyl group, (2,3,4,6-tetramethylphenyl) ) Methyl, (2,3,5,6-tetramethylphenyl) methyl, (pentamethylphenyl) methyl, (ethylphenyl) methyl, (n-propylphenyl) methyl,
(Isopropylphenyl) methyl group, (n-butylphenyl) methyl group, (sec-butylphenyl) methyl group, (tert-butylphenyl) methyl group, (n-pentylphenyl) methyl group, (neopentylphenyl)
Methyl group, (n-hexylphenyl) methyl group, (n-
Octylphenyl) methyl group, (n-decylphenyl)
Methyl group, (n-dodecylphenyl) methyl group, (n-
Tetradecylphenyl) methyl group, naphthylmethyl group,
Examples include an anthracenylmethyl group, and more preferably a benzyl group.

【００３７】これらのアラルキル基はいずれも、フッ素
原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲン
原子、メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基、フェ
ノキシ基などのアリールオキシ基又はベンジルオキシ基
などのアラルキルオキシ基などで一部が置換されていて
もよい。All of these aralkyl groups include a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, and a benzyloxy group. It may be partially substituted with an aralkyloxy group or the like.

【００３８】置換基Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ
⁵又はＲ⁶におけるアリール基としては、炭素原子数６〜
２０のアリール基が好ましく、たとえばフェニル基、２
−トリル基、３−トリル基、４−トリル基、２，３−キ
シリル基、２，４−キシリル基、２，５−キシリル基、
２，６−キシリル基、３，４−キシリル基、３，５−キ
シリル基、２，３，４−トリメチルフェニル基、２，
３，５−トリメチルフェニル基、２，３，６−トリメチ
ルフェニル基、２，４，６−トリメチルフェニル基、
３，４，５−トリメチルフェニル基、２，３，４，５−
テトラメチルフェニル基、２，３，４，６−テトラメチ
ルフェニル基、２，３，５，６−テトラメチルフェニル
基、ペンタメチルフェニル基、エチルフェニル基、ｎ−
プロピルフェニル基、イソプロピルフェニル基、ｎ−ブ
チルフェニル基、ｓｅｃ−ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ
−ブチルフェニル基、ｎ−ペンチルフェニル基、ネオペ
ンチルフェニル基、ｎ−ヘキシルフェニル基、ｎ−オク
チルフェニル基、ｎ−デシルフェニル基、ｎ−ドデシル
フェニル基、ｎ−テトラデシルフェニル基、ナフチル
基、アントラセニル基などがあげられ、より好ましくは
フェニル基である。The substituents X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R
^{As the} aryl group for ⁵ or R ^6, C ^{6 to} C 6
Preferred are 20 aryl groups such as phenyl, 2
-Tolyl group, 3-tolyl group, 4-tolyl group, 2,3-xylyl group, 2,4-xylyl group, 2,5-xylyl group,
2,6-xylyl group, 3,4-xylyl group, 3,5-xylyl group, 2,3,4-trimethylphenyl group, 2,
3,5-trimethylphenyl group, 2,3,6-trimethylphenyl group, 2,4,6-trimethylphenyl group,
3,4,5-trimethylphenyl group, 2,3,4,5-
Tetramethylphenyl group, 2,3,4,6-tetramethylphenyl group, 2,3,5,6-tetramethylphenyl group, pentamethylphenyl group, ethylphenyl group, n-
Propylphenyl group, isopropylphenyl group, n-butylphenyl group, sec-butylphenyl group, tert
-Butylphenyl group, n-pentylphenyl group, neopentylphenyl group, n-hexylphenyl group, n-octylphenyl group, n-decylphenyl group, n-dodecylphenyl group, n-tetradecylphenyl group, naphthyl group, Examples include an anthracenyl group, and more preferably a phenyl group.

【００３９】これらのアリール基はいずれも、フッ素原
子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲン原
子、メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基、フェノ
キシ基などのアリールオキシ基又はベンジルオキシ基な
どのアラルキルオキシ基などで一部が置換されていても
よい。These aryl groups are all halogen atoms such as fluorine, chlorine, bromine and iodine, alkoxy such as methoxy and ethoxy, aryloxy such as phenoxy and benzyloxy. It may be partially substituted with an aralkyloxy group or the like.

【００４０】置換基Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ
⁵又はＲ⁶における置換シリル基とは炭化水素基で置換さ
れたシリル基であって、ここで炭化水素基としては、た
とえばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロ
ピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−
ブチル基、イソブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシ
ル基、シクロヘキシル基などの炭素原子数１〜１０のア
ルキル基、フェニル基などのアリール基などがあげられ
る。かかる炭素原子数１〜２０の置換シリル基として
は、たとえばメチルシリル基、エチルシリル基、フェニ
ルシリル基などの炭素原子数１〜２０の１置換シリル
基、ジメチルシリル基、ジエチルシリル基、ジフェニル
シリル基などの炭素原子数２〜２０の２置換シリル基、
トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、トリ−ｎ−
プロピルシリル基、トリイソプロピルシリル基、トリ−
ｎ−ブチルシリル基、トリ−ｓｅｃ−ブチルシリル基、
トリ−ｔｅｒｔ−ブチルシリル基、トリ−イソブチルシ
リル基、ｔｅｒｔ−ブチル−ジメチルシリル基、トリ−
ｎ−ペンチルシリル基、トリ−ｎ−ヘキシルシリル基、
トリシクロヘキシルシリル基、トリフェニルシリル基な
どの炭素原子数３〜２０の３置換シリル基などがあげら
れ、好ましくはトリメチルシリル基、ｔｅｒｔ−ブチル
ジメチルシリル基、又はトリフェニルシリル基である。The substituents X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R
The substituted silyl group represented by ⁵ or R ⁶ is a silyl group substituted with a hydrocarbon group, and examples of the hydrocarbon group include a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group, an isopropyl group, and an n-butyl group. , Sec-butyl group, tert-
Examples thereof include an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms such as a butyl group, an isobutyl group, an n-pentyl group, an n-hexyl group and a cyclohexyl group, and an aryl group such as a phenyl group. Examples of the substituted silyl group having 1 to 20 carbon atoms include mono-substituted silyl groups having 1 to 20 carbon atoms such as methylsilyl group, ethylsilyl group and phenylsilyl group, dimethylsilyl group, diethylsilyl group, diphenylsilyl group and the like. A disubstituted silyl group having 2 to 20 carbon atoms,
Trimethylsilyl group, triethylsilyl group, tri-n-
Propylsilyl group, triisopropylsilyl group, tri-
n-butylsilyl group, tri-sec-butylsilyl group,
Tri-tert-butylsilyl group, tri-isobutylsilyl group, tert-butyl-dimethylsilyl group, tri-
n-pentylsilyl group, tri-n-hexylsilyl group,
Examples thereof include a trisubstituted silyl group having 3 to 20 carbon atoms such as a tricyclohexylsilyl group and a triphenylsilyl group, and a trimethylsilyl group, a tert-butyldimethylsilyl group, or a triphenylsilyl group is preferable.

【００４１】これらの置換シリル基はいずれもその炭化
水素基が、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原
子などのハロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基等のア
ルコキシ基、フェノキシ基などのアリールオキシ基又は
ベンジルオキシ基などのアラルキルオキシ基などで一部
が置換されていてもよい。In all of these substituted silyl groups, the hydrocarbon group is a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom or an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group or an ethoxy group, or an aryloxy group such as a phenoxy group. Alternatively, it may be partially substituted with an aralkyloxy group such as a benzyloxy group.

【００４２】置換基Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ
⁵又はＲ⁶におけるアルコキシ基としては、炭素原子数１
〜２０のアルコキシ基が好ましく、たとえばメトキシ
基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ
基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔｅｒｔ−
ブトキシ基、ｎ−ペントキシ基、ネオペントキシ基、ｎ
−ヘキソキシ基、ｎ−オクトキシ基、ｎ−ドデソキシ
基、ｎ−ペンタデソキシ基、ｎ−イコソキシ基などがあ
げられ、より好ましくはメトキシ基、エトキシ基、又は
ｔｅｒｔ−ブトキシ基である。The substituents X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R
The alkoxy group for ⁵ or R ⁶ has 1 carbon atom
To 20 alkoxy groups are preferred, for example, methoxy, ethoxy, n-propoxy, isopropoxy, n-butoxy, sec-butoxy, tert-
Butoxy group, n-pentoxy group, neopentoxy group, n
-Hexoxy group, n-octoxy group, n-dodesoxy group, n-pentadeoxy group, n-icosoxy group and the like, and more preferably methoxy group, ethoxy group or tert-butoxy group.

【００４３】これらのアルコキシ基はいずれも、フッ素
原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲン
原子、メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基、フェ
ノキシ基などのアリールオキシ基又はベンジルオキシ基
などのアラルキルオキシ基などで一部が置換されていて
もよい。All of these alkoxy groups include halogen atoms such as fluorine, chlorine, bromine and iodine, alkoxy such as methoxy and ethoxy, aryloxy such as phenoxy and benzyloxy. It may be partially substituted with an aralkyloxy group or the like.

【００４４】置換基Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ
⁵又はＲ⁶におけるアラルキルオキシ基としては、炭素原
子数７〜２０のアラルキルオキシ基が好ましく、たとえ
ばベンジルオキシ基、（２−メチルフェニル）メトキシ
基、（３−メチルフェニル）メトキシ基、（４−メチル
フェニル）メトキシ基、（２，３−ジメチルフェニル）
メトキシ基、（２，４−ジメチルフェニル）メトキシ
基、（２，５−ジメチルフェニル）メトキシ基、（２，
６−ジメチルフェニル）メトキシ基、（３，４−ジメチ
ルフェニル）メトキシ基、（３，５−ジメチルフェニ
ル）メトキシ基、（２，３，４−トリメチルフェニル）
メトキシ基、（２，３，５−トリメチルフェニル）メト
キシ基、（２，３，６−トリメチルフェニル）メトキシ
基、（２，４，５−トリメチルフェニル）メトキシ基、
（２，４，６−トリメチルフェニル）メトキシ基、
（３，４，５−トリメチルフェニル）メトキシ基、
（２，３，４，５−テトラメチルフェニル）メトキシ
基、（２，３，４，６−テトラメチルフェニル）メトキ
シ基、（２，３，５，６−テトラメチルフェニル）メト
キシ基、（ペンタメチルフェニル）メトキシ基、（エチ
ルフェニル）メトキシ基、（ｎ−プロピルフェニル）メ
トキシ基、（イソプロピルフェニル）メトキシ基、（ｎ
−ブチルフェニル）メトキシ基、（ｓｅｃ−ブチルフェ
ニル）メトキシ基、（ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）メト
キシ基、（ｎ−ヘキシルフェニル）メトキシ基、（ｎ−
オクチルフェニル）メトキシ基、（ｎ−デシルフェニ
ル）メトキシ基、（ｎ−テトラデシルフェニル）メトキ
シ基、ナフチルメトキシ基、アントラセニルメトキシ基
などがあげられ、より好ましくはベンジルオキシ基であ
る。The substituents X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R
The aralkyloxy group for ⁵ or R ⁶ is preferably an aralkyloxy group having 7 to 20 carbon atoms, such as a benzyloxy group, a (2-methylphenyl) methoxy group, a (3-methylphenyl) methoxy group, or a (4- Methylphenyl) methoxy group, (2,3-dimethylphenyl)
Methoxy group, (2,4-dimethylphenyl) methoxy group, (2,5-dimethylphenyl) methoxy group, (2
(6-dimethylphenyl) methoxy group, (3,4-dimethylphenyl) methoxy group, (3,5-dimethylphenyl) methoxy group, (2,3,4-trimethylphenyl)
A methoxy group, a (2,3,5-trimethylphenyl) methoxy group, a (2,3,6-trimethylphenyl) methoxy group, a (2,4,5-trimethylphenyl) methoxy group,
A (2,4,6-trimethylphenyl) methoxy group,
(3,4,5-trimethylphenyl) methoxy group,
(2,3,4,5-tetramethylphenyl) methoxy, (2,3,4,6-tetramethylphenyl) methoxy, (2,3,5,6-tetramethylphenyl) methoxy, (penta (Methylphenyl) methoxy group, (ethylphenyl) methoxy group, (n-propylphenyl) methoxy group, (isopropylphenyl) methoxy group, (n
-Butylphenyl) methoxy group, (sec-butylphenyl) methoxy group, (tert-butylphenyl) methoxy group, (n-hexylphenyl) methoxy group, (n-
Examples thereof include (octylphenyl) methoxy, (n-decylphenyl) methoxy, (n-tetradecylphenyl) methoxy, naphthylmethoxy, and anthracenylmethoxy, and more preferably benzyloxy.

【００４５】これらのアラルキルオキシ基はいずれも、
フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハ
ロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ
基、フェノキシ基などのアリールオキシ基又はベンジル
オキシ基などのアラルキルオキシ基などで一部が置換さ
れていてもよい。Each of these aralkyloxy groups is
Partially substituted with a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom or an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group or an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, or an aralkyloxy group such as a benzyloxy group. You may.

【００４６】置換基Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ
⁵又はＲ⁶におけるアリールオキシ基としては、炭素原子
数６〜２０のアリールオキシ基が好ましく、たとえばフ
ェノキシ基、２−メチルフェノキシ基、３−メチルフェ
ノキシ基、４−メチルフェノキシ基、２，３−ジメチル
フェノキシ基、２，４−ジメチルフェノキシ基、２，５
−ジメチルフェノキシ基、２，６−ジメチルフェノキシ
基、３，４−ジメチルフェノキシ基、３，５−ジメチル
フェノキシ基、２，３，４−トリメチルフェノキシ基、
２，３，５−トリメチルフェノキシ基、２，３，６−ト
リメチルフェノキシ基、２，４，５−トリメチルフェノ
キシ基、２，４，６−トリメチルフェノキシ基、３，
４，５−トリメチルフェノキシ基、２，３，４，５−テ
トラメチルフェノキシ基、２，３，４，６−テトラメチ
ルフェノキシ基、２，３，５，６−テトラメチルフェノ
キシ基、ペンタメチルフェノキシ基、エチルフェノキシ
基、ｎ−プロピルフェノキシ基、イソプロピルフェノキ
シ基、ｎ−ブチルフェノキシ基、ｓｅｃ−ブチルフェノ
キシ基、ｔｅｒｔ−ブチルフェノキシ基、ｎ−ヘキシル
フェノキシ基、ｎ−オクチルフェノキシ基、ｎ−デシル
フェノキシ基、ｎ−テトラデシルフェノキシ基、ナフト
キシ基、アントラセノキシ基などがあげられる。The substituents X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R
^The aryloxy group for ⁵ or R ⁶ is preferably an aryloxy group having 6 to 20 carbon atoms, for example, phenoxy, 2-methylphenoxy, 3-methylphenoxy, 4-methylphenoxy, 2,3- Dimethylphenoxy group, 2,4-dimethylphenoxy group, 2,5
-Dimethylphenoxy group, 2,6-dimethylphenoxy group, 3,4-dimethylphenoxy group, 3,5-dimethylphenoxy group, 2,3,4-trimethylphenoxy group,
2,3,5-trimethylphenoxy group, 2,3,6-trimethylphenoxy group, 2,4,5-trimethylphenoxy group, 2,4,6-trimethylphenoxy group, 3,
4,5-trimethylphenoxy group, 2,3,4,5-tetramethylphenoxy group, 2,3,4,6-tetramethylphenoxy group, 2,3,5,6-tetramethylphenoxy group, pentamethylphenoxy Group, ethylphenoxy group, n-propylphenoxy group, isopropylphenoxy group, n-butylphenoxy group, sec-butylphenoxy group, tert-butylphenoxy group, n-hexylphenoxy group, n-octylphenoxy group, n-decylphenoxy Group, n-tetradecylphenoxy group, naphthoxy group, anthracenoxy group and the like.

【００４７】これらのアリールオキシ基はいずれも、フ
ッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロ
ゲン原子、メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基、
フェノキシ基などのアリールオキシ基又はベンジルオキ
シ基などのアラルキルオキシ基などで一部が置換されて
いてもよい。Each of these aryloxy groups is a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group,
An aryloxy group such as a phenoxy group or an aralkyloxy group such as a benzyloxy group may be partially substituted.

【００４８】置換基Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ
⁵又はＲ⁶における２置換アミノ基とは２つの炭化水素基
で置換されたアミノ基であって、ここで炭化水素基とし
ては、たとえばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、
イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ
ｅｒｔ−ブチル基、イソブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ
−ヘキシル基、シクロヘキシル基などの炭素原子数１〜
１０のアルキル基、フェニル基などの炭素原子数６〜１
０のアリール基、炭素原子数７〜１０のアラルキル基な
どがあげられる。かかる炭素原子数１〜１０の炭化水素
基で置換された２置換アミノ基としては、たとえばジメ
チルアミノ基、ジエチルアミノ基、ジ−ｎ−プロピルア
ミノ基、ジイソプロピルアミノ基、ジ−ｎ−ブチルアミ
ノ基、ジ−ｓｅｃ−ブチルアミノ基、ジ−ｔｅｒｔ−ブ
チルアミノ基、ジ−イソブチルアミノ基、ｔｅｒｔ−ブ
チルイソプロピルアミノ基、ジ−ｎ−ヘキシルアミノ
基、ジ−ｎ−オクチルアミノ基、ジ−ｎ−デシルアミノ
基、ジフェニルアミノ基、ビストリメチルシリルアミノ
基、ビス−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルアミノ基な
どがあげられ、好ましくはジメチルアミノ基又はジエチ
ルアミノ基である。The substituents X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R
^The disubstituted amino group in ⁵ or R ⁶ is an amino group substituted with two hydrocarbon groups, and examples of the hydrocarbon group include a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group,
Isopropyl group, n-butyl group, sec-butyl group, t
tert-butyl group, isobutyl group, n-pentyl group, n
A hexyl group, a cyclohexyl group or the like having 1 to 1 carbon atoms
6-1 carbon atoms such as an alkyl group and a phenyl group
And an aralkyl group having 7 to 10 carbon atoms. Examples of such a disubstituted amino group substituted with a hydrocarbon group having 1 to 10 carbon atoms include a dimethylamino group, a diethylamino group, a di-n-propylamino group, a diisopropylamino group, a di-n-butylamino group, Di-sec-butylamino group, di-tert-butylamino group, di-isobutylamino group, tert-butylisopropylamino group, di-n-hexylamino group, di-n-octylamino group, di-n-decylamino Groups, a diphenylamino group, a bistrimethylsilylamino group, a bis-tert-butyldimethylsilylamino group and the like, and preferably a dimethylamino group or a diethylamino group.

【００４９】置換基Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵及びＲ
⁶は、任意に結合して環を形成していてもよい。The substituents R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R
⁶ may be optionally bonded to form a ring.

【００５０】好ましくはＲ¹は、アルキル基、アラルキ
ル基、アリール基又は置換シリル基である。Preferably, R ¹ is an alkyl, aralkyl, aryl or substituted silyl group.

【００５１】好ましくはＸ¹及び Ｘ²は、それぞれ独立
にハロゲン原子、アルキル基、アラルキル基、アルコキ
シ基、アリールオキシ基又は２置換アミノ基であり、更
に好ましくはハロゲン原子である。Preferably, X ¹ and X ² are each independently a halogen atom, an alkyl group, an aralkyl group, an alkoxy group, an aryloxy group or a disubstituted amino group, and more preferably a halogen atom.

【００５２】かかる遷移金属錯体（Ｃ）としては、たと
えばメチレン（シクロペンタジエニル）（３，５−ジメ
チル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチ
レン（シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル
−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン
（シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５
−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
メチレン（シクロペンタジエニル）（３−フェニル−２
−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン（シ
クロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチル
シリル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、メチレン（シクロペンタジエニル）（３−ト
リメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、メチレン（シクロペンタジエニル）
（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、メチレン（シクロペンタ
ジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン（メチ
ルシクロペンタジエニル）（３，５−ジメチル−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン（メチル
シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン（メチ
ルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５
−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
メチレン（メチルシクロペンタジエニル）（３−フェニ
ル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレ
ン（メチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブ
チルジメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、メチレン（メチルシクロペンタ
ジエニル）（３−トリメチルシリル−５−メチル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン（メチ
ルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５
−メトキシ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、メチレン（メチルシクロペンタジエニル）（３−ｔ
ｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、メチレン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロ
ペンタジエニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、メチレン（ｔｅｒｔ−ブ
チルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−
２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン
（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウ
ムジクロライド、メチレン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペ
ンタジエニル）（３−フェニル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、メチレン（ｔｅｒｔ−ブチルシク
ロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシ
リル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、メチレン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエ
ニル）（３−トリメチルシリル−５−メチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン（ｔｅｒｔ
−ブチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−５−メトキシ−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、メチレン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン（テトラメ
チルシクロペンタジエニル）（３，５−ジメチル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン（テト
ラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレ
ン（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライド、メチレン（テトラメチルシクロペンタジ
エニル）（３−フェニル−２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライド、メチレン（テトラメチルシクロペンタジ
エニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−
メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メ
チレン（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ト
リメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、メチレン（テトラメチルシクロペン
タジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−
２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン
（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ
−ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、メチレン（トリメチルシリルシクロペンタ
ジエニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、メチレン（トリメチルシリルシク
ロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン（トリメチ
ルシリルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、メチレン（トリメチルシリルシクロペンタジエニ
ル）（３−フェニル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、メチレン（トリメチルシリルシクロペンタジ
エニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−
メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メ
チレン（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（３
−トリメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、メチレン（トリメチルシリルシ
クロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メ
トキシ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メ
チレン（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（３
−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、メチレン（フルオレニル）
（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、メチレン（フルオレニル）（３−ｔｅｒｔ−
ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メ
チレン（フルオレニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−
メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メ
チレン（フルオレニル）（３−フェニル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、メチレン（フルオレニ
ル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メチ
ル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレ
ン（フルオレニル）（３−トリメチルシリル−５−メチ
ル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレ
ン（フルオレニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メト
キシ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチ
レン（フルオレニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−ク
ロロ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソ
プロピリデン（シクロペンタジエニル）（３，５−ジメ
チル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソ
プロピリデン（シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ
−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
イソプロピリデン（シクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウ
ムジクロライド、イソプロピリデン（シクロペンタジエ
ニル）（３−フェニル−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、イソプロピリデン（シクロペンタジエニ
ル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メチ
ル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプ
ロピリデン（シクロペンタジエニル）（３−トリメチル
シリル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、イソプロピリデン（シクロペンタジエニル）
（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン（シク
ロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロ
ロ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプ
ロピリデン（メチルシクロペンタジエニル）（３，５−
ジメチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
イソプロピリデン（メチルシクロペンタジエニル）（３
−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、イソプロピリデン（メチルシクロペンタジエ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン
（メチルシクロペンタジエニル）（３−フェニル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデ
ン（メチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブ
チルジメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、イソプロピリデン（メチルシク
ロペンタジエニル）（３−トリメチルシリル−５−メチ
ル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプ
ロピリデン（メチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、イソプロピリデン（メチルシクロペ
ンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−
２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピ
リデン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）
（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、イソプロピリデン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロ
ペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン（ｔ
ｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ
−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、イソプロピリデン（ｔｅｒｔ−ブチルシク
ロペンタジエニル）（３−フェニル−２−フェノキシ）
チタニウムジクロライド、イソプロピリデン（ｔｅｒｔ
−ブチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチ
ルジメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、イソプロピリデン（ｔｅｒｔ−ブ
チルシクロペンタジエニル）（３−トリメチルシリル−
５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、イソプロピリデン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタ
ジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２
−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリ
デン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）（３−
ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、イソプロピリデン（テトラメチル
シクロペンタジエニル）（３，５−ジメチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン
（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ
−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
イソプロピリデン（テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン（テ
トラメチルシクロペンタジエニル）（３−フェニル−２
−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリ
デン（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メチル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン（テ
トラメチルシクロペンタジエニル）（３−トリメチルシ
リル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、イソプロピリデン（テトラメチルシクロペンタ
ジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２
−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリ
デン（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタニウ
ムジクロライド、イソプロピリデン（トリメチルシリル
シクロペンタジエニル）（３，５−ジメチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン
（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、イソプロピリデン（トリメチルシリルシクロペンタ
ジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデ
ン（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（３−フ
ェニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イ
ソプロピリデン（トリメチルシリルシクロペンタジエニ
ル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メチ
ル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプ
ロピリデン（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）
（３−トリメチルシリル−５−メチル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン（トリ
メチルシリルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−
ブチル−５−メトキシ−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、イソプロピリデン（トリメチルシリルシク
ロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロ
ロ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプ
ロピリデン（フルオレニル）（３，５−ジメチル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデ
ン（フルオレニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン
（フルオレニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル
−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロ
ピリデン（フルオレニル）（３−フェニル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン（フ
ルオレニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−
５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、イソプロピリデン（フルオレニル）（３−トリメチ
ルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、イソプロピリデン（フルオレニル）（３−
ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、イソプロピリデン（フルオレニ
ル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレン
（シクロペンタジエニル）（３，５−ジメチル−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレ
ン（シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−
２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニル
メチレン（シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブ
チル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）
（３−フェニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）
（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メチル−
２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニル
メチレン（シクロペンタジエニル）（３−トリメチルシ
リル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）
（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（シ
クロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−ク
ロロ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフ
ェニルメチレン（メチルシクロペンタジエニル）（３，
５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジフェニルメチレン（メチルシクロペンタジエニ
ル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、ジフェニルメチレン（メチルシクロ
ペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル
−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニ
ルメチレン（メチルシクロペンタジエニル）（３−フェ
ニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフ
ェニルメチレン（メチルシクロペンタジエニル）（３−
ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メチル−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレ
ン（メチルシクロペンタジエニル）（３−トリメチルシ
リル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、ジフェニルメチレン（メチルシクロペンタジエ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレ
ン（メチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブ
チル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、ジフェニルメチレン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロ
ペンタジエニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（ｔ
ｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ
−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
ジフェニルメチレン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジ
エニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレ
ン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）（３−フ
ェニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジ
フェニルメチレン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メ
チル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフ
ェニルメチレン（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニ
ル）（３−トリメチルシリル−５−メチル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレン
（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、ジフェニルメチレン（ｔｅｒｔ−ブ
チルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−
５−クロロ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジフェニルメチレン（テトラメチルシクロペンタジ
エニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、ジフェニルメチレン（テトラメチル
シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチ
レン（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウ
ムジクロライド、ジフェニルメチレン（テトラメチルシ
クロペンタジエニル）（３−フェニル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（テ
トラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブ
チルジメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（テトラメ
チルシクロペンタジエニル）（３−トリメチルシリル−
５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジフェニルメチレン（テトラメチルシクロペンタジ
エニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチ
レン（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタニウ
ムジクロライド、ジフェニルメチレン（トリメチルシリ
ルシクロペンタジエニル）（３，５−ジメチル−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレ
ン（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（３−ｔ
ｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、ジフェニルメチレン（トリメチルシリルシクロペ
ンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−
２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニル
メチレン（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）
（３−フェニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、ジフェニルメチレン（トリメチルシリルシクロペ
ンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル
−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジフェニルメチレン（トリメチルシリルシクロペン
タジエニル）（３−トリメチルシリル−５−メチル−２
−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメ
チレン（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（３
−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フェノキシ）
チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（トリメ
チルシリルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブ
チル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、ジフェニルメチレン（フルオレニル）（３，５
−ジメチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジフェニルメチレン（フルオレニル）（３−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジフェニルメチレン（フルオレニル）（３−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライド、ジフェニルメチレン（フルオレニル）
（３−フェニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、ジフェニルメチレン（フルオレニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メチル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレン
（フルオレニル）（３−トリメチルシリル−５−メチル
−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニ
ルメチレン（フルオレニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−
５−メトキシ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジフェニルメチレン（フルオレニル）（３−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライドなどや、これらの化合物のチタニウムをジ
ルコニウム、又はハフニウムに変更した化合物、ジクロ
ライドをジブロミド、ジアイオダイド、ビス（ジメチル
アミド）、ビス（ジエチルアミド）、ジ−ｎ−ブトキシ
ド、又はジイソプロポキシドに変更した化合物、（シク
ロペンタジエニル）を（ジメチルシクロペンタジエニ
ル）、（トリメチルシクロペンタジエニル）、（ｎ−ブ
チルシクロペンタジエニル）、（ｔｅｒｔ−ブチルジメ
チルシリルシクロペンタジエニル）、又は（インデニ
ル）に変更した化合物、（３，５−ジメチル−２−フェ
ノキシ）を（２−フェノキシ）、（３−メチル−２−フ
ェノキシ）、（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フ
ェノキシ）、（３−フェニル−５−メチル−２−フェノ
キシ）、（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−２−
フェノキシ）、又は（３−トリメチルシリル−２−フェ
ノキシ）に変更した化合物などといった一般式［Ｉ］に
おけるＪが炭素原子である遷移金属錯体ならびに、ジメ
チルシリル（シクロペンタジエニル）（２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（シクロ
ペンタジエニル）（３−メチル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、ジメチルシリル（シクロペンタジ
エニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、ジメチルシリル（シクロペンタジエ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、ジメチルシリル（シクロペンタジ
エニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル
（シクロペンタジエニル）（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブ
チル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメ
チルシリル（シクロペンタジエニル）（５−メチル−３
−フェニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリル（シクロペンタジエニル）（３−ｔ
ｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（シ
クロペンタジエニル）（５−メチル−３−トリメチルシ
リル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメ
チルシリル（シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−
ブチル−５−メトキシ−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、ジメチルシリル（シクロペンタジエニル）
（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（シクロ
ペンタジエニル）（３，５−ジアミル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（メチル
シクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライド、ジメチルシリル（メチルシクロペンタジ
エニル）（３−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、ジメチルシリル（メチルシクロペンタジエ
ニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニウ
ムジクロライド、ジメチルシリル（メチルシクロペンタ
ジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）
チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（メチルシク
ロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチ
ル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチ
ルシリル（メチルシクロペンタジエニル）（３，５−ジ
−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、ジメチルシリル（メチルシクロペンタジエニ
ル）（５−メチル−３−フェニル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、ジメチルシリル（メチルシクロ
ペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリ
ル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、ジメチルシリル（メチルシクロペンタジエニル）
（５−メチル−３−トリメチルシリル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（メチル
シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−
メトキシ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
ジメチルシリル（メチルシクロペンタジエニル）（３−
ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、ジメチルシリル（メチルシクロペ
ンタジエニル）（３，５−ジアミル−２−フェノキシ）
チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（ｎ−ブチル
シクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライド、ジメチルシリル（ｎ−ブチルシクロペン
タジエニル）（３−メチル−２−フェノキシ）チタニウ
ムジクロライド、ジメチルシリル（ｎ−ブチルシクロペ
ンタジエニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）
チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（ｎ−ブチル
シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル
（ｎ−ブチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−
ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、ジメチルシリル（ｎ−ブチルシクロペンタジ
エニル）（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（ｎ−
ブチルシクロペンタジエニル）（５−メチル−３−フェ
ニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメ
チルシリル（ｎ−ブチルシクロペンタジエニル）（３−
ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メチル−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル
（ｎ−ブチルシクロペンタジエニル）（５−メチル−３
−トリメチルシリル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、ジメチルシリル（ｎ−ブチルシクロペンタジ
エニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル
（ｎ−ブチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−
ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、ジメチルシリル（ｎ−ブチルシクロペンタジ
エニル）（３，５−ジアミル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、ジメチルシリル（ｔｅｒｔ−ブチル
シクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライド、ジメチルシリル（ｔｅｒｔ−ブチルシク
ロペンタジエニル）（３−メチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、ジメチルシリル（ｔｅｒｔ−ブ
チルシクロペンタジエニル）（３，５−ジメチル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル
（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリル（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジ
エニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル
（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）（３，５−
ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、ジメチルシリル（ｔｅｒｔ−ブチルシクロ
ペンタジエニル）（５−メチル−３−フェニル−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル
（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メチル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（ｔｅ
ｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）（５−メチル−３
−トリメチルシリル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、ジメチルシリル（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペ
ンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ
−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチル
シリル（ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）（３
−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、ジメチルシリル（ｔｅｒｔ−ブ
チルシクロペンタジエニル）（３，５−ジアミル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル
（テトラメチルシクロペンタジエニル）（２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（テトラ
メチルシクロペンタジエニル）（３−メチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（テ
トラメチルシクロペンタジエニル）（３，５−ジメチル
−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチル
シリル（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔ
ｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、ジメチルシリル（テトラメチルシクロペンタジエ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（テ
トラメチルシクロペンタジエニル）（３，５−ジ−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリル（テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）（５−メチル−３−フェニル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、ジメチルシリル（テトラメチル
シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチ
ルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、ジメチルシリル（テトラメチルシクロペン
タジエニル）（５−メチル−３−トリメチルシリル−２
−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリ
ル（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フェノキシ）チタニウ
ムジクロライド、ジメチルシリル（テトラメチルシクロ
ペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ
−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、、ジメチ
ルシリル（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３，
５−ジアミル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリル（トリメチルシリルシクロペンタジ
エニル）（２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
ジメチルシリル（トリメチルシリルシクロペンタジエニ
ル）（３−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、ジメチルシリル（トリメチルシリルシクロペン
タジエニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、ジメチルシリル（トリメチルシ
リルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−
２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシ
リル（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（３−
ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、ジメチルシリル（トリメチルシリ
ルシクロペンタジエニル）（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブ
チル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメ
チルシリル（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）
（５−メチル−３−フェニル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、ジメチルシリル（トリメチルシリル
シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチ
ルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、ジメチルシリル（トリメチルシリルシクロ
ペンタジエニル）（５−メチル−３−トリメチルシリル
−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチル
シリル（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）（３
−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フェノキシ）
チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（トリメチル
シリルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル
−５−クロロ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、、ジメチルシリル（トリメチルシリルシクロペンタ
ジエニル）（３，５−ジアミル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、メチルシリル（インデニル）（２
−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリ
ル（インデニル）（３−メチル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、ジメチルシリル（インデニル）
（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、ジメチルシリル（インデニル）（３−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリル（インデニル）（３−ｔｅｒｔ−ブ
チル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、ジメチルシリル（インデニル）（３，５−ジ−
ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、ジメチルシリル（インデニル）（５−メチル−
３−フェニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリル（インデニル）（３−ｔｅｒｔ−ブ
チルジメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、ジメチルシリル（インデニル）
（５−メチル−３−トリメチルシリル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（インデ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル
（インデニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−
２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、、ジメチル
シリル（インデニル）（３，５−ジアミル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（フル
オレニル）（２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリル（フルオレニル）（３−メチル−２
−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリ
ル（フルオレニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（フルオ
レニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、ジメチルシリル（フルオレニ
ル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（フル
オレニル）（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（フ
ルオレニル）（５−メチル−３−フェニル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリル（フル
オレニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５
−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
ジメチルシリル（フルオレニル）（５−メチル−３−ト
リメチルシリル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、ジメチルシリル（フルオレニル）（３−ｔｅｒｔ
−ブチル−５−メトキシ−２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライド、ジメチルシリル（フルオレニル）（３−
ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、、ジメチルシリル（フルオレニ
ル）（３，５−ジアミル−２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライド、ジメチルシリル（テトラメチルシクロペ
ンタジエニル））（１−ナフトキシ−２−イル）チタン
ジクロライドなどや、これらの化合物の（シクロペンタ
ジエニル）を（ジメチルシクロペンタジエニル）、（ト
リメチルシクロペンタジエニル）、（エチルシクロペン
タジエニル）、（ｎ−プロピルシクロペンタジエニ
ル）、（イソプロピルシクロペンタジエニル）、（ｓｅ
ｃ−ブチルシクロペンタジエニル）、（イソブチルシク
ロペンタジエニル）、（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリ
ルシクロペンタジエニル）、（フェニルシクロペンタジ
エニル）、（メチルインデニル）、又は（フェニルイン
デニル）に変更した化合物、（２−フェノキシ）を（３
−フェニル２−フェノキシ）、（３−トリメチルシリル
−２−フェノキシ）、又は（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメ
チルシリル−２−フェノキシ）に変更した化合物、ジメ
チルシリルをジエチルシリル、ジフェニルシリル、又は
ジメトキシシリルに変更した化合物、チタニウムをジル
コニウム、又はハフニウムに変更した化合物、ジクロラ
イドをジブロミド、ジアイオダイド、ビス（ジメチルア
ミド）、ビス（ジエチルアミド）、ジ−ｎ−ブトキシ
ド、又はジイソプロポキシドに変更した化合物といった
一般式［Ｉ］におけるＪが炭素原子以外の元素の周期律
表の第１４族の原子である遷移金属錯体があげられる。Examples of the transition metal complex (C) include
For example, methylene (cyclopentadienyl) (3,5-dimethyl
Tyl-2-phenoxy) titanium dichloride, methyl
Len (cyclopentadienyl) (3-tert-butyl
-2-phenoxy) titanium dichloride, methylene
(Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5
-Methyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Methylene (cyclopentadienyl) (3-phenyl-2
-Phenoxy) titanium dichloride, methylene (silyl)
Clopentadienyl) (3-tert-butyldimethyl
Silyl-5-methyl-2-phenoxy) titaniumdic
Chloride, methylene (cyclopentadienyl) (3-t
Limethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titani
Um dichloride, methylene (cyclopentadienyl)
(3-tert-butyl-5-methoxy-2-phenoxy
C) Titanium dichloride, methylene (cyclopentane
Dienyl) (3-tert-butyl-5-chloro-2-
Phenoxy) titanium dichloride, methylene (methyl
Rucyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-f
Enoxy) titanium dichloride, methylene (methyl)
Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-2-
Phenoxy) titanium dichloride, methylene (methyl
Rucyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5
-Methyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Methylene (methylcyclopentadienyl) (3-phenyl
Ru-2-phenoxy) titanium dichloride, methyle
(Methylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl
Tyldimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) thio
Titanium dichloride, methylene (methylcyclopenta
Dienyl) (3-trimethylsilyl-5-methyl-2-
Phenoxy) titanium dichloride, methylene (methyl
Rucyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5
-Methoxy-2-phenoxy) titanium dichlorai
De, methylene (methylcyclopentadienyl) (3-t
tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) titani
Um dichloride, methylene (tert-butylcyclo)
Pentadienyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy)
B) titanium dichloride, methylene (tert-butyl)
Tylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-
2-phenoxy) titanium dichloride, methylene
(Tert-butylcyclopentadienyl) (3-te
rt-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium
Mudichloride, methylene (tert-butylcyclope
Antadienyl) (3-phenyl-2-phenoxy) tita
Ium dichloride, methylene (tert-butyl cycle)
Lopentadienyl) (3-tert-butyldimethylsi
Ryl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloro
Ride, methylene (tert-butylcyclopentadie
Nyl) (3-trimethylsilyl-5-methyl-2-fe
Noxy) titanium dichloride, methylene (tert
-Butylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl)
Ru-5-methoxy-2-phenoxy) titanium dichloro
Ride, methylene (tert-butylcyclopentadie
Nyl) (3-tert-butyl-5-chloro-2-fe
Nonoxy) titanium dichloride, methylene (tetrame
Tylcyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-
Phenoxy) titanium dichloride, methylene (tetra
Lamethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl)
Ru-2-phenoxy) titanium dichloride, methyle
(Tetramethylcyclopentadienyl) (3-ter
t-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium
Dichloride, methylene (tetramethylcyclopentadi
Enyl) (3-phenyl-2-phenoxy) titanium
Dichloride, methylene (tetramethylcyclopentadi
Enyl) (3-tert-butyldimethylsilyl-5-
Methyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Tylene (tetramethylcyclopentadienyl) (3-t
Limethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titani
Um dichloride, methylene (tetramethylcyclopen
Tadienyl) (3-tert-butyl-5-methoxy-
2-phenoxy) titanium dichloride, methylene
(Tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert
-Butyl-5-chloro-2-phenoxy) titaniumdi
Chloride, methylene (trimethylsilylcyclopenta
Dienyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy) tita
Dichloride, methylene (trimethylsilylcyclyl)
Lopentadienyl) (3-tert-butyl-2-fe
Nonoxy) titanium dichloride, methylene (trimethyi)
Lucylylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl)
Ru-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichlora
Id, methylene (trimethylsilylcyclopentadienyl
) (3-phenyl-2-phenoxy) titanium
Chloride, methylene (trimethylsilylcyclopentadi
Enyl) (3-tert-butyldimethylsilyl-5-
Methyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Tylene (trimethylsilylcyclopentadienyl) (3
-Trimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) thio
Titanium dichloride, methylene (trimethylsilylsi
Clopentadienyl) (3-tert-butyl-5-meth
Toxi-2-phenoxy) titanium dichloride,
Tylene (trimethylsilylcyclopentadienyl) (3
-Tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) thio
Thanium dichloride, methylene (fluorenyl)
(3,5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dik
Chloride, methylene (fluorenyl) (3-tert-
Butyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Tylene (fluorenyl) (3-tert-butyl-5-
Methyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Tylene (fluorenyl) (3-phenyl-2-phenoxy)
B) Titanium dichloride, methylene (fluorenyl)
) (3-tert-butyldimethylsilyl-5-methyl)
Ru-2-phenoxy) titanium dichloride, methyle
(Fluorenyl) (3-trimethylsilyl-5-methyl
Ru-2-phenoxy) titanium dichloride, methyle
(Fluorenyl) (3-tert-butyl-5-methoate
(Xy-2-phenoxy) titanium dichloride, methyl
Len (fluorenyl) (3-tert-butyl-5-c
(Rolo-2-phenoxy) titanium dichloride, iso
Propylidene (cyclopentadienyl) (3,5-dimethyl
Tyl-2-phenoxy) titanium dichloride, iso
Propylidene (cyclopentadienyl) (3-tert
-Butyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Isopropylidene (cyclopentadienyl) (3-te
rt-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium
Mudichloride, isopropylidene (cyclopentadie
Nyl) (3-phenyl-2-phenoxy) titaniumdi
Chloride, isopropylidene (cyclopentadienyl
) (3-tert-butyldimethylsilyl-5-methyl)
Ru-2-phenoxy) titanium dichloride, isop
Lopylidene (cyclopentadienyl) (3-trimethyl
Silyl-5-methyl-2-phenoxy) titaniumdic
Lolide, isopropylidene (cyclopentadienyl)
(3-tert-butyl-5-methoxy-2-phenoxy
B) Titanium dichloride, isopropylidene (sic)
Lopentadienyl) (3-tert-butyl-5-chloro
B-2-phenoxy) titanium dichloride, isop
Lopylidene (methylcyclopentadienyl) (3,5-
Dimethyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Isopropylidene (methylcyclopentadienyl) (3
-Tert-butyl-2-phenoxy) titaniumdic
Chloride, isopropylidene (methylcyclopentadie
Nyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-fe
Noxy) titanium dichloride, isopropylidene
(Methylcyclopentadienyl) (3-phenyl-2-
Phenoxy) titanium dichloride, isopropylide
(Methylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl
Tyldimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) thio
Titanium dichloride, isopropylidene (methyl
Lopentadienyl) (3-trimethylsilyl-5-methyl
Ru-2-phenoxy) titanium dichloride, isop
Lopylidene (methylcyclopentadienyl) (3-te
rt-butyl-5-methoxy-2-phenoxy) titani
Um dichloride, isopropylidene (methylcyclope
Antadienyl) (3-tert-butyl-5-chloro-
2-phenoxy) titanium dichloride, isopropyl
Riden (tert-butylcyclopentadienyl)
(3,5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dik
Chloride, isopropylidene (tert-butylcyclo)
Pentadienyl) (3-tert-butyl-2-pheno
Xy) titanium dichloride, isopropylidene (t
tert-butylcyclopentadienyl) (3-tert
-Butyl-5-methyl-2-phenoxy) titaniumdi
Chloride, isopropylidene (tert-butylcyclyl)
Lopentadienyl) (3-phenyl-2-phenoxy)
Titanium dichloride, isopropylidene (tert
-Butylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl)
Dimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) tita
Ium dichloride, isopropylidene (tert-butyl
Tylcyclopentadienyl) (3-trimethylsilyl-
5-methyl-2-phenoxy) titanium dichlori
Do, isopropylidene (tert-butylcyclopentane
Dienyl) (3-tert-butyl-5-methoxy-2
-Phenoxy) titanium dichloride, isopropyl
Den (tert-butylcyclopentadienyl) (3-
tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) tita
Ium dichloride, isopropylidene (tetramethyl
Cyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-fe
Noxy) titanium dichloride, isopropylidene
(Tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert
-Butyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Isopropylidene (tetramethylcyclopentadienyl
) (3-tert-butyl-5-methyl-2-pheno)
Xy) titanium dichloride, isopropylidene (
Tramethylcyclopentadienyl) (3-phenyl-2
-Phenoxy) titanium dichloride, isopropyl
Den (tetramethylcyclopentadienyl) (3-te
rt-butyldimethylsilyl-5-methyl-2-pheno
Xy) titanium dichloride, isopropylidene (
Tramethylcyclopentadienyl) (3-trimethylsi
Ryl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloro
Ride, isopropylidene (tetramethylcyclopenta
Dienyl) (3-tert-butyl-5-methoxy-2
-Phenoxy) titanium dichloride, isopropyl
Den (tetramethylcyclopentadienyl) (3-te
rt-butyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium
Mudichloride, isopropylidene (trimethylsilyl
Cyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-fe
Noxy) titanium dichloride, isopropylidene
(Trimethylsilylcyclopentadienyl) (3-te
rt-butyl-2-phenoxy) titanium dichlori
, Isopropylidene (trimethylsilylcyclopenta
Dienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-
Phenoxy) titanium dichloride, isopropylide
(Trimethylsilylcyclopentadienyl) (3-f
Enyl-2-phenoxy) titanium dichloride, i
Sopropylidene (trimethylsilylcyclopentadienyl
) (3-tert-butyldimethylsilyl-5-methyl)
Ru-2-phenoxy) titanium dichloride, isop
Lopylidene (trimethylsilylcyclopentadienyl)
(3-trimethylsilyl-5-methyl-2-phenoki
C) Titanium dichloride, isopropylidene (tri)
Methylsilylcyclopentadienyl) (3-tert-
Butyl-5-methoxy-2-phenoxy) titaniumdi
Chloride, isopropylidene (trimethylsilylcyclyl)
Lopentadienyl) (3-tert-butyl-5-chloro
B-2-phenoxy) titanium dichloride, isop
Lopylidene (fluorenyl) (3,5-dimethyl-2-
Phenoxy) titanium dichloride, isopropylide
(Fluorenyl) (3-tert-butyl-2-fe
Noxy) titanium dichloride, isopropylidene
(Fluorenyl) (3-tert-butyl-5-methyl
-2-phenoxy) titanium dichloride, isopro
Pyridene (fluorenyl) (3-phenyl-2-pheno
Xy) titanium dichloride, isopropylidene
Fluorenyl) (3-tert-butyldimethylsilyl-
5-methyl-2-phenoxy) titanium dichlori
Do, isopropylidene (fluorenyl) (3-trimethyl
Lucylyl-5-methyl-2-phenoxy) titaniumdi
Chloride, isopropylidene (fluorenyl) (3-
tert-butyl-5-methoxy-2-phenoxy) thio
Titanium dichloride, isopropylidene (fluoreni
) (3-tert-butyl-5-chloro-2-pheno)
Xy) titanium dichloride, diphenylmethylene
(Cyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-f
Enoxy) titanium dichloride, diphenylmethyle
(Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-
2-phenoxy) titanium dichloride, diphenyl
Methylene (cyclopentadienyl) (3-tert-butyl
Tyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloro
Ride, diphenylmethylene (cyclopentadienyl)
(3-phenyl-2-phenoxy) titanium dichlora
Id, diphenylmethylene (cyclopentadienyl)
(3-tert-butyldimethylsilyl-5-methyl-
2-phenoxy) titanium dichloride, diphenyl
Methylene (cyclopentadienyl) (3-trimethyl
Ryl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloro
Ride, diphenylmethylene (cyclopentadienyl)
(3-tert-butyl-5-methoxy-2-phenoxy
Si) titanium dichloride, diphenylmethylene (Si
Clopentadienyl) (3-tert-butyl-5-c
(Rolo-2-phenoxy) titanium dichloride, diph
Phenylmethylene (methylcyclopentadienyl) (3,
5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dichlori
Do, diphenylmethylene (methylcyclopentadienyl
) (3-tert-butyl-2-phenoxy) titani
Um dichloride, diphenylmethylene (methylcyclo
Pentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl
-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenyi
Lmethylene (methylcyclopentadienyl) (3-Fe
Nyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diph
Phenylmethylene (methylcyclopentadienyl) (3-
tert-butyldimethylsilyl-5-methyl-2-f
Enoxy) titanium dichloride, diphenylmethyle
(Methylcyclopentadienyl) (3-trimethyl
Ryl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloro
Ride, diphenylmethylene (methylcyclopentadie
Nyl) (3-tert-butyl-5-methoxy-2-f
Enoxy) titanium dichloride, diphenylmethyle
(Methylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl
Tyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium dichloro
Ride, diphenylmethylene (tert-butylcyclo)
Pentadienyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy)
B) titanium dichloride, diphenylmethylene (t
tert-butylcyclopentadienyl) (3-tert
-Butyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Diphenylmethylene (tert-butylcyclopentadi
Enyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-f
Enoxy) titanium dichloride, diphenylmethyle
(Tert-butylcyclopentadienyl) (3-f
Enyl-2-phenoxy) titanium dichloride, di
Phenylmethylene (tert-butylcyclopentadie
Nil) (3-tert-butyldimethylsilyl-5-
Tyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diph
Phenylmethylene (tert-butylcyclopentadienyl
) (3-trimethylsilyl-5-methyl-2-pheno)
Xy) titanium dichloride, diphenylmethylene
(Tert-butylcyclopentadienyl) (3-te
rt-butyl-5-methoxy-2-phenoxy) titani
Um dichloride, diphenylmethylene (tert-butyl
Tylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-
5-chloro-2-phenoxy) titanium dichlorai
Do, diphenylmethylene (tetramethylcyclopentadi
Enyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy) titani
Um dichloride, diphenylmethylene (tetramethyl
Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-2-
Phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethyl
Len (tetramethylcyclopentadienyl) (3-te
rt-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium
Mudichloride, diphenylmethylene (tetramethyl
Clopentadienyl) (3-phenyl-2-phenoxy)
B) Titanium dichloride, diphenylmethylene
Tramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl
Tyldimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) thio
Titanium dichloride, diphenylmethylene (tetrame
Tylcyclopentadienyl) (3-trimethylsilyl-
5-methyl-2-phenoxy) titanium dichlori
Do, diphenylmethylene (tetramethylcyclopentadi
Enyl) (3-tert-butyl-5-methoxy-2-
Phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethyl
Len (tetramethylcyclopentadienyl) (3-te
rt-butyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium
Mudichloride, diphenylmethylene (trimethylsilyl
Rucyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-f
Enoxy) titanium dichloride, diphenylmethyle
(Trimethylsilylcyclopentadienyl) (3-t
tert-butyl-2-phenoxy) titanium dichlora
Id, diphenylmethylene (trimethylsilylcyclope
Antadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-
2-phenoxy) titanium dichloride, diphenyl
Methylene (trimethylsilylcyclopentadienyl)
(3-phenyl-2-phenoxy) titanium dichlora
Id, diphenylmethylene (trimethylsilylcyclope
Antadienyl) (3-tert-butyldimethylsilyl)
-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichlori
Do, diphenylmethylene (trimethylsilylcyclopen
Tadienyl) (3-trimethylsilyl-5-methyl-2
-Phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethyl
Tylene (trimethylsilylcyclopentadienyl) (3
-Tert-butyl-5-methoxy-2-phenoxy)
Titanium dichloride, diphenylmethylene (trime
Tylsilylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl
Tyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium dichloro
Ride, diphenylmethylene (fluorenyl) (3,5
-Dimethyl-2-phenoxy) titanium dichlori
De, diphenylmethylene (fluorenyl) (3-ter
t-butyl-2-phenoxy) titanium dichlori
De, diphenylmethylene (fluorenyl) (3-ter
t-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium
Dichloride, diphenylmethylene (fluorenyl)
(3-phenyl-2-phenoxy) titanium dichlora
Id, diphenylmethylene (fluorenyl) (3-te
rt-butyldimethylsilyl-5-methyl-2-pheno
Xy) titanium dichloride, diphenylmethylene
(Fluorenyl) (3-trimethylsilyl-5-methyl
-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenyi
Lmethylene (fluorenyl) (3-tert-butyl-
5-methoxy-2-phenoxy) titanium dichlorai
De, diphenylmethylene (fluorenyl) (3-ter
t-butyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium
Dichloride and the titanium of these compounds
Compound converted to ruconium or hafnium, dichloromethane
Ride with dibromide, diiodide, bis (dimethyl
Amide), bis (diethylamide), di-n-butoxy
Or a compound changed to diisopropoxide,
Lopentadienyl) with (dimethylcyclopentadienyl)
), (Trimethylcyclopentadienyl), (n-butyl
Tylcyclopentadienyl), (tert-butyldimethyi)
Tylsilylcyclopentadienyl) or (indenyl
(3,5-dimethyl-2-fe)
Nonoxy) to (2-phenoxy), (3-methyl-2-fu)
Enoxy), (3,5-di-tert-butyl-2-phenyl)
Enoxy), (3-phenyl-5-methyl-2-pheno)
Xy), (3-tert-butyldimethylsilyl-2-
Phenoxy) or (3-trimethylsilyl-2-fe)
General formula [I] such as a compound changed to
Transition metal complex wherein J is a carbon atom,
Tylsilyl (cyclopentadienyl) (2-phenoxy)
C) titanium dichloride, dimethylsilyl (cyclo
Pentadienyl) (3-methyl-2-phenoxy) tita
Dichloride, dimethylsilyl (cyclopentadi
Enyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy) titani
Um dichloride, dimethylsilyl (cyclopentadie
Nyl) (3-tert-butyl-2-phenoxy) tita
Dichloride, dimethylsilyl (cyclopentadi
Enyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-f
Enoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl
(Cyclopentadienyl) (3,5-di-tert-butyl)
Tyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dime
Tylsilyl (cyclopentadienyl) (5-methyl-3
-Phenyl-2-phenoxy) titanium dichlori
Do, dimethylsilyl (cyclopentadienyl) (3-t
tert-butyldimethylsilyl-5-methyl-2-fe
Nonoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl (Si
Clopentadienyl) (5-methyl-3-trimethylsi
Ryl-2-phenoxy) titanium dichloride, dime
Tylsilyl (cyclopentadienyl) (3-tert-
Butyl-5-methoxy-2-phenoxy) titaniumdi
Chloride, dimethylsilyl (cyclopentadienyl)
(3-tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy
C) titanium dichloride, dimethylsilyl (cyclo
Pentadienyl) (3,5-diamyl-2-phenoxy)
Si) titanium dichloride, dimethylsilyl (methyl
Cyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium
Dichloride, dimethylsilyl (methylcyclopentadi
Enyl) (3-methyl-2-phenoxy) titaniumdi
Chloride, dimethylsilyl (methylcyclopentadie
Nyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy) titanium
Mudichloride, dimethylsilyl (methylcyclopenta
Dienyl) (3-tert-butyl-2-phenoxy)
Titanium dichloride, dimethylsilyl (methylcyclyl
Lopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl
Ru-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethyi
Lucylyl (methylcyclopentadienyl) (3,5-di
-Tert-butyl-2-phenoxy) titaniumdic
Chloride, dimethylsilyl (methylcyclopentadienyl
) (5-methyl-3-phenyl-2-phenoxy) thio
Titanium dichloride, dimethylsilyl (methylcyclo
Pentadienyl) (3-tert-butyldimethylsilyl
Ru-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichlora
Id, dimethylsilyl (methylcyclopentadienyl)
(5-methyl-3-trimethylsilyl-2-phenoxy
Si) titanium dichloride, dimethylsilyl (methyl
Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-
Methoxy-2-phenoxy) titanium dichloride,
Dimethylsilyl (methylcyclopentadienyl) (3-
tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) tita
Dichloride, dimethylsilyl (methylcyclope
Antadienyl) (3,5-diamyl-2-phenoxy)
Titanium dichloride, dimethylsilyl (n-butyl
Cyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium
Dichloride, dimethylsilyl (n-butylcyclopen
Tadienyl) (3-methyl-2-phenoxy) titanium
Mudichloride, dimethylsilyl (n-butylcyclope
Antadienyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy)
Titanium dichloride, dimethylsilyl (n-butyl
Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-2-
Phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl
(N-butylcyclopentadienyl) (3-tert-
Butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium
Chloride, dimethylsilyl (n-butylcyclopentadi
Enyl) (3,5-di-tert-butyl-2-pheno
Xy) titanium dichloride, dimethylsilyl (n-
Butylcyclopentadienyl) (5-methyl-3-fe
Nyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dime
Tylsilyl (n-butylcyclopentadienyl) (3-
tert-butyldimethylsilyl-5-methyl-2-f
Enoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl
(N-butylcyclopentadienyl) (5-methyl-3
-Trimethylsilyl-2-phenoxy) titanium dik
Chloride, dimethylsilyl (n-butylcyclopentadi
Enyl) (3-tert-butyl-5-methoxy-2-
Phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl
(N-butylcyclopentadienyl) (3-tert-
Butyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium dik
Chloride, dimethylsilyl (n-butylcyclopentadi
Enyl) (3,5-diamyl-2-phenoxy) titani
Um dichloride, dimethylsilyl (tert-butyl
Cyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium
Dichloride, dimethylsilyl (tert-butylcyclyl)
Lopentadienyl) (3-methyl-2-phenoxy) thio
Tanium dichloride, dimethylsilyl (tert-butyl
Tylcyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-
Phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl
(Tert-butylcyclopentadienyl) (3-te
rt-butyl-2-phenoxy) titanium dichlori
De, dimethylsilyl (tert-butylcyclopentadi
Enyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-f
Enoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl
(Tert-butylcyclopentadienyl) (3,5-
Di-tert-butyl-2-phenoxy) titaniumdi
Chloride, dimethylsilyl (tert-butylcyclo
Pentadienyl) (5-methyl-3-phenyl-2-f
Enoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl
(Tert-butylcyclopentadienyl) (3-te
rt-butyldimethylsilyl-5-methyl-2-pheno
Xy) titanium dichloride, dimethylsilyl (te
rt-butylcyclopentadienyl) (5-methyl-3
-Trimethylsilyl-2-phenoxy) titanium dik
Chloride, dimethylsilyl (tert-butylcyclope)
Antadienyl) (3-tert-butyl-5-methoxy
-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethyl
Silyl (tert-butylcyclopentadienyl) (3
-Tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) thio
Tanium dichloride, dimethylsilyl (tert-butyl
Tylcyclopentadienyl) (3,5-diamyl-2-
Phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl
(Tetramethylcyclopentadienyl) (2-phenoxy
Si) titanium dichloride, dimethylsilyl (tetra
Methylcyclopentadienyl) (3-methyl-2-fe
Nonoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl (te
Tramethylcyclopentadienyl) (3,5-dimethyl
-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethyl
Silyl (tetramethylcyclopentadienyl) (3-t
tert-butyl-2-phenoxy) titanium dichlora
Id, dimethylsilyl (tetramethylcyclopentadie
Nyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-fe
Nonoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl (te
Tramethylcyclopentadienyl) (3,5-di-te
rt-butyl-2-phenoxy) titanium dichlori
Do, dimethylsilyl (tetramethylcyclopentadienyl
) (5-methyl-3-phenyl-2-phenoxy) thio
Titanium dichloride, dimethylsilyl (tetramethyl
Cyclopentadienyl) (3-tert-butyldimethyi)
Lucylyl-5-methyl-2-phenoxy) titaniumdi
Chloride, dimethylsilyl (tetramethylcyclopen
Tadienyl) (5-methyl-3-trimethylsilyl-2
-Phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilicone
(Tetramethylcyclopentadienyl) (3-ter
t-butyl-5-methoxy-2-phenoxy) titanium
Mudichloride, dimethylsilyl (tetramethylcyclo
Pentadienyl) (3-tert-butyl-5-chloro
-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethyi
Lucylyl (tetramethylcyclopentadienyl) (3
5-diamyl-2-phenoxy) titanium dichlorai
Dimethylsilyl (trimethylsilylcyclopentadi
Enyl) (2-phenoxy) titanium dichloride,
Dimethylsilyl (trimethylsilylcyclopentadienyl
(3) (3-methyl-2-phenoxy) titanium dichloro
Ride, dimethylsilyl (trimethylsilylcyclopen
Tadienyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy) thio
Titanium dichloride, dimethylsilyl (trimethylsilyl
Rylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-
2-phenoxy) titanium dichloride, dimethyl
Ryl (trimethylsilylcyclopentadienyl) (3-
tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) tita
Dichloride, dimethylsilyl (trimethylsilyl)
Rucyclopentadienyl) (3,5-di-tert-butyl
Tyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dime
Tylsilyl (trimethylsilylcyclopentadienyl)
(5-methyl-3-phenyl-2-phenoxy) titani
Um dichloride, dimethylsilyl (trimethylsilyl)
Cyclopentadienyl) (3-tert-butyldimethyi)
Lucylyl-5-methyl-2-phenoxy) titaniumdi
Chloride, dimethylsilyl (trimethylsilylcyclo
Pentadienyl) (5-methyl-3-trimethylsilyl
-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethyl
Silyl (trimethylsilylcyclopentadienyl) (3
-Tert-butyl-5-methoxy-2-phenoxy)
Titanium dichloride, dimethylsilyl (trimethyl
Silylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl
-5-chloro-2-phenoxy) titanium dichlori
Dimethylsilyl (trimethylsilylcyclopenta
Dienyl) (3,5-diamyl-2-phenoxy) tita
Ium dichloride, methylsilyl (indenyl) (2
-Phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilicone
Le (indenyl) (3-methyl-2-phenoxy) tita
Dichloride, dimethylsilyl (indenyl)
(3,5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dik
Chloride, dimethylsilyl (indenyl) (3-ter
t-butyl-2-phenoxy) titanium dichlori
Do, dimethylsilyl (indenyl) (3-tert-
Tyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloro
Ride, dimethylsilyl (indenyl) (3,5-di-
tert-butyl-2-phenoxy) titanium dichloro
Ride, dimethylsilyl (indenyl) (5-methyl-
3-phenyl-2-phenoxy) titanium dichlori
Do, dimethylsilyl (indenyl) (3-tert-
Tyldimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) thio
Thanium dichloride, dimethylsilyl (indenyl)
(5-methyl-3-trimethylsilyl-2-phenoxy
C) titanium dichloride, dimethylsilyl (indene
Nyl) (3-tert-butyl-5-methoxy-2-f
Enoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl
(Indenyl) (3-tert-butyl-5-chloro-
2-phenoxy) titanium dichloride, dimethyl
Silyl (indenyl) (3,5-diamyl-2-pheno
Xy) titanium dichloride, dimethylsilyl (full
(Olenyl) (2-phenoxy) titanium dichlorai
Dimethylsilyl (fluorenyl) (3-methyl-2
-Phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilicone
(Fluorenyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy)
Si) titanium dichloride, dimethylsilyl (fluoro)
Lenyl) (3-tert-butyl-2-phenoxy) thio
Titanium dichloride, dimethylsilyl (fluorenyl
) (3-tert-butyl-5-methyl-2-pheno)
Xy) titanium dichloride, dimethylsilyl (full
Olenyl) (3,5-di-tert-butyl-2-fe
Nonoxy) titanium dichloride, dimethylsilyl
Fluorenyl) (5-methyl-3-phenyl-2-pheno
Xy) titanium dichloride, dimethylsilyl (full
Olenyl) (3-tert-butyldimethylsilyl-5
-Methyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Dimethylsilyl (fluorenyl) (5-methyl-3-to
Limethylsilyl-2-phenoxy) titanium dichlora
Id, dimethylsilyl (fluorenyl) (3-tert
-Butyl-5-methoxy-2-phenoxy) titanium
Dichloride, dimethylsilyl (fluorenyl) (3-
tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) tita
Dichloride, dimethylsilyl (fluorenyl
(3) (3,5-Diamyl-2-phenoxy) titanium
Dichloride, dimethylsilyl (tetramethylcyclope
Antadienyl)) (1-Naphthoxy-2-yl) titanium
Dichloride and the like (cyclopentane of these compounds)
Dienyl) to (dimethylcyclopentadienyl),
(Limethylcyclopentadienyl), (Ethylcyclopen
Tadienyl), (n-propylcyclopentadienyl)
), (Isopropylcyclopentadienyl), (se
c-butylcyclopentadienyl), (isobutylcyclo)
Lopentadienyl), (tert-butyldimethylsilyl)
Rucyclopentadienyl), (phenylcyclopentadi)
Enyl), (methylindenyl), or (phenylin)
(2-phenoxy), a compound in which (2-phenyl) is changed to (3)
-Phenyl 2-phenoxy), (3-trimethylsilyl)
-2-phenoxy) or (3-tert-butyldimethyl)
Tylsilyl-2-phenoxy)
Tylsilyl is diethylsilyl, diphenylsilyl, or
The compound changed to dimethoxysilyl, titanium
Compound changed to conium or hafnium, dichlora
Is used as dibromide, diiodide, bis (dimethyl
Amide), bis (diethylamide), di-n-butoxy
Or a compound changed to diisopropoxide
In the general formula [I], J is a periodic rule of an element other than a carbon atom.
Transition metal complexes that are atoms of Group 14 of the table are mentioned.

【００５３】上記一般式［Ｉ］で表される遷移金属錯体
は、たとえば特開平９−８７３１３号公報に記載の方法
などにより合成することができる。The transition metal complex represented by the general formula [I] can be synthesized, for example, by the method described in JP-A-9-87313.

【００５４】（Ｄ）アルミニウム化合物 本発明において用いるアルミニウム化合物（Ｄ）として
は、下記（Ｄ１）〜（Ｄ３）から選ばれる１種以上のア
ルミニウム化合物である。 （Ｄ１）一般式 Ｅ¹ _aＡｌＺ_3-aで示される有機アルミ
ニウム化合物 （Ｄ２）一般式 ｛−Ａｌ（Ｅ²）−Ｏ−｝_Dで示される
構造を有する環状のアルミノキサン （Ｄ３）一般式 Ｅ³｛−Ａｌ（Ｅ³）−Ｏ−｝_cＡｌＥ³
₂で示される構造を有する線状のアルミノキサン （但し、Ｅ¹、Ｅ²、及びＥ³は、それぞれ炭化水素基で
あり、全てのＥ¹、全てのＥ²及び全てのＥ³は同じであ
っても異なっていてもよい。Ｚは水素原子又はハロゲン
原子を表し、全てのＺは同じであっても異なっていても
よい。ａは０＜ａ≦３を満足する数を、ｂは２以上の整
数を、ｃは１以上の整数を表す。）(D) Aluminum Compound The aluminum compound (D) used in the present invention is at least one aluminum compound selected from the following (D1) to (D3). (D1) Organoaluminum compound represented by the general formula E ¹ _a AlZ _3-a (D2) Cyclic aluminoxane having a structure represented by the general formula {-Al (E ² ) -O-｝ _D (D3) General formula E ³ ｛-Al (E ³ ) -O-｝ _c AlE ³
Linear aluminoxane having a structure represented by ₂ (provided that E ¹ , E ² , and E ³ are each a hydrocarbon group, and all E ¹ , all E ^2, and all E ³ are the same; Z represents a hydrogen atom or a halogen atom, and all Z may be the same or different, a is a number satisfying 0 <a ≦ 3, and b is 2 or more. And c represents an integer of 1 or more.)

【００５５】Ｅ¹、Ｅ²、又はＥ³における炭化水素基と
しては、炭素原子数１〜８の炭化水素基が好ましく、ア
ルキル基がより好ましい。As the hydrocarbon group for E ¹ , E ² or E ³ , a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms is preferable, and an alkyl group is more preferable.

【００５６】一般式 Ｅ¹ _aＡｌＺ_3-aで示される有機ア
ルミニウム化合物（Ｄ１）の具体例としては、トリメチ
ルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピ
ルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘ
キシルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウム；ジ
メチルアルミニウムクロライド、ジエチルアルミニウム
クロライド、ジプロピルアルミニウムクロライド、ジイ
ソブチルアルミニウムクロライド、ジヘキシルアルミニ
ウムクロライド等のジアルキルアルミニウムクロライ
ド；メチルアルミニウムジクロライド、エチルアルミニ
ウムジクロライド、プロピルアルミニウムジクロライ
ド、イソブチルアルミニウムジクロライド、ヘキシルア
ルミニウムジクロライド等のアルキルアルミニウムジク
ロライド；ジメチルアルミニウムハイドライド、ジエチ
ルアルミニウムハイドライド、ジプロピルアルミニウム
ハイドライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライ
ド、ジヘキシルアルミニウムハイドライド等のジアルキ
ルアルミニウムハイドライド等を例示することができ
る。[0056] As specific examples of the general formula E ¹ _a AlZ organoaluminum compound represented by the _3-a (D1), trimethyl aluminum, triethyl aluminum, tripropyl aluminum, triisobutyl aluminum, trialkyl aluminum such as tri-hexyl aluminum; Dialkylaluminum chlorides such as dimethylaluminum chloride, diethylaluminum chloride, dipropylaluminum chloride, diisobutylaluminum chloride and dihexylaluminum chloride; alkylaluminum dichlorides such as methylaluminum dichloride, ethylaluminum dichloride, propylaluminum dichloride, isobutylaluminum dichloride and hexylaluminum dichloride Dimethylal Examples thereof include dialkylaluminum hydrides such as minium hydride, diethylaluminum hydride, dipropylaluminum hydride, diisobutylaluminum hydride, and dihexylaluminum hydride.

【００５７】好ましくは、トリアルキルアルミニウムで
あり、より好ましくは、トリエチルアルミニウム、又は
トリイソブチルアルミニウムである。Preferably, it is a trialkylaluminum, and more preferably, triethylaluminum or triisobutylaluminum.

【００５８】一般式｛−Ａｌ（Ｅ²）−Ｏ−｝_bで示され
る構造を有する環状のアルミノキサン（Ｄ２）、一般式
Ｅ³｛−Ａｌ（Ｅ³）−Ｏ−｝_cＡｌＥ³ ₂で示される構造
を有する線状のアルミノキサン（Ｄ３）における、
Ｅ²、Ｅ³の具体例としては、メチル基、エチル基、ノル
マルプロピル基、イソプロピル基、ノルマルブチル基、
イソブチル基、ノルマルペンチル基、ネオペンチル基等
のアルキル基を例示することができる。ｂは２以上の整
数であり、ｃは１以上の整数である。好ましくは、Ｅ²
及びＥ³はメチル基、又はイソブチル基であり、ｂは２
〜４０、ｃは１〜４０である。[0058] In the general formula {-Al (E ²⁾ -O-} cyclic aluminoxane having a structure represented by _b (D2), the general formula ^{E 3 {-Al (E 3)} -O-} c AlE 3 2 In a linear aluminoxane (D3) having the structure shown,
Specific examples of E ² and E ³ include a methyl group, an ethyl group, a normal propyl group, an isopropyl group, a normal butyl group,
Examples thereof include an alkyl group such as an isobutyl group, a normal pentyl group, and a neopentyl group. b is an integer of 2 or more, and c is an integer of 1 or more. Preferably, E ²
And E ³ is a methyl group or an isobutyl group, and b is 2
-40 and c are 1-40.

【００５９】上記のアルミノキサンは各種の方法で作ら
れる。その方法については特に制限はなく、公知の方法
に準じて作ればよい。たとえば、トリアルキルアルミニ
ウム（たとえば、トリメチルアルミニウムなど）を適当
な有機溶剤（ベンゼン、脂肪族炭化水素など）に溶かし
た溶液を水と接触させて作る。また、トリアルキルアル
ミニウム（たとえば、トリメチルアルミニウムなど）を
結晶水を含んでいる金属塩（たとえば、硫酸銅水和物な
ど）に接触させて作る方法が例示できる。The above aluminoxane can be made by various methods. The method is not particularly limited, and may be made according to a known method. For example, a solution prepared by dissolving a trialkylaluminum (for example, trimethylaluminum) in a suitable organic solvent (benzene, aliphatic hydrocarbon, or the like) is brought into contact with water. In addition, a method in which a trialkylaluminum (for example, trimethylaluminum or the like) is brought into contact with a metal salt containing crystallization water (for example, copper sulfate hydrate or the like) can be exemplified.

【００６０】（Ｅ）ホウ素化合物 本発明においてホウ素化合物（Ｅ）としては、（Ｅ１）
一般式ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³で表されるホウ素化合物、（Ｅ２）
一般式Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表されるホウ素化合
物、（Ｅ３）一般式（Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で
表されるホウ素化合物のいずれかを用いることができ
る。(E) Boron Compound In the present invention, the boron compound (E) includes (E1)
A boron compound represented by the general formula BQ ¹ Q ² Q ³ , (E2)
A boron compound represented by the general formula G ⁺ (BQ ¹ Q ² Q ³ Q ⁴ ) ^- , (E3) a boron compound represented by the general formula (LH) ⁺ (BQ ¹ Q ² Q ³ Q ⁴ ) ^- Can be used.

【００６１】一般式ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³で表されるホウ素化合
物（Ｅ１）において、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原
子であり、Ｑ¹〜Ｑ³はハロゲン原子、炭化水素基、ハロ
ゲン化炭化水素基、置換シリル基、アルコキシ基又は２
置換アミノ基であり、それらは同じであっても異なって
いてもよい。Ｑ¹〜Ｑ³は好ましくは、ハロゲン原子、１
〜２０個の炭素原子を含む炭化水素基、１〜２０個の炭
素原子を含むハロゲン化炭化水素基、１〜２０個の炭素
原子を含む置換シリル基、１〜２０個の炭素原子を含む
アルコキシ基又は２〜２０個の炭素原子を含むアミノ基
であり、より好ましいＱ¹〜Ｑ³はハロゲン原子、１〜２
０個の炭素原子を含む炭化水素基、又は１〜２０個の炭
素原子を含むハロゲン化炭化水素基である。更に好まし
くはＱ¹〜Ｑ⁴は、それぞれ少なくとも１個のフッ素原子
を含む炭素原子数１〜２０のフッ素化炭化水素基であ
り、特に好ましくはＱ¹〜Ｑ⁴は、それぞれ少なくとも１
個のフッ素原子を含む炭素原子数６〜２０のフッ素化ア
リール基である。In the boron compound (E1) represented by the general formula BQ ¹ Q ² Q ³ , B is a trivalent boron atom, and Q ^{1 to} Q ³ are a halogen atom, a hydrocarbon group, a halogen atom, Hydrocarbon group, substituted silyl group, alkoxy group or 2
Substituted amino groups, which may be the same or different. Q ^{1 to} Q ³ are preferably a halogen atom, 1
Hydrocarbon groups containing 1-20 carbon atoms, halogenated hydrocarbon groups containing 1-20 carbon atoms, substituted silyl groups containing 1-20 carbon atoms, alkoxy containing 1-20 carbon atoms Or an amino group containing 2 to 20 carbon atoms, more preferably Q ^{1 to} Q ³ are halogen atoms, 1 to 2
It is a hydrocarbon group containing 0 carbon atoms or a halogenated hydrocarbon group containing 1 to 20 carbon atoms. More preferably, Q ^{1 to} Q ⁴ are each a fluorinated hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms containing at least one fluorine atom, and particularly preferably Q ^{1 to} Q ⁴ are each at least 1
It is a fluorinated aryl group having 6 to 20 carbon atoms including two fluorine atoms.

【００６２】化合物（Ｅ１）の具体例としては、トリス
（ペンタフルオロフェニル）ボラン、トリス（２，３，
５，６−テトラフルオロフェニル）ボラン、トリス
（２，３，４，５−テトラフルオロフェニル）ボラン、
トリス（３，４，５−トリフルオロフェニル）ボラン、
トリス（２，３，４−トリフルオロフェニル）ボラン、
フェニルビス（ペンタフルオロフェニル）ボラン等があ
げられるが、最も好ましくは、トリス（ペンタフルオロ
フェニル）ボランである。As specific examples of the compound (E1), tris (pentafluorophenyl) borane, tris (2,3,
5,6-tetrafluorophenyl) borane, tris (2,3,4,5-tetrafluorophenyl) borane,
Tris (3,4,5-trifluorophenyl) borane,
Tris (2,3,4-trifluorophenyl) borane,
Phenylbis (pentafluorophenyl) borane and the like can be mentioned, and most preferred is tris (pentafluorophenyl) borane.

【００６３】一般式Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表される
ホウ素化合物（Ｅ２）において、Ｇ ⁺は無機又は有機の
カチオンであり、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原子で
あり、Ｑ¹〜Ｑ⁴は上記の（Ｅ１）におけるＱ¹〜Ｑ³と同
様である。General formula G⁺(BQ¹Q^TwoQ^ThreeQ^Four)^-Represented by
In the boron compound (E2), G ⁺Is inorganic or organic
Is a cation, and B is a boron atom in a trivalent state
Yes, Q¹~ Q^FourIs the Q in (E1) above.¹~ Q^ThreeSame as
It is like.

【００６４】一般式Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表される
化合物における無機のカチオンであるＧ⁺の具体例とし
ては、フェロセニウムカチオン、アルキル置換フェロセ
ニウムカチオン、銀陽イオンなどが、有機のカチオンで
あるＧ⁺としては、トリフェニルメチルカチオンなどが
あげられる。Ｇ⁺として好ましくはカルベニウムカチオ
ンであり、特に好ましくはトリフェニルメチルカチオン
である。（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ ³Ｑ⁴）^-としては、テトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、テトラキス
（２，３，５，６−テトラフルオロフェニル）ボレー
ト、テトラキス（２，３，４，５−テトラフルオロフェ
ニル）ボレート、テトラキス（３，４，５−トリフルオ
ロフェニル）ボレート、テトラキス（２，３，４−トリ
フルオロフェニル）ボレート、フェニルトリス（ペンタ
フルオロフェニル）ボレ−ト、テトラキス（３，５−ビ
ストリフルオロメチルフェニル）ボレートなどがあげら
れる。Formula G⁺(BQ¹Q^TwoQ^ThreeQ^Four)^-Represented by
G which is an inorganic cation in the compound⁺As a specific example of
Ferrocenium cation, alkyl-substituted ferrose
Cations and silver cations are organic cations
A G⁺As the triphenylmethyl cation
can give. G⁺Preferably as carbenium kathio
And particularly preferably a triphenylmethyl cation
It is. (BQ¹Q^TwoQ ^ThreeQ^Four)^-As a tetrakis
(Pentafluorophenyl) borate, tetrakis
(2,3,5,6-tetrafluorophenyl) volley
G, tetrakis (2,3,4,5-tetrafluorofe
Nyl) borate, tetrakis (3,4,5-trifluoro)
Rophenyl) borate, tetrakis (2,3,4-tri
Fluorophenyl) borate, phenyltris (pentane)
Fluorophenyl) borate, tetrakis (3,5-bi)
(Trifluoromethylphenyl) borate etc.
It is.

【００６５】これらの具体的な組み合わせとしては、フ
ェロセニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボ
レート、１，１’−ジメチルフェロセニウムテトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、銀テトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルメ
チルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
トリフェニルメチルテトラキス（３，５−ビストリフル
オロメチルフェニル）ボレートなどをあげることができ
るが、最も好ましくは、トリフェニルメチルテトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレートである。As specific combinations of these, ferrocenium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, 1,1′-dimethylferrocenium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, silver tetrakis (pentafluorophenyl) borate, Phenylmethyltetrakis (pentafluorophenyl) borate,
Triphenylmethyltetrakis (3,5-bistrifluoromethylphenyl) borate and the like can be mentioned, and most preferred is triphenylmethyltetrakis (pentafluorophenyl) borate.

【００６６】また、一般式（Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ
⁴）^-で表されるホウ素化合物（Ｅ３）においては、Ｌは
中性ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）⁺はブレンステッド
酸であり、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原子であり、
Ｑ¹〜Ｑ⁴は上記のルイス酸（Ｅ１）におけるＱ¹〜Ｑ³と
同様である。The formula (LH) ⁺ (BQ ¹ Q ² Q ³ Q
^{4) -} In the boron compound represented (E3), L is a neutral Lewis base, (L-H) ⁺ is a Bronsted acid, B is boron atom in the trivalent valence state ,
Q ¹ to Q ⁴ are the same as Q ¹ to Q ³ in the above Lewis acid (E1).

【００６７】一般式（Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で
表される化合物におけるブレンステッド酸である（Ｌ−
Ｈ）⁺の具体例としては、トリアルキル置換アンモニウ
ム、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアニリニウム、ジアルキルアン
モニウム、トリアリールホスホニウムなどがあげられ、
（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-としては、前述と同様のものがあ
げられる。[0067] formula ^{(L-H) + (BQ} 1 Q 2 Q 3 Q 4) - is a Brønsted acid in the compound represented by (L-
Specific examples of H) ⁺ include trialkyl-substituted ammonium, N, N-dialkylanilinium, dialkylammonium, triarylphosphonium, and the like.
Examples of (BQ ¹ Q ² Q ³ Q ⁴ ) ⁻ include the same as described above.

【００６８】これらの具体的な組み合わせとしては、ト
リエチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチ
ル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラ
キス（３，５−ビストリフルオロメチルフェニル）ボレ
ート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニ
リニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレー
ト、Ｎ，Ｎ−２，４，６−ペンタメチルアニリニウムテ
トラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ
−ジメチルアニリニウムテトラキス（３，５−ビストリ
フルオロメチルフェニル）ボレート、ジイソプロピルア
ンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルホスホニ
ウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
トリ（メチルフェニル）ホスホニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリ（ジメチルフェニ
ル）ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートなどをあげることができるが、最も好まし
くは、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラキス（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレート、もしくは、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）ボレートである。Specific combinations of these include triethylammonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, tripropylammonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, tri (n-butyl) ammonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, tri ( n-butyl) ammonium tetrakis (3,5-bistrifluoromethylphenyl) borate, N, N-dimethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, N, N-diethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, N, N N-2,4,6-pentamethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, N, N
-Dimethylanilinium tetrakis (3,5-bistrifluoromethylphenyl) borate, diisopropylammonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, dicyclohexylammonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, triphenylphosphonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate,
Examples thereof include tri (methylphenyl) phosphonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate and tri (dimethylphenyl) phosphonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate. Most preferably, tri (n-butyl) ammonium tetrakis (pentafluoro) is used. Phenyl) borate or N, N-
Dimethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate.

【００６９】本発明においては、一般式［Ｉ］で表され
る遷移金属錯体（Ｃ）と、上記（Ｄ）及び／又は上記
（Ｅ）とを用いてなるオレフィン重合用触媒を用いるこ
とが好ましい。（Ｃ）と（Ｄ）とを用いてなるオレフィ
ン重合用触媒を用いる際は、（Ｄ）としては、前記の環
状のアルミノキサン（Ｄ２）及び／又は線状のアルミノ
キサン（Ｄ３）が好ましい。また他に好ましいオレフィ
ン重合用触媒の態様としては、上記（Ｃ）、（Ｄ）及び
（Ｅ）を用いてなるオレフィン重合用触媒があげられ、
その際の該（Ｄ）としては前記の（Ｄ１）が使用しやす
い。In the present invention, it is preferable to use an olefin polymerization catalyst comprising the transition metal complex (C) represented by the general formula [I] and the above (D) and / or (E). . When an olefin polymerization catalyst comprising (C) and (D) is used, the cyclic aluminoxane (D2) and / or the linear aluminoxane (D3) are preferred as (D). Other preferred embodiments of the olefin polymerization catalyst include olefin polymerization catalysts using the above (C), (D) and (E),
In this case, (D1) is easily used as (D).

【００７０】各成分の使用量は、（Ｄ）／（Ｃ）のモル
比が通常０．１〜１００００で、好ましくは５〜２００
０、（Ｅ）／（Ｃ）のモル比が通常０．０１〜１００
で、好ましくは０．５〜１０の範囲にあるように、各成
分を用いる。The amount of each component used is such that the molar ratio of (D) / (C) is usually 0.1 to 10000, preferably 5 to 200.
0, the molar ratio of (E) / (C) is usually 0.01 to 100
Each component is preferably used so as to be in the range of 0.5 to 10.

【００７１】各成分を溶液状態もしくは溶媒に懸濁状態
で用いる場合の濃度は、重合反応器に各成分を供給する
装置の性能などの条件により、適宜選択されるが、一般
に、（Ｃ）が、通常０．０１〜５００μｍｏｌ／ｇで、
より好ましくは、０．０５〜１００μｍｏｌ／ｇ、更に
好ましくは、０．０５〜５０μｍｏｌ／ｇ、（Ｄ）が、
Ａｌ原子換算で、通常０．０１〜１００００μｍｏｌ／
ｇで、より好ましくは、０．１〜５０００μｍｏｌ／
ｇ、更に好ましくは、０．１〜２０００μｍｏｌ／ｇ、
（Ｅ）は、通常０．０１〜５００μｍｏｌ／ｇで、より
好ましくは、０．０５〜２００μｍｏｌ／ｇ、更に好ま
しくは、０．０５〜１００μｍｏｌ／ｇの範囲にあるよ
うに各成分を用いることが望ましい。When each component is used in a solution state or a suspension state in a solvent, the concentration is appropriately selected depending on conditions such as the performance of an apparatus for supplying each component to the polymerization reactor. , Usually at 0.01 to 500 μmol / g,
More preferably, 0.05 to 100 μmol / g, still more preferably 0.05 to 50 μmol / g, (D)
Usually, 0.01 to 10000 μmol /
g, more preferably 0.1 to 5000 μmol /
g, more preferably 0.1 to 2000 μmol / g,
(E) is usually from 0.01 to 500 μmol / g, more preferably from 0.05 to 200 μmol / g, and even more preferably from 0.05 to 100 μmol / g. desirable.

【００７２】本発明で用いる触媒としては、更にＳｉＯ
₂、Ａｌ₂Ｏ₃等の無機担体、エチレン、スチレン等の重
合体等の有機ポリマー担体を含む粒子状担体を組み合わ
せて用いてもよい。The catalyst used in the present invention may further include SiO 2
₂ , a particulate carrier including an inorganic carrier such as Al ₂ O _{3 and} an organic polymer carrier such as a polymer such as ethylene and styrene may be used in combination.

【００７３】本発明方法の実施に当たって、重合法とし
ては特に制限はなく、たとえばバッチ式又は連続式の気
相重合法、塊状重合法、適当な溶媒を使用しての溶液重
合法あるいはスラリー重合法等、任意の方法を使用する
ことができる。溶媒を使用する場合、触媒を失活させな
いという条件の各種の溶媒が使用可能であり、このよう
な溶媒の例として、ベンゼン、トルエン、ペンタン、ヘ
キサン、ヘプタン、シクロヘキサン等の炭化水素；ジク
ロロメタン、ニ塩化スチレン等のハロゲン化炭化水素基
をあげることができる。In carrying out the method of the present invention, the polymerization method is not particularly limited, and examples thereof include a batch or continuous gas phase polymerization method, a bulk polymerization method, a solution polymerization method using a suitable solvent, and a slurry polymerization method. Any method can be used. When a solvent is used, various solvents can be used provided that they do not deactivate the catalyst. Examples of such a solvent include hydrocarbons such as benzene, toluene, pentane, hexane, heptane, and cyclohexane; And halogenated hydrocarbon groups such as styrene chloride.

【００７４】重合温度については特に制限はなく、一般
に−１００〜２５０℃、好ましくは−５０〜２００℃が
採用される。また、圧力についても制限はないが、一般
に１００ｋｇ／ｃｍ²以下、好ましくは２ｋｇ／ｃｍ²か
ら５０ｋｇ／ｃｍ²で実施される。また、重合体の分子
量を調整するために水素などの連鎖移動剤を添加するこ
ともできる。The polymerization temperature is not particularly limited, and is generally -100 to 250 ° C, preferably -50 to 200 ° C. The pressure is not limited, but is generally 100 kg / cm ² or less, preferably 2 kg / cm ² to 50 kg / cm ² . Further, a chain transfer agent such as hydrogen can be added to adjust the molecular weight of the polymer.

【００７５】本発明のポリフェニレンエーテル系樹脂組
成物は、上記の（Ａ）及び（Ｂ）を含有し、（Ａ）／
（Ｂ）の重量比が１／９９〜９９／１のものであり、好
ましくは２／９８〜９８／２のものである。該比が過小
であると耐熱性が低くなる場合があり、一方該比が過大
であると溶融粘度が高くなり成形加工性が低下する場合
がある。The polyphenylene ether-based resin composition of the present invention contains the above (A) and (B), and (A) /
The weight ratio of (B) is from 1/99 to 99/1, preferably from 2/98 to 98/2. If the ratio is too low, the heat resistance may decrease, while if the ratio is too high, the melt viscosity may increase and the moldability may decrease.

【００７６】本発明のポリフェニレンエーテル系樹脂組
成物を得るには、（Ａ）成分と（Ｂ）成分とを溶融混練
すればよく、成形法としては下記に示す各種の成形方法
が用いられる。溶融混練方法の一例としては押出機等を
用いて溶融混練する方法があげられるが、一般に行われ
ている混練方法であれば特に制限を受けない。フィード
方法は、材料を一括で投入する方法、材料の一部をサイ
ドフィードする方法、予備混練物をフィードする方法が
考えられるがいずれの方法でもかまわない。混練温度は
ＰＰＥ（ポリフェニレンエーテル系樹脂）のガラス転移
点（約２１０℃）以上であればよいが、好ましくは２２
０〜４００℃、より好ましくは２３０〜３５０℃の範囲
である。In order to obtain the polyphenylene ether-based resin composition of the present invention, the components (A) and (B) may be melt-kneaded, and various molding methods described below are used. As an example of the melt kneading method, there is a method of melt kneading using an extruder or the like, but there is no particular limitation as long as it is a commonly used kneading method. As a feeding method, a method of charging the material at once, a method of side-feeding a part of the material, and a method of feeding a pre-kneaded material are conceivable, but any of these methods may be used. The kneading temperature may be at least the glass transition point (about 210 ° C.) of PPE (polyphenylene ether-based resin), but is preferably 22
The temperature is in the range of 0 to 400C, more preferably 230 to 350C.

【００７７】本発明では、必須の（Ａ）及び（Ｂ）の成
分のほかに、本発明の特徴及び効果を損わない範囲で必
要に応じて他の付加的成分、たとえば、酸化防止剤、耐
候性改良剤、ポリオレフィン用造核剤、スリップ剤、無
機又は有機の充填剤や補強剤（ガラス繊維、カーボン繊
維、ウィスカー、マイカ、タルク、炭酸カルシウム、チ
タン酸カリウム、ワラストナイト等）、難燃剤、難燃助
剤、可塑剤、各種着色剤、帯電防止剤、離型剤等を添加
してもかまわない。In the present invention, in addition to the essential components (A) and (B), if necessary, other additional components such as an antioxidant may be used as long as the characteristics and effects of the present invention are not impaired. Weather resistance improver, nucleating agent for polyolefin, slip agent, inorganic or organic filler or reinforcing agent (glass fiber, carbon fiber, whisker, mica, talc, calcium carbonate, potassium titanate, wollastonite, etc.), difficult Flame retardants, flame retardant aids, plasticizers, various colorants, antistatic agents, release agents and the like may be added.

【００７８】本発明の樹脂組成物の成形方法は射出成
形、押出成形、圧縮成形、中空成形など、一般に行われ
ている成形方法であれば特に問題はなく、得られる樹脂
組成物の形状は何等限定されるものではなく、成形方法
による制約を受けることはない。The method for molding the resin composition of the present invention is not particularly limited as long as it is a commonly used molding method such as injection molding, extrusion molding, compression molding, or hollow molding. It is not limited and is not restricted by the molding method.

【００７９】[0079]

【実施例】以下、実施例に基づいて本発明を更に詳しく
説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるもので
はない。以下に実施例及び比較例で使用した略号の意味
を示す。 （１）ポリフェニレンエーテル系樹脂 クロロホルム溶媒中、３０℃で測定した固有粘度が０.
４６ｄｌ／ｇのポリ（２．６−ジメチル−１，４−フェ
ニレンエーテル）：ＰＰＥ１ （２）エチレン−スチレン共重合体 参考例中における重合体の性質は、下記の方法によって
測定した。極限粘度［η］は、ウベローデ型粘度計を用
い、テトラリンを溶媒として１３５℃で測定した。ガラ
ス転移点は、ＤＳＣ（セイコー電子工業社製 ＳＳＣ−
５２００）を用いて、以下の条件で測定し、その変曲点
より求めた。 昇温 ２０℃〜２００℃（２０℃／分）１０分間保持 冷却 ２００℃〜−５０℃（２０℃／分）１０分間保持 測定 −５０℃〜３００℃（２０℃／分）１０分間保持 分子量及び分子量分布は、ゲル・パーミュエーション・
クロマトグラフ(日本分光社製 ８００シリーズ)を用
い、以下の条件にて求めた。 カラム ｓｈｏｄｅｘ Ａ８０６Ｍ 測定温度 ４５℃ 測定溶媒 テトラヒドロフラン 測定濃度 ０．５ｍｇ／ｍｌ 重合体中のスチレン含有量及び重合体の構造は、¹³Ｃ−
ＮＭＲ（日本電子社製ＪＮＭ−ＥＸ２７０）解析により
求めた。EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples, but the present invention is not limited to these Examples. The meanings of the abbreviations used in Examples and Comparative Examples are shown below. (1) Polyphenylene ether resin Intrinsic viscosity measured at 30 ° C. in a chloroform solvent is 0.3.
46 dl / g poly (2.6-dimethyl-1,4-phenylene ether): PPE1 (2) Ethylene-styrene copolymer The properties of the polymer in the reference example were measured by the following methods. The intrinsic viscosity [η] was measured at 135 ° C. using tetralin as a solvent using an Ubbelohde viscometer. The glass transition point is determined by DSC (SSC- manufactured by Seiko Instruments Inc.)
5200) under the following conditions, and determined from the inflection point. Heating 20 ° C to 200 ° C (20 ° C / min) for 10 minutes Cooling 200 ° C to -50 ° C (20 ° C / min) for 10 minutes Measurement -50 ° C to 300 ° C (20 ° C / min) for 10 minutes Molecular weight and The molecular weight distribution is determined by gel permeation
Using a chromatograph (800 series manufactured by JASCO Corporation), it was determined under the following conditions. Structure of styrene content and polymer column shodex A806M Measurement temperature 45 ° C. Measurements: tetrahydrofuran measured concentration 0.5 mg / ml polymer in the, ¹³ C-
It was determined by NMR (JNM-EX270 manufactured by JEOL Ltd.) analysis.

【００８０】（参考例１）ＥＳＰ１の製造 アルゴンで置換した４００ｍｌのオートクレーブ中にス
チレン４０ｍｌ、脱水トルエン３ｍｌを投入後、エチレ
ンを４ｋｇ／ｃｍ²仕込んだ。トリイソブチルアルミニ
ウムのトルエン溶液［東ソー・アクゾ（株）製、１ｍｏ
ｌ／ｌ］４．０ｍｌとイソプロピリデン（シクロペンタ
ジエニル）（３−第３級ブチル−５−メチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロリド６．０ｍｇを脱水トルエ
ン８ｍｌに溶解したものを予め混合後仕込み、つづい
て、トリフェニルメチルテトラキス（ペンタフルオロフ
ェニル）ボレート４４．３ｍｇを脱水トルエン９．６ｍ
ｌに溶解したものを加え、反応液を６０℃で１時間攪拌
した。その後、反応液を塩酸(１２Ｎ)５ｍｌとメタノー
ル１０００ｍｌの混合物中に投じ、沈殿した白色固体を
ロ取した。該固体をメタノールで洗浄後、減圧乾燥した
結果、重合体３０．０５ｇを得た。この重合体の［η］
は、１．１１ｄｌ／ｇで、数平均分子量は９０，００
０、分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）は
２．７４、ガラス転移点は３２℃、スチレン含量は５２
ｍｏｌ％であった。¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおいて、
３６．０〜３８．０ｐｐｍに現れるピークの面積に対す
る３４．０〜３６．０ｐｐｍに現れるピークの面積の比
は、０．１７であった。また、スチレン単位が同方向で
２個連続して結合した、いわゆるｈｅａｄ−ｔｏ−ｔａ
ｉｌ結合が起きた場合のベンゼン環で置換された炭素原
子（Ｔβδ）に相当するシグナルが４４ｐｐｍに観
測された。ＤＳＣ測定において、融解ピークは観測され
なかった。Reference Example 1 Production of ESP1 In a 400 ml autoclave purged with argon, 40 ml of styrene and 3 ml of dehydrated toluene were charged, and then, 4 kg / cm ^{2 of} ethylene was charged. Triisobutylaluminum toluene solution [Tosoh Akzo Co., Ltd., 1 mo
l / l], 4.0 ml of isopropylidene (cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride dissolved in 8 ml of dehydrated toluene were mixed in advance, and then charged. Then, 44.3 mg of triphenylmethyltetrakis (pentafluorophenyl) borate was added to 9.6 m of dehydrated toluene.
The reaction solution was stirred at 60 ° C. for 1 hour. Thereafter, the reaction solution was poured into a mixture of 5 ml of hydrochloric acid (12N) and 1000 ml of methanol, and the precipitated white solid was collected by filtration. The solid was washed with methanol and dried under reduced pressure to obtain 30.05 g of a polymer. [Η] of this polymer
Is 1.11 dl / g and the number average molecular weight is 90,00
0, molecular weight distribution (weight average molecular weight / number average molecular weight) of 2.74, glass transition point of 32 ° C., styrene content of 52
mol%. ^{In the 13} C-NMR spectrum,
The ratio of the peak area appearing at 34.0 to 36.0 ppm to the peak area appearing at 36.0 to 38.0 ppm was 0.17. A so-called head-to-ta in which two styrene units are continuously bonded in the same direction.
A signal corresponding to the carbon atom substituted by the benzene ring (Tβδ) at the time of the occurrence of the il bond was observed at 44 ppm. No melting peak was observed in the DSC measurement.

【００８１】（参考例２）ＥＳＰ２の重合 エチレン仕込み量を８ｋｇ／ｃｍ²とした以外は、参考
例１と同様に重合を実施した。重合体をメタノールで洗
浄後、減圧乾燥した結果、重合体３２．７０ｇを得た。
この重合体の［η］は、１．１９ｄｌ／ｇで、数平均分
子量は１０１，０００、分子量分布（重量平均分子量／
数平均分子量）は２．５３、ガラス転移点は２６℃、ス
チレン含量は４７ｍｏｌ％であった。¹³Ｃ−ＮＭＲスペ
クトルにおいて、３６．０〜３８．０ｐｐｍに現れるピ
ークの面積に対する３４．０〜３６．０ｐｐｍに現れる
ピークの面積の比は、０．１３であった。ＤＳＣ測定に
おいて、融解ピークは観測されなかった。Reference Example 2 Polymerization of ESP2 Polymerization was carried out in the same manner as in Reference Example 1, except that the ethylene charge was 8 kg / cm ² . The polymer was washed with methanol and dried under reduced pressure to obtain 32.70 g of a polymer.
[Η] of this polymer was 1.19 dl / g, the number average molecular weight was 101,000, and the molecular weight distribution (weight average molecular weight /
(Number average molecular weight) was 2.53, the glass transition point was 26 ° C., and the styrene content was 47 mol%. ^{In the 13} C-NMR spectrum, the ratio of the area of the peak at 34.0 to 36.0 ppm to the area of the peak at 36.0 to 38.0 ppm was 0.13. No melting peak was observed in the DSC measurement.

【００８２】（参考例３）ＥＳＰ３の重合 スチレン添加量を２７ｍｌ、脱水トルエン添加量を２８
ｍｌ、エチレン仕込み量を８ｋｇ／ｃｍ²とした以外
は、参考例１と同様に重合を実施した。重合体をメタノ
ールで洗浄後、減圧乾燥した結果、重合体２７．３０ｇ
を得た。この重合体の［η］は、１．３０ｄｌ／ｇで、
数平均分子量は１１５，０００、分子量分布（重量平均
分子量／数平均分子量）は２．２５、ガラス転移点は１
５℃、スチレン含量は３８ｍｏｌ％であった。¹³Ｃ−Ｎ
ＭＲスペクトルにおいて、３６．０〜３８．０ｐｐｍに
現れるピークの面積に対する３４．０〜３６．０ｐｐｍ
に現れるピークの面積の比は、０．０９であった。ＤＳ
Ｃ測定において、融解ピークは観測されなかった。(Reference Example 3) The amount of polymerized styrene added to ESP3 was 27 ml, and the amount of dehydrated toluene was 28
Polymerization was carried out in the same manner as in Reference Example 1 except that the amount of ethylene and the amount of ethylene charged were 8 kg / cm ² . The polymer was washed with methanol and dried under reduced pressure. As a result, 27.30 g of polymer was obtained.
I got [Η] of this polymer is 1.30 dl / g,
The number average molecular weight is 115,000, the molecular weight distribution (weight average molecular weight / number average molecular weight) is 2.25, and the glass transition point is 1
At 5 ° C., the styrene content was 38 mol%. ¹³ CN
In the MR spectrum, 34.0-36.0 ppm with respect to the area of the peak appearing at 36.0-38.0 ppm.
Was 0.09. DS
In the C measurement, no melting peak was observed.

【００８３】（参考例４）ＥＳＰ４の重合 脱水トルエン添加量を６８ｍｌとした以外は、参考例３
と同様に重合を実施した。重合体をメタノールで洗浄
後、減圧乾燥した結果、重合体２１．００ｇを得た。こ
の重合体の［η］は、１．６３ｄｌ／ｇで、数平均分子
量は１５６，０００、分子量分布（重量平均分子量／数
平均分子量）は２．０４、ガラス転移点は７℃、スチレ
ン含量は３５ｍｏｌ％であった。¹³Ｃ−ＮＭＲスペクト
ルにおいて、３６．０〜３８．０ｐｐｍに現れるピーク
の面積に対する３４．０〜３６．０ｐｐｍに現れるピー
クの面積の比は、０．０６であった。ＤＳＣ測定におい
て、融解ピークは観測されなかった。(Reference Example 4) The polymerization of ESP4 was carried out in the same manner as in Reference Example 3 except that the amount of toluene added was 68 ml.
Polymerization was carried out in the same manner as described above. The polymer was washed with methanol and dried under reduced pressure to obtain 21.00 g of a polymer. [Η] of this polymer is 1.63 dl / g, the number average molecular weight is 156,000, the molecular weight distribution (weight average molecular weight / number average molecular weight) is 2.04, the glass transition point is 7 ° C., and the styrene content is It was 35 mol%. ^{In the 13} C-NMR spectrum, the ratio of the area of the peak appearing at 34.0 to 36.0 ppm to the area of the peak appearing at 36.0 to 38.0 ppm was 0.06. No melting peak was observed in the DSC measurement.

【００８４】実施例１ ＰＰＥ ５０重量％とＥＰＳ１ ５０重量％とを３００
℃、スクリュ−回転数９０ｒｐｍに設定したラボプラス
トミル（東洋精機株式会社製）で５分間溶融混練を行っ
た。混練後の樹脂組成物を熱プレス成形により、厚さ１
ｍｍのシートに成形し、動的粘弾性（レオロジ社製 Ｆ
Ｔレオスペクトラ− ＣＶＥ−４）にて、周波数１０Ｈ
ｚ、測定温度２５℃における貯蔵弾性率を測定した。結
果を表１に示す。Example 1 50% by weight of PPE and 50% by weight of EPS1
The mixture was melt-kneaded for 5 minutes using a Labo Plastomill (manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.) set at 90 ° C. and a screw rotation speed of 90 rpm. The thickness of the kneaded resin composition is reduced to 1 by hot press molding.
mm sheet and the dynamic viscoelasticity (F
The frequency is 10H by T Leo Spectra-CVE-4).
z, the storage elastic modulus at a measurement temperature of 25 ° C. was measured. Table 1 shows the results.

【００８５】実施例２ ＰＰＥ ５０重量％とＥＰＳ２ ５０重量％とを用いた
以外は、実施例１と同様に実施した。結果を表1に示
す。Example 2 The same procedure as in Example 1 was carried out except that 50% by weight of PPE and 50% by weight of EPS2 were used. Table 1 shows the results.

【００８６】比較例１ ＰＰＥ ５０重量％とＥＰＳ３ ５０重量％とを用いた
以外は、実施例１と同様に実施した。結果を表1に示
す。Comparative Example 1 The same operation as in Example 1 was carried out except that 50% by weight of PPE and 50% by weight of EPS3 were used. Table 1 shows the results.

【００８７】比較例２ ＰＰＥ ５０重量％とＥＰＳ４ ５０重量％とを用いた
以外は、実施例１と同様に実施した。結果を表1に示
す。Comparative Example 2 The same procedure as in Example 1 was carried out except that 50% by weight of PPE and 50% by weight of EPS4 were used. Table 1 shows the results.

【００８８】[0088]

【表１】 [Table 1]

【００８９】[0089]

【発明の効果】以上説明したとおり、本発明により、機
械的物性に優れ、かつ成形性に優れた新規なポリフェニ
レンエーテル系樹脂組成物を提供することができた。As described above, according to the present invention, a novel polyphenylene ether-based resin composition having excellent mechanical properties and excellent moldability can be provided.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 71/12 Ｃ０８Ｌ 71/12 Ｆターム(参考） 4J002 BB10X BC04X CH07W GM00 GQ00 4J028 AA01A AB01A AC09A AC10A AC27A AC28A BA00A BA02B BB00A BB01B BC12B BC15B BC16B BC17B BC18B BC25B EA01 EB02 EB21 EC02 FA01 FA02 FA04 4J100 AA02P AB02Q CA04 FA10──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (51) Int.Cl. ⁷ Identification symbol FI Theme coat ゛ (Reference) C08L 71/12 C08L 71/12 F term (Reference) 4J002 BB10X BC04X CH07W GM00 GQ00 4J028 AA01A AB01A AC09A AC10A AC27A AC28A BA00A BA02B BB00A BB01B BC12B BC15B BC16B BC17B BC18B BC25B EA01 EB02 EB21 EC02 FA01 FA02 FA04 4J100 AA02P AB02Q CA04 FA10

Claims (6)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】 下記の（Ａ）及び（Ｂ）を含有し、
（Ａ）／（Ｂ）の重量比が１／９９〜９９／１であるポ
リフェニレンエーテル系樹脂組成物。 （Ａ）：ポリフェニレンエーテル系樹脂 （Ｂ）：少なくとも下記の（Ｂ−１）及び（Ｂ−２）を
構造単位として含む共重合体であって、該共重合体中の
全構成単位に対する（Ｂ−１）の含有量が１〜５８ｍｏ
ｌ％であり、かつ（Ｂ−２）の含有量が４２〜５５ｍｏ
ｌ％である共重合体 （Ｂ−１）：エチレン単位 （Ｂ−２）：アルケニル芳香族炭化水素単位1. It contains the following (A) and (B),
A polyphenylene ether-based resin composition having a weight ratio of (A) / (B) of from 1/99 to 99/1. (A): a polyphenylene ether-based resin (B): a copolymer containing at least the following (B-1) and (B-2) as structural units, and (B) relative to all structural units in the copolymer: The content of -1) is 1 to 58 mo
1%, and the content of (B-2) is 42 to 55 mo.
1% copolymer (B-1): ethylene unit (B-2): alkenyl aromatic hydrocarbon unit 【請求項２】 共重合体（Ｂ）が、（Ｂ−１）及び（Ｂ
−２）のみからなり、該共重合体中の（Ｂ−１）の含有
量が４５〜５８ｍｏｌ％であり、かつ該共重合体中の
（Ｂ−２）の含有量が５５〜４２ｍｏｌ％である共重合
体である請求項１記載のポリフェニレンエーテル系樹脂
組成物。2. The copolymer (B) comprises (B-1) and (B)
-2), the content of (B-1) in the copolymer is 45 to 58 mol%, and the content of (B-2) in the copolymer is 55 to 42 mol%. The polyphenylene ether-based resin composition according to claim 1, which is a certain copolymer. 【請求項３】 共重合体（Ｂ）について、¹³Ｃ−ＮＭＲ
スペクトルにおいて３６．０〜３８．０ｐｐｍに現れる
ピークの面積（Ｓ（１））に対する３４．０〜３６．０
ｐｐｍに現れるピークの面積（Ｓ（２））の比（Ｓ
（２）／Ｓ（１））が０．０１〜０．２５である請求項
１記載のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物。3. ¹³ C-NMR of the copolymer (B)
34.0-36.0 with respect to the area (S (1)) of the peak appearing at 36.0-38.0 ppm in the spectrum.
ppm (S (2))
The polyphenylene ether-based resin composition according to claim 1, wherein (2) / S (1)) is 0.01 to 0.25. 【請求項４】 共重合体（Ｂ）が、その骨格において、
芳香族炭化水素基と結合する炭素原子同士が、１個のメ
チレン基によって隔てられる構造と、２個のメチレン基
によって隔てられる構造と、３個以上のメチレン基によ
って隔てられる構造とを有する請求項２記載のポリフェ
ニレンエーテル系樹脂組成物。4. The copolymer (B) has, in its skeleton,
The carbon atoms bonded to the aromatic hydrocarbon group have a structure separated by one methylene group, a structure separated by two methylene groups, and a structure separated by three or more methylene groups. 3. The polyphenylene ether-based resin composition according to 2. 【請求項５】 共重合体（Ｂ）が、結晶性を実質的に有
しない請求項２〜４のいずれかに記載のポリフェニレン
エーテル系樹脂組成物。5. The polyphenylene ether-based resin composition according to claim 2, wherein the copolymer (B) has substantially no crystallinity. 【請求項６】 共重合体（Ｂ）が、下記（Ｃ）と、
（Ｄ）及び／又は（Ｅ）とを用いてなる触媒の存在下、
エチレンとアルケニル芳香族炭化水素を含むモノマー類
を共重合することにより得られる請求項１〜５のいずれ
かに記載のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物。 （Ｃ）：下記一般式［Ｉ］で表される遷移金属錯体 （式中、Ｍ¹は元素の周期律表の第４族の遷移金属原子
を示し、Ａは元素の周期律表の第１６族の原子を示し、
Ｊは元素の周期律表の第１４族の原子を示す。Ｃｐ¹は
シクロペンタジエン形アニオン骨格を有する基を示す。
Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵及びＲ⁶はそれぞれ
独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アラル
キル基、アリール基、置換シリル基、アルコキシ基、ア
ラルキルオキシ基、アリールオキシ基又は２置換アミノ
基を示す。Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ ⁵及びＲ⁶は任意に結
合して環を形成してもよい。） （Ｄ）：下記（Ｄ１）〜（Ｄ３）から選ばれる１種以上
のアルミニウム化合物 （Ｄ１）一般式 Ｅ¹ _aＡｌＺ_3-aで示される有機アルミ
ニウム化合物 （Ｄ２）一般式 ｛−Ａｌ（Ｅ²）−Ｏ−｝_Dで示される
構造を有する環状のアルミノキサン （Ｄ３）一般式 Ｅ³｛−Ａｌ（Ｅ³）−Ｏ−｝_cＡｌＥ³
₂で示される構造を有する線状のアルミノキサン （但し、Ｅ¹、Ｅ²及びＥ³は、それぞれ炭化水素基であ
り、全てのＥ¹、全てのＥ ²及び全てのＥ³は同じであっ
ても異なっていてもよい。Ｚは水素原子又はハロゲン原
子を表し、全てのＺは同じであっても異なっていてもよ
い。ａは０＜ａ≦３を満足する数を、Ｄは２以上の整数
を、ｃは１以上の整数を表す。） （Ｅ）：下記（Ｅ１）〜（Ｅ３）のいずれかのホウ素化
合物 （Ｅ１）一般式 ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³で表されるホウ素化合
物、 （Ｅ２）一般式 Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表されるホ
ウ素化合物、 （Ｅ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表
されるホウ素化合物 （但し、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原子であり、Ｑ
¹〜Ｑ⁴はハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水
素基、置換シリル基、アルコキシ基又は２置換アミノ基
であり、それらは同じであっても異なっていてもよい。
Ｇ⁺は無機又は有機のカチオンであり、Ｌは中性ルイス
塩基であり、（Ｌ−Ｈ）⁺はブレンステッド酸であ
る。）6. The copolymer (B) comprises the following (C):
(D) and / or (E) in the presence of a catalyst comprising
Monomers containing ethylene and alkenyl aromatic hydrocarbons
The copolymer according to any one of claims 1 to 5, which is obtained by copolymerizing
A polyphenylene ether-based resin composition according to any one of the above. (C): transition metal complex represented by the following general formula [I](Where M¹Is the transition metal atom of Group 4 of the Periodic Table of the Elements
A represents an atom of Group 16 of the Periodic Table of the Elements,
J represents an atom belonging to Group 14 of the periodic table of the elements. Cp¹Is
A group having a cyclopentadiene-type anion skeleton is shown.
X¹, X^Two, R¹, R ^Two, R^Three, R^Four, R^FiveAnd R⁶Are each
Independently, hydrogen atom, halogen atom, alkyl group, arral
A kill group, an aryl group, a substituted silyl group, an alkoxy group,
Aralkyloxy group, aryloxy group or disubstituted amino
Represents a group. R¹, R^Two, R^Three, R^Four, R ^FiveAnd R⁶Is optional
They may combine to form a ring. (D): one or more selected from the following (D1) to (D3)
(D1) General formula E¹ _aAlZ_3-aOrganic aluminum indicated by
Compound (D2) General formula ｛-Al (E^Two) -O-｝_DIndicated by
Cyclic aluminoxane having a structure (D3) General formula E^Three｛-Al (E^Three) -O-｝_cAlE^Three
_TwoLinear aluminoxane having a structure represented by the following formula (provided that E¹, E^TwoAnd E^ThreeIs a hydrocarbon group
All E¹, All E ^TwoAnd all E^ThreeIs the same
Or different. Z is a hydrogen atom or a halogen atom
Represents a child, and all Z may be the same or different
No. a is a number satisfying 0 <a ≦ 3, and D is an integer of 2 or more.
And c represents an integer of 1 or more. (E): Boration of any of the following (E1) to (E3)
Compound (E1) General formula BQ¹Q^TwoQ^ThreeBoron compound represented by
Object, (E2) general formula G⁺(BQ¹Q^TwoQ^ThreeQ^Four)^-E represented by
Iodine compound, (E3) General formula (LH)⁺(BQ¹Q^TwoQ^ThreeQ^Four)^-In table
(Where B is a boron atom in a trivalent state, Q
¹~ Q^FourIs a halogen atom, hydrocarbon group, halogenated hydrocarbon
Group, substituted silyl group, alkoxy group or disubstituted amino group
And they may be the same or different.
G⁺Is an inorganic or organic cation, and L is a neutral Lewis
A base, (LH)⁺Is a Bronsted acid
You. )